DE3413844A1

DE3413844A1 - Verfahren und vorrichtung zum messen der uranisotopanreicherung

Info

Publication number: DE3413844A1
Application number: DE19843413844
Authority: DE
Inventors: Nobuharu Yokohama Kanagawa Ishiguro; Akira Hitachi Ibaraki Kurosawa
Original assignee: DORYOKURO KAKUNENRYO KAIHATSU JIGYODAN TOKIO/TOKYO; Doryokuro Kakunenryo Kaihatsu Jigyodan
Current assignee: Japan Atomic Energy Agency
Priority date: 1983-04-13
Filing date: 1984-04-12
Publication date: 1984-10-18
Also published as: US4629600A; FR2544497B1; GB2138129B; JPS59200982A; FR2544497A1; GB8409141D0; GB2138129A; JPH0434115B2; DE3413844C2

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zum Messen der Uranisotopanreicherung, beispielsweise des Gehalts an Uran-235 in einer Uranlösung, bei denen insbesondere die Uranisotopanreicherung während der Verarbeitungsschritte ermittelt und überwacht wird, um beispielsweise bei einer Urandenitrierungsanlage in Wiederaufbereitungsanlagen für verbrauchten Kernbrennstoff für eine Kontrolle der Kritikalitätssicherheit zu sorgen.

Bei einer Urandenitrierungsanlage ist es gewöhnlich wichtig, daß die Uranisotopanreicherung überwacht wird, so daß sie auf einem konstanten Wert oder darunter bleibt, um dadurch die Gefahr auszuschließen, daß ein kritischer Zustand eintritt. Die überwachung der Uranisotopanreicherung muß in Hinblick auf das Arbeitsverfahren der Anlage schnell erfolgen .

Zur Messung der Uranisotopanreicherung einer Uranlösung wird gewöhnlich ein Massenspektrograph verwandt, der eine erhebliche Größe hat und schwierig zu warten ist, so daß es unvermeidlich notwendig ist, eine Vorbehandlung zum Aufbringen einer zu messenden Probe auf eine spezielle Faser zu sorgen, sich eine lange Meßzeit ergibt und eine spezielle Vorrichtung betrieben werden muß. Die Uranisotopanreicherung kann daher nicht schnell und in einfacher Weise gemessen werden.

Es gibt auch ein passives Prüfverfahren der Messung der

Uranisotopanreicherung, bei dem eine Röntgenröhre oder eine spezielle Strahlung (Ytterbium-169) verwandt wird. Bei dem Verfahren, bei dem eine Röntgenröhre verwandt wird, ist jedoch eine spezielle große Hochspannungsversorgungseinheit für die Röntgenröhre erforderlich und werden gleichfalls große Mengen an nicht notwendigen Röntgenstrahlen durch die Röntgenröhre erzeugt, so daß ein spezielles Energiefilter benötigt wird, durch das nur die erforderlichen Röntgenstrahlen selektiv herausgefi ltert werden und gleichfalls große Abschirmungen benötigt werden. Bei dem zuletzt genannten Verfahren, das eine spezielle Strahlung verwendet, ist eine dicht abgeschlossene aktive Strahlungsquelle erforderlich, die schnell zerfällt (die Halbwertzeit von Ytterbium-169 beträgt 32 Tage), so daß die Vorrichtung nicht normal betriebsbereit gehalten werden kann, es sei denn, daß die Strahlungsquelle etwa fünfmal im Jahr ausgetauscht wird.

Unter diesen Umständen ist keines dieser Verfahren zum Zweck der schnellen überwachung der Uranisotopanreicherung einer Uranlösung, insbesondere bei einer Urandenitrierungsanlage, anwendbar.

Es ist jedoch kürzlich ein Verfahren in der JP-OS No.57-151881 vorgeschlagen worden, das die genannten Mangel beseitigen soll und bei dem Photonen mit einer Energie unter der Energie der K-Absorptionskante und andere Photonen mit einer darüber 1 legenden Energie auf eine Uran enthaltende Probe gestrahlt werden, um die Urankonzentration in der Probe aus den jeweiligen Intensitäten der Photonen zu bestimmen, die durch die Probe hindurchgehen, bei dem die Intensität der von der Probe aufgrund des Alpha-Zerfalls des Urans-235 in der Probe ausgestrahlten f -Strahlen gemessen wird, und bei dem ein Wert der Uranisotop-Anreicherung aus dor gemessenen Intensität der J^ -Strahlen und der Urankon-

-3-

zentration erhalten wird. Es ist gleichfalls eine Vorrichtung zur Durchführung des oben beschriebenen Verfahrens vorgeschlagen worden, die eine Strahlungsquelle, die Photonen mit einer Energie unter der Energie der K-Absorptionskante des Urans und andere Photonen mit einer höheren Energie aussendet, einen Verschluß, der wahlweise die Photonen von der Strahlungsquelle unterbrechen kann, eine Probe, auf die die Photonen über den Verschluß und über einen Kollimator gestrahlt werden, einen Photonendetektor zum Aufnehmen der Intensität der Photonen, die durch die Probe hindurchgehen, und der Intensität der ^-Strahlen, die von der Probe aufgrund des Alpha-Zerfalls von Uran-235 in der Probe ausgesandt werden, und eine elektronische Meßanlage umfaßt, die einen Impulshöhenanalysator zum Verarbeiten der Ausgangssignale des Photonendetektors enthält.

Dieses Verfahren und diese Vorrichtung sind zum schnellen und leichten Messen der Uranisotopanreicherung vorteilhaft, und insbesondere für den oben beschriebenen Zweck wirkungsvoll einsetzbar. Es fehlt jedoch ein konkretes Beispiel einer Strahlungsquelle, so daß sich weiterhin insofern Schwierigkeiten ergeben, als eine kompakte und leicht zu wartende Vorrichtung nach dem heutigen technischen Kenntnisstand nicht geliefert werden kann, und die Meßgenauigkeit aufgrund der Fehler nicht erhöht werden kann, die aus der Selbstabsorption der /^-Strahlen entstehen, die aus dem Uran-235 in der Probe ausgesandt werden .

Durch die Erfindung soll daher ein Verfahren zum Messen einer Uranisotopanreicherung geschaffen werden, das insbesondere eine schneile_;genaue und einfache Messung erlaubt, ohne daß besondere Arbeitskenntnisse zur Vorbehandlung der Probe erforderlich sind.

Das erfindungsgemäße Verfahren zum Messen der Uranisotopan-

reicherung soll es weiterhin erlauben, die zugehörige Vorrich tun(j zu seiner Durchführung vollständig im Kleinformat auszubilden und soll sich für eine fortlaufende automatische Messung der Uranisotopanreicherung eignen.

Durch die Erfindung soll weiterhin eine Vorrichtung zum Messen der Uranisotopanreicherung geschaffen werden, die eine genaue, einfache und schnelle Messung erlaubt, ohne daß besondere Kenntnisse erforderlich sind.

Die erfindungsgemäße Vorrichtung soll eine geringe Größe und einen einfachen Aufbau haben sowie eine fortlaufende und automatische Messung erlauben.

Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren und bei der erfindungsgemäßen Vorrichtung zum Messen tier..¹ Uran i sotopanreicherung wird die Konzentration des Urans in einer Probe einer Uranlösung über eine K-Absorptionskantendensitometrie bestimmt und die Menge an Uran-235 in der Uranlösung dadurch gemessen, daß die /'-Strahlen (passive )f -Strahlen: 186 keV), die das

'J «

Uran-235 selbst aussendet,unter Verwendung eines hochreinen Germaniumdetektors erfaßt werden. Ein Wert der Uranisotopanreicherung wird dann aus dem Verhältnis der Menge an Uran-235 in der Uranlösung zur Urankonzentration erhalten. Durch die Erfindung wird der Aufbau der Strahlungsquelle für die K-Absorptionskantendensitometry verbessert und werden genaue Messungen dadurch möglich, daß ^.1.Ie Fehler in der gemessenen Menge an Uran-235 in der Uranlösung aufgrund der Selbstabs οrption der / -Strahlen korrigiert werden, die vom Uran-235 ausgesandt werden.

Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren zum Messen einer Uranisotopanreicherung werden Photonen mit einer Energie unter der Energie der K-Absorptionskante des Urans und andere Photonen mit einer höheren Energie auf eine Uran enthaltende

Probe gestrahlt, um die Urankonzentration in der Probe aus den jeweiligen Intensitäten der Photonen zu bestimmen, die durch die Probe hindurchgehen, wird die Intensität der )f Strahlen gemessen, die von der Probe aufgrund des ct-Zerfal 1s des Urans-235 in der Probe ausgesandt werden, und wird-ein Wert der Uranisotopanreicherung aus der gemessenen Intensität der /"-Strahlen, die vom Uran-235 in der Probe ausgesandt werden, und der Konzentration des Urans in der Probe erhalten. Das erfindungsgemäße Verfahren zeichnet sich dadurch aus, daß die Photonen, die auf die Probe gestrahlt werden, durch eine Wechselwirkung einer dicht verschlossenen Strahlungsquelle aus Kobalt 57 mit einer Uranfolie erzeugt werden und ein Stück eines hochangereicherten Uranmetalls in der Nähe der Probe angeordnet wird,um somit separat die Intensitäten der ^-Strahlen zu messen, die vom hochangereicherten Uranmetall ausgesandt werden, wenn keine Probe vorliegt, und wenn eine Probe vorliegt. In dieser Weise wird ein Seibstabsorptiongskorrekturfaktor der /^Strahlen aus der Funktion der Intensität der ./"-Strahlen während der

t·'

Zeit, während der keine Probe vorliegt, und der Intensität der ^-Strahlen während der Zeit, während der eine Probe vorliegt, erhalten, so daß dadurch die gemessene Intensität der ο -Strahlen korrigiert werden kann, die vom Uran-235 in der Probe ausgesandt werden.

Die erfindungsgemäße Vorrichtung zum Messen einer Uranisotopanreicherung umfaßt eine Strahlungsquelle, die Photonen mit einer Energie unter der Energie der K-Absorptionskante des Urans und andere Photonen mit einer höheren Energie aussendet, ein CoI1imatorsystem, das längs des optischen Weges angeordnet ist, über den die von der Strahlungsquelle ausgesandten Photonen gehen, einen beweglichen Verschlußmechanismus, der quer zum optischen Weg vorgesehen ist und selektiv die Photonen von der Strahlungsquelle unterbrechen

- U-

kann, eine Uran enthaltende Probe, die im optischen Weg angeordnet ist und auf die die Photonen durch den Verschlußmechanismus und das CoI1imatorsystem gestrahlt werden, einen Photonendetektor zum Messen der Intensität der Photonen, die durch die Probe hindurchgehen ,und der Intenstität der jf~- Strahlen, die von der Probe aufgrund des ei-Zerfalls von Uran-235 in der Probe ausgesandt werden, und ein elektronisches Meßsystem, das einen Impulshöhenanalysator enthält, um die Ausgangssignale des Photodetektors zu verarbeiten. Die erfindungsgemäße Vorrichtung zeichnet sich dadurch aus, daß die Strahlungsquelle eine dicht abgeschlossene Strahlungsquelle aus Kobalt 57 und eine Uranfolie umfaßt, die neben der dicht abgeschlossenen Strahlungsquelle angeordnet ist, und daß in den Verschlußmechanismus ein Stück eines hochangereich erten Uranmetalls eingebettet ist, so daß die /''-Strahlen ,die von dem hochangereicherten Uranmetall ausgesandt werden, zur Probe gestrahlt werden, wenn der Verschlußmechanismus die Photonen von der Strahlungsquelle unterbricht.

Im folgenden wird anhand der zugehörigen Zeichnung ein besonders bevorzugtes Ausführungsbeispiel der Erfindung näher beschrieben. Es zeigen:

Fig.1 eine Längsschnittansicht eines Aus

führungsbeispiels der erfindungsgemäßen Meßvorrichtung,

Fig.2 eine Draufsicht auf einen Abschir

mungsblock, der bei der in Fig.1 dargestellten Vorrichtung verwandt wird,

Fig.3 eine perspektivische Teilansicht

eines Verschlusses, der bei der in Fig.1 dargestellten Vorrichtung

verwandt wird, und

Fig.4 in einer graphischen Darstellung

ein Beispiel des Meßergebnisses, das nach dem erfindungsgemäßen Verfahren erhalten wird.

Wie es in den Fig.1 und 2 dargestellt ist, sind die Bauteile und Elemente des dargestellten Ausführungsbeispiels der erfindungsgemäßen Vorrichtung in ihren speziellen Befestigungslöchern angebracht, die an einem Blei-oder Wolfram-Abschirmungsblock 1 vorgesehen sind. Die in der Vorrichtung verwandte Strahlungsquelle umfaßt eine dicht abgeschlossene Strahlungsquelle 3 aus Kobalt 57, die in einem Halter 2 angebracht ist, und eine Uranfolie 4, die über deren Vorderseite vorgesehen ist. Zusätzlich zu den beiden Arten von oC-Strahlen mit 122 keV und 136 keV, die von der Strahlungsquelle 3 aus Kobalt 57 ausgesandt werden, werden somit Röntgenstrahlen (UK . Röntgenstrahlen mit 98 keV; UK₀Q Röntgenstrahlen mit 94 keV usw.) durch die Wechselwirkung zwischen den o(,-Strahlen und der Uranfolie 4 erzeugt. Die Uranfolie 4 ist vorzugsweise eine Folie aus Uran 238, es kann jedoch auch natürliches Uran verwandt werden, da dieses keinen unerwünschten Einfluß auf die Meßgenauigkeit hat.

Wie es in Fig.1 dargestellt ist, weist die Vorrichtung einen ersten Collimator 5, einen Verschluß 6, einen zweiten Collimator 7, eine Probenkammer 8, einen dritten Collimator 9 und einen hochreinen Germaniumdetektor 10 auf, die in dieser Reihenfolge entlang des Weges der Photonen ( >^A-Strahlen und Röntgenstrahlen) angeordnet sind, die von der Strahlungsquelle 3 ausgesandt werden. Die Collimatoren 5,7 und 9 bestehen aus Wolfram und collimieren die hindurchgehenden Photonen. Der Verschluß 6 besteht aus Wolfram und ist in der in Fig.3 dargestellten Weise an einem ersten Teil mit einem

durchgehenden Loch 11 versehen, während ein Stück eines hochangereicherten Uranmetalls 12 in den zweiten Teil des Verschlusses 6 so eingebettet, daß eine Außenfläche in Richtung der Probenkammer 8 freiliegt, und in seiner Lage durch einen Ring 16 festgelegt ist. Wie es durch einen Pfeil in Fig.1 angegeben ist, ist der Verschluß 6 im Abschirmungsblock 1 gleitend verschiebbar, um wahlweise den Durchgang zu öffnen und zu schließen, durch den die Photonen von der Strahlungsquelle 3 in die Richtung der Probenkammer 8 ausgestrahlt werden. Die Photonenstrahlung zur Probenkammer 8 wird somit wahlweise gesteuert, und es wird gleichfalls das hochangereicherte Uranmetall 12 wahlweise der Probenkammer 8 zugewandt angeordnet. Die Probenkammer 8 ist so ausgebildet, daß sie eine Uranlösung 30 enthält, und ist von oben herausnehmbar in den Abschirmblock 1 eingesetzt. Obwohl es nicht dargestellt ist, kann bei der Anwendung in der Praxis eine automatische Probenaustauscheinrichtung vorgesehen sein, so daß die Probenkammern automatisch und fortlaufend ausgee·. tauscht werden können. Der hochreine Germaniumdetektor 10 ist in einem Detektorkopf 14 angebracht, der anschließend in den Abschirmblock 1 eingesetzt und horizontal gehalten wird. Die Ausgangss-ignale des Detektors 10 liegen an einem nicht dargestellten elektronischen Meßsystem, in dem sie verarbeitet werden und das einen Impulshöhenanalysator enthält, öffnungen, die am Abschirmblock 1 vorgesehen sind, werden mit Blei-oder Wolframstöpseln 15 verschlossen, wie es in Fig -1 dargestellt ist.

Die von der Strahlungsquelle 3 ausgesanten /-Strahlen und Röntgenstrahlen werden durch den ersten Collimator 5 und den zweiten Collimator 7 collimiert, wenn der Verschluß 6 offen ist, und gehen anschließend durch die Uranlösung 13 in der Probenkammer 8. Sie werden durch den hochreinen Germaniumdetektor 10 nach dem Durchgang durch den dritten Collimator 9 erfaßt. Die ) -Strahlen und die Röntgenstrahlen, die am De-

tektor 10 ankommen, werden in elektrische Signale umgewandelt, die dann zu einem / -Spektrum sortiert und durch das elektronische Meßsystem gespeichert werden, das den Impulshöhenanalysator enthält. Eine herkömmliche, auf diesem Gebiet bekannte Vorrichtung ist für dieses System verwendbar, so daß sie nicht weiter beschrieben wird. Dieses elektronische Meßsystem muß nur die Intensitäten von ,'""""-Strahlen und Röntgenstrahlen messen können.

Von diesen /-Strahlen und Röntgenstrahlen liegen diejenigen mit einer Energie von 122 k.eV und 94 k.eV (oder 98 keV) nahe an der Energie der K-Absorptionskante des Urans. Ihr Absorptionsverhältnis ändert sich entsprechend der Konzentration der Uranlösung, durch die die /'-Strahlen und Röntgenstrahlen hindurchgehen. Die Konzentration der Uranlösung kann daher aus dem Absorptionsverhältnis erhalten werden. Dieses Verfahren wird K-Absorptionskanten-Densitometrie genannt.

Ein spezielles Verfahren zum Messen der Konzentration der Uranlösung wird im folgenden beschrieben. Es sei angenommen, daß die Intensitäten der ]f-Strahlen (122 keV) und der Röntgenstrahlen (94 keV oder 98 keV), die durch den hochreinen Germaniumdetektor 10 erfaßt werden, gleich I₁₀ und I₂₀ jweils sind, wenn in der Probenkammer 8 sich keine Uranlösung befindet und der Verschluß 6 offen ist. Es sei gleichfalls angenommen, daß diese Intensitäten der ^-Strahlen (122 keV) und der Röntgenstrahlen (94 keV oder 98 keV) dann, wenn die Uranlösung sich in der Probenkammer 8 befindet, gleich I₁₁ und I₂₁ jeweils sind. In diesem Fall ist die Beziehung zwischen der Konzentration^/ (g/1 ) des Urans in der Uranlösung 13 in der Probenkammer 8 und den Intensitäten der / -Strahlen

f/

und Röntgenstrahlen durch die folgende Gleichung (1) gegeben:

1 -Aj

- UK-

wobei Δμx eine Gerätekonstante, d.h. eine Proportionalitätskonstante, ist. Da die Gleichung (1) bekannt ist und gleichfalls in der oben erwähnten JP-OS 57-151881 angegeben ist, wird sie nicht weiter erläutert. Die Urankonzentration kann aus Gleichung (1) dadurch erhalten werden, daß eine Uranlösung, deren Urankonzentration unbekannt ist, in die Probenkammer 8 eingegeben wird und die Intensitäten I₁₁ und Ip₁ der durch die Uranlösung hindurchgehenden /"-Strahlen und Röntgenstrahlen gemessen werden, nachdem vorher die Gerätekonstante unter Verwendung einer Uranlösung bestimmt wurde, deren Urankonzentration bekannt ist.

Die Konzentration des Urans-235 in der Uranlösung kann dadurch erhalten werden, daß die /^-Strahlen (passive Ψ-Strahlen mit 186 keV), die in einem konstanten Verhältnis durch das Uran-235 selbst ausgesandt werden, das in der Uranlösung 13 enthalten ist, direkt mittels des hochreinen Germaniumdetektors gemessen werden. Die / -Strahlenintensi tat wird in diesem Fall mit i bezeichnet. Die vom Uran-235 in der Uranlösung ausgesandten Γ-Strahlen werden jedoch vor Erreichen der Oberfläche der Probenkammer 8 durch Stoffe, wie beispielsweise Uran und Wasser, die in der Lösung vorhanden sind, absorbiert und gedämpft (Selbstabsorption).

Gemäß der Erfindung ist ein hochangereichertes Uranmetall 12 in den Verschluß 6 eingebettet, um das genaue Verhältnis der Sebstabsorption zu bestimmen. In dieser Weise kann genau der Selbstabsorptionskorrekturfaktor erhalten werden und kann folglich die Meßgenauigkeit erhöht werden. Im folgenden wird das Verfahren beschrieben, mit dem der Selbstabsorptionskorrekturfaktor erhalten wird.

Zunächst werden die /^-Strahlen (186 keV) vom Uran-235 in der Uranlösung 13 durch den hochreinen Germaniumdetektor 10 gemessen, so daß ihre Intensität i erhalten wird. Zum Zeit-

punkt der Messung der Intensität i_s ist es bevorzugt, die /""-Strahlen und Röntgenstrahlen von der Strahlungsquelle 3 beispielsweise unter Verwendung des Festkörperteils 6a des Verschlusses 6 abzuschirmen, um den optischen Weg der Strahlungsquelle 3 zu schließen. Die Intensität i kann jedoch auch ohne Schwierigkeiten gemessen werden, wenn der Verschluß 6 offengehalten wird, so daß Photonen von der Strahlungsquelle 3 zur Uranlösung 13 ausgestrahlt werden können, da die Energie der /""-Strahlen vom Uran-235 in der Uranlösung 13 größer als die Energie der Photonen von der Strahlungsquelle und von dieser Energie verschieden ist und durch den Detektor 10 erfaßt werden kann, im nächsten Schritt wird der Verschluß 6 geschlossen, wie es in Fig.1 dargestellt ist, so daß das hochangereicherte Uranmetall 12 im Verschluß 6 in einer kinie zur öffnung des zweiten Collimators 7 ausgerichtet ist und gleichzeitig die Γ-Strahlen und die Röntgenstrahlen von der Strahlungsquelle 3 abgeschirmt sind. Die ^-Strahlen (186 keV) vom hochangereicherten Uranmetall 12 werden in dieser Stellung durch den zweiten Collimator 7 collimiert und in der Uranlösung 13 gedämpft und anschließend durch den Detektor 10 über den dritten Collimator 9 erfaßt. Ihre Intensität wird in diesem Fall mit i_$+m bezeichnet. Die ^"-Strahlen (186 keV), die vom hochangereicherten Uranmetall 12 ausgesandt werden, werden andererseits gleichfalls durch den Detektor 10 erfaßt, wenn der Verschluß 6 geschlossen ist und sich keine Uranlösung in der Probenkammer 8 befindet, so daß deren Intensität i_mo erhalten wird. Der Selbstabsorptionskorrekturfaktor der }^ -Strahlen (186 keV) vom Uran-235 in der Uranlösung kann genau aus der Funktion des Unterschiedes zwischen den beiden Intensitäten i_s+m- i_s und der Intensität i_mo erhalten werden. Der Selbstabsorptionskorrekturfaktor CF kann nämlich theoretisch aus der folgenden Funktion der Intensitäten i - i und i erhalten werden:

1 -1

ι , s+m s

CF=

.1-1

- in ί

ι
mo

Schließlich wird die Konzentration y des Urans-235 in der Uranlösung durch diesen Selbstabsorptionskorrekturfaktor CF korrigiert, so daß sie in der folgenden Weise ausgedrückt werden kann.

y = (K · i ) / CF (3)

wobei K eine Gerätekonstante, d.h. eine Proportionalitätskonstante ist.

Die Menge an Uran-235 kann somit aus der Gleichung (3) dadurch erhalten werden, daß eine Uranlösung mit einer unbekannten Menge an Uran-235 in die Probenkammer 8 eingebracht wird und die /^-Strahlenintensität gemessen wird, nachdem vorher die Gerätekonstante K unter Verwendung einer Uranlösung mit einer bekannten Menge an Uran-235 bestimmt ist.

Die Uranisotopanreicherung E der Uranlösung wird schließlich nach der folgenden Gleichung (4) aus dem Verhältnis der Menge y an Uran-235 zur Urankonzentration P in der Uranlösung 13, wobei y und /*ads den Gleichungen (1) und (3) jeweils erhalten werden, bestimmt:

E (%) ·= (y//>) χ 100 (4)

Arbeitsbeispiel.

Drei verschiedene Uranlösungen mit verschiedenen Urankonzentrationen und verschiedenen Uranisotopanreicherungen wurden als Probelösungen hergestellt, und die Messungen erfolgten unter Verwendung der in Fig. V'dargestellten Vorrichtung. Das benutzte elektronische Meßsystem umfaßte einen Verstärker, einen Impulshöhenanalysator, einen elektronischen Rechner usw. Bei diesem Beispiel war die Anzahl der Messungen gleich zwei für jede Probelösung und betrug die Zeit für jede Messung 50 Minuten.

Genaue Werte wurden getrennt für die Urankonzentrationen der Probelösungen über chemische Analysen und für die Uranisotopanreicherung über eine Massenspektrographie gemessen. Diese genauen Werte wurden jeweils mit den Werten verglichen, die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren gemessen wurden, um Abweichungen zu erhalten.

Die Ergebnisse dieser Messungen sind in der folgenden Tabelle 1 aufgeführt.

Tabelle 1

Probe	'!ran'ionzentration (chemische Analyse) (g/i)	UranisotoDenreicherung Massenspectrographie j (Gew.-% an U-?35)	Urankonzentration (g/l) nach dem erf in- dungsgetnäßen Verfahren (Abweichung: %) ·■*	UranisotCJÄHreiche- rung (Gew.-% ü-?35) nach dem erfindungs- gemäßen Verfahren (Abweichung: %) ***
Nr. 1	400.3 g/l	1.269 Gew.-%	413.2 g/l (3.2%) 408.2 g/l (2.0%)	1.403 Gew.% ( 10.6% ) 1.394 ^:i (9.9%)
Nr. 2	312.9 g/l	1.225 ·■	318.7 g/l (1.9%) 318.2 g/l (1.7%)	1.374 :■ (12.21) 1.196 " (-2.4%)
Nr. 3	216.7 g/l	1.135 "	207v3 g/l (-4.3%) 207.2 g/l (-4.4%)	1.053 ■' (-7.2%) 0.953 "■■ (-16.0%)

* Zwei gemessene Werte

** (Meßwert) - (Viert der chemischen Analyse)

(Wert der ehem.Analyse)
*** (Meßwert) - (Wert der Massenspektrographie)

(Wert der Massenspektrographie)

χ 100 χ 100

yr

Fig.4 zeigt in einer graphischen Darstellung die Ergebnisse der Messungen von Tabelle 1. In dieser graphischen Darstellst die Uranisotopanreicherung der Proben, die durch die Mas senspektrographie erhalten wird, auf der Abszisse aufgetragen und ist die Abweichung in Prozent zwischen dem nach dem erfindungsgemäßen Verfahren gemessenen Wert und dem Wert, der durch die Massenspektrographie erhalten wird, auf der Ordinate aufgetragen. Die Abweichung von den Werten der Massenspektrographie lag im Mittel innerhalb eines Bereiches von 10%.

Gemäß der Erfindung kann die Meßzeit um etwa 1 Std. verglichen mit der herkömmlichen Massenspektrographie, verkürzt werden, die im allgemeinen 5 bis 6 Std. benötigt. Spezielle Vorbehandlungen und spezielle Kenntnisse und Erfahren für den Betrieb der Vorrichtung sind nicht erforderlich. Die Vorrichtung kann daher einfach und frei von einer Gefahr, daß Fehler hervorgerufen werden, sein. Darüberhinaus können Einflüsse aufgrund der Selbstabsorption des Urans in der Probe korrigiert werden,so daß sich eine höhere Meßgenauigkeit ergibt. Die Vorrichtung kann durch die Verwendung einer dicht abgeschlossenen Strahlungsquelle aus Kobalt 57 in Kombination mit der Uranfolie klein ausgebildet werden, wobei aufgrund der Tatsache, daß Kobalt 57 eine lange Halbwertzeit von 270 Tagen hat, die Strahlungsquelle nicht häufig ausgewechselt werden muß, und somit die Häufigkeit, mit der die Strahlungsquelle durch eine neue Strahlungsquelle ersetzt werden muß, auf einmal pro Jahr vermindert werden kann. Dadurch ist es möglich, die Betriebsbereitschaft der Vorrichtung ohne weiteres zu kontrollieren und fortlaufende automatische Messungen vorzunehmen, indem einfach eine automatische Probenaustauscheinrichtung an der Vorrichtung angebracht wird, was die Vorteile der erfindungsgemäßen Ausbildung verstärkt.

Claims

3/U 354-TY

DORYOKURO KAKUNENRYO KAIHATSU JIGYODAN, Tokyo, Japan

Verfahren und Vorrichtung zum Messen der Uranisotopanreicherung

PATENTANSPRÜCHE

Verfahren zum Messen der Uranisotopanreicherung, bei dem Photonen mit einer Energie unter der Energie der K-Absorptionskante des Urans und andere Photonen mit einer höheren Energie auf eine Probe gestrahlt werden, die Uran enthält, um die Urankonzentration in der Probe aus den jeweiligen Intensitäten der Photonen zu bestimmen, die durch die Probe hindurchgehen, die Intensität derf-Strahlen gemessen wird, die von der Probe aufgrund des O^ -Zerfal Is von Uran-235 in der Probe ausgesandt werden, und ein Wert der Uranisotopanreicherung aus der gemessenen Intensität der ^- Strahlen, die vom Uran-235 in der Probe ausgesandt wer den, und der Urankonzentration in der Probe erhalten wird,

dadurch gekennzeichnet, daß die Photonen, die auf die Probe gestrahlt werden,

durch eine Wechselwirkung einer dicht abgeschlossenen Strahlungsquelle aus Kobalt 57 mit einer Uranfolie erzeugt werden, und daß ein Stück eines hochangereicherten Uranmetalls in der Nähe der Probe angeordnet wird, so daß separat die Intensitäten der </ -Strahlen, die vom hochangereicherten Uranmetall während der Zeit, während der keine Probe vorliegt, und während der Zeit, während der eine Probe vorliegt, gemessen werden, und ein Selbstabsorpt ionskorrekturf aktor der </ -Strahlen in der Probe aus der Funktion der Intensität der Q -Strahlen während der Zeit, während der keine Probe vorliegt, und der Intensität der χ -Strahlen, während der Zeit, während der eine Probe vorliegt, erhalten wird, um dadurch die gemessene Intensität der ^-Strahlen, die vom Uran-235 in der Probe ausgesandt werden, zu korrigieren.

Vorrichtung zum Messen der Uranisotopanreicherung mit einer Strahlungsquelle, die Photonen mit einer Energie unter der Energie der K-Absorptionskante des Urans und andere Photonen mit einer höheren Energie aussendet, einem CoI1imatorsystem, das längs eines optischen Weges angeordnet ist, über den die von der Strahlungsquelle ausgesandten Photonen gehen, einem beweglichen Verschlußmechanismus, der quer zum optischen Weg vorgesehen ist und wahlweise die Photonen von der Strahlungsquelle unterbrechen kann, einer uranenthaltenden Probe, die im optischen Weg angeordnet ist und auf die die ■ Photonen durch den Verschlußmechanismus und das CoIIimatorsystem gestrahlt werden, einem Photonendetektor, der die Intensität der Photonen, die durch die Probe hindurchgehen und die Intensität der / -Strahlen erfaßt, die von der Probe aufgrund des OC-Zerfal 1s von Uran-235 in der Probe ausgesandt werden, und einem elektronischen Meßsystem, das einen Impulshöhenanalysator enthält und die Ausgangssignale des Photode-

tektors verarbeitet,

dadurch gekennzeichnet, daß die Strahlungsquelle eine dicht abgeschlossene Strahlungsquelle aus Kobalt 57 und eine Uranfolie umfaßt, die neben der dicht abgeschlossenen Strahlungsquelle angeordnet ist, und daß der Verschlußmechanismus ein Stück eines hochangereicherten Uranmetalls aufweist ,derart, daß die vom hochangereicherten Uranmetall ausgesandten «/''-Strahlen auf die Probe gestrahlt werden, wenn der Verschlußmechanismus die Photonen von der Strahlungsquelle unterbricht.

3. Vorrichtung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet,

daß der Photonendetektor aus einem hochreinen Germanniumdetektor besteht.

4. Vorrichtung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet,

daß der Verschlußmechanismus an einem ersten Teil ein durchgehendes Loch:aufweist und in einen zweiten Teil des Verschlußmechanismus das hochangereicherte Uranmetall so eingebettet ist, daß eine Außenfläche des Metalls in Richtung der Probe freiliegt, wobei der erste und der zweite Teil wahlweise im optischen Weg nach Maßgabe der Bewegung des Verschlußmechanismus angeordnet werden können.

5. Vorrichtung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet,

daß die Uranfolie in der Strahlungsquelle eine Folie aus Uran-238 oder natürlichem Uran ist.

6. Vorrichtung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet,

daß das CoI1imatorsystem einen ersten Collimator, der

341 38A4

zwischen der Strahlungsquelle und dem Verschlußmechanismus angeordnet ist, einen zweiten Collimator, der zwischen dem Verschlußmechanismus und der Probe angeordnet ist_;und einen dritten Collimator umfaßt, der zwischen der Probe und dem Photonendetektor angeordnet ist.

7. Vorrichtung nach Anspruch 2,

dadurch gekennzeichnet, daß die Probe in .einer herausnehmbaren Probenkammer enthalten ist.

8. Vorrichtung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet,

daß der optische Weg in einem Abschirmungsblock vorgesehen ist, und daß die Strahlungsquelle, das Collimatorsystem, der Verschlußmechanismus, die:Probe und der Photonendetektor im Abschirmungsblock entlang des optischen Weges angeordnet sind.