DE2341758A1

DE2341758A1 - Analysesystem

Info

Publication number: DE2341758A1
Application number: DE19732341758
Authority: DE
Inventors: John Rathbone Rhodes; Morris Chapman Taylor
Original assignee: US Atomic Energy Commission (AEC)
Current assignee: US Atomic Energy Commission (AEC)
Priority date: 1972-09-08
Filing date: 1973-08-17
Publication date: 1974-03-14
Also published as: GB1409480A; FR2199404A5; US3781556A; CA981376A; JPS49101086A

Description

HT

D'PL.-ING KARL H. WAGNER

TELtGRAMMADRESSE.

PAtLAW MÜNCHEN R-287,310

United States Atomic Energy Commission, Washington, D.C. 20545, U.S.A.

Analysesystem

Die Erfindung bezieht sich auf Neutronenaktivierungs-Analysesysteme für die Analyse verschiedener strömender Medien, wie beispielsweise von Lösungen, Aufschlemmungen und fluidisierten Pulvern im Herstellungsverfahren. Das erfindungsgemäße System ist insbesondere zur Überwachung der Aufschwemmung der Rohmischung von Zement, deren Herstellungs- und Misch-Vorgangen geeignet.

Eine typische Zementrohmischung (d.h. vor dem Rösten oder Brennen zur Bildung von Zement) besteht hauptsächlich aus Kalkstein, wobei eine repräsentative Analyse· hinsichtlich der Oxyde wie folgt aussieht: 44% CaO, 13% SiO₂, 4% Al₃O₃, 2% Pe₃O₃, wobei der Rest hauptsächlich CO₃ und H₃O ist. Ferner sind auch kleine Mengen und Spurenmengen von anderen Elementen, wie beispiels-

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weise K, Na, Ti und Mn vorhanden. Diese Feststoffe verbinden sich schließlich zu Silikatsalzen, beispielsweise 3CaO-SiO₉, 3CaO-Al₃O₃ und 2CaO-SiO₃. Es ist sehr wichtig, die Bestandteile in der Rohmischung genau zu kontrollieren und zu regeln, weil ein Zement mit annehmbarer Qualität von den genauen Mengen der im Röstvorgang erzeugten Silikatsalze abhängt. Üblicherweise wird bei der Qualitätskontrolle eine Elementaranalyse von Ca, Si, Al und manchmal von Fe und Mg vorgenommen, wobei die ersteren drei Elemente bei der Herstellung von Zement am wichtigsten sind.

Bei den bekannten Qualitätskontrollen in der Zementindustrie sind im allgemeinen chemische Laboranalysen der Aufschwemmung oder der Mischungsproben erforderlich. Da quantitative chemische Verfahren recht zeitaufwendig sind, werden große Zementmengen hergestellt, bevor eine Abweichung gegenüber der erforderlichen Zusammensetzung festgestellt wird. Ein weiteres häufig verwendetes Verfahren benutzt die Rontgenstrahlenfluoreszenz, und zwar insbesondere für die Analyse der Eisenkonzentrationen. Häufig ist diese Analyse jedoch wegen dergeringen Eindringtiefe der Röntgenstrahlung unzuverlässig.

Die Neutronenaktivierungs-Analyse wurde bereits für eine fortlaufende, während des Betriebes erfolgende Überwachung verschiedener Aufschlemmungen vorgeschlagen, und zwar auch für die Analyse von Erzen, Kohle und Zement. Vergleiche dazu Californium-252 Progress Nr. 5, Seite 30-32, November 1970 und Nr. 7, Seite 28-32, April 1971. Bei einer Spektralanalyse der verschiedenen Aktivierungsprodukte ergibt sich jedoch eine beträchtliche

27

Interferenz und Unklarheiten. Beispielsweise emittieren Mg und Mn ,erzeugt durch die Neutronenaktivierung von Al, Mg, Mn und Fe, Gammastrahlung von nahezu der gleichen Energie-

27 28
Zudem werden sowohl Al als Si zur Erzeugung des gleichen

28

radioaktiven Isotops Al aktiviert. Ein weiteres Problem tritt

48
bei der Aktivierung von Ca auf, welches einen hohen thermischen Neutronenfluß für eine hinreichende Erzeugung von radioaktivem

Ca zur Bildung einer meßbaren Spitze benötigt. Infolgedessen

wird ein gewöhnliches AktivierungsSpektrum einer typischen Ze-

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mentaufschlemmung keine hinreichenden Daten für die genaue Bestimmung der Bestandteile liefern.

Die vorliegende Erfindung bezweckt, ein System und ein Verfahren für die Neutronenaktivierungs-Analyse von Bestandteilen von im allgemeinen strömungsfähigen Medien anzugeben, wie beispielsweise von Aufschlenmungen, Lösungen und fluidisierten Pulvern. Das System soll dabei genau und während es laufenden Betriebes zur Analyse von Zementaufschlemmungen geeignet sein, und zwar insbesondere hinsichtlich des Kalzium-, Silizium- und Äluminiumgehalts. Die Erfindung bezweckt ferner, ein Verfahren zur Auflösung der Neutronenaktivierungspektren für die Identifizierung der Zementauf schlemnungsbestandteile anzugeben.

Die Erfindung sieht dabei ein zweischleifiges Neutronenaktivierungs-Analysesystem vor. Gesonderte Proben werden innerhalb jeder der beiden Schleifen zirkuliert. Benachbart zur ersten Schleife ist eine Neutronenquelle zur Erzeugung eines Neutronenflusses angeordnet, der einen beträchtlichen Anteil thermischer Neutronen aufweist, wobei in der Flußfolge ein Gammastrahlungsdetektor folgt, um das sich ergebende Aktivierungsgammaspektrum aufzuzeichnen. Benachbart zur zweiten Schleife ist eine zweite Neutronenquelle angeordnet und erzeugt einen schnellen Neutronenfluß, der im wesentlichen frei von thermischen Neutronen ist. Ein Gammastrahlungsdetektor benachbart zur zweiten Schleife stromabwärts gegenüber der entsprechenden Neutronenquelle fühlt ein Aktivxerungsgammaenergiespektrum ab, welches etwas unterschiedliche Eigenschaften gegenüber dem durch die thermische Neutronenquelle erzeugten Spektrum aufweist. Die Ausgangsgrößen der beiden Gammadetektoren werden zur Impulsdiskriminierung gemäß der Impulsenergie einem Impulsspektralanalysator zugeführt.

Bei der Analyse von Zementaufschlemmungen ist es von besonderer Wichtigkeit, die Kalzium-, Silizium- und Aluminium-Konzentration genau zu bestimmen. Eine durch thermische Neutronen innerhalb der ersten Schleife bestrahlte Zementaufschlemmungsprobe erzeugt

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Radioisotope aus den stabilen Icotopan diessr Elemente gemäß den folgenden Reaktionen: Ca(n,v) Ca, Si(n,p) Al und

27 28

Al (n,·£■) Al. In der zweiten Schleife herrschen die folgenden

28 28 27 27 Reaktionen vor: Si(n,p) Al, Al(n,p) Mg, wobei nur ein

27 28 kleiner Beitrag durch die Reaktion Al(n,v^ Al geliefert wird. Die vorangegangene Eichung der einzelnen Elementbeiträge im Hinblick auf jedes erzeugte Radioisotop in jeder Aktivierungsschleife gestattet die Auflösung sämtlicher Reaktionsgleichungen zur Bestimmung der individuellen Mengen von Kalzium, Silizium' und Aluminium.

Weitere Vorteile, Ziele und Einzelheiten der Erfindung ergeben sich aus der Beschreibung von Ausführungsbeispielen an Hand der Zeichnung; in der Zeichnung zeigt:

Fig. 1 ein schematisches Diagramm eines zweischleifigen Strömungsmittel-Analysesystems ;

Fig. 2 einen Querschnitt durch die thermische Neutronenaktivierungszelle der Fig.1;

Fig. 3 einen Querschnitt durch die schnelle Neutronenaktivierungszelle der Fig. 1;

Fig. 4 eine graphische Darstellung eines Impulsenergiespektrums, welches sich durch die Analyse einer Zementaufschlemmung innerhalb der thermischen Neutronenaktivierungsschleife der Fig. 1 ergab;

Fig. 5 eine graphische Darstellung eines Impulsenergiespektrums, welches sich durch die Analyse einer Zementaufschlemmung innerhalb der schnellen Aktivierungsschleife der Fig. 1 ergab.

In Fig. 1 ist schematisch der Aufbau des zweischleifigen Strömungsmittelanalysesystems gemäß der vorliegenden Erfindung dargestellt. Eine erste Neutronenaktivierungsschleife 11 weist eine thermische Neutronenaktivierungszelle 15, eine erste Gammastrahlungsdetektoreinheit 17 und eine Pumpe 19 auf, um ein Strömungsmittel, wie beispielsweise eine Aufschlemmung durch das

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Leitersystem zu zirkulieren, welches mit der Aktivisrungszelle und dem Detektor verbunden ist. Eine zweite Schleife 13 weist ebenfalls innerhalb eines geeigneten Leitersystems eine Zirkulationspumpe 21 und eine zweite Gammadetektoreinheit 23 auf, unterscheidet sich aber von der ersten Schleife durch das Vorhandensein einer schnellen Neutronenaktivierungszelle 25. Die beiden Aktivierungszellen sind weiter unten im einzelnen an Hand der Fig. 2 und 3 beschrieben.

In den Schleifen sind Doppel-L-Ventile 27 und 29 angeordnet, um eine Aufschlemmung oder ein anderes Strömungsmittel in die Leitungen einer jeden der beiden Schleifen 11 bzw. 13 einzugeben bzw. zu entnehmen. Wenn die Ventile in der in Fig. 1 gezeigten Stellung angeordnet sind, so kann die Aufschlemmung in jeder der beiden Schleifen zirkuliert werden und alles neue in Einlaß 31 eintretende Material wird direkt zum Auslaß 33 weitergeführt. Bei einer Drehung um 90 · aus der Stellung gemäß Fig. 1 kann die Schleife gefüllt oder, wenn erforderlich, ausgespült werden. Dem Fachmann ist natürlich klar, daß verschiedene geeignete Ventilanordnungen für den gleichen Zweck verwendet werden können.

Die Strahlungsdetektoreinheiten 17 und 23 können irgendein Gammastrahlungsdetektor sein, der eine adäquate Auflösung der Energiespektren der zu analysierenden speziellen Radioisotope liefert. Ein gasgefüllter elektronischer Proportionalzähler oder ein lithiumgedrifteter Germanium-Halbleiter könnte verwendet werden; gemäß der vorliegenden Erfindung wird jedoch ein thalliumdotierter Natriumiodidkristall 35 wegen seiner Unempfindlichkeit und relativ niedrigen Kosten vorgezogen. Dem Kristall 35 ist eine geeignete fotoelektrische Vorrichtung 37 zugeordnet, um die Lichtezintillationen festzustellen, die aus Strahlungseindringungen in den Kristall 35 resultieren. Eine zusätzliche Sensitiv! tat wird dadurch erreicht, daß man die Aufschlemmung durch Leiterspulen 39 leitet, die benachbart zu den freiliegenden Oberflächen des Kristalls 35 angeordnet sind, um eine 4^<iTüberwachungsform anzunähern. Die Strahlungsdetektoreinheit 23 in der schnellen Aktivierungsschleife 13 hat normalerweise eine Konstruktion ähnlich dem Detektor 17.

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Den beiden Neutronenaktivierungsschleifen ist ein Dichteanalysator zugeordnet, der als eine Gammastrahlungsquelle 41 und zwei Gammadetektoren 43 und 45 dargestellt ist. Die Quelle 41 ist zwischen den Leiterendteilen 49 und 51 der Aktivierungsschleifen angeordnet/ während die Detektoren jeweils so ausgerichtet sind, daß sie der Gammastrahlungsquelle auf der Aussenseite jedes Leiterendteils gegenüberliegen. Diese Detektoren können auch NaI(Tl)-Kristalle und fotoelektrische Vorrichtungskombinationen oder andere geeignete Strahlungsdetektorvorrichtungen sein. Die Gammaquelle 41 weist ein Radioisotop 44 auf, wie beispielsweise Zäsium-137 oder Kobalt-60, welches durch Abschirmmaterial 48 umgeben ist. Es wird eine starke Gammaquelle bevorzugt , um jegliche Fehler auszuschliessen, die durch Restaktivierungsprodukte in der umlaufenden Aufschlemmung entstehen. An jedem Ende des Radioisotops 44 sind innerhalb der Abschirmung 48 Kollimatorringe 47 angeordnet. Die Ringe sind so ausgerichtet, daß sie die durch gestrichelte Linien 53 und 55 dargestellten Gammastrahlen in Längsrichtung durch die Leiterteile 49 und 51 in die Gammadetektoren 43 bzw. 45 fokussieren. Dadurch, daß man Gammastrahlen durch die zwei Leiterteile richtet, kann einehinreichende Länge der Aufschlemmung in den Leitungen 49 und 51 untersucht werden, um die Aufschlemmungsdichte genau aus der Dämpfung der Gammastrahlen zu messen. Der Dichteanalysator ist üblicherweise in Prozent der in der Aufschlemmung befindlichen Festkörper geeicht, um die Bestandteilszusammensetzungen mit den Feststoffen in Beziehung zu setzen, und nicht lediglich mit ihrer gesamten Aufschlemmungsströmung.

Ein Impulsspektralanalysator 57 ist zum Entfernen und zur Analyse der Ausgangsgrößen der Detektoreinheiten 17 und 23 und der Detektoren 43 und 45 vorgesehen. Dieser Analysator kann elektronische Bestandteile und Rechnerbestandteile einschließlich eines Mehrkanalanaüysators aufweisen, der mit den Gammastrahlungsdetektoren zusammenwirkt, um die Impulse entsprechend ihrer Höhe oder Energie zu trennen. Ferner kann ein Rechnersystem zweckmäßig sein, um die Gammaspektren und Dämpfungen zu kombinieren, die von jedem Detektor erhalten wurden, um auf diese Weise den

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Gewichtsprozentsatz eines jeden Bestandteils in den Festkörpern zu erhalten. Die Art und Weise, wie eine derartige Berechnung ausgeführt wird, ergibt sich aus der untenstehenden Diskussion der Fig. 4 und 5.

In Fig. 2 ist eine ins einzelne gehende Darstellung der thermischen Neutronenaktivierungszelle 15 gegeben. Eine Vielzahl von Isotopneutronenquellen 61 sind in Längsrichtung in einer Linearanordnung längs der Mittelachse der thermischen Aktivierungszelle angeordnet. Auf diese Weise wird der Neutronenfluß mit einer angenähert zylindrischen Geometrie emittiert, um eine gleichmäßigere Bestrahlung der umgebenden Aufschlemmungsleitung 63 vorzusehen. Ein ähnlicher Effekt kann durch eine einzige längliche Neutronenquelle erzielt werden. Der Leiter 63 ist als eine geschlossene schraubenförmige Spule um die Neutronenquellen herum ausgebildet, um die Aufschlemmung dem Neutronenfluß in maximaler Weise auszusetzen. Obwohl dies nicht dargestellt ist, so kann doch eine Spirale der Aufschlemmungsleitung über beiden Enden der Schraube angeordnet werden, um die Strahlungsaussetzung der umlaufenden Aufschlemmung weiter zu erhöhen. Ein Ringglied 65 aus Neutronenmoderatormaterial aus einem geeigneten hydrogenen Werkstoff umgibt die Neutronenquellen 61 und Leitung 63. Geeignete Abstandsstücke 67 können zwischen den einzelnen Neutronenquellen in der Anordnung vorgesehen sein.

Die zur Anwendung in der thermischen Aktivierungseinheit ausgewählten Neutronenquellen 61 müssen in der Lage sein, eine hohe Strömung von langsamen und thermischen Neutronen für die Aktivierung von Kalzium-48 in Zementaufschlemmungen auszusenden.

8 *3 Eine Quellenausgangsgröße von 10 bis 10 Neutronen pro Sekunde wird für diese Aufgabe bevorzugt; eine solche Ausgangsgröße kann in wirkungsvoller Weise durch Californium-252 Neutronenquellenmaterial geliefert werden. Darüber hinaus erzeugt Californium-252 einen Neutronenfluß mit relativ niedriger Energie, der in einfacher Weise thermisch gemacht werden kann.

Die Neutronenquellen, der schraubenförmige Leiter und der Mode-

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• ι

■ B » ■

rator sind von einem aus einem schweren Metall, beispielsweise Blei, bestehenden Abschirmmaterial 69 umgeben, um die während der ersten wenigen Teile einer Sekunde nach dem Neutroneneinfangen erzeugte Prompt-Gammastrahlung zu unterbrechen. Weiteres Neutronenabschirmmaterial ist zu einer Umhüllung 71 geformt und weist einen Deckel 73 mit einem versetzten Einsteckteil auf, um Strahlungsströmung zu verhindern.

Fig. 3 zeigt ein Ausführungsbeispiel der schnellen Neutronen- . aktivierungszelle 25. Eine Vielzahl von Neutronenquellen 81 ist jeweils innerhalb einer Schicht aus thermische Neutronen absorbierendem Material 83 eingeschlossen und in einer Längsachsenanordnung angeordnet. Eine zweite Umhüllung 85 aus thermische Neutronen absorbierendem Material umgibt auch die Neutronenquellenanordnung. Es kann darüber hinaus auch erforderlich sein, zwischen dem thermischen Neutronenmaterial 83 und der Umhüllung eine Zwischenlage aus Neutronenmoderatormaterial anzuordnen. Wie bei der thermischen Aktivierungseinheit ist eine schraubenförmige Leiterspule 89 um die Neutronenquellenanordnung herum zur Bestrahlung der Aufschlemmungsströmung ausgeformt. Zwischen der schraubenförmigen Leitung 89 und einem Neutronenmoderatormaterial 88 ist ein zusätzlicher thermischer Neutronenabsorber vorgesehen. Ferner ist auch ein geeignetes biologisches Abschirmmaterial in Form einer Bleibarriere 91 dargestellt und eine Aussenumhüllung 93 aus einem mit Bor gefüllten,Wasserstoff enthaltenden Material zur Absorption von Neutronenstrahlung. Auf diese Weise werden sowohl durch die Quelle emittierte thermische Neutronen und in einfacher Weise thermisch gemachte langsame Neutronen innerhalb der beiden Umhüllungen 83 und 85 aus absorbierendem Material absorbiert, und innerhalb der Abschirmung thermalisierte Neutronen werden durch den zusätzlichen Absorber absorbiert. Beispielsweise könnte Kadmium in wirksamer Weise als Neutronenabsorptionsmaterial in den Schichten 83, 85 und 87 benutzt werden.

Die Anzahl der isotopen Neutronenquellen könnte zur Verwendung

252 als Quelle 81 ausgewählt werden. Beispielsweise könnte Cf

9
oder eine Alphaquelle kombiniert mit Be ausgewählt werden. Für

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ein industrielles Zementanalysesysten braucht di£ schnelle Neutronenaktivierungszelle keinen so großen Neutronenfluß zu haben wie die thermische Aktivierungszelle. Eine Neutronenquellenäus-

7 8
gangsgröße zwischen 10 bis 10 Neutronen pro Sekunde ist in den meisten derartigen Anwendungsfällen ausreichend. Infolgedessen

238 9 wird aus wirtschaftlichen Gründen eine Pu Be Neutronenquelle

252

gegenüber der Cf-Quelle für diese Zelle bevorzugt.

Als ein Beispiel für die Arbeitsweise des zweischleifigen Strömungsmittelanalysesystems wurde eine simulierte Zementaufschlemmung bereitet, die ungefähr 44% CaO, 13% SiO-, 4% Al₀O-

2% Fe₀O., und Spuren von Mangan in 50 Gewichtsprozent Wasser enthielt; getrennte Teile wurden durch jede der beiden in Fig. 1 dargestellten Neutronenaktivierungsschleifen zirkuliert.

Innerhalb der ersten Aktivierungsschleife 11 wurde die Aufschlemmung mit einer großen Strömung thermischer Neutronen bombardiert und eine Anzahl von Radioisotopen wurde durch die Transmutation einiger der stabilen Elemente in der Aufschlemmung erzeugt. Ein Spektrum der Gammaemissionen von diesen Radioisotopen wird durch einen Mehrkanalimpulshöhen-Analysator aufgelöst und ist in der spektrographischen Darstellung in Fig. 4 gezeigt.

Die herausragenden Spitzen in derFig. 4 sind mit dem Symbol des Radioisotops identifiziert und mit der Größe der emittierten Gammaimpulsenergie. Die Spitze von 0,511 MeV ergibt sich durch Elektron-Positron-Vernichtung und ist für diese Analyse ohne Bedeutung. Die Spitze bei 0,84 MeV wird durch die Emissionen von sowohl radioaktivem Magnesium-27 und Mangan-56 erzeugt. Die entsprechenden Spitzen liegen tatsächlich bei 0,835 MeV für Mg und bei 0,857 MeV für Mn, sie können aber nicht ohne weiteres unterschieden werden. Magnesium-27 ergibt sich durch die Aktivie-

27 27 rung von Aluminium entsprechend der Reaktion Al(n,p) Mg. Dies kann auch in Zementaufschlemmungen auftreten, die Magnesiumoxyd

26 27
aus Mg(n,£·) Mg enthalten. Mangan-56 wird sehr einfach aus selbst kleinen Mengen von MnO₂ erzeugt, wie dies als eine Verunreinigung in CaCO- gefunden werden kann. Die einen sehr hohen Querschnitt aufweisende Reaktion Mn(n,^) Mn ist daher für den

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größten Teil dieses Radioisotops verantwortlich; ein kleiner Teil kann jedoch dun
erzeugt werden.

CC CC

kann jedoch durch die Aktivierung von Eisen durch Fe(n,p) Mn

Die Gammaemission von Aluminium-28 ist bei 1,78 MeV dargestellt und ergibt sich sowohl aus der Aktivierung von Silizium und

27 28 28 28 Aluminium wie folgt: Al(n,f) Al und Si(n,p) Al. Für die spezielle obenbeschriebene Aufscnleimung ist die Aluminiumaktivierung für ungefähr 90% von Aluminium-28 verantwortlich, was sich aber mit verschiedenen Aufschlemmungsmischungen ändert. Man erkennt also, daß weder die Spitze bei 1,87 noch die bei 0,84 MeV zur Bestimmung der Aluminium- und Silizium-Konzentrationen verwendet werden kann.

In Fig. 4 liegt die Spitze mit der höchsten Energie bei 3,09 MeV und stellt die Aktivierung von Kalzium dar: Ca(n,^ Ca. Da dies die einzige Reaktion ist, die zur Erzeugung dieser Spitze als wahrscheinlich angesehen werden kann, kann sie zur Bestimmung des Kalziums in der Aufschlemmung verwendet werden. Diese Reaktion erfordert jedoch eine hohe Ausgangsquelle von ungefähr

g
10 Neutronen pro Sekunde zur Aktivierung einer hinreichenden Menge des Kalziums für eine Analyse in einer vernünftigen Zeit.

Fig. 5 veranschaulicht eine spektrographische Darstellung von Gammaenergiespitzen, die durch Aktivierung innerhalb der schnellen Neutronenaktivierungszelle erzeugt werden. Hier wurde die thermische Neutronenaktivierung durch eine Kadmium-Abschirmung

238 9
um eine Pu- Be-Neutronenquelle eliminiert. Bei 3,09 MeV erscheint keine Spitze, aber - wie bereits erwähnt - Kalzium kann allein aus der thermischen Neutronenaktivierung bestimmt

2 O Q Q

werden. Bei dem 4 MeV-Neutronenenergiepegel der Pu- Be-Quelle wird die Spektralspitze bei 0,835 MeV ('Energie) fast ausschließ-

27 27 lieh durch die folgende Reaktion erzeugt: Al(n,p) Mg. Die Aktivierung von Mangan, Magnesium und Eisen stört die Bestimmung von Aluminium bei diesem Neutronenenergiepegel nicht wesentlich. Die Spitze bei 1,78 MeV geht hauptsächlich auf die Reaktion

28 28

Si(n,p) Al zurück, wobei nur eine kleinere Verunreinigung

0 7 0 ft

durch die Aluminium-Reaktion Al(n,H Al erzeugt wird. Demge-

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maß kann Silizium durch Korrektur der Spitze durch die Menge des vorhandenen Aluminiums bestimmt werden. Eine Bestätigung der Aluminiummenge in der Aufschlemmung kann dadurch erhalten werden, daß man den kleinen Silizium-Beitrag aus der 1,78 MeV

28
( Al) Spitze in Fig. 4 eliminiert.

Bei Verwendung des zweischleifigen Aufschlemmungsanalysesystems zur Bestimmung der Bestandteile ist es erforderlich, daß das System mit den bekannten Konzentrationen der Aufschlemmung geeicht wird. Auf diese Weise kann der Impulszählerbeitrag für jeden Bestandteil in jeder Spitze erhalten werden. Tabelle I stellt eine typische Eichung für eine 50% Festkörper-Aufschlemmung einer Zementrohmischung dar.

	Cf-252	TABELLE I	der Zementrohmischüng	Standard abweichung
	Cf-252	50% Festkörper	Zählungen/% Kon ζ entr at ion	0.4% CaO
Eichung für	Cf-252	Spitze (MeV)	417	0.01% Al₂O₃
Bestand teil Quelle	Pu-Be	3,09	94,200	0.2% SiO₂
CaO	Pu-Be	1,78	3,260	0.1% Al₂O₃
Al₇O^	Pu-Be	1,78	12,200	1% Al₂O₃
SiO₂	0,835	970	0.1% SiO₂
Al₂O₃	1,78	8,210
Al₂O₃	1,78
SiO₂

Aufschlemmungen mit Festkörperanteilen anders als 50% können durch eine geeignete Eichung des Dichteanalysators und durch geeignete Korrekturen an Tabelle I für irgendwelche Dichteabweichungen identifiziert werden .Wenn große Dichteänderungen erwartet werden, so kann eine erneute Eichung für Aufschlemmungen mit unterschiedlichem Festkörpergehalt erforderlich sein.

Man erkennt also, daß die vorliegende Erfindung ein neues System

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und ein Verfahren zur Neutronenaktivierungs-Analyse von Mineralauf schleinmungen und fluidisierte Pulver vorsieht. Das System kann zur Überwachung von Zementaufschlemmungsstromen verwendet werden, um die richtigen Anteile von CaO, ^Al?⁰3 ^un(^ ^S^°2 ^zu ^^e~ währleisten. Diese Bestandteile werden durch die Neutronenaktivierungsanalyse mit zwei getrennten Neutronenaktivationseinheiten in zwei getrennten Aufschlemmungsschleifen bestimmt. Die verwendeten Aktivierungseinheiten emittieren Neutronenspektren mit unterschiedlichen Energien; die eine Einheit erzeugt vorherrschend thermische Neutronen, während die andere Einheit im wesentlichen keine thermischen Neutronen erzeugt. Auf diese Weise können störende Neutronenaktivierungsreaktionen bei der Betrachtung außerachtgelassen werden und die Aufschlemmungsbestandteile können genau bestimmt werden.

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Claims

PATENTANSPRÜCHE £ O 4 I /58

System zur Neutronenaktivierungsanalyse eines Strömungsmediums, gekennzeichnet durch eine erste Aktivierungsanalyseschleife einschließlich einer Neutronenquelle zur Erzeugung eines Neutronenflusses, der einen beträchtlichen Fluß von thermischen Neutronen aufweist, wobei ein Strahlungsdetektor die infolge der Aktivierung durch den Neutronenfluß erzeugte Gammastrahlung abfühlt und Leitermittel einen Teil des Strömungsmittels benachbart zur Neutronenquelle und zum Gammadetektor zirkulieren, und wobei schließlich eine zweite Aktivierungsanalyseschleife vorhanden ist, die eine Neutronenquelle zur Erzeugung eines schnellen Neutronenflusses aufweist, der im wesentlichen frei von thermischen Neutronen ist, und wobei ein Strahlungsdetektor zur Abfühlung der infolge der Aktivierung durch den schnellen Neutronenfluß erzeugten Gammastrahlung dient,' und Leitmittel einen zweiten Teil des Strömungsmittels benachbart zur Neutronenquelle und zum Gammadetektor zirkulieren, und wobei schließlich impulsspektroskopische Mittel vorgesehen sind, um die Ausgangsgrößen der Strahlungsdetektoren zu verarbeiten und die Bestandteile des Strömungsmittels festzustellen.
2. System nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch Gammadämpfungsmittel zur Bestimmung der Dichte des Strömungsmittels, wobei die Gammadämpfungsmittel eine derart angeordnete Gammastrahlungsquelle aufweisen, daß ein Gammastrahl durch einen Teil der Leitermittel in jeder der Schleifen übertragen wird, und wobei die Dämpfungsmittel ferner einen Gammadetektor aufweisen, der zur Aufnahme des Gammastrahls entgegengesetzt gegenüber der Gammastrahlungsquelle an den Leitermittel angeordnet ist.
3. System nach Anspruch 1, dadurch, gekennzeichnet, daß die erste

252
Aktivierungsschleife eine Cf-Neutronenquelle und die zwei-

2 38 9 te Neutronenaktivierungsschleife eine Pu- Be-Neutronenquelle aufweist, deren Aussenoberfläche mit einer Schicht aus

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Neutronen absorbierendem Material umgeben ist.
4. System nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Neutronenquelle zur Erzeugung eines schnellen Neutronenflusses eine Vielzahl isotopischer Neutronenquelle aufweist, deren jede von einer Kadmium-Umhüllung eingeschlossen ist.
5. System nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die

252 erste Aktivierungsschleife eine Vielzahl von Cf-Neutronenquellen aufweist, die in einer Axialanordnung innerhalb einer schraubenförmigen Spule angeordnet sind, die innerhalb einer Umhüllung aus Neutronen moderierendem Material angeordnet ist.
6. Verfahren zur Feststellung der Bestandteile einer Zementaufschlemmung, gekennzeichnet durch folgende Schritte:

a) Bestrahlung eines ersten Teils der Aufschlemmung mit einer Strömung langsamer Neutronen einschließlich einer beträchtlichen Anzahl von thermischen Neutronen zur Erzeugung von Radioisotopen aus stabilen Elementen von Kalzium, Silizium und

48 49 28 28 Aluminium gemäß den Reaktionen: Ca(n,/) Ca, Si(n,p) Al

97 °fi

und Άΐ(η,^)"Α1;

49 28

b) quantitative Feststellung der Strahlung von Ca und Al

zur Bestimmung des Kalziumanteils in der Aufschlemmung bzw. zur Bestimmung eines Indiz der kombinierten Proportion von Aluminium und Silizium in der Aufschlemmung;

c) Bestrahlung eines zweiten Teils der Aufschlämmung mit einem schnellen Neutronenfluß, der im wesentlichen frei von thermischen Neutronen ist, um Radioisotope aus stabilen Elementen von Silizium und Aluminium zu erzeugen, und zwar

28_Ο. , .2 ι Si(η,ρ)

27,, , ju28

OQ OQ ρτ 27

gemäß den Reaktionen Si(η,ρ) Al, Al(η,ρ) Mg und ein kleiner Beitrag von Α1(η,)^ Al;

27 28

d) quantitative Feststellung der Strahlung von Mg und Al zur Bestimmung des Anteils des Aluminiums in der Aufschlemmung bzw. zur Bestimmung eines zweiten Indiz der kombinierten Proportionen von Aluminium und Silizium in der Aufschlemmung; und

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e) Auflösung der ersten und zweiten Indizien gemäß dem Aluminiumanteil zur Bestimmung des Siliziumanteils zur Bestätigung des Anteils von Aluminium in der Aufschlemmung.
7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß die ersten und zweiten Aufschlemmungsanteile solange durch die Strömung langsamer und die Strömung schneller Neutronen wiederholt hindurchlaufen, bis eine ausreichende Menge von Radioisotopen erzeugt wurde, um die erwähnte Bestimmung durchzuführen.

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