DE3422383A1 - Verfahren zur behandlung von abfall mit niedriger radioaktivitaet - Google Patents

Verfahren zur behandlung von abfall mit niedriger radioaktivitaet

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DE3422383A1 DE19843422383 DE3422383A DE3422383A1 DE 3422383 A1 DE3422383 A1 DE 3422383A1 DE 19843422383 DE19843422383 DE 19843422383 DE 3422383 A DE3422383 A DE 3422383A DE 3422383 A1 DE3422383 A1 DE 3422383A1
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Description

Patentanwälte
Dipl.-IngVK."W-EtGKMAHN? ©«»l.-Phys. Dr. K. Fincke Dipl.-Ing.F. A.Weickmann, Dipl.-Chem. B. Huber Dr.-Ing. H. Li ska Dr. J. Prechte!
3 k 2 2 3 8 3
8000 MÜNCHEN 86 ;. -POSTFACH 860 820
MOHI.STRASSE22
TEU-FON (0 89) 9803 52 'IELI-X 5 22 621
TIXIGRAMM l'ATI-.NTWI-lCKMANN MONCIIKN
SUMITOMO METAL MINING COMPANY LIMITED
11-3, 5-chome Shinbashi, Minato-ku, Tokyo, Japan
Verfahren zur Behandlung von Abfall mit niedriger
Radioaktivität
Beschreibung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Behandlung von Abfall mit niedriger Radioaktivität, der z. B. bei einem Verfahren zur Umwandlung von angereichertem Uran auftritt.
Ein angereichertes Uranoxid wird verwendet als atomarer Brennstoff für einen Leichtwasserreaktor. Da natürliches
235
Uran etwa 0,7 % U enthält, das zur Kernspaltung beiträgt, ist es übliche Praxis, ein natürliches Uranoxid in UF, umzuwandeln, UF, anzureichern durch z. B. Gas-
D D
diffusion oder zentrifugale Trennung, so daß es etwa 3%
U enthalten kann und das angereicherte UF, wieder zu
UO „ umzuwandeln.
Die folgenden Verfahren sind bekannt für die nasse Rückumwandlung des angereicherten UF, zu U0„:
(1) UF, wird in eine wäßrige Lösung von Aluminiumnitrat eingeblasen zur Hydrolyse und reines Uranylnitrat /UO-(NO-)„/ wird erhalten durch Lösungsmittelextrak tion. Ammoniak wird zugegeben zu einer wäßrigen Lösung davon, um Ammoniumdiuranat (ADU) /(NH-J2U2O7 zu bilden. Ammoniumdiuranat wird abgetrennt und geglüht, um U3O8 zu bilden und U3O3 reduziert in einer Wasserstoffatmosphäre, um UO^-Pulver zu bilden.
(2) Uranylfluorid (UO2F2) wird erhalten durch Hydrolyse von UF, in Wasser und Ammoniak wird zugegeben zu dem Uranylfluorid um Ammoniumdiuranat zu bilden. Es wird geglüht, um U3O8 zu bilden und U3O3 wird reduziert zu UO3.
(3) Uranylfluorid wird erhalten durch Hydrolyse von UFg in Dampf und C0„ und Ammoniak werden zugegeben zu UO2F2, um Ammoniumuranyltricarbonat (AUC) /(NH4J4(UO2) (CO3).,/ zu bilden. Es wird geglüht um U_0o zu bilden und U0O0 wird reduziert zu U0„.
Das niedergeschlagene Ammoniumdiuranat oder Ammoniumuranyltricarbonat wird durch Filtration wiedergewonnen und das Filtrat, das danach zurückbleibt, ist Abfall mit niedriger Radioaktivität. Es sind durch Gesetz Standards vorgeschrieben für das Ableiten von Abfall mit niedriger Radioaktivität aus dem System und klassifi ziert durch die Kernart.
Da die Mehrzahl an angereichertem UF fi, die derzeit in Japan verwendet wird, erhalten wird aus natürlichem Uran, sind alle Kernarten, die der Abfall mit niedriger Radioaktivität, der von der Rückumwandlung, erhalten wird, bekannt und der Abfall erfüllt voll die Standards für seine Ableitung. Wenn das Uranium wiedergewonnen wird durch Wiederaufarbeitung von verbrauchtem Brennstoff und verwendet wird als Teil des Rohstoffs, ist es jedoch möglich, daß der Abfall mit niedriger Radioaktivität, der aus der Rückumwandlung von angereichertem UF,- stammt, eine höhere radioaktive Konzentration haben kann. Obwohl die Radioaktivität von Abfall mit niedriger Radioaktivität bis jetzt noch kein besonderes Problem ergeben hat, macht es ein mögliches Ansteigen der Menge an recyclisiertem Uran aus der Wiederaufbereitung von verbrauchtem Brennstoff unbedingt notwendig, ein Verfahren zur Entfernung radioaktiver Kernarten vom Abfall mit niedriger Radioaktivität zu schaffen.
Es ist Aufgabe der Erfindung, ein Verfahren zu schaffen, um wirksam die radioaktive Konzentration von Abfall mit niedriger Radioaktivität zu vermindern.
Diese Aufgabe wird gelöst durch ein Verfahren, das daraus besteht, Hydrazin zu Abfall mit niedriger Radioaktivität zu geben und es in Kontakt zu bringen mit einem Eisenhydroxydkationenaustauschharz, das erhalten wird durch Behandlung von einem stark sauren Kationenaustauscherharz mit Eisenchlorid und wäßrigem Ammoniak, um ein Hydrolyseprodukt von Eisenionen in dem Harz zu bilden.
Diese Erfindung ermöglicht eine effektive Reduktion der radioaktiven Konzentration von Abfall mit niedriger Radioaktivität, der eine sehr geringe Menge einer Kernart enthält und die dabei eine effektive Lösung des Problems schafft, das durch ein Anwachsen der Rückgewinnung von Uran aus verbrauchtem Brennstoff auftauchen kann. Das Verfahren der Erfindung ist nicht begrenzt auf Abfall von der Rückumwandlung von Uran sondern ist auch anwendbar für jeden Abfall mit niedriger Radioaktivität, der bei einer Vielzahl von anderen Stufen in einem nuklearen Brennstoffzyklus entsteht.
Das Eisenhydroxydkationen-Austauschharz ist ein Ionenaustauschharz , das ursprünglich entwickelt wurde für
9
die Anreicherung von Be in Meerwasser. Verschiedene Verwendungen des Harzes wurden bisher berichtet, einschließlich der Sammlung verschiedener radioaktiver Arten aus Meerwasser, wie beschrieben z. B. in Journal of the Atomic Energy of Japan, Vol. 8, No. 3 (1966), S.130-133. Dieses Harz wird erhalten durch Behandlung eines stark sauren Kationenaustauscherharzes mit Eisenchlorid und wäßrigem Ammoniak, um ein Hydrolyseprodukt
von Eisenionen zu bilden. Die Literaturstelle, auf die hier bezogen wird, gibt an, daß das Harz nicht nur wirksam ist für das Sammeln des Hydrolyseproduktes von Eisen sondern auch seine Kationenaustauschkapazität erhält.
Die Erfinder dieser Erfindung führten eine Reihe von Tests durch, um das Eisenhydroxydkationen-Austauschharz zu modifizieren und es für die Behandlung von Abfall mit niedriger Radioaktivität zu verwenden. Als ein Ergebnis fanden sie, daß es möglich ist, die radioaktive Konzentration des Abfalls effektiv zu vermindern durch Zugeben von Hydrazin zu dem Abfall und Inkontaktbringen mit dem Harz.
Es ist möglich, jede Art von Hydrazin zu verwenden, wie Hydrazinhydrat, Hydrochlorid oder Sulfat. Es ist zweckmäßig, mindestens 100 mg Hydrazin pro Liter Abfall zu verwenden. Eine geringere Menge Hydrazin führt zu einem geringeren Verhältnis der Reduktion der radioaktiven Konzentration (Verhältnis von radioaktiver Konzentration in dem behandelten Abfall zu der in dem ursprünglichen Abfall). Es ist am geeignetsten, etwa 400 mg Hydrazin pro Liter Abfall zu verwenden, da wahrscheinlich kein weiteres Ansteigen irgendeine bemerkenswerte Reduktion der radioaktiven Konzentration erreicht.
Temperatur und der pH-Wert des Abfalls, der behandelt wird, haben auch einen wichtigen Einfluß auf die Reduktion der radioaktiven Konzentration. Es ist zweckmäßig, den Abfall bei einem pH-Wert von mindestens 7 zu halten, da ein zu niedriger pH-Wert die Elution von Eisen von dem Harz bewirkt. Es ist am meisten geeignet,
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den pH-Wert bei etwa 8 zu halten, da ein höherer pH-Wert zu einem niedrigeren Verhältnis der Reduktion der radioaktiven Konzentration führt. Es ist jedoch möglich, ein genügend hohes Verhältnis der Reduktion der radioaktiven Konzentration zu einem gewissen Grad zu erhalten durch Erhöhen der Menge von Hydrazin. Ein hohes Verhältnis der Reduktion der radioaktiven Konzentration kann erhalten werden, wenn der Abfall eine hohe Temperatur hat. Es ist jedoch praktisch, eine Temperatur von 50 bis 600C anzuwenden, da das Verhältnis aufhört, sich zu erhöhen bei einer Temperatur, die 500C übersteigt. Wenn es unmöglich ist, die Temperatur des Abfalls zu erhöhen, ist es möglich, das Verhältnis zu einem gewissen Grad zu erhöhen, wenn der pH des Abfalls in einem optimalen Bereich gehalten wird und wenn eine größere Menge Hydrazin angewendet wird. Wenn der Abfall einen pH-Wert von etwa 8 und eine Temperatur von 50 bis 600C hat, ist es möglich, seine radioaktive Konzentration bis mindestens 1/10 zu erniedrigen durch Zugabe von 100 mg Hydrazin pro Liter oder zu etwa 1/100 durch Zugabe von 400 mg Hydrazin pro Liter.
Eine übliche Ionenaustauschvorrichtung kann verwendet werden für das Inkontaktbringen des Abfalls mit dem Harz. Es ist z. B. möglich, den Abfall, der Hydrazin enthält, abwärts oder aufwärts durch eine Säule, die mit dem Harz gefüllt ist, zu führen.
Die Erfindung wird nun beschrieben anhand eines Beispiels.
. 2-
Beispiel
5 ml eines im Handel erhältlichen H-starksauren-Kationenaustauscher-Harzes wurden in eine wäßrige Lösung von Eisenchlorid mit einer Konzentration von 2 Mol pro Liter getaucht und das Harz wurde dann mit Wasser gewaschen. Eine Glassäule mit einem inneren Durchmesser von 12,6 mm und einer Länge von 240 mm wurde gefüllt mit dem Harz und wäßriger Ammoniak mit einer Konzentration von 2 Mol pro Liter wurde in die Säule eingeführt. Die Versorgung mit wäßrigem Ammoniak wurde unterbrochen, als das Harz dunkelbraun wurde und reines Wasser wurde eingeführt, um das Harz zu waschen, bis das Waschwasser neutral wurde. Ein Eisenhydroxyd-Kationenaustauscher-Harz wurde so in der Säule gebildet. Die Säule wurde verwendet zur Behandlung eines simulierten Abfalls mit niedriger Radioaktivität, der erhalten wurde durch Einblasen von NH3 in eine wäßrige Lösung von UO»(NO-.)„, um Ammoniumdiuranat zu fällen, Sammeln des niedergeschlagenen Arnmoniumdiuranats durch Filtration und Konzentrieren des Filtrats, so daß es eine radioaktive Konzentration im Bereich von 10 Mikrocurie (uCi)/ml haben könnte. Eine Reihe von Tests wurden durchgeführt durch Zugabe verschiedener Mengen von Hydrazinhydrat (NpH. χ Η~Ο) unter verschiedenen Bedingungen einschließlich einem pH-Bereich von 5 bis 10 und einem Temperaturbereich von 20 bis 8O0C. Der Abfall wurde eingeführt in die Säule mit einer Rate von 100 ml pro Stunde und jeder Test wurde durchgeführt mit 5000 ml Abfall. Die Testbedingungen, die ursprünglichen und endgültigen Konzentrationen in dem Abfall und die entsprechenden Verhältnisse der Reduktion der radioaktiven Konzentration sind in Tabelle 1 gezeigt.
Hydrazin
(mg/Liter)		 -I. • ϋ - 3422333 Verhältnis
der Reduk
eile tion
1600 Tab Tempe
ratur		 1 1/9
Lauf
Nr.		 800 pH (0C) radioaktive
Konzentration		 endgültig
(μΟΐ/ΐηΙ)		 1/6
400 20 ursprünglich Il
1 Il 8,0 Il 1,6 χ 10~5 1,7 χ ΙΟ"6 1/9
2 Il Il Il Il 2,5 χ 10~6 1/30
3 Il Il 30 Il 2,7 χ 10~6 1/89
4 Il Il 40 Il 1,7 χ 10"6 1/94
5 Il Il 50 Il 5,3 χ 10"7 If
6 Il Il 60 Il 1,8 χ 10~7 1/4
7 Il Il 80 Il 1,7 χ 10~7 1/6
8 Il Il 55 Il Il 1/53
9 Il 5,0 Il Il 4,2 χ 10~6 1/94
10 Il 6,0 Il Il 2,7 x 10~6 1/17
11 Il 7,0 Il Il 3,0 χ 10~7 1/11
12 800 8,0 Il Il 1,7 χ 10"7 1/123
13 200 9,0 Il Il 9,5 χ 10~7 1/11
14 100
50		 10,0 Il Il 1,4 χ 10~6 Il
1/7
15 8,0 Il Il 1,3 χ 10~7
16 Il Il
Il		 2,5 χ 10~5 2,3 χ 10"6
17
18		 Il
Il		 Il
Il		 Il
3,7 χ 10~6
Wie aus der Tabelle 1 ersichtlich ist, ist es ausreichend, 100 mg Hydrazin pro Liter des Abfalls zu verwenden, um die radioaktive Konzentration auf 1/10 zu erniedrigen, wenn der Abfall einen pH-Wert von etwa 8 und eine Temperatur von 50 bis 600C hat.
- V-
- yfO ·
Vergleichsbeispiel
Der simulierte Abfall, der identisch ist mit dem, der im Beispiel 1 getestet wurde, wurde behandelt mit fünf verschiedenen Ionenaustauschharzen. Dieselbe Säule, wie im Beispiel 1, wurde verwendet und der Abfall wurde eingeführt in die Säule mit derselben Rate wie im Beispiel 1. Die Ergebnisse sind gezeigt in Tabelle
Tabelle
Lauf Ionenaus- Grad radioaktive Konzentration Nr. tauschharz Type endgültig Verhältnis der
ursprünglich (μΟί/ΐηΙ) Reduktion
1,4 χ 10"5
19 Dowex 1X8 NO
20 Il OH
21 Il Cl
22 Il SO
23 Diaion H+
SK-IB
3,3 χ ίο'6 1/4
2,7 χ ίο"6 1/5
2,6 χ ίο"6 Il
3,0 X ίο"6 Il
1,4 X ίο"5 —
Alle Läufe Nr. 19 bis 22 zeigten eine scharfe Reduktion im Verhältnis der Reduktion der radioaktiven Konzentration, wenn die Menge des Abfalls 1000 ml erreichte. Deshalb ist jeder der endgültigen Konzentrationswerte, die in Tabelle 2 gezeigt sind, der Durchschnitt der Ergebnisse, die erhalten wurden, bevor die Menge des Abfalls 1000 ml überschritt. Dies bestätigt die Überlegenheit des Verfahrens der Erfindung gegenüber einem bloßen Ionenaustauschverfahren in der Kapazität der Abfallbehandlung durch eine Volumeneinheit des Harzes.

Claims (1)

  1. Patentansprüche
    Verfahren zur Behandlung von Abfall mit niedriger Radioaktivität, bestehend aus dem Zugeben von Hydrazin zu Abfall mit niedriger Radioaktivität und Inkontaktbringen dieses Abfalls mit einem Eisenhydroxydkationenaustauschharz, wobei das Harz erhalten wird durch Behandlung eines stark sauren Kationenaustauscherharzes mit Eisenchlorid und wäßrigem Ammoniak, um ein Hydrolyseprodukt von Eisenionen in diesem Harz zu bilden.
    Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , daß das Hydrazin zugegeben wird in einer Menge von mindestens 100 mg pro Liter Abfall.
    Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet , daß das Hydrazin in einer Menge von ungefähr 400 mg pro Liter Abfall zugegeben wird.
    Verfahren nach Anspruch 2 oder 3,
    dadurch gekennzeichnet,
    daß der Abfall einen pH-Wert von etwa 8 und eine Temperatur von 50 bis 600C hat.
DE3422383A 1983-06-15 1984-06-15 Verfahren zur Behandlung von Abfallösungen mit niedriger Radioaktivität Expired DE3422383C2 (de)

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