DE3518614A1 - Verfahren zum messen der plutioniumkonzentration in stroemenden prozessmedien und einrichtung zur durchfuehrung des verfahrens - Google Patents
Verfahren zum messen der plutioniumkonzentration in stroemenden prozessmedien und einrichtung zur durchfuehrung des verfahrensInfo
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Description
_4 _ ■■ 35186U
Anwaltsakte: 34 457
Beschreibung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Messen der Plutoniumkonzentration
in strömenden Prozeßmedien und eine Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens; ferner betrifft
die Erfindung die Wiederaufbereitung von bestrahltem Kernbrennstoff, welche durchgeführt wird, um von dem bestrahlten
Brennstoff Uran, Plutonium und Kernspaltungsprodukte zu trennen. Sowohl zur Abrechnung als auch für technische
Zwecke ist es erforderlich, die Plutoniumkonzentration in verschiedenen strömenden Prozeßmedien in dem Wiederaufbereitungsvorgang
sicherzustellen. Wie eingangs erwähnt, betrifft daher die Erfindung ein Verfahren und eine Einrichtung
zum Messen von Plutoniumkonzentration in solchen strömenden Prozeßmedien.
Es ist möglich, Plutonium in Flüssigkeitsströmen durch einfaches passives Neutronenzählen zu überwachen. Es ist jedoch
bekannt, daß die gesamte Neutronenemission von Plutonium stark von dessen Isotopenzusammensetzung abhängt. Wenn
daher die Isotopenzusammensetzung nicht bekannt ist, kann die Plutoniumkonzentration nicht bestimmt werden.
Eine hochauflösende Gamma-Spektrometrie wird in großem Umfang
angewendet, um eine Isotopenzusammensetzung zu bestimmen; dieses Verfahren erfordert jedoch komplizierte Einrichtungen,
deren Unterbringung infolge von räumlichen Beschränkungen schwierig ist und die gesamte Anlage teuer
macht. Auch wird das Verfahren durch das Vorhandensein von Zerfallsprodukten und von veränderlichen 241 Massenwert (Am)
-Pegeln beeinflußt.
Bei Anwendung einer Technik, die nur auf Neutronenzählen
basiert, sind viele Vorteile erzielbar. Insbesondere können Neutronen ohne weiteres durch eine Betriebestromeinschließung
gemessen werden, und die Detektoren sind verhältnismäßig robust und preiswert.
Die Erfindung soll daher ein in der Praxis anwendbares Meßsystem schaffen, das auf einem Neutronenzählen beruht und
alle Information liefern kann, die für eine Kritikalitätssteuerung, eine Anlagensteuerung sowie eine Abrechnung erforderlich
sind. Gemäß der Erfindung ist dies bei einem Verfahren zum Messen der Plutoniumkonzentration in strömenden
Prozeßmedien nach dem Oberbegriff des Anspruchs 1 durch die Merkmale im kennzeichnenden Teil des Anspruchs
erreicht. Ferner ist dies mit einer Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 2 erreicht. Vorteilhafte
Weiterbildungen der erfindungsgemäßen Einrichtung sind in den Unteransprüchen angegeben.
Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung weist die Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens einen ringförmigen
Flüssigkeitsbehälter, der "In Line" in der Trennanlage oder mit repräsentativen Proben daraus verwendet
wird,und einen Einlaß sowie einen Auslaß für den Prozeßflüssigkeitsstrom,
eine Anzahl Neutronenzähler, welche um den ringförmigen Behälter herum angeordnet sind, und eine
Neutronenquelle aufweist, die so angeordnet ist, daß sie zusammen mit der entsprechenden elektronischen Schaltung
zum Messen und Darstellen der Ergebnisse einer Neutronenkoinzidenz zählung, wobei sie Verstärker, Frequenzteiler,
QQ eine Koinzidenzeinheit und einen Datenprozessor aufweist,
bezüglich des ringförmigen Behälters in eine axiale Position bringbar oder aus dieser zurückziehbar ist.
Die Grundgedanken des erfindungsgemäßen Verfahrens sind
folgende:
Eingangs ist bereits ausgeführt worden, daß die passive Neutronenemission von Plutonium von der Isotopenzusammen-
35186U
setzung abhängt. Neutronen werden als Ergebnis der spontanen
Kernspaltung der geraden Massenisotopen oder von (α, η) Reaktionen von leichten Elementen, z.B. Sauerstoff,
emittiert. Ein Durchschnitt von 2,2 Neutronen werden gleichzeitig pro Kernspaltungsvorgang emittiert, während
nur ein Neutron pro (α, η)-Reaktion erzeugt wird. Diese Multiplizität von Neutronen aus einer Kernspaltung macht
es möglich, demgegenüber (α, η) Neutronen durch ein Neutronenko inzidenzzählen zu unterscheiden, was folglich die
Messung spezifischer macht. Beim Koinzidenzzählen wird der Ausgang von einer Anzahl Neutronendetektoren analysiert,
um die Anzahl von "tatsächlichen" Koinzidenzzählvorgängen
d.h. die infolge von zusammentreffenden, prompten Neutronen aus Kernspaltungsvorgängen, festzustellen.
In der "passiven" Neutronenkoninzidenzstufe einer Überwachung
spiegelt die bezüglich des Hintergrunds korrigierte, "reale" Koninzidenzzählrate (Cp) die Konzentration dieser
Isotopen in einer Lösung wider , welche eine spontane Kern-
238 240 242 spaltung durchmacht, d.h. Pu, Pu und _ Pu. Die Kon-
240 zentration dieser Isotopen wird ausgedrückt als Pu Äqui-
240 valentsmasse pro Volumeneinheit oder Pu eq, wobei
240Pu eq = 240Pu + 1,57 242Pu + 2,49 238Pu
240 240
und Pu die Konzentration von Pu ist
242 242
Pu die Konzentration von Pu und
p O D
Pu die Konzentration von Pu ist.
Die Faktoren 1,57 und 2,49 spiegeln die erhöhte spontane
24ρ 238 3Q Kernspaltungsrate/Gramm von Pu bzw. Pu wider. Bei
einer entsprechenden Eichung des Monitors würde er daher
240 die Zählrate Cp ermöglichen, daß Pz eq zu bestimmen ist. Dies ermöglicht es an sich noch nicht, die gesamte Pluto-
240
niumkonzentration als die Pu Äquivalenzmasse (eq) heraus-
niumkonzentration als die Pu Äquivalenzmasse (eq) heraus-
g5 zufinden, da sich ein Bruchteil 240 der Gesamtplutoniumkonzentration
beträchtlich mit den zeitlichen Einsatzbedingungen ändert.
35186U
— *7 —
In der "aktiven" überwachungsstufe wird eine externe Neutronenquelle
verwendet, unf die Lösung mit thermischen Neutronen abzutasten, um Kernspaltungen in den spaltbaren vorhandenen
Isotopen zu induzieren.Die zusammentreffenden prompten Neutronen, die während der Kernspaltungen emittiert
worden sind, bewirken eine Anreicherung des "tatsächlichen" Koinzidenzzählwerts gegenüber dem bei der passiven
Messung um einen Wert C., welcher der Menge an vorhandenem spaltbarem Material proportional ist. Die Spaltmaterial-
239
konzentration wird als Pu-Äquivalenzmasse pro Volumen-
konzentration wird als Pu-Äquivalenzmasse pro Volumen-
239
einheit oder Pu eq ausgedrückt, wobei bei Fehlen von
einheit oder Pu eq ausgedrückt, wobei bei Fehlen von
235U gilt:
239Pueg = 239Pu -+ (241 F/239 F)241Pu
239 239
und Pu die Konzentration von . Pu ist,
241 241
Pu die Konzentration von Pu ist und i°F der Kernspaltungs-Wirkungsquerschnitt für thermische
Neutronen des Isotops i ist.
Bei einer entsprechenden Eichung des Monitors ermöglicht
239
äer Zählwert C2. wieder, daß Pu herauszufinden ist.
äer Zählwert C2. wieder, daß Pu herauszufinden ist.
239
Pu eq ist der Parameter, der zur Kritikalitätssteuerung
erforderlich ist, obwohl Kritikalitätsbeschränkungen normalerweise
bei Fehlen einer Information über die Isotopenzusammensetzung in Form der Gesamt-Plutoniumkonzentration
geschrieben werden. Doch würde es eine Kenntnis der Spaltungskonzentration an sich noch nicht ermöglichen, daß die
239
Plutoniumkonzentration als die Pu eq herauszufinden ist, da sich ein Bruchteil &239 ^er gesamten Plutoniumkonzentration beträchtlich mit den zeitlichen Einsatzbedingungen ändern kann.
Plutoniumkonzentration als die Pu eq herauszufinden ist, da sich ein Bruchteil &239 ^er gesamten Plutoniumkonzentration beträchtlich mit den zeitlichen Einsatzbedingungen ändern kann.
Um die Gesamt-Plutoniumkonzentration Pu in einer Lösung zu bestimmen, müssen aufgrund der gemessenen Konzentrationen
239 240
von Pu eq und Pu eq entweder R239 oder R240 heraus~ gefunden werden. Dies könnte anhand einer detaillierten Kenntnis der Isotopenkonzentration bestimmt werden; diese aber ist natürlich nicht verfügbar. Es ist festgestellt
von Pu eq und Pu eq entweder R239 oder R240 heraus~ gefunden werden. Dies könnte anhand einer detaillierten Kenntnis der Isotopenkonzentration bestimmt werden; diese aber ist natürlich nicht verfügbar. Es ist festgestellt
239
worden, daß Pu eq eine Funktion der ungeraden Massen-
worden, daß Pu eq eine Funktion der ungeraden Massen-
240
isotopen und Pu eine Funktion dieser Isotopen ungerader
isotopen und Pu eine Funktion dieser Isotopen ungerader
239 240 Masse ist. Das Verhältnis Pu eq/ Pu eq kann einen Hinweis auf den Wert von R539 9eben (da beide Bestrahlungsfunktionen
sind). Es ist herausgefunden worden, daß ein
^K A ^V Λ Jk Λ
Auftragen des Verhältnisses Pueq/ Pueq über R23Q
(in Prozent) eine wohldefinierte Beziehung für alle Brennstofftypen
bei praktisch keiner Streuung infolge von Veränderungen in den Grenzdaten, der Anfangsanreicherung oder
-bestrahlung über 2000 MWD/te ergibt. Eine gleichgut definierte Beziehung wird bi
R240 9escnaffen.
R240 9escnaffen.
Beziehung wird bei Auftragen von Pu eq/ Pu eq über
Das gemessene Verhältnis Pu eq/ Pu eq ermöglicht es
239 240
daher, daß die Spaltungskonzentration Pueq (oder Pu eq) in die Gesamt-Plutoniumkonzentration umgewandelt wird.
Wenn jedoch U-235 in bedeutenden Mengen vorhanden ist, ist das vorstehend beschriebene Verfahren zum Bestimmen der
Gesamt-Pu-Konzentration nicht gültig. Das Verfahren wird daher für Prozeßströme angewendet, die bei Nach-U-Trennvorgängen
anwendbar sind.
Eine Isotopenquelle mit einer langen Halbwertszeit ist die geeignetste Einrichtung, um den abtastenden Neutronenfluß
für einen Betrieb in dem aktiven Mode zu erzeugen. Eine solche Quelle erfordert keine Wartung und ist in der Praxis
sehr klein, so daß ein wirksames Abtasten der Lösung ermöglicht ist. Eine Quelle, welche Zufallsneutronen emittiert,
ist auch von Vorteil gegenüber einer Spaltungsquel-
252
3Q Ie, wie Cf, da eine Neutronenkoinzidenz sich wirksam von den zufälligen Quellenelektroden unterscheiden würde, was somit zu einem höheren Signal-Untergrund-Verhältnis beiträgt. Quellenneutronen sollten auch eine niedrige Durchschnittsenergie haben, um eine schnelle Thermalisie-OC rung in der zu messenden Lösung sicherzustellen. Eine 241 Am/Li-Quelle erscheint hierfür am geeignetsten. Sie hat eine Halbwertszeit von 433 Jahren und emittiert Zufallsneu-
3Q Ie, wie Cf, da eine Neutronenkoinzidenz sich wirksam von den zufälligen Quellenelektroden unterscheiden würde, was somit zu einem höheren Signal-Untergrund-Verhältnis beiträgt. Quellenneutronen sollten auch eine niedrige Durchschnittsenergie haben, um eine schnelle Thermalisie-OC rung in der zu messenden Lösung sicherzustellen. Eine 241 Am/Li-Quelle erscheint hierfür am geeignetsten. Sie hat eine Halbwertszeit von 433 Jahren und emittiert Zufallsneu-
— 9 —
_9_ 35186U
tronen mit einer Durchschnittsenergie von 500keV.
Die optimale Geometrie zum Abtasten oder Abfragen ist offensichtlich eine, bei welcher die Quelle vollständig
von der Lösung umgeben ist, da dann alle emittierten Elektroden in die Lösung eintreten. In der Praxis wird die
beste Annäherung an diesen Zustand dann erhalten, wenn die Quelle von einem ringförmigen Volumen aus der Flüssigkeit
in der Anlage umgeben ist. Durch Anbringen der Zähler an dem ringförmigen Volumen, welches den Lösungsbehälter umgibt,
kann die Lösung selbst verwendet werden, um die Zähler von den abtastenden Quellenelektroden abzuschirmen.
Nachfolgend wird ein Beispiel einer Anordnung zum Anwenden des erfindungsgemäßen Verfahrens anhand von Fig.1 und 2
beschrieben. Ein ringförmiger, zylindrischer Lösungsbehälter 1 mit einem Einlaß 3 und einem Auslaß 3' ist so gehaltert,
daß seine Achse horizontal verläuft, um dadurch den Zugang zu der Quelle und Detektoren durch eine Seitenwand
2 zu erleichtern. Der Boden des Behälters 1 läuft in Richtung des Einlasses 3 etwas konisch zu, um eine Anreicherung
irgendeines festen Materials während des Betriebs zu verhindern. Ein Zugang zu der abtastenden Neutronenquelle 4
und den Detektoren 5 erfolgt über wiedereintretende Rohre 6 bzw. 7, welche durch die Wand 2 hindurchgehen. Die Quelle
4 ist an einem (nicht dargestellten) Kolben mit einem verhältnismäßig langen Hub oder an einem Teleflex-Kabel 8 angebracht,
um ein wirksames Entfernen aus der Nähe des Lösungsbehälters 1 sicherzustellen, wenn sie sich in der zu-
QQ rückgezogenen Stellung befindet. Sie kann in einen kleinen
Schutzschild 9 zurückgezogen werden, um deren Wirkung auf den Detektoruntergrund während der passiven Zählvorgänge
auf ein Minimum herabzusetzen. Der radiologische Zufall bei einer Quelle der vorgeschlagenen Stärke ist sehr klein.
Neutronenzähler sind von dem BF3-TyP oder können auch der
He-Typ sein, und üblicherweise sind 10 oder 12 (wie dargestellt) Zähler symmetrisch um den Behälter 1 herum ange-
- 10 -
ordnet. Wenn He-Zähler verwendet werden, kann dieselbe
Genauigkeit oder Empfindlichkeit mit einer geringeren Anzahl von Zählern erhalten werden, als wenn BF-j-Zähler verwendet
werden. Eine Empfindlichkeits-Optimierung kann erhalten werden, wenn die Zähler vollständig mit einem Polyäthylenreflektor/Schutzschild
umgeben werden (was in den Zeichnungen nicht dargestellt ist).
Die Eichung des Systems wird mit Hilfe von Plutoniumlösungen
bekannter Isotopenzusammensetzungen und sich ändernder Konzentrationen durchgeführt. Am bequemsten ist ein Of f-Line-Betrieb
mit einer identischen Ausführung wie die des Monitors.
Die Betriebsschritte sind folgende; vor einer Anfangsoperation und in regelmäßigen Intervallen wird der Behälter
1 mit reiner (plutoniumfreier) Säure gefüllt, um gültige Untergrundspegel mit und ohne der vorhandenen Abfragequel-Ie
4 zu schaffen. Der Untergrund Cp ohne die Quelle wird verwendet, wenn die "passive" Zählrate berechnet wird,
und wenn sich die Quelle in der vorgesehenen Position befindet, wird Ca ve:
rate bestimmt wird.
rate bestimmt wird.
TO
findet, wird Ca verwendet, wenn die reine "aktive" Zähl-
Ein passiver Zählwert Cp wird dann abgenommen, wenn die
Quelle 4 in die Abschirmung 9 zurückgezogen ist. Bei Ver-
N wenden des reinen passiven Zählwerts Cp und der festge-
240
setzten Eichdaten wird Pu eq bestimmt:
d.h. CpN = Cp - CpB 240Pueq
Eine aktive Zählung C wird dann vorgenommen, wenn sich
die Abtastquelle 4 in der vorgesehenen Position befindet, wie in Fig.1 dargestellt ist. Mit Hilfe der reinen aktiven
Zählung C& und von Eichdaten wird dann Pueq bestimmt:
d.h. CA N = CA - CaB - CpN 239Pueq
239 240
Das Verhältnis Pueq/ Pueq wird dann berechnet, so daß
Das Verhältnis Pueq/ Pueq wird dann berechnet, so daß
- 11 -
- 11 -
herausgefunden werden kann. Der Wert R„_,« in Verbin-
239 dung mit dem bestimmten Wert von Pueq ergibt dann die Gesamt-Plutoniumkonzentration.
Unter normalen Betriebsbedingungen ist es unwahrscheinlich, daß sich die Isotopenzusammensetzung des Plutoniums schnell
ändert, und daher sind wahrscheinlich abwechselnd passive und aktive Messungen unnötig. Wiederholte aktive Zählungen
können durchgeführt werden, um die Spaltungskonzentration zu überwachen und eine vorher bestimmte passive Zählung
wird verwendet, um R0-^q zu berechnen und um den gemessenen
239
Wert von Pueq in Plutoniumkonzentration umzuwandeln. Das System kann entsprechend programmiert werden, um erforderlichenfalls bezogen auf eine Chargen- oder Ladungszuführung oder in vorbestimmten Intervallen eine passive Messung zu geben.
Wert von Pueq in Plutoniumkonzentration umzuwandeln. Das System kann entsprechend programmiert werden, um erforderlichenfalls bezogen auf eine Chargen- oder Ladungszuführung oder in vorbestimmten Intervallen eine passive Messung zu geben.
Die elektronische Schaltung für eine Neutronen-Koinzidenzzählung, welche Verstärker, Frequenzteiler, eine Koinzidenzeinheit
und einen Datenprozessor aufweist, ist herkömmlich und dem Fachmann bekannt.
Ende der Beschreibung
25
25
Claims (8)
1. Verfahren zum Messen der Plutoniumkonzentration in
strömenden Prozeßmedien in der Plutoniumerzeugungsstufe
bei der Trennung von Plutonium, Uran und Kernspaltungsprodukten aus bestrahltem Kernbrennstoff, dadurch
gekennzeichnet, daß zuerst eine Neutronen-Koinzidenz
zählung angewendet wird, um die eigene Neutronenemission aus der spontanen Kernspaltung der "geraden"
Massenplutoniumisotopen und somit deren effektive Konzentration, d.h. Pu Äquivalenzmasse pro Volumeneinheit,
zu messen, daß als zweites die zusätzlichen Elektronen, die sich aus Kernspaltungen ergeben, die in den spaltbaren
"ungeraden" Massenplutoniumisotopen durch das Vorhandensein einer externen Neutronenquelle induziert worden
sind, und daraus deren effektive Spaltkonzentration, d.h.
VII/XX/Ha
β (089)988272-74 Telex: 524 560 Swan d
TeleKopierer: (089) 983049 Kalte infotec 6350 Gr. I! + III
Bankkonten: Bayer. Vereinsbank München 4C>3100 (BLZ 700 2C270)
Hypo-Bank München 4410122850 (BLZ 70020011) SwMt Code. HYPO DE MM.«
Postgiro München 65343-808 (Dl "7^" 10080)
239
Pu Äquivalenzmasse pro Volumeneinheit, gemessen wird,
und daß dann ein Umwandlungsfaktor verwendet..wird, der
239
aus dem Verhältnis Pu Äquivalenzmasse pro Volumen-
aus dem Verhältnis Pu Äquivalenzmasse pro Volumen-
240
einheit/ Pu Äquivalenzmasse pro Volumeneinheit fest-
einheit/ Pu Äquivalenzmasse pro Volumeneinheit fest-
240 gelegt worden ist, um entweder Pu Äquivalenzmasse
239
pro Volumeneinheit oder Pu Äquivalenzmasse pro Volumeneinheit in die Gesamtplutoniumkonzentration umzuwandeln.
2. Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, daß die
Einrichtung einen ringförmigen Flüssigkeitsbehälter (1) mit einem Einlaß (3) und einem Auslaß (31) für Flüssigkeit
aus dem Flüssigkeitsstrom, eine Anzahl Neutronenzähler (5), welche um den ringförmigen Behälter (1)
herum angeordnet sind, und eine Neutronenquelle (4) aufweist, die so angeordnet ist, daß sie zusammen mit einer
entsprechenden elektronischen Schaltung zum Messen und Darstellen der Ergebnisse einer Neutronenkoninzidenzzählung,
wobei die Schaltung Verstärker, Frequenzteiler, eine Koninzidenzeinheit und einen Datenprozessor aufweist,
bezüglich des ringförmigen Behälters (1) in eine axiale Position anzuordnen oder aus dieser Position zurückzuziehen
ist.
3. Einrichtung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Einlaß (3) und der Auslaß (31)
"In Line" mit der Plutoniumerzeugungsstufe der Anlage für die Trennung von Plutonium, Uran und Kernspaltprodukten
aus bestrahltem Brennkernstoff verbunden sind.
4. Einrichtung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Einlaß (3) und der Auslaß (31)
zusammen mit typischen Proben aus der Plutoniumerzeugnisstufe der Anlage für die Trennung von Plutonium,
Uran und Kernspaltprodukten aus bestrahltem Kernbrennstoff verwendet sind.
5. Einrichtung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Neutronenzähler von dem BF3
sind.
6. Einrichtung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Neutronenzähler von dem He-Typ
sind.
7. Einrichtung nach einem der Ansprüche 5 oder 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Zähler (5) vollständig
von einem Reflektor/Schutzschild umgeben sind.
8. Einrichtung nach einem der Ansprüche 2 bis 7, dadurch gekennze ichnet, daß die Neutronenquelle (4)
eine 241 Americium/Lithium-Quelle ist.
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|---|---|---|---|
| GB848413236A GB8413236D0 (en) | 1984-05-23 | 1984-05-23 | Plutonium concentration measurement |
Publications (1)
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Family Applications (1)
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