DE69812935T2

DE69812935T2 - Verfahren und vorrichtung zur messung des relativen anteils von uran und plutonium in einem körper

Info

Publication number: DE69812935T2
Application number: DE69812935T
Authority: DE
Inventors: Krzysztof Umiastowski
Original assignee: Commissariat a lEnergie Atomique CEA
Current assignee: Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA
Priority date: 1997-06-06
Filing date: 1998-06-05
Publication date: 2004-03-04
Anticipated expiration: 2018-06-06
Also published as: US6452992B1; FR2764383B1; FR2764383A1; DE69812935D1; EP0986766B1; EP0986766A1; JP2002503342A; WO1998055883A1

Description

Technisches Gebiet
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Bestimmung des relativen Mengenanteils von Plutonium und Uran in einem Körper.
Sie bezieht sich insbesondere auf die Differenzierung von Plutonium und Uran, die in großen Paketen (Körpern) von radioaktiven Abfällen enthalten sind. Man versteht unter großen Paketen (Körpern) betonierte Abfallfässer bzw. -zylinder mit einem Durchmesser in der Größenordnung von 1 m oder mehr oder auch Metall-Behälter, deren Volumen mehrerere Kubikmeter erreichen kann.
Es ist nämlich wichtig, bei der Lagerung von radioaktiven Abfällen die Art und Aktivität der radioaktiven Strahler und insbesondere der Actiniden, d.h. im Wesentlichen von Uran und Plutonium, zu kennen.
Bekannter Stand der Technik
Die bekannten Verfahren zur Bestimmung des Gehaltes an Actiniden in einem Körper können in zwei Kategorien unterteilt werden. Man unterscheidet nämlich die so genannten "destruktiven (zerstörenden)" Verfahren von den so genannten "nichtdestruktiven (nicht-zerstörenden)" Verfahren.
Bei der Durchführung der destruktiven Verfahren entnimmt man Proben, indem man die Pakete aus radioaktivem Material zerschneidet (zerlegt). Die entnommenen Proben werden anschließend unter Anwendung unterschiedlicher Analysenverfahren analysiert, darunter beispielsweise diejenigen, die als chemische Analyse, als Röntgenfluoreszenz-Analyse, als γ-spektrometrische Analyse oder als Neutronenaktivierungs-Analyse bezeichnet werden können.
Die oben genannten Verfahren sind nur anwendbar auf Proben mit einem geringen Volumen von einigen cm³ bis zu einigen Litern. Sie sind somit unwirksam für nicht-destruktive Messungen an großen Paketen (Körpern) von radioaktiven Abfällen.
Bei den so genannten nicht-destruktiven Verfahren zur Bestimmung des Actiniden-Gehaltes unterscheidet man noch zwei Untergruppen, die jeweils umfassen die aktiven nicht-destruktiven Verfahren und die passiven nicht-destruktiven Verfahren. Bei den passiven nicht-destruktiven Verfahren handelt es sich im Wesentlichen um spektrometrische Verfahren zur Bestimmung der von dem Körper emittierten γ-Strahlung, um die Auszählung der bei der spontanen Spaltung der in dem Körper enthaltenen Actiniden emittierten Neutronen, oder um kalorimetrische Verfahren.
Das Verfahren zur spektrometrischen Bestimmung der emittierten γ-Strahlung ist ebenfalls nur auf kleine und homogene Proben anwendbar. Das Auszählen der bei der spontanen Spaltung der Actiniden emittierten Neutronen von größeren Proben erfordert eine komplizierte Apparatur, insbesondere zur Beseitigung des Einflusses der Neutronen, die aus anderen Quellen als der spontanen Spaltung des zu bestimmenden Körpers stammen.
Das kalorimetrische Verfahren erlaubt die Bestimmung der Gesamtmenge der in einem radioaktiven Körper, beispielsweise einem Abfall-Paket, freigesetzten Wärme. Sie erlaubt jedoch nicht die Bestimmung des Zerfalls-Typs, welcher der Ursprung der Wärme ist.
Schließlich sind auch aktive nicht-destruktive Verfahren zur Bestimmung des Gehaltes eines Körpers an Actiniden bekannt. Diese Verfahren werden als aktiv bezeichnet, weil sie von einer Strahlungsquelle, einer so genannten Abfrage-Strahungsquelle außerhalb des radioaktiven Körpers Gebrauch machen.
Unter diesen aktiven nicht-destruktiven Verfahren unterscheidet man die Dämpfungsmessungen und die Messungen der emittierten Strahlung.
Die Dämpfungsmessungen, wie z. B. die Gammametrie oder die Tomografie, messen die Dämpfung einer äußeren Strahlung, die das untersuchende radioaktive Paket durchquert. Dagegen messen die Messungen der emittierten Strahlung eine Strahlung, die aus dem Paket selbst stammt und durch eine äußere Befragungsbestrahlung initiiert worden ist. Diese zuletzt genannten Messungen sind gut geeignet für die Prüfung von großen radioaktiven Abfallpaketen, z. B. Behältern aus Beton. Die bisher bekannten aktiven nicht-destruktiven Verfahren erlauben jedoch nur die Bestimmung der Gesamtmenge der in einem Paket (Körper) vorhandenen Actiniden ohne Unterscheidung ihrer Natur oder ihrer Zusammensetzung. Isbesondere erlauben sie nicht die Differenzierung zwischen Uran und Plutonium, die in dem geprüften radioaktiven Körper oder Paket enthalten sind.
Zusammenfassung der Erfindung
Ziel der vorliegenden Erfindung ist es, ein Analysenverfahren und eine Analysenvorrichtung zur Verfügung zu stellen, die nicht die oben genannten Beschränkungen aufweisen.
Ziel der vorliegenden Erfindung ist es außerdem, ein Verfahren und eine Vorrichtung zur nicht-destruktiven Messung vorzuschlagen, welche die Differenzierung zwischen Uran und Plutonium in den radioaktiven Abfallpaketen bzw. -körpern erlauben.
Um diese Ziele zu erreichen, hat die Erfindung insbesondere zum Gegenstand ein Verfahren zur Messung des relativen Mengenanteils (Mengenverhältnisses) von Uran und Plutonium in einem Körper, das die folgenden Stufen umfasst:

a) Bestrahlen des Körpers mit Photonen, deren Energie ausreicht, um eine Photospaltung von Actiniden-Elementen hervorzurufen,
b) Auszählen der Anzahl der verzögerten Neutronen, die pro Zeiteinheit von den Spaltprodukten emittiert werden, die in dem Körper als Folge der Bestrahlung induziert worden sind,
c) Aufstellung einer Funktion der zeitlichen Abnahme der Anzahl der emittierten verzögerten Neutronen n_e(t), die charakteristisch ist für die Actiniden-Zusammensetzung des Körpers,
d) Vergleich zwischen der zeitlichen Abnahme n_e(t), die charakteristisch ist für die Actiniden-Zusammensetzung des Körpers, mit den zeitlichen Abnahmen der Emission von verzögerten Neutronen n_u(t), n_p(t), die jeweils charakteristisch sind für Uran und Plutonium, um den relativen Mengenanteil (Mengenverhältnis) dieser Elemente in dem Körper festzustellen.

Die Erfindung beruht somit im Wesentlichen auf der Photonenaktivierung der Actiniden und auf der Messung der zeitlichen Abnahme der Anzahl der verzögerten Neutronen.
Im Gegensatz zur Neutronenaktivierung, die unter dem kurzen Weg der Neutronen in Materialien leiden, die Wasserstoff enthalten, wie z. B. Beton oder Bitumen, erweist sich die Photonenaktivierung, die in dem erfindungsgemäßen Verfahren durchgeführt wird, als besonders geeignet für Abfallpakete mit großen Dimensionen. Die Dämpfung der Photonen und insbesondere der Photonen mit einer Energie von mehr als 10 MeV ist nämlich gering.
Darüber hinaus bieten der Nachweis und das Auszählen der verzögerten Spaltungsneutronen gegenüber dem Auszählen der schnellen Neutronen den Vorteil, von der Messung der Reaktionen auf den Kernen der Matrix, welche die radioaktiven Abfälle enthalten, abzusehen. Diese Reaktionen addieren sich nämlich zu dem Phänomen der Photospaltung der Actinidenkerne bei der Photonenaktivierung.
Die schnellen Neutronen werden während der Spaltung und somit während der Dauer des γ-Strahlungs-Impulses emittiert. Die γ-Photonen führen ebenfalls zur Entstehung von Neutronen durch die Neutronen-γ(n, γ)-Reaktion, die in den verschiedenen Elementen induziert wird. Es ist nicht möglich, zwischen den schnellen Spaltungselektronen und den aus Neutronen-γ(n, γ)-Reaktionen stammenden Neutronen zu unterscheiden.
Die photonukleare Reaktion der Photonen mit den Actiniden-Kernen spielt sich in zwei Stufen ab, die in einem Zeitintervall in der Größenordnung einer Picosekunde enthalten sind. Zunächst wird ein Photon durch den Kern absorbiert. Die absorbierte Energie ruft anschließend die Emission eines Photons oder eines oder mehrerer Teilchen hervor. Wenn die absorbierte Energie oberhalb des Kernspaltungsschwellenwertes liegt, ruft sie dagegen die Spaltung des Kerns hervor.
Der Wirkungsquerschnitt der Absorption eines Photons durch den Atomkern variiert mit der Energie des Photons. Bei Photonen, deren Energie unterhalb etwa 6 MeV liegt, stellt man sehr schmale Absorptionsresonanzen einer Breite von etwa 1 eV fest. Dagegen stellt man bei Photonen mit Energien oberhalb 10 MeV eine sehr breite Absorptionsresonanz von mehreren MeV fest. Die Absorptions-Resonanzenergie für die Photonen beträgt jeweils 12,26 MeV und 12,24 MeV für Uran 238 und Plutonium 239.
Die Energie der zum Bestralen des radioaktiven Körpers verwendeten Photonen wird so gewählt, dass sie ausreicht, um eine Photospaltung der Actiniden- Elemente hervorzurufen. Insbesondere wird sie so gewählt, dass sie oberhalb des Photospaltungs-Schwellenwertes liegt, der bei etwa 6 MeV liegt. Sie wird vorzugsweise so gewählt, dass sie oberhalb von 10 MeV und in der Nähe der Absorptionsresonanzenergie liegt.
Der radioaktive Körper wird vorzugsweise für eine Zeitspanne bestrahlt, die ausreichend lang ist, um eine ausreichende Anzahl von Spaltprodukten anzureichern und infolgedessen eine signifikante Emission von verzögerten Neutronen zu erzielen. Es ist jedoch nicht erforderlich, die Bestrahlung übermäßig lang zu machen. Die Bestrahlungszeit wird daher vorzugsweise so gewählt, dass sie in der Größenordnung der mittleren Halbwertszeit (Periode) der verzögerten Neutronen liegt, d.h. beispielsweise in der Größenordnung von 10 bis 20 s.
Nach der Bestrahlung des zu untersuchenden radioaktiven Körpers führt man eine Auszählung der Neutronen, vorzugsweise in einem Multiskalen-Modus durch. Der Multiskalen-Modus besteht darin, die Anzahl der Neutronen auszuzählen, die in aufeinanderfolgenden Zeitintervallen mit der Einheitsbreite dt nachgewiesen werden. Die Anzahl der ausgewählten Neutronen in jedem Zeitintervall wird aufgezeichnet. Die gesamte Messzeit ΔT_m beträgt ΔT_m = Ndt, worin N für die Anzahl der Zeitintervalle steht.
Die Stufen der Bestrahlung und der Auszählung können gegebenenfalls mehrfach wiederholt werden.
Eine sich daran anschließende Stufe des Verfahrens besteht darin, als Funktion der Auszählung eine zeitliche Abnahme der emittierten Neutronen festzustellen, die charakteristisch ist für das spaltbare Material. Die zeitliche Abnahme kann in Form einer Kurve dargestellt werden.
Diese Stufe kann Berechnungen zur Korrektur der relativen Häufigkeiten der verzögerten Neutronengruppen als Funktion der Versuchsbedingungen und insbesondere der Bestrahlungsbedingungen umfassen. Die Korrekturen sind nachstehend zusammengefasst.
Es sei daran erinnert, dass für alle spaltbaren Elemente die verzögerten Neutronen in sechs Gruppen unterteilt werden, je nach ihren Halbwertszeiten (Zerfallsperioden). Die Werte dieser sechs Halbwertszeiten sind praktisch konstant für alle spaltbaren Elemente. Dagegen variiert die relative Häufigkeit jeder Gruppe von Iso top zu Isotop. In der Tabelle 1 sind beispielhaft die Halbwertszeiten und die relativen Häufigkeiten für Uran 238 und Plutonium 239 angegeben. Tabelle 1
Die Bildung (Entstehung) der Anzahl der von Uran 238 (rein) und Plutonium 239 (rein) emittierten verzögerten Neutronen innerhalb der Zeit ist, ausgehend von den Angaben der Tabelle 1, leicht errechenbar.
Diese Zahl wird nach der folgenden Formel errechnet:
worin β_k steht für die relative Häufigkeit der Gruppe k der Neutronen und λ_k steht für die Zerfallskonstante der Gruppe k.
Die relativen Häufigkeiten der verschiedenen Gruppen der verzögerten Neutronen entsprechen den Werten im radioaktiven Gleichgewicht, das heißt, den Mengen, die sich nach einer langen Bestrahlung mit einer Dauer von mindestens gleich dem Mehrfachen der längsten Halbwertszeit der Gruppe, d. h. von mindestens 5 bis 10 min, angereichert haben.
Gemäß einem speziellen Aspekt der Erfindung kann man den radioaktiven Körper entweder kontinuierlich oder mit einer Folge von Photonenimpulsen bestrahlen.
Beispielsweise können die Photonen in Form einer Folge von Makroimpulsen mit der Dauer dt mit einer Wiederholungsfrequenz f_r abgegeben werden. Nach einer Anzahl von N Impulsen wird die Bestrahlung gestoppt und das Auszählen der verzö gerten Neutronen wird durchgeführt. Wenn die Bestrahlungsdauer kurz ist, wird das radioaktive Gleichgewicht nicht erreicht und die relativen Häufigkeiten sind verschieden von denjenigen des Gleichgewichts. Nachstehend ist ein Beispiel für eine Korrekturberechnung beispielhaft angegeben.
Die Gesamtanzahl der Spaltungen n_f, die in der bestrahlten Probe durch einen Makroimpuls induziert werden, beträgt beispielsweise: nf = ΦΣfdt (1) worin Φ für den Fluss der Photonen, Σ_r für den Wirkungsquerschnitt der Photospaltung und dt für die Dauer des Makroimpulses stehen.
Bei dieser Anzahl wird eine Fraktion ν_d von verzögerten Neutronen emittiert. Die Anzahl n_k,o von verzögerten Neutronen der Gruppe k(k = 1 . . . 6) beträgt: nk,o = nf = νd βk (2), worin β_k für die realtive Häufigkeit der Gruppe k steht.
Die Anzahl der Vorläufer (radioaktive Stammelemente des Emittors der verzögerten Neutronen), die während eines Makroimpulses i erzeugt worden sind, die am Ende einer Sequenz von N Impulsen bestehen bleibt, beträgt: nk,i = nk,oe–λk(Ni)tr (3) worin λ_k für die radioaktive Konstante der Gruppe k und t_r für die Wiederholungsdauer der Makroimpulse stehen.
Die Gesamtanzahl der Vorläufer der Gruppe k am Ende der Bestrahlung beträgt:
Wenn man den Ausdruck (2) auf ein verzögertes Neutron normiert (n_fν_d = 1) erhält man: nk,o = βk (5) Die Summe in dem Ausdruck (4) wird auf folgende Weise verkleinert:
α_k = λ_kt_r, worin S_k der Korrekturfaktor für die Anzahl der Neutronen der Gruppe k ist.
Die Summe in dem Ausdruck (6) ist eine Summe einer geometrischen Reihe. Nach der Berechnung erhält man:
Wenn man die Gleichungen (5) und (7) in die Gleichung (6) einsetzt, erhält man: βk,o = nk = βkSk (8) Die Werte von β_k,0 müssen genormt werden, damit ihre Summe den Wert 1 hat:
Für die Berechnung der Abnahme (des Zerfalls) der verzögerten Neutronen unter Berücksichtigung der Bestrahlungsbedingungen muss man in der Formel
die oben angegeben ist, den Wert β_k durch den Wert β_kS_k ersetzen. Ein Beispiel für die korrigierten Werte für Uran 238 ist in der Tabelle 2 angegeben. Die experimentellen Bedingungen, die bei der Berechnung der Korrekturen angewendet wurden, sind die folgenden:

– Dauer eines Makroimpulses dt = 2,5 μs,
– Wiederholungsfrequenz f_r = 100 Hz,
– Bestrahlung durch eine Folge von N = 1500 Makroimpulsen (Bestrahlungszeit 15s).

Tabelle 2
Wenn die zeitliche Abnahme der verzögerten Spaltungsneutronen des spaltbaren Materials festgestellt ist, wird sie mit der charakteristischen Abnahme der Neutronen n_u(t) und n_p(t) von reinem Uran und reinem Plutonium verglichen. Die charakteristische Abnahme der Neutronen von reinem Uran und reinem Plutonium kann experimentell bestimmt werden oder durch direkte Berechnung beispielsweise mit den Angaben der Tabelle 1.
Gemäß einem speziellen Aspekt der Erfindung kann man Koeffizienten a und a, wie z. B. n_e(t) = an_u(t) + bn_p(t), bestimmen, wobei die Koeffizienten a und b den relativen Mengenanteil von Uran und Plutonium in dem radioaktiven Körper anzeigen.
Die Koeffizienten a und b können beispielsweise durch ein Verfahren bestimmt werden, das als kleinste Fehlerquadrat-Rechenmethode bezeichnet wird, und sie sind nachstehend zusammengefasst.
Die Abnahme der Anzahl der von Uran emittierten verzögerten Neutronen, korrigiert in Abhängigkeit von den Versuchsbedingungen, ist durch die bereits erläuterte folgende Formel gegeben:
Die Anzahl der von Plutonium emittierten Neutronen ist durch die ähnliche Formel gegeben:
In diesen Formeln beziehen sich die Indices u und p der Parameter jeweils auf Uran und auf Plutonium.
Die Gesamtanzahl der von der Mischung emittierten Elektronen ist durch die Formel gegeben: n(t) = anu + bnp (2),
Bei der Messung beträgt die Größe des Auszählungsintervalls Δt und die Anzahl der Intervalle beträgt m. Die Gesamtzeit der Auszählung beträgt somit: tm = mΔt (3)
Die Anzahl der in einem Intervall i angereicherten Impulse beträgt:
worin 1 = u,p; a_u = a, a_p = b.
Die Anzahl der in einem Zeitintervall i ausgezählten Neutronen bei der Multiskalen-Auszählung wird als Ce_i bezeichnet.
Man sucht nun die Werte von a und b, welche die Bedingung erfüllen: Cei = ci (5a) worin c_i durch die Formel (4) definiert ist.
Diese Gleichung in Form einer Matrix kann allgemein wie folgt beschrieben werden: MX = Y (5b) worin M, X und Y die Matrices darstellen, die wie folgt definiert sind:
Yi = Cei (6d)
Die Werte von M_i,1, M_i,2 und Y_i werden wie folgt genormt:
Die Auflösung der Gleichung (5b) ist die folgende: X = (MMT)–1(MTY) (8)
Ausgehend von den Parametern a und b, die durch die Formel (8) bestimmt worden sind, berechnet man den Uran-Gehalt τ_u wie folgt:
und den Plutonium-Gehalt τ_p wie folgt:
Die Erfindung betrifft außerdem eine Vorrichtung zur Bestimmung des relativen Mengenanteils (Mengenverhältnisses) von Uran und Plutonium in einem radioaktiven Paket (Körper).
Die Vorrichtung umfasst:

– eine Quelle für Aktiviierungsphotonen zum Bestrahlen eines radioaktiven Pakets (Körpers),
– mindestens einen Neutronendetektor, der in die Umgebung einer Empfangszone des Pakets (Körpers) angeordnet ist, der Signale zum Auszählen der von dem Paket (Körper) emittierten Neutronen abgeben kann,
– Einrichtungen zur Erfassung (Aufgabe) der Auszähl-Signale mit denen die zeitliche Abnahme der Anzahl der emittierten Neutronen, die charakteristisch für das radioaktive Paket (Körper) ist, bestimmt werden kann,
– Recheneinrichtungen, um die charakteristische Abnahme (Zerfall) des radioaktiven Pakets (Körpers) mit den jeweiligen charakteristischen Abnahmen (Zerfällen) von reinem Uran und reinem Plutonium zu vergleichen und um den relativen Mengenanteil (das Mengenverhältnis) von Uran und Plutonium in dem Paket (Körper) festzustellen.

Die Erfassungs- bzw. Aufgabeeinrichtungen und die Recheneinrichtungen können beispielsweise realisiert sein in Form einer elektronischen Erfassungskarte, die mit einem Mikrorechner mit einem geeigneten Rechenprogramm verbunden ist.
Bei einer speziellen Ausführungsform der Vorrichtung kann die Photonenquelle einen Elektronenbeschleuniger umfassen, der mit einem Target für die Bremsstrahlung ausgestattet ist.
Bei einer bevorzugten Ausführungsform kann die Vorrichtung 4 bis 7 Neutronendetektoren umfassen, die um die Aufnahmezone des radioaktiven Abfallpakets (körpers) herum angeordnet sind.
Die Anordnung der Detektoren sowie weitere Charakteristika und Vorteile der Erfindung gehen aus der nachfolgenden Beschreibung unter Bezugnahme auf die Figuren der beiliegenden Zeichnungen deutlicher hervor. Diese Beschreibung ist lediglich zur Erläuterung angegeben und stellt keine Beschränkung der Erfindung dar.
Kurze Beschreibung der Zeichnungen
1 stellt eine vereinfachte schematische Darstellung einer erfindungsgemäßen Vorrichtung dar;
2 stelle eine horizontale Schnittansicht einer speziellen Installation der erfindungsgemäßen Vorrichtung dar;
3 zeigt eine Querschnittsansicht der Installation gemäß 2;
4 stellt theoretische und experimentelle Zerfallskurven für reines Uran und reines Plutonium dar; und
5 stellt theoretische Zerfallskurven für Uran und Plutonium sowie eine experimentelle Zerfallskurve für eine Probe dar, die gleichzeitig Uran und Plutonium enthält.
Beschreibung von Ausführungsformen der Erfindung
Die 1 zeigt eine experimentelle Vorrichtung gemäß der Erfindung.
Die Vorrichtung umfasst eine Quelle für Aktiverungs-γ-Photonen, die mit der Bezugsziffer 10 bezeichnet ist. Die γ-Photonenquelle umfasst einen Elektronenbeschleuniger 12, vor dem ein so genanntes "Bremsstrahlungs"-Target 14 angeordnet ist. Das Target besteht im allgemeinen aus einem Schwermetall. Es handelt sich beispielsweise um eine Tantalplatte mit einer Dicke von 1,95 mm oder um eine Wolframplatte mit einer Dicke von 1,7 mm.
Das Target wandelt die Energie der Elektronen von beispielsweise 15 bis 16 MeV, die aus dem Beschleuniger 12 kommen, in -γ-Photonen um.
Die -γ-Photonen, dargestellt durch Pfeile, werden auf eine zu analysierende Probe 16 oder auf ein zu analysierendes Paket aus radioaktivem Material gerichtet. Die Probe enthält Actiniden, die unter dem Einfluss der Photonen einer Spaltung unterliegen und Neutronen emittieren.
Die Bezugsziffer 18 zeigt einen Neutronen-Detektorblock, der in der Nähe der Probe 16 angeordnet ist, zum Nachweis der von der Probe emittierten verzögerten Neutronen.
Der Detektorblock 18 umfasst mehrere Detektoren, die mit Helium gefüllt sind und von einem Moderator aus beispielsweise Polyethylen umgeben sind. Die Gesamtheit aus Detektoren und Modorator ist von einer Cadmiumschicht oder einer Schicht aus einem anderen Absorbens für thermische Neutronen bedeckt. Diese Schich dient im Wesentlichen dazu, das Hintergrundrauschen bei der Messung zu verringern, das auf Neutronen zurückzuführen ist, die beispielsweise in den benachbarten Mauern des Installationsraums der Vorrichtung (nicht dargestellt) erzeugt werden.
Die Detektoren des Blocks 18 werden polarisiert unter Verwendung einer Hochspannungsquelle 20. Der Detektorblock 18 ist mit einer Erfassungskette 22 verbunden, die im Wesentlichen einen Strom-Spannungs-Umwandlungs-Stromkreis 24, einen Formgebungs-Stromkreis 26 und einen Diskriminator 28 umfasst. Auf diese Weise werden die von dem Detektorblock abgegebenen Impulse verstärkt und geformt, bevor sie auf eine Eingabe- und Auszählungskarte 30, die mit einem Analysator 32 verbunden ist, aufgegeben werden.
Die Auszählungskarte 30 und der Analysator 32 sind beispielsweise Teil eines Mikrorechners 34.
Ein Pfeil 36 zeigt eine Verbindung zwischen dem Elektronenbeschleuniger 12 und der Auszählungskarte 30 an, um ein Ausgangssignal, das den Beginn der Bestrahlung der Probe 18 anzeigt, zu übertragen.
Die 2 zeigt in Form eines horizontalen Schnitts eine Installation zur Differenzierung von Uran und Plutonium in einem radioaktiven Abfall-Paket (-Körper).
Das Abfall-Paket 116 ist in einem Raum (Behälter) 150 angeordnet. Das Paket ist insbesondere im Zentrum einer Aufnahmezone 152 angeordnet, die beispielsweise von 7 Neutronen-Detektorblöcken 118 umgeben ist, die um diese Zone herum gleichmäßig verteilt sind.
Der Raum (Behälter) 150 weist eine Öffnung auf, durch die das Paket mittels einer γ-Prrotonenquelle 110 bestrahlt werden kann. Die Quelle umfasst einen Elektronenbeschleuniger 112 und ein Bremsstrahlungs-Target 114 des Typs, wie er bereits unter Bezugnahme auf die 1 beschrieben worden ist.
Die Aufgabe- bzw. Erfassungskette und die Einrichtungen zur Verarbeitung der Signale sowie die Zuführungsquellen für die Detektorblöcke 118 sind in der 2 aus Gründen der Vereinfachung nicht dargestellt.
Es sei darauf hingewiesen, dass der Raum (Behälter) 150 die Funktion hat, das Paket (den Körper) und die Detektoren gegenüber dem Einfluss der Neutronen, die außerhalb der Aufnahmezone 152, beispielsweise in den Mauern des Installationsorts und in eventuellen benachbarten Gegenständen erzeugt worden sind, zu schützen.
Der Raum (Behälter) 150 umfasst ein Moderator-Material. Bei einer speziellen Ausführungsform können alle oder ein Teil der Neutronendetektoren in den Wänden der Umfassung 150 angeordnet sein.
Die 3, bei der es sich um einen Querschnitt durch die Installation handelt, zeigt, dass das Abfallpaket 116 auf einem Drehtelle 156 im Zentrum der Aufnahmezone 152 angeordnet sein kann.
Der Drehteller 156, der während der Bestrahlung und während der Messung in Rotation versetzt wird, erlaubt die Erzielung einer homogenen Bestrahlung und homogener Messungen des radioaktiven Abfallpakets.
Die 4 zeigt Kürven, welche die für reines Uran und reines Plutonium charakteristischen Zerfälle darstellen. In der 4 ist die Anzahl der ausgezählten Neutronen auf der Ordiante in einem logarithmischen Maßstab angegeben, während die Zeit, die in Sekunden gemessen wird, auf der Abszisse angegeben ist.
Bei den Kurven 401 und 402 handelt es sich um theoretische Zerfallskurven von Uran bzw. Plutonium. Die Kurven 403 und 404 stellen experimentelle Zerfallskurven von Uran und Plutonium dar, die in einer experimentellen Vorrichtung, wie sie weiter oben beschrieben wurde, aufgestellt wurden.
Um die Messungen der Kurven 403 und 404 durchzuführen, werden Uran- und Plutoniumproben mit einer Folge von Makroimpulsen von γ-Photonen mit einer Dauer von jeweils 2,5 μs und mit einer Frequenz von 100 Hz bestrahlt. Die Anzahl der Makroimpulse beträgt 1500, dies entspricht einer Gesamtdauer der Bestrahlung von 15 s.
Die Auszählungen der Neutronen für die Kurven der 4 werden über Zeitintervalle von 6 s integriert.
Es sei daran erinnert, dass die in den beiden vorstehenden Abschnitten definierten Parameter eine spezielle Ausführungsform betreffen und keinen beschränkenden Charakter haben.
In der 5 zeigt die Kurve 500 den Zerfall an, der charakteristisch für eine Probe ist, die aus einer Mischung aus 87% Uran und 13% Plutonium besteht.
Zum Vergleich sind die theoretischen Zerfallskurven von Uran und Plutonium ebenfalls angegeben. Die Kurven sind mit den Bezugsziffern 501 und 502 versehen. Der Vergleich zwischen dem Zerfall, der charakteristisch ist für die Mischung, und den Zerfällen von reinem Uran und reinem Plutonium ermöglicht es, erfindungsgemäß die folgenden Mengenanteile (Mengenverhältnis) zu bestimmen:
– Uran-Gehalt a = 92
– Plutonium-Gehalt b = 8%.
Es sei darauf hingewiesen, dass nach 50 s die experimentellen Punkte in der Nähe des Bereiches des Hintergrundrauschens liegen. Daher werden für die Berechnung der Gehalte an Uran und Plutonium nur die 15 ersten Intervalle berücksichtigt.
Es scheint somit, dass dank des erfindungsgemäßen Verfahrens der Mengenanteil von Uran und von Plutonium eines radioaktiven Abfallpakets (-körpers) mit einer Genauigkeit in der Größenordnung von ±10% bekannt sein kann.
Größere Genauigkeiten können noch erzielt werden, wenn man spezielle Messungen vornimmt, um das Hintergrundrauschen der Messungen zu verringern.
Beispielsweise können der zu prüfende Gegenstand und das zu prüfende Paket in einem bestimmten Raum (Behälter) angeordnet werden, deren Wände mindestens zwei Moderatorschichten umfassen, die durch eine Cadmiumschicht voneinander getrennt sind. Dies erlaubt die Herabsetzung des nachteiligen Einflusses der außerhalb des Pakets (Körpers) erzeugten Neutronen.

Claims

Verfahren zur Bestimmung des relativen Mengenverhältnisses zwischen Uran und Plutonium in einem Körper (16, 116), das die folgenden Stufen umfasst: a) Bestrahlen des Körpers mit Photonen, deren Energie ausreicht, um eine Photospaltung von Actiniden-Elementen hervorzurufen, b) Auszählen der Anzahl der verzögerten Neutronen, die pro Zeiteinheit von den Spaltprodukten emittiert werden, die in dem Körper als Folge der Bestrahlung entstanden sind, c) Aufstellung einer Funktion der zeitlichen Abnahme (500) der Anzahl der emittierten verzögerten Neutronen ne(t), die charakteristisch ist für die Actiniden-Zusammensetzung des Körpers, d) Vergleich der zeitlichen Abnahme n_e(t), die charakteristisch ist für die Actiniden-Zusammensetzung des Körpers (116), mit den zeitlichen Abnahmen (501, 502) der Emission von verzögerten Neutronen n_u(t), n_p(t), die jeweils charakteristisch sind für Uran und Plutonium, um das relative Mengenverhältnis dieser Elemente in dem Körper festzustellen.
Verfahren nach Anspruch 1, bei dem in der Stufe (d) die Koeffizienten a und b, die das relative Mengenverhältnis an Uran und Plutonium in dem Körper anzeigen, n_e(t) = an_u(t) + bn_p(t) bestimmt werden.
Verfahren nach Anspruch 2, bei dem die Koeffizienten a und b nach der so genannten kleinsten Fehlerquadrat-Rechenmethode bestimmt werden.
Verfahren nach Anspruch 1, bei dem der Körper kontinuierlich bestrahlt wird.
Verfahren nach Anspruch 1, bei dem der radioaktive Körper mit einer Folge von Photonenimpulsen bestrahlt wird.
Verfahren nach Anspruch 1, bei dem die Stufen (a) und (b) mehrmals wiederholt werden.
Vorrichtung zur Bestimmung des relativen Mengenanteils an Uran und Plutonium in einem radioaktiven Paket (16, 116), die umfasst: – eine aktivierende Photonen-Quelle (10, 110) zum Bestrahlen eines radioaktiven Pakets (16, 116), – mindestens einen Neutronendetektor (18, 118), der in der Umgebung einer Empfangszone (152) des Pakets (16, 116) angeordnet ist, der Signale zum Auszählen der von dem Paket emittierten Neutronen abgeben kann, – Einrichtungen (22, 30) zur Aufnahme der Auszählsignale, die die Abnahme der emittierten Neutronen mit der Zeit bestimmen kann, die charakteristisch für das radioaktive Paket ist, – Recheneinrichtungen (32), um die charakteristische Abnahme, die charakteristisch ist für das radioaktive Paket, mit den Abnahmen, die jeweils charakteristisch sind für Uran und Plutonium, zu vergleichen und um den relativen Mengenanteil (Mengenverhältnis) an Uran und Plutonium in dem Paket festzustellen.
Vorrichtung nach Anspruch 7, in der die Aktivierungsphotonenquelle (10, 110) einen Elektronenbeschleuniger (12, 112) umfasst, der ein Target (14, 114) für die Bremsstrahlung aufweist.
Vorrichtung nach Anspruch 7, in der eine bestimmte Anzahl von Detektoren (118) um die Empfangszone des Pakets herum angeordnet ist.
Vorrichtung nach Anspruch 7, die einen Drehteller (156) für die Aufnahme des radioaktiven Pakets (116) umfasst, um das Paket vor der Photonenquelle (110) des (der) Neutronendetektors (-detektoren) in Rotation zu versetzen.
Vorrichtung nach Anspruch 7, die einen Moderator-Behälter (150) aufweist, der die Zone (152) für die Aufnahme des Pakets und den (die) Neutronendetektor (-detektoren) (118) umgibt.