DE2122214A1

DE2122214A1 - Verfahren zur quantitativen Messung der Konzentration einzelner Elemente, sowie Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens

Info

Publication number: DE2122214A1
Application number: DE19712122214
Authority: DE
Inventors: Brian David Kirrawee New South Wales Sowerby (Australien)
Original assignee: AAEC
Current assignee: AAEC
Priority date: 1970-05-06
Filing date: 1971-05-05
Publication date: 1971-11-25
Also published as: US3780294A; NL7106186A; JPS5440483B1; NL172789C; AU454745B2; SE378455B; FR2091245A5; GB1319376A; AU2818871A; CA931668A

Description

I As/305

Patentanmeldung

der

AUSTRALIAN ATOMIC ENERGY COMMISSION, Cliffbrook, 45 Beach Street, Coogee, New South Wales, 2034 Commonwealth of Australia

Verfahren zur quantitativen Messung der Konzentration einzelner Elemente, sowie Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens.

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren, bei dem die Kernresonanzfluoreszenz von Gammastrahlen zur Analyse von Elementen verwendet wird. Bei diesem neuen Verfahren wird eine Probe mit Gammastrahlen der geforderten kritischen Energie bestrahlt und gleichzeitig die resonant gestreute Strahlung gemessen.

Bei dem vorliegenden Verfahren wird die Geschwindigkeit des die Strahlung aussendenden Kernes dazu benutzt, um die Rückstoßenergi^verluste zu kompensieren, die auftreten, wenn ein GammastrahJ. emittiert oder absorbiert wird. Die vielversprechenste Technik zur Erzeugung von Gammastrahlen der geforderten Energie besteht darin, die Rückstoßgeschwindigkeiten innerhalb einer gasförmigen Radioisotopen-Quelle auszunutzen.

Das vorliegende erfindungsgemässe Verfahren kann bei der Untersuchung von Bohrlöcher^ bei während des Betriebes

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laufenden Analysen in der Industrie, bei der Erforschung des Ojizeanbodens im Hinblick auf ^ineral-Lagerstatten, zur Analyse der Oberfläche von Planeten usw. angewendet werden. Die Anwendung auf die Untersuchung von Bohrlöchern erscheint wirtschaftlich besonders attraktiv, da das teure Bohren mit Diamantkernen vermieden werden kann, wenn die Wände des Bohrloches analysiert werden können, indem ein Meßwerkzeug in ein durch Stoßbohren hergestelltes Loch abgesenkt wird.

Es sind schon mehrere andere nukleare Verfahren zur Analyse von Elementen in verschiedenen Laboratorien zur Anwendung für die Untersuchung von Bohrlöchern entwickelt worden. Diese Verfahren jedoch beruhen auf der komplexen Wechselwirkung von Neutronen mit den Wänden des Bohrloches und sind nicht in einfacher Weise zur schnellen Bestimmung vieler wirtschaftlich wertvoller Minerale verwendbar.

Die Erfindung betrifft in ihrer allgemeinsten Form eine Vorrichtung zur quantitativen Messung der Konzentration einzelner Elemente, die eine Gammastrahlen der geforderten kritischen Energie eines stabilen Isotops des interessierenden Elementes aussendende Quelle aufweist, sowie einen Empfänger zum Nachweis von Gammastrahlen, die durch Resonanzstreuung infolge der Anwesenheit des interessierenden Elementes, das gemessen werden soll, erzeugt werden und eine Abschirmung, um zu verhindern, daß die von der Quelle ausgehenden direkten Strahlen den Empfänger erreichen»

Beschreibung des Kernresonanz-Streuprozesses

Resonanzfluoreszenz ist verknüpft mit der hoben Wahrscheinlichkeit für einen Kern durch ein Photon angeregt zu werden, wenn die Photonenergie geringfügig größer ist als die Energie eines der Energieniveaua des Kernes· Wenn der angeregte Kern durch Wiederauasenden des Photons zerfällt, wird der

— 3 —

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Prozeß im allgemeinen als Resonanzstreuung bezeichnet.

Ein Gammastrahl, der von einem anfänglich in Ruhe befindlichen Kern ausgesandt wird, besitzt eine Energie, die geringfügig niedriger ist als die Energiedifferenz zwischen den zwei betroffenen Energieniveaus, weil der aussendende Kern einen kleinen Anteil der verfügbaren Energie für den Rückstoß über-

2 2 nimmt. Dieser Rückstoßenergieverlust ist gleich E /2 Mc , wobei E die Energie des Gammastrahls ist, M die Masse des Kernes und c die Lichtgeschwindigkeit. Der gleiche Anteil an kinetischer Energie wird auf den Kern übertragen, der durch einen Gammastrahl angeregt wird, so daß die gesamte Energieverschiebung folgenden Wert hat: Δ E » E /Mc · Wenn diese Energiedifferenz groß ist im Vergleich zur Breite des Niveaus, was im allgemeinen der Fall ist, ist der Wirkungsquerschnitt für Resonanzstreuung äußerst klein.

Zur Zeit besteht die häufigste Anwendung der Kernresonanzfluoreszenz in der estimmung der Lebensdauern nuklearer Energieniveaus. Eine große Anzahl von Verfahren, bei denen mit Verschiebung und/oder Verbreiterung der Emissionslinie gearbeitet wird, wurde vorgeschlagen, um die Resonanzbedingung ' zu erreichen. Diese Verfahren benutzen entweder (I) mechanische Bewegung, (II) thermische Bewegung, (III) Rückstoßgeschwindigkeit aufgrund eines vorausgehenden radioaktiven Zerfalls, (IV) Rückstoßgeschwindigkeit aufgrund einer Kernreaktion und (V) Anwendung eines kontinuierlichen Gammaspektrums (beispielsweise der Bremsstrahlung). Die Anwendung anderer Verfahren als dem oben erwähnten Verfahren Nr. III wird in einem abschließenden Abschnitt der vorliegenden Beschreibung diskutiert werden.

Zur Anwendung bei der Analyse von Elementen in Bohrlöchern : und in der Industrie ist das Verfahren, das die Rückstoßgeschwindigkeit eines vorausgehenden radioaktiven Zerfalls ausnützt, am Vielversprechensten. Jedoch sind die Lebensdauern

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der meisten, der bei radioaktiven Zerfällen besetzten Niveaus

—1?
(typischer Wert ca. Io see) langer als die Verzögerungs-

—13 zeiten in Festkörpern oder Flüssigkeiten (ca. 10 see für die gewöhnlich beobachteten Ruckstoßenergieri). Dies bedeutet, daß, damit der Rückstoß aufgrund einer vorhergehenden Strahlung ausgenutzt werden kann, gasförmige Quellen benutzt werden müssen.

Der Wirkungsquerschnitt für Resonanzfluoreszenz gemittelt über das einfallende Spektrum ist:

_ £2 2,53 N (E) (1)

^ ⁼ *1 E² Γ ^N

Hierbei ist E die Resonanzenergie in MeV, T die mittlere Lebensdauer des Niveaus in Picosekunden, g₁ und g₂ sind jeweils die statistischen Gewichte des Grundzustandes und des angeregten Zustandest (sie sind gleich 2JtI, wobei J der Spin des Zustandes ist) und N (E)/N ist der Bruchteil von ausgesandten Gammastrahlen, der die Absorptionslinie überlappt. Der aus der obengenannten Formel berechnete Wirkungsquerschnitt ergibt sich in der Einheit Barns·

Bei einem Streuexperiment tritt der Resonanzprozeß in Konkurenz mit unelastischer Streuung (beispielsweise Corapton-Streuung und ebenso mit nicht resonanter elastischer Streuung (beispielsweise Rayleigh- und Thomson-Streuung).Rechnungen zeigen, das Resoηanζstreuung um mehrere Größenordnungen wahrscheinlicher ist als Rayleigh- oder Thomson-Streuung, wenn eine gasförmige Co-Quelle in einem
wendet wird, das 5 % Nickel enthält.

eine gasförmige Co-Quelle in einem typischen Bohrloch ver-

Die Verwendung gasförmiger Quellen a] Überblick über mögliche Anwendungen

Die Anwendbarkeit dieses Verfahrens wird begrenzt durch die Verfügbarkeit geeigneter Radioisotope, welche,in dem sie in

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ein stabiles Isotop des interessierenden Elementes zerfallen, eine starke Gammastrahlung aussenden und in den Grundzustand zurückkehren·

Bei einem- geeigneten Radioisotop muß aufgrund der der Aussendung des interessierenden Gammastrahls vorhergehenden Zerfälle genügend Energie verfügbar sein, daß ein Überlappen zwischen der Emissionslinie und der Absorptionslinie erreicht wird. (Damit beispielsweise der Wert N(E)/N von Null verschieden wird) Eine Ausnahme von dieser Bedingung ergibt sich für Zerfälle i aufgrund von Bahnelektroneneinfang und innerer'Umwandlung, bei denen eine große Anzahl auf den radioaktiven Zerfall folgende Auger-Prozesse dazu führen können, daß das Molekül, welches \ das Radioisotop enthält, auseinandergerissen wird, mit Ge- ; schwindigkeiten die häufig ausreichend sind, um die Resonanzbedingung wieder herzustellen·

Andere Paktoren, die bei der Bestimmung der Durchführbarkeit der Analyse eines bestimmten Elementes beachtet werden müssen, sind:

(I) Der Prozentsatz des Überschusses des stabilen Isotops, das an dem Resonanzfluoreszens-Prozeß teilnimmt, ClI) der Bruchteil radioaktiver Zerfälle, bei denen interessierende Gammastrahlen ausgesandt werden, (III) der mögliche Untergrund von höher energetischen Gammastrahlen, die an der Probe Compton-* Streuung erfahren, (IV) die Lebensdauer der Strahlungsquelle, (V) die Lebensdauern der am Zerfall beteiligten Niveaus, im Vergleiqh zu den Verzögerungszeiten, (VI) die Verfügbarkeit geeigneter !Verbindungen des Quellenelementes, die flüchtig und chemiscjh stabil bei Temperaturen unter der praktischen oberen Grerize von ungefähr 1.20Q⁰C sind, (VIl) die Verfügbarkeit über Quellenraaterial von hoher spezifischer Aktivität, so daß das !Quellenvolumen und der Druck auf einem Minimum gehalten werden können·

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Die Ergebnisse eines Überblicks über mögliche Anwendungen des Gammastrahlen-Kernresonanz-Streuverfahrens auf einen weiten Bereich von Elementen sind in Tabelle 1 am Schluß der Beschreibung zusammengestellt. Bei der Berechnung des Resonanz-Wirkungsquerschnittes mit Hilfe der Gleichung (1) wurde N(E)/N bestimmt, indem der fSLgerte Ausdruck benutzt wurde;

Hierbei ist E das Maximum der Doppler-Verschiebung aufgrund der Rückstöße, ^i E die Energiedifferenz zwischen den Linien-Schwerpunkten der Emissions-Linie und der Absorptions-Linie und D die Breite der Absorptionslinie.

b}Experimentelle Untersuchungen in simulierten Bohrlöchern

Die Durchführbarkeit einer Anwendung der Gammastrahlen-Kernresonanztechnik₊ auf die Analyse von Elementen wurde in simulierten Bohrlöchern untersucht. Proben, die bekannte Konzentrationen von Kupfer und Nickel enthielten, wurden untersucht, indem Strahlungsquellen von Zn I~ und Co Br „ verwendet wurden· Kupfer und Nickel wurden gewählt wegen ihrer wirtschaftlichen Bedeutung und wegen ihrer günstigen Resonana-Wirkungsquerschnitte (siehe Tabelle 1).

Im folgenden wird der Gegenstand der Erfindung anhand der beigefügten Zeichnungen näher erläutert.

Figur 1 zeigt in schematischer Darstellung eine in einem Bohrloch angeordnete und von einem Szintillationskristall durch einen geeigneten Abschirmkörper getrennte Gammastrahlen-Quelle,

Figur 2 zeigt in grafischer darstellung ein mit der Vorrichtung nach Figur 1 erhaltenes Spektrum.

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Figur 3 zeigt in grafischer Darstellung das Verhalten der Resonanz-Zählrate als Punktion der Kupferkonzentration in einer Probe innerhalb einer Vorrichtung nach Figur 1.

Die Figuren 4 und 5 sind alternative Anordnungen von Gammastrahlen-Quellen, zu untersuchenden Proben und SziZntillations-Zählern.

Es wurden für jede experimentelle Anordnung Spektren aufgenommen und zwar jeweils mit einer Quelle im dampfförmigen und im festen Zustand und bei entfernter Quelle· Die wichtigsten experimentellen Parameter, die gemessen wurden, waren folgende:

(I) C ist die Resonanz-Zählrate innerhalb eines Energiekanals in der Umgebung des Foto-P£eaks (beispielsweise die Differenz zwischen einem Spektrum mit einer Quelle im Dampfzustand und einem Spektrum mit einer Quelle im festen Zustand.

(II) C ist die Zählrate für den durch die Quelle hervorgerufenen Untergrund im gleichen Energiekanal(beispielsweise die Differenz des Spektrums mit einer Quelle im festen Zustand und dem Spektrum des Untergrundes im Raum).

(III) C ist die Zählrate für den Untergrund im Raum im gleichen Energiekanal£.

(IV) C_T ist die integrale Zählrate.

Ein Diagramm für eine typische experimentelle Anordnung ist in Figur 1 dargestellt. Eine geschweißte Dose 1 aus rostfreiem Stahl enthält das Quellenmaterial in einer evakuierten verschlossen Ampulle 2 aus Kieselerde und ist in einem isolierten Ofen 3, wie dargestellt, angeordnet. Die Temperatur der Dose 1 wurde mit Hilfe eines Cr-Al-Thermoelementes 4 gemessen. Das Bohrloch besteht aus einem Aluminiumrohr 5,

- 8 τ

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das von einer Probe 6 bekannter Zusammensetzung und Dichte umgeben ist. Die Quelle 2 ist von einem NaI(Tl)-Szintillations-Kristall 7 durch einen konisch ausgebildeten Abschirmkörper aus Blei getrennt,

65 Figur 2 zeigt Impuls-Höhen-Spektren, die mit einer Zn Ip-Quelle von 29mCi, in der in Figur 1 illustrierten geometrischen Anordnung erhalten wurden, wobei eine 24,8 % Kupfer enthaltende Streu-Probe verwendet wurde. Die Spektren 9 wurden mit einer gasförmigen Quelle (Temperatur ca. 700⁰C), das Spektrum 10 mit einer festen Quelle und das Spektrum 11 bei entfernter Quelle (beispielsweise als Untergrund im Raum) erhalten. Die Zählrate in einem Energiekanal (1,04 bis 1,20 MeV) in der Umgebung des Foto-Peaks und die gesamte Zählrate waren:

C- 56,5^1,6 Impulse/Minute, C = 51,3* 1,1 Impulse/Minute,

+ ^s λ

Cj₃= 56,9- 0,5 Impulse/Minute und C^ 7,8 · 10 Impulse/Sekunde.

Das Verhalten der Resonanz-Zählrate als Funktion der Kupferkonzentration wurde untersucht mit einer Zn Ip-Quelle von 29mCi und mit sechs Streu-Proben (von 0 % bis 25,5 % Cu). Es wurden für jede Probe mindestens drei Durchgänge gemessen, wobei eine Quelle im Dampfzustand und eine Quelle im festen Zustand verwendet wurde und außerdem bei entfernter Quelle gemessen wurde. Die einzelnen Durchgänge hatten eine Dauer von im allgemeinen 50 Minuten. Die Resonanz-Zählrate von 8,8i 1,2 Impulse/Minute, die bei der 0 % Cu-Probe beobachtet wurde, wurde hervorgerufen durch die verschiedene Quellenverteilung für gasförmige und feste Quellen und wurde von den in Figur 3 dargestellten Meßpunkten abgezogen. Dieser aufgrund der Quellen-Geometrie auftretende Effekt kann minimalisiert werden^durch die Verwendung von Quellen mit kleinem Volumen und durch besondere Abschirmungsmaßnahmen.

Es wurden weiterhin Messungen durchgeführt aufgrund der Resonanz-Streuung von Co-Gammastrahlen an Nickel in einer

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Geometrie ähnlich der wie sie in Figur 1 dargestellt ist, mit der Ausnahme, daß der NaI(Tl)-Kristall anstelle der äußeren Abmessungen 44,5 · 50,8 mm (1,75"·2"), die äußeren Abmessungen 38,1 · 25,4 mm (1,5"·1") aufwies und die Abschirmung entsprechend verstärkt war (wobei der äußere Durchmesser ungeändert blieb). Die Zählraten in einem Energiekanal (1,24 bis 1,4-2 MeV) in der Umgebung des 1,33 MeV Foto-Peaks bei einer Co Br_- Quelle von 7mCi und einem Nickelsulfat-Streukörper waren: C_v=6,0i0,4 Impulse/Minute, C =2,4±0,4 Impulse/Minute, C =12,9^0,3 Impulse/Minute. Die gesamte .Zählrate (C~)unter

e 2 -J-

diesen Bedingungen war 6,4 · 10.. Impulse/Sekunde.

Das Verhältnis de.r Resonanz-Zählrate zur Gesamt-Zählrate kann verbessert v/erden, wenn die Dicke der Abschirmung um den Strahlungsempfänger erhöht wird, indem das Blei durch ein wirksameres Abschirmmaterial für Gammastrahlen (beispielsweise eine Wolfram-Legierung) ersetzt wird, und indem die Anordnung des Abschirmkörpers verändert wird oder indem der NaI(Tl)-KrisiaLl durch einen Detektor mit einem höheren Spitzen/Gesamtverhältnis (beispielsweise CsI(Na)) ersetzt wird.

Der von der Quelle induzierte Untergrund kann von Weitwinkel-Compton-Streuung, direkter Strahlung durch den Abschirmkörper, nicht resonante elastische Streuung der Gammastrahlen der Quelle und/oder durch Aufsummieren der elektronischen Impulse hervorgerufen werden. Experimente haben gezeigt, daß der Hauptgrund für diesen Untergrund das Aufsummieren der Impulse ist, und daß dieses bedeutend reduziert werden kann, durch spezielle, das Aufsummieren verhindernde, elektronische Techniken. Die Verwendung von hochauflösenden Gammastrahlen-Detektoren (beispielsweise Festkörper-Ge(Li)-Detektoren) würde das Verhältnis von Resonanz/Untergrund stark vergrößern, obwohl die Notwendigkeit mit diesen Detektoren bei den Temperaturen des flüssigen Stickstoffes zu arbeiten und ihre Empfindlich- ^: k'-it gegenüber Erschütterungen ihre sofortige Anwendung bei vielen industriellen Problemen verhindert.

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- 10 Diskussion möglicher Anwendungen

Die Ergebnisse der gegenwärtigen Voruntersuchungen im Hinblick auf die Verwendung gasförmiger Quellen in im Labor simulierten Bohrlöchern weist darauf hin, daß die Kernresonanz-Streuung von Gammastrahlen eine vielversprechende Technik für die quantitative Analyse der Elemente ist.

Der Hauptvorteil der Kernresonanz-Streu-Technik über andere kerntechnische Verfahren der Elementenanalyse besteht darin, daß, abgesehen von einem sehr kleinen Anteil der von der nichtresonanten elastischen Streuung herrührt, die gestreuten, die volle Energie besitzenden Gammastrahlen nur von dem interessierenden Isotop stammen. Dieser hohe Grad von Selektivität wird bei keiner anderen der nuklearen Analysentechniken erreicht. Ein anderer bedeutender Vorteil der Gammastrahlen-Resonanztechnik ist ihre Einfachheit. Ein praktisches Werkzeug zur Anwendung bei Bohrlöchern kann aus einer Quelle-Abschirmung-Detektor-Anordnung ähnlich der in Figur 1 dargestellten Anordnung bestehen, zusammen mit einem Verstärker, einem Kreis zur Unterdrückung der Summationseffekte, einem Stabilisationskreis, einem Einkanal-Analysator und einem Anzeigegerät.

Obwohl die Resonanz-Zählraten, die bei den vorliegenden Experimenten beobachtet wurden, niedrig sind, gibt es keinen prinzipiellen Grund warum nicht auch Quellen von etwa 100 Curies in Bohrlöchern verwendet werden sollten. In der Praxis jedoch ist die obere Grenze der anwendbaren Resonanzfluoreszenz-Zählrate bestimmt durch die maximale Zählrate die durch den Detektor und die an ihn angeschlossenen elektronischen Kreise bewältigt werden kann. Die Mittel zur Verbesserung des Verhältnisses von Resonanz-Zählrate zur Gesamt-Zählrate und zur Reduzierung der durch die Quelle hervorgerufenen Untergrundstrahlung sind schon in einem vorhergehenden Abschnitt diskutiert worden.

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_ _λ1 _ 21222Η

Bei der Anwendung der beschriebenen Technik zur Untersuchung von Bohrlöchern können zwei Detektor-Abschirm-Anordnungen (eine auf jeder Seite der Quelle) verwendet werden, um die Resonanz-Zählrate zu verdoppeln. Auch ist es wahrscheinlich ratsam, die mit einer festen Quelle erhaltenen Zählraten,von denen die mit einer gasförmigen Quelle erhalten wurden, abzuziehen. Dies reduziert die Abhängigkeit der Zählratenveränderungen, die durch Wechsel der Geometrie und der Dichte der Probe verursacht sind und dient als Korrektur für den natürlichen Gammastrahlen-Untergrund.

Bei der Anwendung des erfindungsgemäßen Verfahrens für Analysen während des Betriebes in der Industrie hat man viel mehr Freiheit in der Auswahl der Streuwinkel, der Detektor-Abschirmungsanordnung usw. und deshalb wird es möglich sein, das Verhältnis von Resonanz-Zählrate zu Compton-Zählrate zu verbessern. So kann beispielsweise eine geometrische Anordnung verwendet werden, wie sie in Figur 4 dargestellt ist. Gammastrahlen, die von einer Strahlungsquelle 13 ausgehen, werden von der Probe 15 gestreut und durch einen Szintillations- oder Festkörper-Detektor 14 aufgefangen.

Eine andere Möglichkeit der Anwendung besteht darin, Gammastrahlen der Resonanzenergie selektiv in der zu analysierenden Probe 17 absorbieren zu lassen und die Änderungen in der Anzahl der resonant von einer fest angeordneten Probe 16 gestreuten Gammaquanten zu messen. In der in Figur 5 dargestellten experimentellen Anordnung ist die in dem Detektor 18 gemessene Resonanz-Zählrate umgekehrt proportional der Anzahl der resonanten Gammaquanten der Quelle 19, die an der Probe 17 gestreut wurden. Zur Korrektur im Hinblick auf die Dicke und Dichte der Probe kanrjöie Intensität der durch Compton-Streuung erzeugten Strahlung,die in dem Detektor 18 gemessen wird, benutzt werden

137 oder man kann den Durchgang von beispielsweise Cs-Gammastrahlen durch die Probe getrennt messen.

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Wie schon weiter oben dargelegt wurde, gibt es noch andere Verfahren zur Erzeugung von Gammastrahlen mit der geforderten Energie für Resonanzstreuung. Obwohl sie nicht so günstig sind, wie das Verfahren bei dem gasförmige Quellen verwendet werden, besitzen diese Verfahren auch Anwendungsmöglichkeiten für die Elementenanalyse{

(I) Mechanische Bewegung. Der Rückstoß-Energieverlust von

E /Mc entspricht einer Dopplergeschwindigkeit von E/Mc.

Für ein E von weniger als 500 keV in einem schweren Kern ent-

4
spricht dies einigen 10 cm/sec. Unglücklicherweise begrenzen die in der Praxis erreichbaren Geschwindigkeiten (beispielsweise unter Verwendung einer Zentrifugen-Technik) die Anwendbarkeit dieses Verfahrens auf Gammastrahlen niedriger Energie in schweren Kernen.

(II) Das thermische Verfahren benutzt das Aufheizen der Quelle, um die Dopplerbreite zu vergrößern und auf diese Weise die Anzahl der resonanten Qammaquanten zu vergrößern. Diese Methode jedoch ist noch mehr als die Technik der mechanischen Bewegung auf Gammastrahlen niedriger Energie in schweren Kernen beschränkt.

(III) Kernreaktionen. Die Verwendung von Kernreaktionen eröffnet einige interessante Möglichkeiten, indem mit auftreffenden Teilchen gearbeitet wird, die entweder von Radioisotopenquellen (beispielsweise Alpha-Strahlern) oder Beschleunigern ausgehen» Infolge der höheren Anregung der beteiligten Energieniveaus verglichen mit jenen, die bei radioaktiven Zerfällen in typischer Weise vorkommen, ist ein großer Anteil der Niveaus genügend kurzlebig, um eine Dopplerverbreiterung sogar für feste Targets hervorzurufen. Allerdings ist diese Verbreiterung oft um Größenordnungen höher als für die Kompensation der Rückstoß-Energieverluste notwendig ISt₁ und deshalb ist naturgemäß in diesem Falle der Untergrund ein ernsteres Problem als bei der Verwendung gasförmiger Radioisotopen-Quellen.

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Als Beispiel für die eben betrachtete Art der Anwendung kann eine Quelle aus Aluminiumpulver, gemischt mit einem Alpha-

30 Strahler, verwendet werden, um Resonanzstreuung am Si zu

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beobachten, wobei Gammastrahlen aus der ΑΙ(οχ,ρ)^) Si-Reaktion verwendet werden.

(IV) Kontinuierliches Gammastrahlen-Spektrum (beispielsweise ' BremsStrahlung). Die geringe Linienbreite der Kernresonanz-Absorptionslinien macht es schwierig ein kontinuierliches Gammastrahlen-Spektrum für Kernresonanz—Anwendungen zu verwenden, wegen der Folge eines sehr niedrigen Resonanz-ZuUntergrund-Pegels. Ein Vorteil dieser Technik besteht darin, daß mehrere Elemente gleichzeitig genesen werden können. Jedoch erfordert jede mögliche Anwendung die Verwendung von hoch auflösenden Gammastrahlen-Detektoren (beispielsweise einen Festkörper-Ge (Li)-Detektor/.

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- 14 Tabelle 1

Elemente, für die die Gammastrahlen-Kernresonanz-Streutechnik mögliche Anwendungen bietet. Alle Elemente mit Z — 35 und einige Elemente mit Z ^ 35 sind untersucht worden. Quellen mit Halbwertszeiten, die kleiner sind als zwei Tage, und Isotope mit einem Überschuß von weniger als 1 % sind nicht betrachtet worden. ·*

	Quelle	Halbwerts zeit	Gammastrah lenenergie (MeV)	Resonanzquerschnitt (o)x anteilmäßiger Überschuß (χ ΙΟ"²)··	!
Element	⁷Be ⁴⁴Ti ⁴⁶Sc ⁴⁸V ⁵¹Cr ⁵²Mn ⁵⁴Mn ⁵⁶Co ⁶⁰Co ⁶⁵Zn ⁶⁶Ni ⁷²Se ⁷⁴As ⁷⁵Se	5.3 d 48 a 84 d 16 d 28 d 5.7 d 303 d 77 d 5.3 d 245 d 2.3 d 8.4 d 18 d 120 d	0,48 1.16 0.89 0.98 0.32 1.43 0.84 0.85 1.33 1.12 1.04 0.83 0.60 0.27	198.3* 0.01 0.42 3.94 0.03* 6.30 0.03* 3.18 1.94 2.41* 1.66 2.92 2.56 0.68*
Li Ca Ti Ti V Cr Cr Fe Ni Cu Zn Ge Ge As	⁹²Nb ⁹⁶Tc ¹⁰⁵Ag Ag ¹¹⁸Te	10 d 35 d 40 d 7.5 d 6 d	0.93 0.78 0.34 0.34 1.23	0.36* 2.12 0.004 1.06 0.16
Zr Mo Pd Cd Sn

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Element	Quelle	Halbwerts zeit	Gammastr ahX- lenenergie (MeV)	Resonanzquer schnitt (ο) χ anteilmäßiger Überschuß (χ 10-2)·*
Sn I Cs W W Pt- Pt Hg Hg Tl Pb Pb	¹²²Sb ¹²⁷Xe ¹³³Ba ¹⁸³Re ¹⁸⁴Re ¹⁹⁴Os ¹⁹⁶Au ¹⁹⁸Au. ²⁰²Tl ²⁰³Hg ²⁰⁶Bi ²⁰⁷Bi	2.8 d 36 d 7.2 a 115 d 71 d 6 a 6.2 d 2.7 d 12 d 47 d 6.2 d 30 a	1.14 0.37 0.38 0.29 0.90 0.33 0.69 0.41 0.44 0.28 0.83 0.57	.0.59· 0.15* 0.21· 0.02* 1.59* 5.27 0.24* 2.14 0.15* 0.58 1.66 0.21
♦ Zerfälle mit Bahnelektronen-Einfang für welche N(E)/N berechnet wurde, wobei eine 1 %ige Überlappung pro eV an der Absorptionslinie angenommen wurde. *· Natürlicher Überschuß des stabilen Isotopes in der Probe das resonant durch die Gammastrahlen der Quelle angeregt wird.

Patentansprüche

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10-984 8/

Claims

21222U - 16 Patentansprüche

1.ΛVerfahren zur quantitativen Messung der Konzentration einzelner Elemente, gekennzeichnet durch die Anwendung der Kernresnnanzfluoreszenz von Gammastrahlen, indem eine Probe mit Gammastrahlen der kritischen Energie eines stabilen Isotops des interessierenden Elementes bestrahlt wird und die von der Probe ausgehendestreustrahlung gemessen wird, wobei durch geeignete Abschirmmaßnahmen dafür gesorgt ist, daß die von der verwendeten Strahlungsquelle ausgehende Gammastrahlung nicht direkt den Strahlungsempfänger erreicht«

2· Verfahren nach Anspruch !,dadurch gekennzeichnet, daß die Energie der Gammastrahlen des Isotops vergrößert wird durch Verwendung einer gasförmigen Radioisotopen-Quelle zur Ausnutzung des Vorteils,der infolge vorhergehender radioaktiver Zerfälle hervorgerufenen Bewegung des Gammastrahlung aussendenden Kerns,

3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Energie der Gammastrahlen des Isotops vergrößert wird durch Erhitzen der Radioisotopen-Quelle zur Vergrößerung der Doppler-Breite der ausgesandten Gammastrahlen.

4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Energie der Gammastrahlen des Isotops vergrößert wird durch mechanische Bewegung der Radioisotopen-Quelle vorzugsweise mit Hilfe einer Zentrifugen-Technik«

5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Energie der Gammastrahlen des Isotops vergrößert wird durch Ausnutzung einer Kernreaktion·

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6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Kernreaktion zustande gebracht wird durch Verwendung einer Mischung (entweder fest, flüssig oder gasförmig) einer Radioisotopen-Quelle mit einem Target-Material, so daß Teilchen des radioaktiven Zerfalls Kernreaktionen auslösen, indem sie mit Teilchen des Target-Materials zusammenstoßen.

7. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Kernreaktion zustande gebracht wird durch Verwendung von einem Teilchen-Beschleuniger ausgehender Teilchen, die auf ein geeignetes Target-Material auftreffen. -

8. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 7, gekennzeichnet durch eine Strahlungsquelle¹ (2, 13, 19), die Gammastrahlen mit der kritischen Energie eines stabilen Isotops des interessierenden Elementes aussendet, einen Strahlungsempfänger (7, 14, 18) zum Nachweis von Gammastrahlen, die durch Resonanzstreuung infolge der Anwesenheit des interessierenden Elementes,das gemessen werden soll, erzeugt werden, sowie eine Abschirmung (8) um zu verhindern, daß die von der Strahlungsquelle (2, 13, 19) ausgehenden direkten Strahlen den Strahlungsempfänger (7, 14, 18) erreichen.

9. Vorrichtung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß das zu analysierende Element (17) zwischen der Strahlungsquelle (19) und einem fest angeordneten Resonanz-Streukörper (16) angeordnet wird und die Änderungen in der Zählrate bei der von dem fest angeordneten Streukörper (16) ausgehenden Strahlung durch den Strahlungsempfänger (18) nachgewiesen werden.

10. Vorrichtung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß mehr als eine Abschirm-Empfänger-Anordnung für jede Strahlungsquelle verwendet wird, um eine erhöhte Zählrate zu erhalten.

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