DE3422383C2 - Verfahren zur Behandlung von Abfallösungen mit niedriger Radioaktivität - Google Patents
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Abstract
Hydrazin wird zugegeben zu Abfall mit niedriger Radioaktivität, und der Abfall wird in Kontakt gebracht mit einem Eisenhydroxyd-Kationenaustauschharz, so daß seine radioaktive Konzentration verringert werden kann. Das Harz ist ein stark saures Kationenaustauschharz, das behandelt wurde mit Eisenchlorid und wäßrigem Ammoniak und ein Hydrolyseprodukt von Eisenionen enthält.
Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Behandlung von Abfallösungen mit niedriger Radioaktivität nach dem Oberbegriff des Anspruchs 1. Ein solches Verfahren ist. z.B. aus DE-OS 27 14 202 und DE-OS 24 49 589 bereits bekannt.
Aus DE-OS 27 14 202 und DE-OS 24 49 589 sind Verfahren zum Dekontaminieren radioaktiver Abwässer bekannt, bei denen das zu behandelnde Abwasser mit Hydrazinhydrat versetzt wird. Diese Verfahren erlauben jedoch noch keine ausreichende Verminderung der Radioaktivität im Abwasser.
Ein angereichertes Uranoxid wird als atomarer Brennstoff für einen Leichtwasserreaktor verwendet. Da natürliches Uran etwa 0,7% hoch235 U enthält, das zur Kernspaltung beiträgt, ist es übliche Praxis, ein natürliches Uranoxid in UF tief6 umzuwandeln, UF tief6 anzureichern durch z.B. Gasdiffusion oder zentrifugale Trennung, so dass es etwa 3% hoch235 U enthalten kann und das angereicherte UF tief6 wieder zu UO tief2 umzuwandeln.
Die folgenden Verfahren sind bekannt für die nasse Rückumwandlung des angereicherten UF tief6 zu UO tief2:
(1) UF tief6 wird in eine wässrige Lösung von Aluminiumnitrat eingeblasen zur Hydrolyse und reines Uranylnitrat /UO tief2 (NO tief3) tief2/ wird erhalten durch Lösungsmittelextraktion. Ammoniak wird zugegeben zu einer wässrigen Lösung davon, um Ammoniumdiuranat (ADU)/(NH tief4) tief2 U tief2 O tief7/ zu bilden. Ammoniumdiuranat wird abgetrennt und geglüht, um U tief3 O tief8 zu bilden und U tief3 O tief8 reduziert in einer Wasserstoffatmosphäre, um UO tief2-Pulver zu bilden.
(2) Uranylfluorid (UO tief2 F tief2) wird erhalten durch Hydrolyse von UF tief6 in Wasser und Ammoniak wird zugegeben zu dem Uranylfluorid um Ammoniumdiuranat zu bilden. Es wird geglüht, um U tief3 O tief8 zu bilden und U tief3 O tief8 wird reduziert zu UO tief2.
(3) Uranylfluorid wird erhalten durch Hydrolyse von UF tief6 in Dampf und CO tief2 und Ammoniak werden zugegeben zu UO tief2 F tief2, um Ammoniumuranyltricarbonat (AUC) /(NH tief4) tief4 (UO tief2) (CO tief3) tief3/ zu bilden. Es wird geglüht um U tief3 O tief8 zu bilden und U tief3 O tief8 wird reduziert zu UO tief2.
Das niedergeschlagene Ammoniumdiuranat oder Ammoniumuranyltricarbonat wird durch Filtration wiedergewonnen. Das Filtrat, das danach zurückbleibt, ist Abfall mit niedriger Radioaktivität. Es sind durch Gesetz, klassifiziert durch die Kernart, Standards vorgeschrieben für das Ableiten von Abfall mit niedriger Radioaktivität aus dem System.
Da das meiste angereicherte UF tief6, das derzeit in Japan verwendet wird, aus natürlichem Uran erhalten wird, sind alle Kernarten, die der Abfall mit niedriger Radioaktivität, der von der Rückumwandlung, erhalten wird, bekannt. Der Abfall erfüllt voll die Standards für seine Ableitung. Wenn das Uran durch Wiederaufarbeitung von verbrauchtem Brennstoff wiedergewonnen wird und als Teil des Rohstoffs verwendet wird, ist es jedoch möglich, dass der Abfall mit niedriger Radioaktivität, der aus der Rückumwandlung von angereichertem UF tief6 stammt, eine höhere Aktivität haben kann. Obwohl die Radioaktivität von Abfall mit niedriger Radioaktivität bis jetzt noch kein besonderes Problem ergeben hat, macht es ein mögliches Ansteigen der Menge an recyclisiertem Uran aus der Wiederaufbereitung von verbrauchtem Brennstoff unbedingt notwendig, ein Verfahren zur Entfernung radioaktiver Kernarten vom Abfall mit niedriger Radioaktivität zu schaffen.
Es ist Aufgabe der Erfindung, ein Verfahren zu schaffen, um Abfallösungen mit niedriger Radioaktivität wirksam die Aktivität zu vermindern.
Diese Aufgabe wird durch ein Verfahren nach Anspruch 1 gelöst.
Die Erfindung ermöglicht eine effektive Reduktion der Aktivität von Abfallösungen mit niedriger Radioaktivität, welche eine sehr geringe Menge einer Kernart enthält und die dabei eine effektive Lösung des Problems schafft, das durch ein Anwachsen der Rückgewinnung von Uran aus verbrauchtem Brennstoff auftauchen kann. Das Verfahren der Erfindung ist nicht begrenzt auf Abfall von der Rückumwandlung von Uran sondern ist auch anwendbar für jeden Abfall mit niedriger Radioaktivität, der bei einer Vielzahl von anderen Stufen in einem nuklearen Brennstoffzyklus entsteht.
Das Eisenhydroxydkationen-Austauschharz ist ein Ionenaustauschharz, das ursprünglich für die Anreicherung von hoch9 Be in Meerwasser entwickelt wurde. Verschiedene Verwendungen des Harzes wurden bisher berichtet, einschließlich der Sammlung verschiedener radioaktiver Arten aus Meerwasser, wie beschrieben z.B. in Journal of the Atomic Energy of Japan, Vol. 8, No. 3 (1966), S. 130 133. Dieses Harz wird erhalten durch Behandlung eines stark sauren Kationenaustaucherharzes mit Eisenchlorid und wässrigem Ammoniak, um ein Hydrolyseprodukt von Eisenionen zu bilden. Die Literaturstelle, auf die hier bezogen wird, gibt an, dass das Harz nicht nur wirksam ist für das Sammeln des Hydrolyseproduktes von Eisen sondern auch seine Kationenaustauschkapazität erhält.
Die Erfinder führten eine Reihe von Tests durch, um das Eisenhydroxydkationen-Austauschharz zu modifizieren und es für die Behandlung von Abfall mit niedriger Radioaktivität zu verwenden. Als ein Ergebnis fanden sie, dass es möglich ist, die radioaktive Konzentration des Abfalls (Aktivität), durch Zugeben von Hydrazin zu dem Abfall von Inkontaktbringen mit dem Harz effektiv zu vermindern.
Es ist möglich, jede Art von Hydrazinverbindungen zu verwenden, wie Hydrazinhydrat, Hydrochlorid oder Sulflat. Es ist zweckmäßig, mindestens 100 mg Hydrazin pro Liter Abfall zu verwenden. Eine geringere Menge Hydrazin führt zu einem geringeren Verhältnis der Reduktion der radioaktiven Konzentration (Verhältnis von radioaktiver Konzentration in dem behandelten Abfall zu der in dem ursprünglichen Abfall). Es ist am vorteilhaftesten, etwa 400 mg Hydrazin pro Liter Abfall zu verwenden, da eine weitere Erhöhung keine weitere bemerkenswerte Reduktion der radioaktiven Konzentration erreicht.
Temperatur und der pH-Wert des Abfalls, der behandelt wird, haben auch einen wichtigen Einfluß auf die Reduktion der radioaktiven Konzentration. Es ist zweckmäßig, den Abfall bei einem pH-Wert von mindestens 7 zu halten, da ein niedriger pH-Wert die Elution von Eisen von dem Harz bewirkt. Es ist am besten, den pH-Wert bei etwa 8 zu halten, da ein höherer pH-Wert zu einem niedrigeren Verhältnis der Reduktion der radioaktiven Konzentration führt. Es ist jedoch möglich, ein genügend hohes Verhältnis der Reduktion der radioaktiven Konzentration zu einem gewissen Grad zu erhalten durch Erhöhen der Menge von Hydrazin. Ein hohes Verhältnis der Reduktion der radioaktiven Konzentration kann erhalten werden, wenn der Abfall eine hohe Temperatur hat. Es ist jedoch praktisch, eine Temperatur von 50 60°C anzuwenden, da das Verhältnis aufhört, sich zu erhöhen bei einer Temperatur, die 50°C übersteigt. Wenn es unmöglich ist, die Temperatur des Abfalls zu erhöhen, ist es möglich, das Verhältnis zu einem gewissen Grad zu erhöhen, wenn der pH des Abfalls in einem optimalen Bereich gehalten wird und wenn eine größere Menge Hydrazin angewendet wird. Wenn der Abfall einen pH-Wert von etwa 8 und eine Temperatur von 50 60°C hat, ist es möglich, durch Zugabe von 100 mg Hydrazin pro Liter seine Radioaktivität bis mindestens 1/10 zu erniedrigen oder zu etwa 1/100 durch Zugabe von 400 mg Hydrazin pro Liter.
Für das Inkontaktbringen des Abfalls mit dem Harz kann eine übliche Ionenaustauschvorrichtung verwendet werden. Es ist z.B. möglich, den Abfall, der Hydrazin enthält, abwärts oder aufwärts durch eine Säule, die mit dem Harz gefüllt ist, zu führen.
Die Erfindung wird nun anhand eines Beispiels beschrieben.
Beispiel 1
5 ml eines im Handel erhältlichen starksauren Kationenaustauscher-Harzes wurden in eine wässrige Lösung von Eisenchlorid mit einer Konzentration von 2 Mol pro Liter getaucht und das Harz wurde dann mit Wasser gewaschen. Eine Glassäule mit einem inneren Durchmesser von 12,6 mm und einer Länge von 240 mm wurde mit dem Harz gefüllt und wässriger Ammoniak mit einer Konzentration von 2 Mol pro Liter wurde in die Säule eingeführt. Die Versorgung mit wässrigem Ammoniak wurde unterbrochen, als das Harz dunkelbraun wurde und reines Wasser wurde eingeführt, um das Harz zu waschen, bis das Waschwasser neutral wurde. Ein Eisenhydroxyd-Kationenaustauscher-Harz wurde so in der Säule gebildet. Die Säule wurde verwendet zur Behandlung eines simulierten Abfalls mit niedriger Radioaktivität, der erhalten wurde durch Einblasen von NH tief3 in eine wässrige Lösung von UO tief2 (NO tief3) tief2, um Ammoniumdiuranat zu fällen, Sammeln des nidergeschlagenen Ammoniumdiuranats durch Filtration und Konzentrieren des Filtrats, so dass es eine radioaktive Konzentration im Bereich von 10 hoch-5 Mikrocurie (µCi)/ml hatte. Eine Reihe von Tests wurden durchgeführt durch Zugabe verschiedener Mengen von Hydrazinhydrat (N tief2 H tief4 x H tief2 O) unter verschiedenen Bedingungen einschließlich einem pH-Bereich von 5 10 und einem Temperaturbereich von 20 80°C. Die Abfallösung wurde in die Säule eingeführt mit einer Rate von 100 ml pro Stunde und jeder Test wurde durchgeführt mit 5000 ml Abfall. Die Testbedingungen, die ursprünglichen und endgültigen Konzentrationen in dem Abfall und die entsprechenden Verhältnisse der Reduktion der radioaktiven Konzentration sind in Tabelle 1 gezeigt.
Wie aus der Tabelle 1 ersichtlich ist, ist es ausreichend, 100 mg Hydrazin pro Liter des Abfalls zu verwenden, um die Radioaktivität auf 1/10 zu erniedrigen, wenn die Abfallösung einen pH-Wert von etwa 8 und eine Temperatur von 50 60°C hat.
Vergleichsbeispiel
Die simulierte Abfallösung, die identisch ist mit der, die im Beispiel 1 getestet wurde, wurde mit fünf verschiedenen Ionenaustauschharzen behandelt. Dieselbe Säule, wie im Beispiel 1, wurde verwendet und die Abfallösung wurde in die Säule mit derselben Rate wie im Beispiel 1 eingeführt. Die Ergebnisse sind in Tabelle 2 gezeigt.
Alle Läufe Nr. 19 bis 22 zeigten eine scharfe Reduktion im Verhältnis der Reduktion der Radioaktivität, wenn die Menge des Abfalls 1000 ml erreichte. Deshalb ist jeder der endgültigen Konzentrationswerte, die in Tabelle 2 gezeigt sind, der Durchschnitt der Ergebnisse, die erhalten wurden, bevor die Menge der Abfallösung 1000 ml überschritt. Dies bestätigt die Überlegenheit des Verfahrens der Erfindung gegenüber einem bloßen Ionenaustauschverfahren in der Kapazität der Abfallbehandlung durch eine Volumeneinheit des Harzes.
Claims (4)
1. Verfahren zur Behandlung von Abfallösungen niedriger Radioaktivität
a) bei dem man die Abfallösung mit einem Eisenhydroxidkationenaustauscherharz in Kontakt bringt, a1) bei dem man das Eisenhydroxidkationenaustauscherharz durch Behandlung eines Kationenaustauscherharzes mit Eisenchlorid und wässrigem Ammoniak erhält, um ein Hydrolyseprodukt von Eisenionen in diesem Harz zu bilden,
dadurch gekennzeichnet
b) dass man der Abfallösung Hydrazin hinzugibt und c) dass man den pH-Wert der Abfallösung auf etwa 8 einstellt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
b1) dass das Hydrazin zugegeben wird in einer Menge von mindestens 100 mg pro Liter Abfallösung.
3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet,
b2) dass das Hydrazin in einer Menge von ungefähr 400 mg pro Liter Abfallösung zugegeben wird.
4. Verfahren nach Anspruch 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet,
e) dass die Abfallösung eine Temperatur von 50 bis 60°C hat.
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