DE2621358C2

DE2621358C2 - Verfahren zur Bestimmung des Spaltstoffgehalts einer Probe mittels eines kritischen Reaktors

Info

Publication number: DE2621358C2
Application number: DE2621358A
Authority: DE
Inventors: Hassan Dipl.-Phys. 6831 Brühl Daoud
Original assignee: Hochtemperatur Reaktorbau 4600 Dortmund GmbH; Hochtemperatur Reaktorbau GmbH
Current assignee: Hochtemperatur Reaktorbau GmbH
Priority date: 1976-05-14
Filing date: 1976-05-14
Publication date: 1986-05-22
Also published as: DE2621358A1

Description

gramms errechnen. Bei Kenntnis der Bewegungsgeschwindigkeit der zu messenden Probe kann die zeitabhängige Reaktivitätsstörung μ (t) in eine ortsabhängige Reaktivitatsstörung ρ (T) transformiert werden. Aus dieser lassen sich die Anteile der in der Meßprobe vorhandenen Spaltstoff-, Absorber-, Streu- oder Moderatorsubstanzen bestimmen. Es war jedoch bisher nicht möglich, bei einer Probe, die zwei verschiedene Spaltstoffe enthält, den Anteil der beiden Spaltstoffe in dieser Probe zu ermitteln.

Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren anzugeben, das es gestattet, den Gehalt einer Probe an zwei verschiedenen Spaltstoffen mittels eines kritischen Reaktors zu bestimmen. Voraussetzung für die Anwendung des erfindungsgemäßen Verfahrens ist hierbei, daß die beiden Spaltstoffe ein unterschiedliches Verhältnis von Spaltungsquerschnitt zu Absorptionsquerschnitt aufweisen.

Die Lösung der gestellten Aufgabe ist dadurch gekennzeichnet, daß zur Bestimmung des jeweiligen Gehalts zweier verschiedener Spaltstoffe, die ein unterschiedliches Verhältnis von Spaltungsquerschnitt zu Absorptionsquerschnitt aufweisen, folgende Maßnahmen vorgenommen werden:

a) Das Neutronenspektrum im Zentralkanal wird durch einen den Zentralkanal in Form eines Mantels unterschiedlicher Wandstärke umgebenden thermischen Absorber schrittweise geändert,

b) für jede Wandstärke werden der bei der zu bestimmenden Probe vorliegende Proben-Neutroneniluß und die jeweils bei einer reinen Eichprobe der beiden Spaltstoffe vorliegenden Eich-Neutronenflüsse gemessen, und

c) durch Vergleich des Proben-Neutronenflusses mit den Eich-Neutronenflüssen wird der Gehalt der verschiedenen Spaltstoffe bestimmt.

Wie bereits erwähnt, läßt sich das erfindungsgemäße Verfahren nur dann zur gleichzeitigen Bestimmung des Anteils zweier Spaltstoffe in einer Probe anwenden, wenn diese Spaltstoffe ein unterschiedliches Verhältnis von Spaltungsquerschnitt zu Absorbtionsquerschnitt aufweisen. Bei Messungen bekannter Proben in einem kritischen Reaktor wurde festgestellt, daß das Leistungssignal eines spaltbaren Materials und eines thermischen Absorbers in verschiedener Weise von der Neutronenflußverteilung an einer Meßposition abhängt. So zeigte sich z. B. bei einer U-235-Probe, daß ihr Leistungssignal eine um etwa 20 % höhere Amplitude aufweist, wenn der Zentralkanal mit einer Absorberschicht bestimmter Dicke ausgekleidet ist; d. h. das Verhältnis des Leistungssignals, das mit einer Absorberschicht gemessen wird, zu dem Leistungssignal ohne Absorberschicht beträgt 0,83. Bei einer Cu-Probe (also einem Absorber) hingegen ergibt sich für die genannten Leistungssignale ein Verhältnis von 0,43. Der unterschiedliche Einfluß der Absorberschicht auf die Leistungssignale von Spaltstoff und Absorbermaterial gründet sich auf den im folgenden beschriebenen Sachverhalt.

Wird die Größe Sj( T) als die Reaktivitätsstörung der Ncutronenspaltung pro makroskopischer Wirkungsquerschnittseinheit und Volumeneinheit und die Größe S_n(T) als die Reaktivitätsstörung der Neutronenabsorption pro makroskopischer Wirkungsquerschnittseinheit und Volumeneinheit bezeichnet, so ergibt sich aus Messungen in dem kritischen Reaktor, daß sowohl S/(T) als auch S_a( T) dem mittleren Fluß thermischer Neutronen 0th ( T) in der Meßprobe direkt und der Neutronenproduktion im Reaktor und daher der kritischen Masse umgekehrt proportional ist Der Unterschied zwischen S/(T) und S_a(T) liegt darin, daß Sj(T) dem mittleren adjjngierten Fluß schneller Neutronen 0ί (T)Jn der Meßprobe direkt proportional ist, während Sa(T) dem mittleren adjungierten Fluß thermischer Neutronen 0r* (T) direkt proportional ist

ίο Das Verhältnis Sf(T)/ S_a(T) zeigt daher eine starke Abhängigkeit von der Umgebung der Meßprobe im Reaktor, d. h. von dem dort vorliegenden Neutronenspektrum. Aus Berechnungen ergibt sich ebenfalls, daß der Spaltungseffekt um so größer ist, je größer der thermische Neutronenfluß und der adjungierte schnelle Fluß und je kleiner der adjungierte thermische Fluß an der Meßposition sind; der Absorptionseffekt hingegen ist um so größer, je größer der thermische Neutronenfluß und der adjungierte thermische Fluß an der Meßposition sind.

Die Tatsache, daß Sf ( T) und S_a (T) in verschiedener Weise von den adjungierten Flüssen thermischer und schneller Neutronen abhängen und daß die adjungierten Flüsse thermischer und schneller Neutronen ihrerseits in verschiedener Weise von der Reaktorzusammensetzung abhängig sind, kann dazu ausgenutzt werden, Einfluß auf die Leistungssignale von spaltbarem Material zu nehmen. Dies kann durch eine geeignete Wahl der Zusammensetzung und geometrischen Abmessungen des Reaktors erreicht werden, wodurch sich ein solcher Meßreaktor für verschiedene Aufgaben in der nuklearen Meßtechnik optimalisieren läßt. Für die Bestimmung des Spaltstoffgehalts in Proben ist es wichtig, die Empfindlichkeit des kritischen Reaktors gegen Störungen durch Spaltstoff möglichst groß zu machen, um dadurch eine größere Reaktivitätsstörung zu erzielen und gleichzeitig Störungen durch Absorber-, Streuer- oder Moderatormaterial zu unterdrücken. Gemäß der Erfindung wird die Diskrepanz zwischen adjungierten thermischen und schnellen Neutronen in dem kritischen Reaktor dazu ausgenutzt, die Empfindlichkeit des Reaktors gegen Störungen durch spaltbares Material zu maximalisieren. _^
Da das Verhältnis 5/( T) /S₀(T) stark von den neutronenphysikalischen Eigenschaften der Umgebung der zu messenden Probe abhängt, ist es möglich, den Gehalt zweier Spaltstoffarten, bei denen das Verhältnis von Spaltungsquerschnitt zu Absorptionsquerschnitt verschieden ist, in einer Meßprobe zu bestimmen.

Das erfindungsgemäße Verfahren läßt sich folgendermaßen durchführen:

Zunächst werden die Eichfunktionen von zwei reinen Proben der beiden Spaltstoffe, deren GehaH in der Meßprobe ermittelt werden soll, bei mindestens zwei verschiedenen Absorberwandstärken um die Meßposition bestimmt. Dabei werden um den leeren Zentralkanal des kritischen Reaktors Einführungsrohre mit verschiedenen Wandstärken angeordnet. Bei jedem Einführungsrohr wird der bei der jeweiligen Eichprobe vorliegende Neutronenfluß gemessen. Darauf wird die Meßprobe durch den leeren Zentralkanal des kritischen Reaktors geführt. Die dabei entstehende Leistung kann durch Messung des Neutronenflusses in Abhängigkeit von Jar Zeit registriert werden und wird in Reaktivitätsänderungen umgerechnet. Die Zuordnung der Reaktivitätsänderungen zu verschiedenen Positionen in dem Zentralkanal ergibt eine Kurve, deren (in der Mitte des Zentralkanals liegendes) Maximum bestimmt wird

Nunmehr wird bei der Meßprobe das Maximum der erwähnten Kurve unter Verwendung der bei den Eichproben benutzten Einfuhrungsrohre bestimmt. Aus dem Vergleich der durch die Meßprobe verursachten Reaktivitätsänderung mit den durch die Eichproben verursachten Reaktivitätsänderungen an der Meßposition läßt sich der Gehalt der Meßprobe an den beiden Spaltstoffen bestimmen.

Als Einfuhrungsrohre können beispielsweise Stahlmäntel verwendet werden. ίο

Eine gute Anwendungsmöglichkeit der Erfindung besteht bei der Bestimmung des Gehalts einer Meßprobe an spaltbarem Material U-235 und U-233. Die Notwendigkeit, den Gehalt dieser beiden Spaltstoffe in einer Meßprobe getrennt voneinander bestimmen zu können, ergibt sich z. B. bei der Abbrandmessung von Brennelementen eines Thorium-Hochtemperatur-Reaktors (THTR). Dieser Reaktor wird mit kugelförmigen Brennelementen kontinuierlich beschickt. Dem Gleichgewichtskern werden jeden Tag in die Außenzone ca. 620 frische Brennelemente zugeführt und die gleiche Anzahl von abgebrannten Brennelementen, die das Ausscheidealter von 1100 Tagen Standzeit haben, entnommen. Das Ausscheidealter von 1100 Tagen Standzeit erfüllt die Forderung, den Anteil der Brennelemente mit einer Standzeit von 4,3 Jahren auf 10"² zu begrenzen (Begrenzung der Spaltproduktfreisetzung), wenn in der Nähe des Ausscheidealters die Standzeit der Brennelemente mit einer maximalen Unsicherheit von ± 160 Tagen bestimmt werden kann. Da die Standzeit eines Brennelements keine direkt meßbare Größe ist, kann aus der Messung des Spaltstoffgehalts eines Brennelements dessen Standzeit bestimmt werden, weil für ein mittleres Brennelement-Schicksal die Standzeit eine Funktion des Restspaltstoffgehalts ist.

Ein THTR-Brennelement besteht aus einer äußeren brennstofffreien Graphitschale, in deren Innerem die Brennstoffteilchen in Form von »coated particles« in einer Graphitmatrix eingebettet sind. Ein frisches THTR-Brennelement enthält 0,96 g U-235 in Form von UO2 mit 93 %iger Anreicherung als Brennstoff, 10,2 g Th-232 in Form von ThO₂ als Brutstoff und ca. 192 g Graphit als Moderator. Diese Zusammensetzung ändert sich mit steigendem Abbrand. Einerseits nimmt der U-235-Gehalt mit zunehmender Standzeit ab, weil der Brennstoff gespalten wird und dadurch Spaltprodukte als Neutronenabsorber entstehen; andererseits nimmt ein erbrüteter U-233-Gehalt aus Th-232 zu, d. h. es entsteht neuer Brennstoff. Der Graphitgehalt ändert sich praktisch nicht. Ein Brennelement mit 1100 Tagen Standzeit enthält ca. 50 mg U-235 und ca. 200 mg U-233.

Die Materialien, die in einem abgebrannten THTR-Brennelement vorliegen, zeigen unterschiedliche neutronenphysikalische Eigenschaften. Diese Materialien sind im wesentlichen die Spaltprodukte und das Th-232 als Neutronenabsorber, Graphit als Moderator und Streuer und U-233 und U-235 als Spaltstoff und Absorber. Da das Thorium und die Spaltprodukte eine Funktion der Standzeit und daher des Gehalts an den beiden Spaltstoffen sind, beschränken sich die bekannten Abbrandmeßverfahren auf die Bestimmung von Graphit und dem aus U-235 und U-233 bestehenden Restspaltstoff (der sich durch ein U-235-Äquivalent darstellen läßt). Eine getrennte Bestimmung des Anteils von U-235 und U-233 in dem abgebrannten Brennelement ist erst durch Anwendung des erfindungsgemäßen Verfahrens möglich.

Zur Erläuterung der Erfindung sind einige Figuren beigefügt, die im einzelnen folgendes zeigt:

Die F i g. 1 gibt das Verhältnis der Reaktivitätsstörung von Neutronenspaltung zur Neutronenabsorption pro makroskopische Wirkungsquerschnittseinheit und Volumeneinheit in Abhängigkeit von der Dicke d eines Stahlmantels wieder, der den Zentralkanal eines kritischen Reaktors an der Meßposition umgibt; es ist hier also der Ausdruck S/(d) I S_a (d) graphisch dargestellt. Dabei zeigt sich deutlich die starke Abhängigkeit dieses Ausdrucks von der Umgebung der Meßprobe im kritischen Reaktor.

In der Fig. 2 ist das Verhältnis der Reaktivitätsstörung ρ von U-233 zu der von U-235 in Abhängigkeit von der Dicke d des eben erwähnten Stahlmantels wiedergegeben, also der Ausdruck p-233 (d) /p-235 (d). Aus dem Verlauf der Kurve ist zu ersehen, daß — wie bereits beschrieben — das Verhältnis der Leistungssignale der beiden Spaltstoffarten eine Funktion des an der Meßposition vorliegenden Neutronenspektrums ist. Dieser Umstand macht es möglich, den Gehalt einer Meßprobe sowohl an U-235 als auch an U-233 zu bestimmen.

Die Fig. 3 zeigt die Reaktivitätsstörung/) einerMeßprobe, die 1 g U-235 in Form von U3O8 (bei 93%iger Anreicherung) enthält. Beim Bewegen der Meßprobe durch den leeren Zentralkanal des kritischen Reaktors wurde der der Leistung entsprechende zeitabhängige Neutronenfluß gemessen, mittels eines Rechenprogramms ausgewertet und daraus die Reaktivitätsstörung ρ (/) bestimmt. Diese wurde, da die Bewegungsgeschwindigkeit der Meßprobe durch den Reaktor bekannt ist, in eine ortsabhängige Reaktivitätsstörung ρ (r") transformiert.

Hierzu 3 Blatt Zeichnungen

Claims

Patentanspruch:

Verfahren zur Bestimmung des Spaltstoffgehalts einer Probe, die in annähernd stetiger Bewegung einen Zentralkanal eines kritischen Reaktors durchläuft, wobei der die Leistung des kritischen Reaktors repräsentierende Proben-Neutronenfluß in Abhängigkeit von der Zeit gemessen und durch Vergleich mit den von Eichproben erhaltenen Eich-Neutronenflüssen der Spaltstoffgehalt der Probe bestimmt wird, dadurch gekennzeichnet, daß zur Bestimmung des jeweiligen Gehalts zweier verschiedener Spaltstoffe, die ein unterschiedliches Verhältnis von Spaltungsquerschnitt zu Absorptionsquerschnitt aufweisen, folgende Maßnahmen vorgenommen werden:

a) Das Neutronenspektrum im Zentralkanal wird durch einen den Zentralkanal in Form eines Mantels unterschiedlicher Wandstärke umgebenden thermischen Absorber schrittweise geändert,

b) für jede Wandstärke werden der bei der zu bestimmenden Probe vorliegenden Proben-Neutronenfluß und die jeweils bei einer reinen Eichprobe der beiden Spaltstoffe vorliegenden Eich-Neutronenflüsse gemessen, und

c) durch Vergleich des Proben-Neutronenflusses mit den Eich-Neutronenflüssen wird der Gehalt der verschiedenen Spaltstoffe bestimmt.

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Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Bestimmung des Spaltstoffgehalts einer Probe, die in annähernd stetiger Bewegung einen Zentralkanal eines kritischen Reaktors durchläuft, wobei der die Leistung des kritischen Reaktors repräsentierende Proben-Neutronenfluß in Abhängigkeit von der Zeit gemessen und durch Vergleich mit den von Eichproben erhaltenen Eich-Neutronenflüssen der Spaltstoffgehalt der Probe bestimmt wird.

Aus dem Patent 14 89 685 ist ein derartiges Verfahren bekannt, bei dem zu messende Proben, z. B. kugelförmige Betriebselemente von Kernreaktoren, einzeln in annähernd stetiger Bewegung in einem Zentralkanal derart durch einen kritischen Reaktor geführt werden, daß sie verschiedene Zonen innerhalb des kritischen Reaktors durchlaufen, in denen Neutronen absorbierende, Neutronen streuende und durch Neutronen spaltbare Substanzen jeweils maximalen Einfluß auf den die Leistung des Reaktors repräsentierenden Neutronenfluß besitzen. Die beim Durchgang der Proben durch die genannten Zonen auftretenden Leistungsänderungen werden in Abhängigkeit von der Zeit gemessen und liefern für die Neutronenwechselwirkungseigenschaften der Proben charakteristische Leistungssignale, die als Kurven dargestellt werden. Diese Kurven werden hinsichtlich ihrer Form mit den Kurven von Eichproben aus absorbierendem, streuendem und spaltbarem Material verglichen und ermöglichen so die Unterscheidung verschiedener Betriebselemente wie Brennstoffelemente, Absorberelemente und Moderatorelemente.

Das bekannte Verfahren beruht auf der Tatsache, daß ein kritischer Reaktor mit einer hinreichend kleinen kritischen Masse mit hoher Empfindlichkeit auf das Einbringen von Spaltstoff, Absorber- oder Streumaterial reagiert, wobei der Einfluß dieser Proben auf die Leistung des Reaktors nicht nur von der Menge des eingeführten Materials, sondern auch von dem Aufenthaltsort der Proben abhängt So ist beim Einbringen einer spaltbaren Substanz in einen kritischen Reaktor das Leistungssignal immer positiv und besitzt ein Maximum im Zentrum der Anordnung. Bei streuendem Material (z. B. Moderatormaterial) ist das Leistungssignal ebenfalls positiv, hat aber in beiden Randgebieten des Reaktors ein Maximum, was auf den Reflektoreffeki derartiger Proben zurückzuführen ist Proben aus absorbierendem Material hingegen entsprechen einer negativen Leistung mit einem Minimum im Zentrum des Reaktors. Im Falle von gemischten Proben, wie sie die kugelförmigen Brennstoffelemente darstellen, gilt das Superpositionsprinzip; d. h. die relativen Einflüsse der einzelnen Materialkomponenten addieren sich zu einem Leistungssignal. Durch Vergleich dieses Leistungssignals mit dem Leistungssignal eines Brennstoffelements bekannter Zusammensetzung ist es möglich, den Restspaltstoffgehalt des gemessenen Brennstoffelementes zu bestimmen, also seinen Abbrand zu ermitteln.

Aus der Offenlegungsschrift 18 08 308 ist es bekannt, die beim Einbringen der Meßprobe in den kritischen Reaktor hervorgerufene Leistungsänderung in der Weise abzuändern, daß ihr Informationsgehalt in bezug auf die Unterscheidung von verschiedenen Betriebselementen eines Kernreaktors verbessert wird. Durch eine abschnittsweise Umkleidung des Zentralkanals mit einem neutronenabsorbierenden oder neutronenstreuenden Material kann das Leistungssignal unter Erhaltung oder sogar Vergrößerung seines Integrals beträchtlich schmaler gemacht werden, so daß sich die Betriebselemente mit einer größeren Genauigkeit als bisher messen lassen. Wird der Zentralkanal im Zentrum des kritischen Reaktors mit einer ringförmigen Umhüllung aus neutronenabsorbierendem Material versehen, so ist es möglich, auch Spaltstoff- und Brutstoffelemente voneinander zu unterscheiden. Da Verlauf und Halbwertsbreite eines Leistungssignals von der Neutronenflußverteilung auf der Achse des Zentralkanals abhängen, kann durch Veränderung der Neutronenflußverteilung Einfluß auf die Form des Leistungssignals genommen werden.

Wie bei den beiden bekannten Verfahren wird auch bei der Erfindung davon ausgegangen, daß die Neutronenreaktionen Spaltung, Absorption, Moderation und Streuung, die sich im wesentlichen zwischen den Neutronen im Reaktor und den Kernen der gemessenen Probe abspielen, den Neutronenhaushalt im Reaktor beeinflussen und eine ortsabhängige Reaktivitätsstörung ρ (T) verursachen (T bedeutet die Meßposition der Probe im Meßkanal). Diese Reaktivitätsstörung ρ (T) hängt von den geometrischen Größen und den neutronenphysikalischen Eigenschaften der Probe und des Reaktors, insbesondere an der Meßposition T, ab. Während des Reaktorbetriebes ist nur die Messung der Neutronendichte als Funktion der Zeit möglich, die der Leistung des Reaktors L (t) proportional ist. Die Messung der Neutronendichte N (t) erfolgt mittels einer .Ionisationskammer, die im Reflektor unterhalb des Reaktorkerns angeordnet ist. Aus der Leistung L (t) läßt sich die Reaktivitätsstörung ρ (t) mittels eines Rechenpro-