DE2904171C2 - - Google Patents

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Description

Die vorliegende Patentanmeldung betrifft ein Verfahren zum Herstellen von aus amorphen Silizium bestehenden Halbleiterkör­ pern, insbesondere zur Weiterverarbeitung zu Solarzellen, bei dem das amorphe Silizium durch Glimmentladung in einer, eine Siliziumhalogenidverbindung enthaltenden Atmosphäre bei nie­ drigem Druck und niedriger Substrattemperatur auf einem aus hitzebeständigen, sowie gegen die Reaktionsgase inerten Sub­ strat niedergeschlagen wird.
Zur Herstellung von aus Silizium bestehenden elektrischen Bau­ elementen wie Solarzellen läßt sich ein Siliziummaterial ver­ wenden, an welches in bezug auf seine Kristallqualität und Rein­ heit keine so großen Anforderungen gestellt werden müssen, wie bei der Verwendung für integrierte Halbleiterschaltungen. Da die Solarzellen im Vergleich zu den integrierten Halbleiter­ schaltungen sehr billig sein müssen, um eine breite Anwendung finden, (z. B. für netzunabhängige Kleingeräte im Watt-Be­ reich oder netzunabhängige Generatoren im KW-Bereich), muß auch die Herstellung der Siliziumkörper, welche als Ausgangsmaterial verwendet werden, möglichst einfach und billig sein.
Ein in dieser Hinsicht interessantes und aussichtsreiches Material für Solarzellen stellt amorphes Silizium (soge­ nanntes a-Si) dar. Solarzellen aus diesem Material sind aus der US-PS 40 64 521 und aus der DE-OS 27 43 141 be­ kannt.
Aus der US-PS 40 64 521 ist ein Verfahren zu entnehmen, bei dem eine ca. 1 µm dicke amorphe Siliziumschicht durch Zersetzen von Silan (SiH4) in einer Niederdruck- Plasmaanlage auf einem Stahlblech niedergeschlagen wird. Der Schottky-Kontakt wird durch anschließendes Aufdampfen einer sehr dünnen Platinschicht hergestellt. Eine wichtige Voraussetzung für den Wirkungsgrad dieser Solarzelle (5,5%) ist der Einbau von atomarem Wasserstoff, der die freien Valenzen im amorphen Silizium absättigt, so daß diese nicht als Rekombinationszentren für die im Licht freigesetzten Ladungsträger wirken können. Der Einbau von Wasserstoff erfolgt bei Verwendung von Silan gleich­ zeitig mit dem Zersetzungsprozeß im Plasmareaktor.
Bei dem in der DE-OS 27 43 141 beschriebenen Herstell­ verfahren wird zur Abscheidung des amorphen Silizium anstelle des teueren Silanwasserstoffes (SiH4) ein chloriertes oder bromiertes Silan verwendet und die Ab­ scheidung so gesteuert, daß die amorphe Siliziumschicht bis zu 7 Atom-% eines Halogens der Chlor, Brom und Jod umfassenden Gruppe sowie Wasserstoff zur Kompensation der freien Valenzen im amorphen Silizium enthält. Ein Nachteil dieses Verfahrens kann darin bestehen, daß, wenn der Halogengehalt zu hoch wird, die elektrischen Eigenschaften des amorphen Silizium nachteilig beeinflußt wer­ den und damit der Wirkungsgrad vermindert wird.
Die Erfindung löst das Problem, den Wirkungsgrad von amorphen Silizium für Solarzellen zu erhöhen und gleichzeitig den Preis für die Herstellung dieser Bauelemente möglichst niedrig zu halten, auf eine andere und einfachere Weise.
Die Erfindung ist durch ein Verfahren der eingangs genannten Art gegenüber den bekannten Verfahren dadurch gekennzeichnet, daß die Abscheidung in mindestens drei Schichten bei einem Reaktionsgasdruck im Bereich von 0,06 bis 5 mbar erfolgt, wobei zwischen den einzelnen Schichten eine Hydrogenisierung der je­ weils abgeschiedenen Schicht mit atomarem Wasserstoff in glei­ chem Reaktor bei der gleichen Temperatur und dem gleichen Druck wie bei der Abscheidung durchgeführt wird.
Dabei werden beispielsweise als siliziumhalogenide Silikochlo­ roform (SiHCl3) und Siliziumtetrachlorid (SiCl4) verwendet, die um den Faktor 10 billiger sind als zum Beispiel Silan (SiH4). Bei großtechnischer Herstellung von Dichlorsilan (SiH2Cl2) und Monochlorsilan (SiH3Cl) ist auch für diese Materialien ein günstiger Preis und damit ein kostengünstiger Abscheidungspro­ zeß möglich. In gleicher Weise können aber auch die Brom- und Fluorverbindungen des Siliziums eingesetzt werden.
Es liegt im Rahmen des Erfindungsgedankens, daß bei der Abschei­ dung die Gesamtschichtdicke des amorphen Silizium im Bereich von 0,5 bis 2 µm, insbesondere von 1 µm eingestellt wird. Dabei können billige Substratscheiben, vorzugsweise mit leitenden Schichten versehene Glasplatten aus Edelstahl, oder Polyimid­ folien (Kaptonfolie) verwendet werden. Es ist aber ebenso mög­ lich, als Substrat den später für den Kontaktanschluß (Rückkon­ takt) dienenden Metallstreifen (zum Beispiel aus Nickel oder Molybdän) zu verwenden.
Gemäß einem besonders günstigen Ausführungsbeispiel nach der Lehre der Erfindung wird das Mischungsverhältnis Siliziumverbindung : Wasserstoff auf einen Wert größer 1 : 1 (stöchiometrisches Verhältnis) eingestellt.
Bei dem Verfahren nach der Lehre der Erfindung erfolgt durch die Hydrogenisierung nach jeder abgeschiedenen amorphen Siliziumschicht eine Absättigung der freien Valenzen (sogenannte dangling bonds) durch den atomaren Wasserstoff. Dies geschieht besonders intensiv an der Oberfläche einer jeden Schicht, so daß bei einer Schich­ tenfolge ein höherer Wasserstoffgehalt im Innern der gesamten Schicht erreicht wird. Dies hat zur Folge, daß eine homogenere Verteilung des Wasserstoffs über die Schichtdicke erzielt wird. Beides bewirkt eine Ver­ besserung des Wirkungsgrades der Solarzelle.
Weitere Einzelheiten sind den in der Zeichnung befind­ lichen Fig. 1 und 2 zu entnehmen. Dabei zeigt in schematischer Darstellung die
Fig. 1 eine kapazitive und die
Fig. 2 eine induktive HF-Glimmentladungs-Reaktoran­ ordnung.
Fig. 1
Die für die Herstellung der amorphen Siliziumschicht in der Glimmentladung vorgesehene gasförmige, z. B. aus Silikochloroform bestehende Siliziumverbindung (SiHCl3) wird an der mit dem Pfeil 1 bezeichneten Stelle in den aus Quarz bestehenden Reaktor 2 eingeleitet, nachdem die­ ser vorher auf einen Druck von 1,99 · 10-6 mbar evakuiert worden war (siehe Pfeil 3). Dies wird erreicht durch Abpumpen bei eingeschalteter Heizung. Bei einer Strömungsge­ schwindigkeit des aus Silikochloroform und Wasserstoff bestehenden Reaktionsgases im Mischungsverhältnis SiHCl3 : H2 = 1 : 2 von 5 l/h wird das auf der Elektrode 7 be­ findliche Substrat 5 aus verzinntem Edelstahlblech auf eine Temperatur von 200 bis 300°C mittels der Elektroden­ heizung 6 aufgeheizt. Durch Einspeisen von HF-Energie (8) wird die Glimmentladung zwischen der Elektrode 4 und dem Substrat 5 mit der Elektrode 7 in Gang gesetzt und die Abscheidung der amorphen Siliziumschicht 9 auf dem Substrat 5 beginnt. Dabei stellt man z. B. eine HF-Leistung von 10 Watt und einen Plasma-Gasdruck von 0,5 mbar ein. An der mit 10 bezeichneten Stelle ist die Anlage geerdet. Die Abscheidung wird nach etwa 10 Minuten durch Ab­ schalten der Zufuhr der gasförmigen Siliziumverbindung unterbrochen und der Reaktor nur mit Wasserstoff gespült, so daß jetzt eine Hydrogenisierung der soeben abge­ schiedenen amorphen Siliziumschicht 9 durch den gebilde­ ten atomaren Wasserstoff einsetzt. Nach weiteren 10 Minuten wird das Ventil für die Siliziumhalogenidverbin­ dung wieder geöffnet und auf dem Substrat 5 eine weitere amorphe Siliziumschicht (zweite Teilschicht zu 9) abge­ schieden. Dieser Vorgang wird dann noch dreimal wiederholt, wobei nach jeder Abscheidung in einem zweiten Teilprozeß eine Absättigung der freien Valenzen mit atomarem Wasserstoff durchgeführt wird. Nach einem fünf­ maligen Rhythmus von Abscheidung und Hydrogenisierung hat die auf dem Substrat 5 befindliche amorphe Silizium­ schicht 9 eine Schichtdicke von ca. 1µm erreicht und kann zusammen mit dem Substratkörper 5 durch weitere be­ kannte Herstellungsprozesse (Erzeugung von pn-Übergängen, Schottky-Kontakten oder Inversionsschichten, Herstellung von Antireflexschichten, Aufdampf- und Maskiertechniken) zu einer Solarzelle weiterverarbeitet werden.
Fig. 2
Bei der induktiven Reaktoranordnung wird das in einem mit einer Gaszu- 11 und Gasableitung 13 (dient zugleich als Anschluß für die Vakuumpumpe) versehene, aus einem Quarzrohr 12 bestehenden Reaktor eingeleitete Reaktions­ gas (SiHCl3 + H2) durch eine außerhalb des Quarzrohres 12 angeordnete, mehrwindige Induktionsspule 18 durch Glimm­ entladung zersetzt und auf dem, auf den geheizten Sub­ strathalter 14 befindlichen Substrat 15, welches aus einem Kontaktmetall oder auch aus einer mit einer leit­ fähigen Schicht überzogenen Kaptonfolie bestehen kann, niedergeschlagen. Für die bei der Abscheidung dieser Schicht 19 einzuhaltenden Bedingungen gelten die gleichen Aussagen wie beim Ausführungsbeispiel nach Fig. 1. Auch hier wird ein schichtenweises Abscheiden und Hydrogeni­ sieren der im amorphen Silizium vorhandenen freien Valen­ zen im mindestens dreimaligen Rhythmus durchgeführt.

Claims (4)

1. Verfahren zum Herstellen von aus amorphen Silizium be­ stehenden Halbleiterkörpern, insbesondere zur Weiterver­ arbeitung zu Solarzellen, bei dem das amorphe Silizium durch Glimmentladung in einer, eine Siliziumhalogenidver­ bindung enthaltenden Atmosphäre bei niedrigem Druck und niedriger Substrattemperatur auf einem hitzebeständigen, sowie gegen die Reaktionsgase inerten Substrat niederge­ schlagen wird, dadurch gekennzeich­ net, daß die Abscheidung in mindestens drei Schich­ ten bei einem Reaktionsgasdruck im Bereich von 0,06 bis 5 mbar erfolgt, wobei zwischen den einzelnen Schichten eine Hydrogenisierung der jeweils abgeschiedenen Schicht mit atomaren Wasserstoff im gleichen Reaktor bei der gleichen Temperatur und dem gleichen Druck wie bei der Abscheidung durchgeführt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch ge­ kennzeichnet, daß die Gesamtschichtdicke im Bereich 0,5 bis 2 µm, insbesondere von 1 µm, einge­ stellt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch ge­ kennzeichnet, daß als Substrat ein Edelstahl­ blech oder eine mit einer leitenden Schicht versehene Glas­ platte oder Polyimidfolie oder der später als Kontaktan­ schluß (Rückkontakt) dienende Metallstreifen verwendet wird.
4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch ge­ kennzeichnet, daß bei der Schichtabscheidung das Mischungsverhältnis Siliziumhalogenidverbindung : Was­ serstoff auf einen Wert größer 1 : 1 (stöchiometrisches Verhältnis) eingestellt wird.
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