DE1648809A1

DE1648809A1 - Verfahren zur zerstoerungsfreien Messung des Plutoniuminhaltes von Gegenstaenden,insbesondere von Kernbrennelementen

Info

Publication number: DE1648809A1
Application number: DE19671648809
Authority: DE
Inventors: Wolfgang Dr Stoll
Original assignee: Alkem GmbH
Current assignee: Alkem GmbH
Priority date: 1967-11-21
Filing date: 1967-11-21
Publication date: 1972-02-24
Also published as: BE724215A; GB1187886A; NL6815472A; FR1592758A

Description

ALKEM, Alpha-Chemie und -Metallurgie G.m.b.H. 1648809

Leopoldshafen

Verfahren zur zerstörungsfreien Messung des Plutonium-Inhaltes von Gegenständen, insbesondere von Kernbrennelementen

Plutonium ist nicht nur ein sehr wertvoller, sondern auch wegen seiner Giftigkeit und möglichen Waffenanwendung leicht mißbräuchlich zu verwendender Stoff, so daß Kontrollmaßnahmen hierfür besondere Bedeutung haben· Zur Überwachung der Mengenbewegung von Plutonium ist es daher notwendig, den Plutonium-Inhalt einzelner Behälter, insbesondere aber der fertigen Brennelemente so genau als möglich zu kennen« ™

Bisher wurden zur Messung von Plutonium in geschlossenen Behältern bereits verschiedene Meßverfahren angewendet. So wurde die sogenannte 3584 KeV-Eigenstrahlung des Plutonium-Isotops 239 zu. Verteilungsmessungen in Brenristäben ausgenützt. Außerdem wurde vorwiegend zu Messungen der Plutonium-Gehalte in radioaktiven Abfällen die Neutronen-Strahlung der Isotope 238, 24o und 239 verwendet« Schließlich sind Arbeiten bekannt geworden, den Plutonium-Inhalt von Brennelementen durch die Alpha-Zerfallswärme des verwendeten Isotopen-Gemisches zu bestimmen« Es entspricht schließlich dem Stand der Technik, die fertigen Kernbrennelemente über die Reaktivität, die diese nach dem Einsatz in Kernreaktoren zeigen, auf ihren Plutonium-Inhalt zu ä überprüfen· ' < '

Jedes der genannten Verfahren hat wesentliche Nachteile. So liefert die Messung der Gamma-Eigenstrahlung des Plutoniums nur dann zuverlässige Werte, wenn in dünner Schicht gemessen werden kann. Die in Kernbrennstoffen auftretende Selbstabschirmung ist so groß, daß schon Kernbrennelemente mit wenigen mm Durchmesser nicht mehr absolut, sondern nur noch relativ gemessen werden können.

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Die Messung der ausgesandten Neutronen ist deswegen weniger befriedigend, weil die hauptsächlich interessierenden Isotope 239 und 241 für sich selbst schwache Neutronen-Emittenten sind, während die starken Neutronen-Strahler Plutonium 2^8 und Plutonium 24o, die im Isotopen-Gemisch vorkommen können, nicht im eigentlichen Sinne spaltbar sind und daher nur mittelbar bei bekannter Zusammensetzung des Isotopengemisches Aufschlüsse geben. Außerdem wird durch sogenannte Alpha-n-Wechselwirkung, die mit bekannten Wirkungs querschni t ten mit leichten Elementen (vor allem Fluor und Beryllium) stattfindet, das Neutronen-Zählergebnis verfälscht. Schließlich kann nicht ausgeschlossen werden, daß in Plutonium-enthaltenden Gefäßen oder Kernbrennelementen Moderatoren und Neutronen-Absorber gemeinsam vorhanden sind, die das Neutronen-Zählergebnis nach unten verfälschen.

Die Methode der Kalorimetrie ist deshalb schwer verfälschbar, weil es nur wenige Nuklide außer den Isotopen des Plutoniums gibt, die sich nicht außerhalb eines geschlossenen Behälters oder eines Kernbrennelementes durch eine von Plutonium verschiedene charakteristische Gamma-Strahlung zu erkennen geben und gleichzeitig eine ausreichende Halbwertszeit haben, um mit ihrer Alpha-Zerfallswärme einen konstanten Beitrag zur kalorimetrischen Messung zu liefern» Es ist hier vor allem an die Isotope Blei 21o und Polonium 21o zu denken·

Die Kalorimetrie hat Jedoch als Meßmethode den Nachteil, daß die gemessene Wärmeentbindungsrate nur die mittlere Halbwertszeit des Nuklidgemisches angibt. Betrachtet man die Reihe der infrage kommenden Nuklide (siehe beiliegende Tabelle), so wird klar, daß das für den Spaltstoffinhalt unwichtige Isotop Plutonium 2j58 fast 3oo mal mehr Wärme liefert, als das wichtige Spaltnuklid Plutonium 239» Außerdem kann man erkennen, daß der Beitrag, den das durch Beta-Zerfall des Plutoniums 241 als Tochterprodukt fortlaufend entstehende Americium 241 zur Zerfallswärme liefert, mit zunehmendem Alter des Plutoniums nach der letzten Abtrennung an Bedeutung zunimmt. Damit setzt die Kalorimetrie eine relativ genaue Kenntnis des Isotopen-Gemisches und des Datums der letzten Reinigung des Plutoniums voraus, wenn daraus der Plutonium-Inhalt bestimmt werden soll·

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In üblicher Weise wird jedoch die Isotopenanalyse in Massenspektrometern durchgeführt, deren Genauigkeit besonders für das Plutonium 2^8, wenn dies in kleiner Konzentration und neben Uran 2^8 vorliegt, nicht immer befriedigt.

Schließlich muß festgestellt werden, daß die Reaktivitätsmessung in Reaktoren zur Feststellung des Spaltstoffinhaltes plutoniumhaltiger Kernbrennelemente in der Mehrzahl der Fälle mit einem Fehler belastet ist, der weit über die Fehler der vorgenannten drei Methoden (je nach Reaktortyp zwischen ί 5 und i 2o %) hinausgeht»

Überraschenderweise hat sich nun gezeigt, daß durch Kombination von mhdestens zwei von drei Meßverfahren und Einhaltung bestimmter Verfahrensweisen ein erstaunlich genaues Meßergebnis erzielt werden kann· (

Bei diesem kombinierten Meßverfahren wird bei- bekannter massenspektrometrisch gemessener Isotopenzusammensetzung des verwendeten Plutonium« Gemisches gleichzeitig oder hintereinander die Neutronen-Emmissionsrate und die Alpha-Zerfallswärme gemessen. Bei diesem Meßverfahren wird der Ungenauigkeitsbereich der Kalometrie, der durch die anwesenden Nuklide Plutonium 2^8 und Americium 2^1 entsteht, durch das Neutronen-Zählergebnis eingeengt, das im wesentlichen von der Spontanspaltrate der genannten Isotope und deren Alpha-n-Wechselwirkung bestimmt wird, wenn Oxide zur Messung vorliegen. In einer praktischen Ausführungsform des Verfahrens wird die Materialidentität des eingesetzten Isotopen-Gemisches für einen möglichst großen Teil der Kernbrennelemente in der Fabrikation gewahrt» Die Materialidentität kann " dann bei Berücksichtigung des Amer'iciums 24l-Aufbaues, wie sich dieser aus dem Plutonium 24l-Gehalt und dem Datum der letzten Abtrennung ergibt, aus dem Absolut-Wert der Alpha-Zerfallswärme und dem Neutronen« Zählergebnis sowie dem Quotienten der beiden Meßwerte exakt bestimmt werden. Bei Materialmengen, die durch Vermischung ihre Materialidentität verloren haben, kann durch Vergleich des Neutronen-Zählergebnisses mit der Alpha-Zerfallswärme ein guter Näherungswert gefunden werden, der in den meisten Fällen den Plutonium-Inhalt mit änem relativen Fehler von t 1 % wiedergibt. Hier läßt sich"durch nachträgliche massenspektrometrische Messungen der Fehler ebenfalls eingrenzen·

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Beispiel;

Ein als Oxid vorliegendes Gemisch von Plutoniumisotopen liefert 0,00253^ W/g und l4l,4 Neutronen/g, davon 82,2 Spontanspaltneutro· nen/g. Bei der massenspektrometrischen Analyse wurde gefunden:

o,öl % Plutonium 2j58, 9o,9 % Plutonium 229, 8,18 % Plutonium 2^o, 0,80 % Plutonium 241

Das Material war seit der letzten Abtrennung von Americium drei Jahre gelagert und enthielt daher o,ll % Americium 241. Folgende Tabelle zeigt die Übereinstimmung von Messung und Rechnung:

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Tabelle loo g Plutonium (als PuO₂)* bestehend aus;

O CD CO

	spez. Wärme leistung (w/g)	Wärme leistung (W)	Spontan- spaltneu- tronen/g	M. -n-Neu- tronen/g	Neutro- nen/g	^r	Gesamt- Neutronen	Spontan- spaltneu- tronen
Plutonium 238: 0,öl g	0,568	0,0056	34oo	14.000	17.400	174	34
Plutonium 239: 90,90 g	COO₁₉₂₅	o,1748	2·1ο"²	45	45	4o92	1,8
Plutonium 24o: 8,18 g	0,00703	o,o575	lloo	170	I.270	9570	8180
Plutonium 241: 0,80 g	o,oo45	0,0036	M		-	mm	-
Americium 241: O · 11 £	o,lo84	o,oll9	mm	2.700	2.700	300
	o,2534	I4.I36	8.216

Das Material kann daher durch die drei Daten (Wärmeleistung, Spontanneutronen und Gesamtneutronen) charakterisiert und im Prozess zerstörungsfrei schon durch Messung an seinem Verhältnis der Neutronenrate zur Wärmerate (hier: 558oo Neutronen/Watt) wiedererkannt und quantitativ bestimmt werden.

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Claims

PATENTANSPRÜCHE

1. Verfahren zur zerstörungsfreien Messung des Plutonium-Inhaltes von Gegenständen und ebenso von Kernbrennelementen, dadurch gekennzeichnet, daß gleichzeitig oder hintereinander die Neutronenrate und die Alpha-Zerfallswärme an dem plutoniumenthaltenden Brennelement oder Gegenstand gemessen und mit der durch massenspektrometrische Messung bekannten Zusammensetzung des Isotopen-Gemisches in Beziehung gesetzt wird.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß für geringere Genauigkeitsansprüche auf die massenspektrometrische Messung ver- μ ziehtet und Materialmenge sowohl wie Materialidentität an den Absolutwerten der Alpha-Zerfallswärme und des Neutronenzählergebnisses sowie an deren Verhältnis zueinander bestimmt wird·

J>. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die gleichzeitige Messung der Alpha-Zerfallswärme und der Neutronenrate dadurch erfolgt, daß die Neutronenzähler in das zur Konstanthaltung der Umgebungstemperatur um das Kalorimeter angeordnete Viasserbad eingebracht sind.

4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis J>_t dadurch gekennzeichnet, daß zur Erfassung der Spontanspaltrate die koinzidierende Neutronenrate gemessen und zur Gesamtneutronenrate in Beziehung g gesetzt wird.

5. Verfahren nach Anspruch 3 und 4, dadurch gekennzeichnet, daß als Kalorimeterflüssigkeit schweres Wasser verwendet wird.

Frankfurt/Main, 20.11.
Schn/ßi

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BAD ORIGINAL