DE60022141T2

DE60022141T2 - Verfahren und vorrichtung zur analyse radioaktiver gegenstände unter verwendung von neutronen

Info

Publication number: DE60022141T2
Application number: DE60022141T
Authority: DE
Inventors: Abdallah Lyoussi; Raymond Pasquali-Barthelemy; Emmanuel Payan; Anne-Cecile Raoux
Original assignee: Commissariat a lEnergie Atomique CEA; Compagnie Generale des Matieres Nucleaires SA
Current assignee: Orano Cycle SA; Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA
Priority date: 1999-04-08
Filing date: 2000-04-05
Publication date: 2006-05-18
Anticipated expiration: 2020-04-06
Also published as: JP2002541491A; EP1086387A1; FR2792079A1; DE60022141D1; US20060104400A1; JP4854116B2; FR2792079B1; US20050135536A1; RU2241978C2; WO2000062099A1; EP1086387B1

Description

TECHNISCHES GEBIET
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Analyse von radioaktiven Gegenständen, die eine Neutronenmessung dieser Gegenstände benutzen.
Die Erfindung ermöglicht, diese Letzteren zerstörungsfrei zu analysieren (das heißt, dass die physische Integrität dieser Gegenstände erhalten bleibt), indem bei diesen Gegenständen aktive Messungen durchgeführt werden (das heißt kontrolliert durch eine äußere Strahlung).
Die Erfindung findet insbesondere Anwendung bei der Kontrolle von Verfahren zur Behandlung von radioaktiven Produkten und zur Charakterisierung des Inhalts von Behälter mit radioaktiven Abfällen. Diese Behälter sind Container, im Allgemeinen aus Beton oder aus Stahl, in denen die radioaktiven Abfälle – eventuell eingebettet in eine Matrix – verpackt sind.
Die Erfindung betrifft insbesondere die Analyse bzw. Bestimmung des in diesen Behältern enthaltenen Spaltstoffs und/oder Brutstoffs, um auf zerstörungsfreie Weise die Quantitäten von bestimmten in diesen Abfällen vorhandenen chemischen Elementen zu erfahren.
Eine direkte Anwendung findet sie Anlagen, in denen die aktiven zerstörungsfreien Analysetechniken angewendet werden. Insbesondere ermöglicht die Analyse des Spaltstoffs und/oder Brutstoffs, die Restbrennstoffmasse zu quantifizieren.
STAND DER TECHNIK
Um die Quantität bestimmter in einem Abfallbehälter enthaltener spaltbarer Isotope auf zerstörungsfreie Weise zu erfahren, sind mehrere Messmethoden entwickelt worden, darunter die Neutronenabfragetechnik mittels 14 Mev-Neutronen, erzeugt durch einen entsprechenden Generator.
Insbesondere wird das Messen der prompten Neutronen ("prompt neutrons") und ler verzögerten Neutronen ("delayed neutrons"), erzeugt durch thermische Spaltung des in den Abfallbehältern enthaltenen Spaltstoffs, in dem Dokument US-A-4483816 (J. T. Caldwell et al.) beschrieben.
Das Abfragen eines Gegenstands durch einen pulsierenden Fluss thermischer Neutronen ("thermal neutrons") wird generell benutzt, um das Vorhandensein von Spaltstoff im Innern dieses Gegenstands zu identifizieren. Eine solche Methode wird meist benutzt, um die spaltbaren Isotope Uran 235, Plutonium 239 und Plutonium 241 zu messen. Die Interpretation der Messungen erfordert jedoch eine Vorauskenntnis der isotopischen Zusammensetzung des Spaltstoffs.
Bei der in dem weiter oben erwähnten Dokument beschriebenen Technik sind die hauptsächlichen spaltbaren Isotope das Uran 233, das Uran 235 und das Plutonium 239. Die Quantifizierung der verschiedenen Isotope wird dank der Auswertung der von den thermischen Neutronen stammenden prompten und verzögerten Signale realisiert. Man erhält dann zwei lineare Gleichungen. Eine dritte Gleichung erhält man durch das Messen der Koinzidenz bei den passiven Neutronen (das heißt durch den Stoff natürlich emittiert). Es ist folglich möglich, die in dem zu messenden Gegenstand vorhandenen Massendifferenzen der oben erwähnten spaltbaren Isotope mittels der Kenntnis mehrerer (im Voraus berechneter) Eichkoeffizienten zu berechnen.
Jedoch liefert diese Technik keine Information bezüglich des Vorhandenseins und der Quantität von Brutstoff wie etwa Uran 238 in dem zu analysierenden Gegenstand.
DARSTELLUNG DER ERFINDUNG
Die vorliegende Erfindung hat die Aufgabe, diesen Nachteil zu beseitigen.
Die Charakterisierung von Spalt- und Brutstoff erfordert die Benutzung eines Abfrageflusses aus thermischen, epithermischen ("epithermal") und schnellen ("fast") Neutronen, wobei die Spaltschwelle des Urans 238 sich bei einer Energie von ungefähr 1 MeV befindet. Zudem ist der Beitrag des Urans 238 zu dem gemessenen Neutronensignal nur für die verzögerten Neutronen auswertbar ist, die durch die Spaltfragmente des Urans 238 abgestrahlt werden. Das gemessene prompte Signal entspricht also den von einer hermischen Spaltung stammenden Neutronen (Spaltstoff) und das verzögerte Signal den von einer thermischen und schnellen Spaltung stammenden Neutronen (Spalt- und Brutstoff).
Die vorliegende Erfindung assoziiert die thermische, epithermische und schnelle Abfrage mit der Detektion der prompten und verzögerten Neutronen, um den Spaltstoff und/oder den Brutstoff, die in einem zu messenden Gegenstand enthalten sein können, zu harakterisieren.
Die vorliegende Erfindung betrifft genaugenommen ein Verfahren zur Analyse eines Gegenstands, vor allem eines radioaktiven Abfallpakets, das einen Spaltstoff oder einen Brutstoff oder beides enthalten kann, wobei der Spaltstoff M spaltbare Isotope enthält, der Brutstoff N fruchtbare bzw. brutfähige Isotope enthält, M und N ganze Zahlen wenigstens gleich 1 sind und dieses Verfahren dabei dadurch gekennzeichnet ist, dass:

– man den Gegenstand mit einem Neutronenfluss bestrahlt, gebildet durch thermische, epithermische und schnelle Ionen und resultierend aus einer Folge von Initialimpulsen schneller Neutronen, wobei die thermischen Neutronen Spaltungen in dem Spaltstoff verursachen und die epithermischen und schnellen Neutronen Spaltungen in dem Spaltstoff und dem Brutstoff verursachen,
– man die durch den Gegenstand abgestrahlten prompten und verzögerten Neutronensignale nach jedem Impuls misst und diese Signale kumuliert, um nach dem letzten Impuls die Summe aller Signale zu erhalten,
– man aufgrund dieser Summe den Beitrag Sp der von den thermischen Spaltungen stammenden prompten Neutronen und den Beitrag Sr der von den thermischen, epithermischen und schnellen Spaltungen stammenden verzögerten Neutronen bestimmt,
– man Sp und Sr als Linearkombinationen der jeweiligen Quantitäten der M + N Isotope ausdrückt, wobei die Koeffizienten dieser Linearkombinationen vorher durch Eichung bestimmt werden, und
– man die Quantität jedes der M + N Isotope aufgrund der so ausgedrückten Beiträge Sp und Sr und wenigstens M + N – 2 zusätzlicher, die Quantitäten der M + N Isotope betreffender Informationen bestimmt.

Diese zusätzlichen Informationen sind zum Beispiel die Korrelationen zwischen den Quantitäten der M + N Isotope.
Entsprechend einer speziellen Anwendungsart des erfindungsgemäßen Verfahren umfassen die Spalt- und Brutstoffe Uran 235, Uran 238, Plutonium 239 und Plutonium 241.
Die vorliegende Erfindung betrifft auch eine Vorrichtung zur Analyse eines Gegenstands, vor allem eines radioaktiven Abfallpakets, das einen Spaltstoff oder einen Brutstoff oder beides enthalten kann, wobei der Spaltstoff M spaltbare Isotope enthält, der Brutstoff N fruchtbare bzw. brutfähige Isotope enthält, M und N ganze Zahlen wenigstens gleich 1 sind und diese Vorrichtung dabei dadurch gekennzeichnet ist, dass sie umfasst:

– Einrichtungen zur Bestrahlung des Gegenstands durch einen Neutronenfluss, gebildet durch thermische, epithermische und schnelle Ionen und resultierend aus einer Folge von Initialimpulsen schneller Neutronen, wobei die thermischen Neutronen Spaltungen in dem Spaltstoff verursachen und die epithermischen und schnellen Neutronen Spaltungen in dem Spaltstoff und dem Brutstoff verursachen,
– Einrichtungen zum Zählen von Neutronen, vorgesehen um die durch den Gegenstand abgestrahlten prompten und verzögerten Neutronensignale nach jedem Impuls zu messen, und
– Einrichtungen zur Verarbeitung der so gemessenen Signale, vorgesehen um diese Signale zu kumulieren und nach dem letzten Impuls die Summe aller Signale zu erhalten, aufgrund dieser Summe den Beitrag Sp der von den thermischen Spaltungen stammenden prompten Neutronen und den Beitrag Sr der von den thermischen, epithermischen und schnellen Spaltungen stammenden verzögerten Neutronen zu bestimmen und die Quantität jedes der M + N Isotope aufgrund der so ausgedrückten Beiträge Sp und Sr und wenigstens M + N – 2 zusätzlicher, die Quantitäten der M + N Isotope betreffender Informationen zu bestimmen, indem man Sp und Sr als Linearkombinationen der jeweiligen Quantitäten der M + N Isotope ausdrückt, wobei die Koeffizienten dieser Linearkombinationen vorher durch Eichung bestimmt werden.

Nach einer bevorzugten Ausführung der erfindungsgemäßen Vorrichtung umfassen die Bestrahlungseinrichtungen:

– wenigstens eine im Pulsbetrieb arbeitende Quelle schneller Neutronen, und
– Einrichtungen zur Thermalisierung dieser schnellen Neutronen.

Vorzugsweise umfassen die Thermalisierungseinrichtungen eine Kammer, die eine zentrale Zone zur Aufnahme des Gegenstands aufweist und bei der wenigstens drei Seiten abgegrenzt sind durch eine Bremsmaterial-Dicke, wobei die Neutronenquelle auf einer vierten Seite dieser Kammer angeordnet ist und die Neutronenzähleinrichtungen auf den drei Seiten zwischen der zentralen Zone und der Bremsmaterial-Dicke angeordnet sind, wobei eine Vermehrermaterial-Dicke vorgesehen ist zwischen der zentralen Zone und der Neutronenquelle sowie zwischen dieser zentralen Zone und den Neutronenzähleinrichtungen.
Jede Neutronenzähleinrichtung kann zudem von einer Dicke aus neutrophagem Material umgeben sein.
Jede Neutronenzähleinrichtung kann auch von einem Bremsmaterial umgeben sein.
Die erfindungsgemäße Vorrichtung kann außerdem eine Wand aus neutrophagem und neutronenbremsendem Material umfassen, welche die vierte Seite der Kammer abgrenzt, wobei die entsprechende Vermehrermaterial-Dicke zwischen dieser Wand und der zentralen Zone enthalten ist.
Die erfindungsgemäße Vorrichtung kann außerdem Einrichtungen zum Drehen des Gegenstands in der zentralen Zone der Kammer umfassen.
KURZBESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
Die vorliegende Erfindung wird besser verständlich durch die Lektüre der nachfolgenden, rein erläuternden und keinesfalls einschränkenden Beschreibung von Ausführungsbeispielen, bezogen auf die beigefügten Zeichnungen:
die 1 zeigt schematisch Schritte eines Verfahrens nach der Erfindung,
die 2 ist eine schematische aufgebrochene perspektivische Ansicht einer speziellen Ausführungsart der erfindungsgemäßen Vorrichtung in einer offenen Stellung,
die 3 ist eine schematische Draufsicht-Schnittansicht der Vorrichtung der 2 in einer geschlossenen Stellung,
die 4 ist eine schematische perspektivische Schnittansicht einer anderen speziellen Ausführungsart der erfindungsgemäßen Vorrichtung, und
die 5 ist eine schematische Draufsicht-Schnittansicht der Vorrichtung der 4.
DETAILLIERTE DARSTELLUNG SPEZIELLER AUSFÜHRUNGSARTEN
Das erfindungsgemäße Verfahren benutzt einen zugleich thermischen, epithermischen und schnellen Abfrageneutronenfluss, um Spaltungen zu provozieren in einem Gegenstand, der einen Spaltstoff oder einen Brutstoff oder beides enthalten kann. Diese Neutronenfluss kann man erhalten, indem man wenigstens einen Neutronengenerator im Pulsbetrieb benutzt, der zum Beispiel durch die D-T-Fusionsraktion schnelle Neutronen erzeugt, deren Energie zum Beispiel ungefähr 14 MeV beträgt. Eine angepasst Thermalisierungsquelle ermöglicht, einen zugleich thermischen, epithermischen und schnellen Elektronenfluss herzustellen. Einerseits verursachen die thermischen Neutronen Spaltungen in dem Spaltstoff, und andererseits verursachen die epithermischen und schnellen Neutronen gleichzeitig Spaltungen in dem Spaltstoff und dem Brutstoff.
Zudem ermöglicht die Benutzung einer Messmethode, bei der man eine Summierung des Signals nach jedem Neutronenimpuls realisiert, in einem selben Signal den Beitrag der prompten Neutronen, die aus den thermischen Spaltungen stammen, und den Beitrag der verzögerten Neutronen, die aus den thermischen, epithermischen und schnellen Spaltungen stammen, zu unterscheiden. Es partizipieren nämlich nur die thermischen Spaltungen an dem prompten Signal, denn die epithermischen und schnellen Spaltungen sind prompt und ihr Beitrag geht folglich unter in dem Teil des Signals, der den Abfrageneutronen entspricht.
Anzumerken ist, dass man mehr als eine gepulste Neutronenquelle benutzen kann, um den Neutronenfluss und folglich die Messempfindlichkeit zu erhöhen.
Die Anzahl der Impulse schneller Neutronen kann sehr groß sein und zum Beispiel mehrere Millionen betragen. Dies hängt von der angestrebten Genauigkeit und Detektionsbegrenzung ab.
Das Prinzip eines erfindungskonformen Verfahrens, das eine gepulste Quelle schneller Neutronen und eine sequentielle Messung benutzt, ist in der 1 schematisch dargestellt.
Man bestrahlt also einen zu analysierenden Gegenstand, zum Beispiel ein Paket mit radioaktiven Abfällen, mit aus den Impulsen der Quelle stammenden thermischen, epithermischen und schnellen Neutronen (erhalten wie man weiter unten in der Beschreibung der 2 bis 5 sehen wird).
In der 1 ist die Zeit t auf den Abszissenachse aufgetragen und die Impulszahl pro Sekunde C(s^–1) auf der Ordinatenachse (im logarithmischen Maßstab).
Dargestellt sind die Neutronenimpulse I1 (erster Impuls), I2, I3 ... In-1 und In (letzter impuls). Die Periode des Generators ist mit T bezeichnet. Das Ende des letzten Impulses findet zu einem mit Ti bezeichneten Zeitpunkt statt. Man sieht auch das auf einem einzigen impuls beruhende Signal S1, und die integrierten Signale, jeweils auf zwei Impulsen (S2), drei impulsen (S3) ... bis n-1 Impulsen (Sn-1) und n Impulsen (Sn) beruhend.
Man misst also die prompten Neutronensignale wie sp, oder verzögerten Neutronensignale wie sr, emittiert nach jedem Impuls der Quelle, und man kumuliert diese Signale. Aufgrund des integrierten Signals Sn bestimmt man den Beitrag Sp der von hermischen Spaltungen stammenden prompten Neutronen und den Beitrag Sr der von hermischen, epithermischen und schellen Spaltungen stammenden verzögerten Neutronen.
Es ist also möglich, durch eine einzige Messung zwei Informationen Sp und Sr bezüglich des Restbrennstoffs zu erhalten, der sich in dem Paket befindet.
Nach der Erfindung koppelt man diese Resultate mit wenigstens zwei anderen Informationen wie etwa Korrelationen, welche die Massen der gesuchten Isotope, erhalten durch die Rechencodes in Verbindung mit dem Erfahrungs-Feedback der Brennstoffwiederaufbereitungsanlagen, verbinden.
Man unterstellt zum Beispiel, dass das Paket in Restform Uran 235, Uran 238, Plutonium 239 und Plutonium 241 enthält. Die Gesamtheit dieser Informationen kann man dann zum Beispiel durch folgendes Gleichungssystem ausdrücken: Sp = a1m(235U) + a2m(238U) + a3m(239PU) + a4m(241PU) Sr = b1m(235U) + b2m(238U) + b3m(239PU) + b4m(241PU)
Mit:
Sp: von prompten Neutronen der thermischen Spaltungen stammenden Neutronen (in Impulsen/s),
S_r: von verzögerten Neutronen der thermischen, epithermischen und schnellen Spaltungen stammenden Neutronen (in Impulsen/s),
R₁: Korrelation zwischen der Masse m(²³⁵U) des Isotops 235 des Urans und der Masse m(²³⁸U) des Isotops 238 des Urans,
R₂: Korrelation zwischen der Masse m(²³⁹PU) des Isotops 239 des Plutoniums und der Masse m(²⁴¹PU) des Isotops 241 des Plutoniums,
a_i und b_i (mit i von 1-4): Eichkoeffizienten in Impulsen.s^–1.g^–1, erhalten bei einem bekannten Gegenstand (Massen in Gramm ausgedrückt).
Der Eichkoeffizient a₂ ist null, da der Brutstoff, im vorliegenden Fall ²³⁹U, nicht an dem gemessenen, von den prompten Neutronen stammenden Signal partizipiert.
Die Auflösung des Systems ermöglicht, die gesuchten Massen zu erhalten.
Der Vorteil dieses erfindungskonformen Verfahrens beruht auf der Tatsache, dass man simultan den Spaltstoff und den Brutstoff, die in dem zu messenden Gegenstand enthalten sind, mit Hilfe einer oder mehrerer gepulster Quellen schneller Neutronen, zum Beispiel einem oder mehreren gepulsten Generatoren von 14 MeV-Neutronen, "abfragen" kann.
Aufgrund seiner Konzeption (Beispiele folgen weiter unten) ermöglicht die Vorrichtung zur Anwendung dieses Verfahrens, über thermische, epithermische und schnelle Flüsse zu verfügen und dabei die schnelle Komponente zu akzentuieren.
Der Kontrast zwischen dem Spaltstoff und dem Brutstoff wird auf diese Weise verbessert.
Außerdem verbessert die Benutzung einer einbezogenen sequentiellen Erfassungsmethode die Empfindlichkeit der Messung des verzögerten Signals erheblich, was die schwache Statistik der verzögerten Spaltungsneutronen verbessert. Zudem ermöglicht die Einbeziehung von zusätzlichen Informationen, wie zum Beispiel von Korrelationen, welche die massenbezogenen, molaren, atomaren usw. Verhältnisse der verschiedenen gesuchten Isotope berücksichtigen, eine separate Quantifizierung jedes der in den Abfällen vorhandenen Spalt- und Brutisotope. Diese Quantifizierung jedes Isotops erhält man also aufgrund einer einzigen bei dem zu analysierenden Gegenstand vorgenommenen Messung.
Die erfindungsgemäße Vorrichtung, die aufgebrochen und perspektivisch in der 2 und als Draufsicht-Schnittansicht in der 3 dargestellt ist, ist dazu bestimmt, einen Gegenstand wie zum Beispiel einen Behälter mit radioaktiven Abfällen 2 zu charakterisieren.
Diese Vorrichtung umfasst:

– Einrichtungen zur Bestrahlung des Behälters 2 mit einem Fluss thermischer, epithermischer und schneller Neutronen,
– Einrichtungen 4 zum Zählen der Neutronen, die ermöglichen, prompte und verzögerte Neutronensignale zu messen, die der Behälter nach jedem Impuls emittiert, und
– Einrichtungen zur Verarbeitung der so gemessenen Signale, vorgesehen um diese Signale zu kumulieren und nach dem letzten Impuls die Summe aller Signale zu erhalten, aufgrund dieser Summe den Beitrag Sp der von den thermischen Spaltungen stammenden prompten Neutronen und den Beitrag Sr der von den thermischen, epithermischen und schnellen Spaltungen stammenden verzögerten Neutronen zu bestimmen und die Masse jedes der Spalt- und Brutisotope der Abfälle zu bestimmen, wie man weiter oben gesehen hat.

Die Bestrahlungseinrichtungen umfassen einen Generator 8 schneller Neutronen, der im Pulsbetrieb arbeitet, und eine Kammer (10) zur Thermalisierung dieser schnellen Neutronen, was ermöglicht, einen Fluss thermischer, epithermischer und schneller Neutronen zu erhalten.
Diese Kammer umfasst eine zentrale Zone 12, dazu bestimmt, den Behälter 2 aufzunehmen. Diese zentrale Zone hat eine im Wesentlichen quadratische Form und sie wird abgegrenzt durch eine Wand 14 aus einem Bremsmaterial, zum Beispiel aus Graphit.
Ein Teil 16 dieser Wand ist verschiebbar, zum Beispiel auf Schienen montiert, wie in der 2 zu sehen, um die Einführung des Behälters in die zentrale Zone zu ermöglichen.
In der 2 ist die Kammer 2 offen, während sie in der 3 geschlossen ist (wenn der Behälter mit Neutronen bestrahlt wird).
Der Teil der Wand 14, der dem beweglichen Teil 16 gegenübersteht, umfasst einen Raum 20, in dem sich der Neutronengenerator 8 befindet.
Die Neutronenzähleinrichtungen sind Neutronendetektionsblöcke 4, vorgesehen in dem verschiebbaren Teil 16 der Wand 14 und in den beiden Teilen dieser Wand, die an diesen verschiebbaren Teil angrenzen und sich gegenüberstehen.
Ein Element 22 aus Vermehrerermaterial, zum Beispiel aus Blei, ist eingefügt zwischen dem Generator und der zentralen Zone 12. Ebenso ist ein anderes Element 24 aus diesem Vermehrermaterial eingefügt zwischen jeder Detektionsblockgruppe 4 und dieser zentralen Zone.
Zudem ist jede Detektionsblockgruppe umgeben von einer Schicht 26 aus neutrophagem Material, wie zum Beispiel Cadmium, und enthält Neutronenzähler, zum Beispiel ³He-Detektoren, umgeben von einem anderen bzw. weiteren Bremsmaterial 28, zum Beispiel Polyethylen.
Die Kammer wird an ihrer Oberseite durch einen Deckel 30 aus Graphit verschlossen. An ihrer Unterseite wird sie durch einen Boden 32 verschlossen, ebenfalls aus Graphit. Zudem ruht diese Kammer auf einem Sockel 34, zum Beispiel aus Stahl.
Die Vorrichtung der 2 umfasst außerdem eine Wand 36, verschiebbar auf Schienen 38, vorgesehen auf dem Sockel 34, so dass sie in Bezug auf den Teil der Wand 14 verschoben werden kann, in dem sich der Generator 8 befindet. Diese verschiebbare Wand 36 ist von genanntem Teil im Falle der 2 beabstandet, während sie im Falle der 3 diesen Teil berührt.
Die verschiebbare Wand 36 ist aus neutrophagem und bremsendem Material: sie wird zum Beispiel gebildet durch ein Element 40 aus Graphit, das auf der Seite, die dem Teil der Wand 14 gegenübersteht, wo sich der Generator befindet, mit einer Borkarbidschicht 42 überzogen ist.
Präzisiert sei, dass die durch den Generator 8 in Richtung der verschiebbaren Wand 36 abgestrahlten schnellen Neutronen durch das Graphitelement 40 thermalisiert und durch die Borkarbidschicht absorbiert werden und folglich nicht zu dem Behälter 2 zurückkehren. Diese verschiebbare Wand 36 ermöglicht eine Regelung des Neutronenflusses.
Um eine homogene Bestrahlung des Behälters 2 durch die Neutronen zu erhalten, kann man Einrichtungen zum Drehen dieses Behälters 2 in der zentralen Zone der Kammer vorsehen (2). Diese Dreheinrichtungen können eine Grundplatte umfassen (nicht dargestellt), auf der der Behälter und die Dreheinrichtungen ruhen, die zum Beispiel eine Achse 44 umfassen, die starr mit dieser Grundplatte verbunden ist und den Boden 32 der Kammer 10 durchquert, sowie eine weitere Achse 46, die durch einen nicht dargestellten Motor angetrieben wird und über ein in einem Gehäuse 48 untergebrachtes Getriebe die Achse 44 in Drehung versetzt.
Die Detektoren der Blöcke 4, die das Zählen des prompten Signals und der verzögerten Signals ermöglichen, werden vorzugsweise auf bekannte Art optimiert, um ihnen bei einer bestimmten Energie eine optimale Empfindlichkeit zu verleihen.
Sie sind selbstverständlich an elektrische Versorgungen angeschlossen (nicht dargestellt), die für ihren Betrieb notwendig sind und ebenfalls mit den Signalverarbeitungseinrichtungen 6 verbunden sind, die sich außerhalb der Kammer 10 befinden.
Die Bleielemente 24, die vor den Detektionsblöcken 4 angeordnet sind, dienen dem radiologischen Schutz. Die gemessenen Behälter können nämlich sehr radioaktiv sein und insbesondere eine hohe Gammastrahlung emittieren. Es ist also notwendig, die Zähler zu schützen, um sie unter optimalen Bedingungen benutzen zu können.
Die Neutronen, die von dem Generator 8 stammen und in die Bleielemente 22 und 24 eindringen, erfahren Reaktionen des Typs (n, 2n). Dies ermöglicht, die Intensität des Neutronenabfrageflusses um ungefähr 60% zu erhöhen.
Es kann dann jedes Abfrageneutron auf zwei Arten interagieren:

1) Das Neutron wird durch die Bremsmaterialien, die Materialien der Strukturen und den zu messenden Gegenstand selbst ausreichend abgebremst. Es induziert dann in dem zu messenden Gegenstand Spaltungsreaktionen in dem Spaltstoff (zum Beispiel ²³⁵U, ²³⁹Pu, ²⁴¹Pu).
2) Das Neutron ist abgebremst, besitzt aber eine höhere Energie als ungefähr 1 MeV. Es induziert dann in dem zu messenden Gegenstand Spaltungsreaktionen nicht nur in dem Spaltstoff (zum Beispiel ²³⁵U, ²³⁹Pu, ²⁴¹Pu), sondern auch in dem Brutstoff.

Als Folge der thermischen Spaltungen werden mehrere schnelle Neutronen (durchschnittliche 2 bis 3 pro Spaltung) mit einer mittleren Energie von 2 MeV sofort emittiert. Es sind dies die prompten Neutronen. Sie werden in den Blöcken 4 detektiert, die von neutrophagem, das heißt absorbierendem Material wie Cadmium umgeben sind, was sie nur für die schnellen Neutronen empfindlich macht. Dies ermöglicht, sich größtenteils von dem Grundgeräusch freizumachen, das von den vom Generator 8 stammenden Neutronen stammt, die zu diesem Zeitpunkt der Messung thermisch sind. Das Signal der prompten Neutronen ist dennoch verschiedenen Grundgeräuschtermen überlagert, die auf der passiven Neutronenemission des Kontaminationsstoffs (contaminant) beruhen.
Das Messen der prompten Neutronen kann nicht beginnen, solange die Neutronen des Generators nicht vollständig thermalisiert sind, denn das Signal, das sie während einigen hundert Mikrosekunden nach dem Impuls des Generators induzieren, ist sehr groß. Daher sind nicht alle während dieser ersten Phase der Messung erzeugten prompten Neutronen – und insbesondere die von den durch die schnellen Neutronen des Generators stammenden – detektierbar, denn sie gehen im Grundgeräusch unter.
Das von den verzögerten Spaltungsneutronen stammende Signal ist verschiedenen Grundgeräuschen überlagert, deren stärkstes die passive Neutronenemission des Kontaminationsstoffs ist. Das Signal der verzögerten Neutronen erscheint konstant im Maßstab eines Messzyklus mit einer Dauer von ungefähr 10 ms, denn ihre Emissionsverzögerung ist sehr groß in Bezug auf diese Dauer. Tatsächlich erscheinen sie einige hunderstel Millisekunden bis einige zehn Sekunden nach der Spaltung aus der sie stammen, in der Folge der β-Desintegration von bestimmten Spaltungsprodukten. Die detektierten verzögerten Neutronen stammen also von früheren Messzyklen.
Die verzögerten Neutronen, die von Spaltungen stammen, die durch schnelle Neutronen induziert werden, tragen zu dem verzögerten Neutronensignal bei. Da nämlich die Emission eines verzögerten Neutrons anders ist, bezogen auf die Spaltung, die es erzeugt, ist es möglich, auch verzögerte Neutronen zu detektieren, die von Spaltungen stammen, die durch schnelle oder epithermische Neutronen oder auch durch thermische Neutronen induziert werden.
Eine wichtige Konsequenz ist, dass der Brutstoff (zum Beispiel ²³⁸U) zu dem Signal der verzögerten Neutronen aber nicht zu dem der prompten Neutronen beiträgt, da die von den schnellen oder epithermischen Spaltungen stammenden Neutronen nicht detektierbar sind. Dieses Isotop hat nämlich einen sehr kleinen Thermoenergie-Wirkungsquerschnitt in Bezug auf den der spaltbaren Isotope, was seinen Beitrag zu dem Signal der prompten Neutronen total vernachlässigbar macht, da das Energiespektrum der Abfrageneutronen beim Messen der prompten Neutronen rein thermisch ist.
Jedoch ist der Wirkungsquerschnitt des Urans 238 von der gleichen Größenordnung wie derjenige der spaltbaren Isotope jenseits von 1 MeV. Außerdem, da dieses Isotop manchmal in dem Kontaminationsstoff proportional stark vertreten ist, induziert es ggf. ein nicht vernachlässigbares verzögertes Signal in Bezug auf das der spaltbaren Isotope.
Eine Methode des sequentiellen Zählens wird bei der Erfassung des Signals angewendet. Die Informationen, die von den jeweiligen Beiträgen der prompten und verzögerten Neutronen zum Gesamtsignal stammen, ermöglichen zum Beispiel in Verbindung mit Korrelationen wie den Massenverhältnissen der Isotope 235 und 238 des Urans und 239 und 241 des Plutoniums, jedes der vorhergehend genannten Isotope zu quantifizieren.
Eine andere erfindungskonforme Vorrichtung ist schematisch in den 4 und 5 dargestellt. Die Figur ist eine perspektivische Schnittansicht dieser anderen Vorrichtung, während die 5 eine Draufsicht-Schnittansicht ist.
Die Vorrichtung der 4 und 5 umfasst wieder eine Kammer 10 mit einer zentralen Zone 12, bestimmt zur Aufnahme zum Beispiel eines Behälters mit radioaktiven Abfällen 2 und abgegrenzt durch vier Wände 50 aus Vermehrermaterial, zum Beispiel Blei.
Auf der Außenseite von drei dieser Wände sind Neutronenzähler 52 angebracht, die von einem Bremsmaterial, zum Beispiel Polyethylen, umgeben sind. Auf der Außenseite der vierten Wand 50, und direkt auf diese montiert, befinden sich zwei gepulste Generatoren 8 von schnellen Neutronen.
Wie in der 5 zu sehen, sind Wände 54 aus Bremsmaterial, zum Beispiel Graphit, auf den Neutronenzählern angebracht.
Elemente 58 aus Absorptionsmaterial, zum Beispiel borhaltiges Polyethylen, bedecken die Flächen des erhaltenen Aufbaus, ausgenommen die Fläche, wo sich die Neutronengeneratoren befinden. Zudem bedecken Elemente 60 aus Bremsmaterial, zum Beispiel Polyethylen, die Elemente 58 aus Bremsmaterial.
In der 5 sieht man auch die Einrichtungen 6 zur Verarbeitung der durch die Neutronenzähler 52 gelieferten Signale.
Schichten (nicht dargestellt) aus neutrophagem Material, zum Beispiel Cadmium, bedecken die Neutronendetektoren.
Eine Abdichtungsschicht 62, zum Beispiel aus Kunststoff, umgibt die Wände 50. Zurückkehrend zu der 4 sieht man den Boden 64 der Kammer, der zum Beispiel aus Stahl ist. Man sieht auch verschiedene Betondicken 66, welche die Vorrichtung umgeben.
Man kann wieder Behälterdreheinrichtungen vorsehen, zum Beispiel eine Drehplatte 68, die man durch einen entsprechenden Mechanismus 70 in Drehung versetzten kann, mittels einer Welle 72, die den Boden 64 durchquert.
Der obere Teil der Vorrichtung der 4 und 5 ist mit einer Stahlplatte 74 überzogen. Diese weist gegenüber der zentralen Zone der Kammer eine Öffnung auf. Diese Öffnung ermöglicht, den Behälter 2 in dieser Zone zu platzieren und nach den Messungen aus der Vorrichtung zu entnehmen. Zudem wird diese Öffnung durch einen Deckel 76 verschlossen, ausgerüstet mit einem Greifsystem 78. Dieser Deckel wird nach unten durch ein Element 80 aus Bremsmaterial, zum Beispiel Polyethylen, verlängert.
Man sieht in der 4 auch eine feste Betonmauer 82, die den Neutronengeneratoren 8 mit einem Abstand gegenübersteht. Auf der den Generatoren gegenüberstehenden Fläche dieser Mauer 82 ist ein Flussmonitor 84 befestigt, der ermöglicht, die Zahl der durch die beiden Neutronengeneratoren 8 emittierten Neutronen zu kennen.
Zur Wartung der Vorrichtung der 4 und 5 kann man entsprechende Einrichtungen vorsehen (nicht dargestellt), die vor der anderen Fläche der Betonmauer 82 angeordnet sind und durch Öffnungen (nicht dargestellt) in diese Vorrichtung eindringen können.

Claims

Verfahren zur Analyse eines Gegenstands (2), vor allem eines radioaktiven Abfallpakets, das einen Spaltstoff oder einen Brutstoff oder beides enthalten kann, wobei der Spaltstoff M spaltbare Isotope enthält, der Brutstoff N fruchtbare bzw. brutfähige Isotope enthält, M und N ganze Zahlen wenigstens gleich 1 sind und dieses Verfahren dabei dadurch gekennzeichnet ist, dass: – man den Gegenstand mit einem Neutronenfluss bestrahlt, gebildet durch thermische, epithermische und schnelle Ionen und resultierend aus einer Folge von Initialimpulsen schneller Neutronen, wobei die thermischen Neutronen Spaltungen in dem Spaltstoff verursachen und die epithermischen und schnellen Neutronen Spaltungen in dem Spaltstoff und dem Brutstoff verursachen, – man die durch den Gegenstand emittierten prompten und verzögerten Neutronensignale nach jedem Impuls misst und diese Signale kumuliert, um nach dem letzten Impuls die Summe alter Signale zu erhalten, – man aufgrund dieser Summe den Beitrag Sp der von den thermischen Spaltungen stammenden prompten Neutronen und den Beitrag Sr der von den thermischen, epithermischen und schnellen Spaltungen stammenden verzögerten Neutronen bestimmt, – man Sp und Sr als Linearkombinationen der jeweiligen Quantitäten der M + N Isotope ausdrückt, wobei die Koeffizienten dieser Linearkombinationen vorher durch Eichung bestimmt werden, und – man die Quantität jedes der M + N Isotope aufgrund der so ausgedrückten Beiträge Sp und Sr und wenigstens M + N – 2 zusätzlicher, die Quantitäten der M + N Isotope betreffender Informationen bestimmt.
Verfahren nach Anspruch 1, bei dem diese zusätzlichen Informationen Korrelationen zwischen den Quantitäten der M + N Isotope sind.
Verfahren nach einem der Ansprüche 1 und 2, bei dem die Spaltstoffe und Brutstoffe Uran 235, Uran 238, Plutonium 239 und Plutonium 241 umfassen.
Vorrichtung zur Analyse eines Gegenstands (2), vor allem eines radioaktiven Abfallpakets, das einen Spaltstoff oder einen Brutstoff oder beides enthalten kann, wobei der Spaltstoff M spaltbare Isotope enthält, der Brutstoff N fruchtbare bzw. brutfähige Isotope enthält, M und N ganze Zahlen wenigstens gleich 1 sind und diese Vorrichtung dabei dadurch gekennzeichnet ist, dass sie umfasst: – Einrichtungen (8, 10) zur Bestrahlung des Gegenstands durch einen Neutronenfluss, gebildet durch thermische, epithermische und schnelle Ionen und resultierend aus einer Folge von Initialimpulsen schneller Neutronen, wobei die thermischen Neutronen Spaltungen in dem Spaltstoff verursachen und die epithermischen und schnellen Neutronen Spaltungen in dem Spaltstoff und dem Brutstoff verursachen, – Einrichtungen (4, 52) zum Zählen von Neutronen, vorgesehen um die durch den Gegenstand emittierten prompten und verzögerten Neutronensignale nach jedem Impuls zu messen, und – Einrichtungen (6) zur Verarbeitung der so gemessenen Signale, vorgesehen um diese Signale zu kumulieren und nach dem letzten Impuls die Summe alter Signale zu erhalten, aufgrund dieser Summe den Beitrag Sp der von den thermischen Spaltungen stammenden prompten Neutronen und den Beitrag Sr der von den thermischen, epithermischen und schnellen Spaltungen stammenden verzögerten Neutronen zu bestimmen und die Quantität jedes der M + N Isotope aufgrund der so ausgedrückten Beiträge Sp und Sr und wenigstens M + N – 2 zusätzlicher, die Quantitäten der M + N Isotope betreffender Informationen zu bestimmen, indem man Sp und Sr als Linearkombinationen der jeweiligen Quantitäten der M + N Isotope ausdrückt, wobei die Koeffizienten dieser Linearkombinationen vorher durch Eichung bestimmt werden.
Vorrichtung nach Anspruch 4, bei der die Bestrahlungseinrichtungen umfassen: – wenigstens eine im Pulsbetrieb arbeitende Quelle (8) schneller Neutronen, und – Einrichtungen (10) zur Thermalisierung dieser schnellen Neutronen.
Vorrichtung nach Anspruch 5, bei der die Thermalisierungseinrichtungen eine Kammer (10) umfassen, die eine zentrale Zone (12) zur Aufnahme des Gegenstands (2) aufweist und bei der wenigstens drei Seiten abgegrenzt sind durch eine Dicke (14, 60) aus Moderatormaterial, wobei die Neutronenquelle (8) auf einer vierten Seite dieser Kammer angeordnet ist und die Neutronenzähleinrichtungen (4, 52) auf den drei Seiten zwischen der zentralen Zone und der Dicke aus Moderatormaterial angeordnet sind, wobei ein Vermehrermaterial (22, 24; 50) vorgesehen ist zwischen der zentralen Zone und der Neutronenquelle sowie zwischen dieser zentralen Zone und den Neutronenzähleinrichtungen.
Vorrichtung nach Anspruch 6, bei der jede Neutronenzähleinrichtung zudem umgeben ist von einer Dicke (26) aus neutrophagem Material.
Vorrichtung nach einem der Ansprüche 6 und 7, bei der jede Neutronenzähleinrichtung auch von einem Moderatormaterial (28) umgeben ist.
Vorrichtung nach einem der Ansprüche 6 bis 8, die außerdem eine Wand (36) aus neutrophagem und neutronenbremsendem Material umfasst, welche die vierte Seite der Kammer abgrenzt, wobei die entsprechende Dicke (22) aus Vermehrermaterial zwischen dieser Wand (36) und der zentralen Zone (12) enthalten ist.
Vorrichtung nach einem der Ansprüche 6 bis 9, die außerdem Einrichtungen (46, 48; 68, 70, 72) zum Drehen des Gegenstands in der zentralen Zone der Kammer umfasst.