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Verfahren zum Bestimmen des Gehalts an spaltbaren Stoffen in Brenn-
und/oder Brutelementen Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Bestimmen
des Gehalts an spaltbaren Stoffen in Kernbrenn-und/oder-Brutelementen oder in spaltstoffhaltigen
Proben, wobei die Elemente oder Proben mit Neutronen bestrahlt werden und im Anschluß
daran der Aktivitätsabfall innerhalb eines vorgegebenen Zeitinterwals bestimmt und
mit dem analogen Werten eines in gleicher Weise bestrahlten Körpers bekannter Zusammensetzung
verglichen wird0 Solche Bestimmungen dienen den verschiedenartigsten Zwecken.
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Für Brennelemente wird dadurch beispielsweise eine Aussage über die
Verwendbarkeit oder - falls diese Brennelemente bereits im Reaktor eingesetzt waren
- darüber gewonnen, ob ein Brennelement erneut-im Reaktor eingesetzt werden kann
oder ob seine Wiederaufarbeitung erforderlich ist.
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Es ist zwar schon vorgeschlagen worden, den Gehalt an spaltbaren Material
in einem Brennelement oder in einer Brennstoffprobe dadurch zu bestimmen, daß das
Element oder die Probe einer Nachbestrahlung unterzogen wird, woraus der Gehalt
des Spaltstoffes durch Vergleich mit einer der gleichen' Bestrahluxogunterzogenen
Probe vorgegebener Zusammensetzung verglichen wird. Nach dem Verfahren dieses Vorsoblages
läßt Sich jedoch jeweils nur der gesamte Spaltstoffgehalt eines Elementes oder einer
Probe bestimmen; d. h., es ist nicht möglich, zwischen einzelnen spaltbaren in dem
Element oder der Probe enthaltenen Nukliden zu unterscheiden.
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Das ist jedoch in einer Reihe von Fällen erwünscht, beispielsweise,
wenn bei Brenn- und Brutelementen zugleich mit der Bestimmung des Abbandzustandes
auch eine Aussage über die Menge von gebrUtetem Material gewonnen werden soll.
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Es ist jedoch - beispielsweise für Brutreaktoren - erforderlich, neben
der Abbrandbestimmung auch eine Brutratenbestimmung durchzuführen, um dadurch den
Spaltstoffluß mit er genauer Kontrolle zu halten. So sind beispielsweise unter Ausnutzung
der sich aus dem Uran-Plutonium-Zyklus ergebenden Möglichkeiten mit U235 als Spaltstoff
und U238 als Brutstoff der Gehalt an U235 und Plutonlum239 zu bestimmen.
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Aufgabe der Erfindung ist es, ein Verfahren zu schaffen durch das
es ermöglicht wird, bei einem Kernbrenn- oder Brutelement oder bei einer spaltstoffhaltigen
Probe den Gehalt an verschiedenen spaltbaren Stoffen zerstörungsfrei zu bestimmen.
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Die Erfindung geht dabei davon aus, daß die verschiedenen für die
Spaltung von spaltbaren Stoffen in Frage kommenden Einflußgrößen von der Energie
der Spaltneutronen abhängig sind, so daß die Aktivität der bei der Bestrahlung jeweils
erzeugten kurzl.bigen Spaltprodukte unterschiedlich ist.
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Die Erfindung geht ferner von der Erkenntnis aus, daß in einer Reihe
von Fällen - beispielsweise bei U233, U235 und Plutonium 239 - die Abhängigkeit
des Wirkungsquerschnitts der spaltbareg Nuklide von der Energie der Spaltneutronen
unterschiedlich ist1 Zur Lösung der Aufgabe werden in Weiterentwicklung des oben
beschriebenen Verfahrens die zu messenden Elemente oder Proben sowie eine der Zahl
der zu bestimmenden Spaltstoffe entsprechende Anzahl von jeweils einen oder mehrere
der zu bestimmenden Spaltstoffe enthaltende Vergleichskörper mit einer gegenüber
der Zahl der zu bestimmenden Spaltstoffe entsprechenden
Häufigkeit
Neutronenbestrahlungen mit jeweils unterschiedlicher Neutronengeschwindigkeit ausgesetzt,
worauf aus den verschiedenen, jeweils für den Aktivitätsabfall bestimmten Werten
der Gehalt an spaltbaren Stoffen in an sich bekannter Weise bestimmt wird.
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Zur Verdeutlichung des Verfahrens gemäß der Erfindung wird nachstehend
der Verfahrensablauf für die Bestimmung des Gehalts an U233 und U235 in einer Probe
beschrieben: Die U233 und U235 enthaltende Probe wird zunächst zughich mit thermischen
und epithermischen Neutronen kurzzeitig bestrahlt. Das kann beispielsweise dadurch
geschehen, daß die Bestrahlung einmal ohne und einmal mit Cadmium-Filter erfolgt,
wobei durch ein Cadnium-Filter hinreichender Dicke bekanntlich nur epithermische
Neutronen hindurchgelangen. Außerdem werden Proben bestrahlt, von denen die eine
nur U235 mit einem bekannten Gehalt dieses Stoffes und die andere nur eine bekannte
Menge an U233 enthält. Beide im folgenden als Standard-Proben bezeichnete Proben
werden während der gleichen Zeitspanne bestrahlt wie die Probe, deren Gehalt an
U235 und U233 bestimmt werden soll. Gemessen wird dann jeweils der innerhalb einer
vorgegebenen Zeit sich einstellende Aktivitätsabfall, der durch die Neutronenbestrahlung
erzeugten kurzlebigen Spaltprodukte.
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FUr den Aktivitätsabfall A1, der U233 und U235 enthaltenden Probe
ergibt sich dann nach Bestrahlung ii therxischen und im epithermischen Neutronenfluß
Dabei sind M25 und M23 die - zu bestimmenden - Mengen an U235 und
U233 in der Probe. kthi sind die den thermischen Neutronenfluß sowie den thermischen
flpaltquerschnitt von U233 und U wiedergebenden Proportionalitätsfaktoren und die
Faktoren kei die entsprechenden epithermischen Proportionalitätsfaktoren.
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Die erste Klammer der vorstehenden Gleichung gibt dann den Aktivitätsabfall
durch thermische Spaltung und die zweite Klammer den Aktivitätsabfall nur durch
epithermischeSpaltung wieder. Die Bestimmung des Gehalts M25 an U235 und des Gehalts
M23 an U233 aus den Meßergebnissen ist dann in an sich bekannter Weise mbglich:
Aus den weiteren gemäß der Erfindung durchgeführten Messungen des Aktivitätsabfallserhält
man durch epithermische Aktivierung die Beziehung
Die thermische und epithermische Bestrahlungder beiden Standard-Proben führt zu
den Gleichungen
Für die epithermische Bestrahlung der beiden Standard-Proben ergibtsich
wobei 1 25 und M"23 die bekannten Gehalte der Standard-Proben an U235 und U233 sind.
U beispielsweise den Gehalt einer Probe
an drei spaltbaren Stoffen
zu bestimmen, ist lediglich erforderlich, drei Bestrahlungen in drei verschiedenen
Neutronenspektren durchzuführen. Selbstverständlich kann es auch zweckmäßig sein,
in jeweils einem Vergleichskörper bekannte Mengen mehrerer spaltbarer Nuklide vorzusehen.
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Ein großer Vorzug des Verfahren gemäß der Erfindung besteht darin,
daß die Verwendung von Standard-Proben mit hoher Sicherheit eine große genauigkeit
des jeweils erwittelten Meßergebnisses gewährleistet. Die Bestrahlung mit Neutronen
verschiedener Geschwindigkeit erfordert lediglich, daß der Neutronenfluß jeweils
während der Bestrahlungszeit konstant gehalten werden muß, oder daß eine etwaige
Veränderung in bekannter Weise durch Monitore bestimmt wird.
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Für Abbrandbestimmungen, die Bestimmung von abgebrannten und gebrüteten
Spaltstoffen oder auch für die Trennung von Brennelementen und Brutelementen, bei
denen diese Bestimmen gen im Routineverfahren erfolgen - wie dies beispielsweise
bei einem unter der Bezeichnung Kugelhaufenreaktor bekannten Reaktor, bei dem Elemente
in Kugelform in großer Zahl mit langsamer Geschwindigkeit durch den Kern eines Reaktors
geschleust werden, der Fall ist - genügt es, die Standard-Elemente jeweils in größeren
Zeitabständen zu bestrahlen. Da die Bestrahlungszeien und die Meßzeiten kurz sein
können, ist das Verfahren gemäß der Erfindung auch dort anwendbar, wor es darauf
ankommt, die Bestimmungen in sehr schneller Reihenfo'oe durchzuführen.
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Um die Bestrahlungen der Elemente oder der Proben gemäß der Erfindung
in verschiedenen Neutronenspektren durchidhren zu können, können als Bestrahlungseinrichtungen
Kernreaktoren verwendet werden, wobei die Bestrahlungen jeweils ohne und
unter
Benutzung verschiedener Neutronenfilter erfolgen können.
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Statt dessen ist es selbstverständlich auch möglich, einen an sich
bekannten Neutronengenerator zu verwenden, durch den Neutronen unterschiedlicher
Energie erzeugt werden. Falls sich dies als zweckmäßig ergibt, können auch mehrere
Neutronengeneratoren als Bestrahlungseinrichtung dienen. Eine Veränderung der Energie
der Neutronen kann selbstverständlich auch durch oderierung erfolgen, wobei dann
die Bestrahlung durch unmoderierte und auf verschiedene Weise moderierteNeutronen
erfolgen kann. Schließlich es es auch möglich, das Verfahren gemäß der Erfindung
mittels gepulster Neutronengeneratoren durchzuführen. Die Moderierung kann dabei
beispielsweise Mittels Paraffin und/oder Wasser erfolgen. Der Einsatz yon Neutronengeneratoren
ist besonders bei Wiederaufarbeitungsanlagen und auch zur Kontrolle des Spaltstofflusses
zweckmäßig.
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In der Zeichnung ist ein Ausführungsbeispiel für eine Anordnung zur
Durchführung des Verfahrens gesäß der Erfindung dargestellt, die wegen der S5glichkei
t, dlie Messungen in sehr schneller Folge durchzuführen, insbesondere für Routinebestinungen
geeignet ist. Wie aus der Zeichnung hervorgeht, wird die Probe oder das Brenneleaent,
dessen Gehalt an spaltbaren Stoffen zu bestimmen ist, aus des Vorratsbehälter A
in den in dem Kernreaktor 1 angeordneten Bestrahlungseinrichtungen 2 mit thermischen
und epithermischen Neutronen bestrahlt. Nach Ablauf der vorbestimmten Bestrahlungszeit
gelangt die Probe zunächst in die Meßstelle 3 und anschließend in die ihr nachgeschaltete
Meßstelle 4. Hier wird jeweils in an sich bekannter Weise der Aktivitätsabfall A1
der Probe in breiten Energiebereichen integral gemessen. Nach der Durchführung der
Messung
wird das Elerent oder die Probe in einem der Meßstelle 4
nachgeschalteten Abklingbehälter 5 so lange aufbewahrt, bis die kurzlebige Spaltproduktaktivität
hinreichend abgeklungen ist.
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Anschließend wird das Element oder die Probe der Bestrahlungseinrichtung
6 zugeführt und nunmehr unter Zwischenschalten eines Filters, beispielsweise aus
Cadntus, noch einmal, beispielsweise in einem epithermischen Neutronenfluß, bestrahlt.
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Nach Ablauf der Bestrahlungszeit in der Bestrahlungseinrichtung 6
gelangt das Element oder die Probe zu den nachgeschalteten Meßstellen 7 und 8, wo
der Aktivitätsabfall A2 gemessen wird. Von dort gelangt das Element oder die Probe
in den Aufbewahrung)sbehälter B. Dem gleichen Bestrahlungs- und Meßzyklus werden
die Standardproben unterworfen und auf diese Weise der jeweilige Aktivitätsabfall
A3, A4, A5 und A6 bestimmt. Die Anordnung mehrerer Meßstellen macht es erforderlich,
daß diese Meßstellen hinsichtlich der Anzeigen genau aufeinander abgestimmt sind.
Ist dies der Fall, so läßt sich die Bestimmung des Gehaltes an Spaltstoffen nach
dem Verfahren gemäß der Erfindung an einer großen Zahl von Elementen oder Proben
in schneller Reihenfolge durchführen. Bestrahlungen und Messungen können an verschiedenen
Elementen oder Proben zugleich erfolgen. Mittels dieser Anlage kann das Verfahren
gemäß der Erfindung ohne weiteres so durchgeführt werden, daß eine Meßfolge von
10 Sekungen erreicht wird. Zur Steuerung der Anlage, zur Durchfdhrung des Verfahrens
gemäß der Erfindung und zur Auswertung der Ergebnisse ist zweckmäßßg eine an sich
bekannte Datenverarbeitungsanlage 9 vorgesehen. Der Neutronenfluß in den Bestrahlungseinrichtungen
wird zweckmäBig mittels an sich bekannter MeB-einrichtungen 10 und 11 überwacht0