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Diese
Erfindung betrifft ein Verfahren für eine umfassende Qualitätskontrolle
von Mischoxidbrennstäben
(MOX-Brennstäben)
und eine Vorrichtung, die zum Ausführen des Verfahrens konstruiert
ist.
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Hintergrund der Erfindung
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Kernbrennstäbe werden
in den meisten Leistungsreaktoren (Leichtwasserreaktoren, Schwerwasserreaktoren,
Brutreaktoren, ...) als die elementare Einheit benutzt, die den
Kernbrennstoff von der Umgebung isoliert. Als solche müssen sie
hohe Qualitätsstandards
erfüllen
und werden dementsprechend kontrolliert, bevor ihre Freigabe zur
Montage in einer Brennstoffkassette (manchmal Brennstoffelement
oder Brennstoffbündel
genannt) erfolgt, wobei es sich um das Endprodukt handelt, das benutzt
wird, um den Brennstoff zu transportieren, ihn in den Reaktor zu
laden, ihn im Reaktorkern zu halten, ihn aus dem Reaktor zu entladen
und ihn schließlich
durch Zwischenlagerung bis zur späteren Wiederaufbereitung oder
Endlagerung zu entsorgen.
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Ein
Brennstab 1 (1) besteht typischerweise aus
einem Stapel aus Pellets 2 aus einem spaltbaren Material,
der in einem Rohr bzw. einer Brennstoffhülle 3 eingeschlossen
ist, die an beiden offenen Enden durch einen Endverschluss, einen
oberen Endverschluss 4 und einen unteren Endverschluss 5,
verschlossen ist. Der Pelletstapel wird für gewöhnlich durch eine Feder 6 an
seinem Ort gehalten, die in einem Sammelraum 7 angeordnet
und dazu konstruiert ist, den Innendruck des Brennstabes aufzunehmen.
Dieser Innendruck resultiert aus der eingangs vorhandenen Gasfüllung der
Brennstäbe,
aus dem Helium, das in erster Linie durch Alphazerfall des Plutoniums
und des während
der Verstrahlung gebildeten Curiums produziert wird, und aus den gasförmigen Spaltprodukten.
Bei einigen Brennstabkonstruktionen wird am unteren Ende des Brennstabs ebenso
wie am oberen Ende ein Sammelraum bereitgestellt. Manchmal wird
zwischen der Sammelraumfeder 6 und dem benachbarten Brennstoffpellet 2 ein
Isolierpellet 8 bereitgestellt.
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Neben
der Leckdichte des Brennstabes, die mit dem Schweißen der
Endverschlüsse
zusammenhängt,
sind die markantesten Qualitätsattribute
eines jeden Brennstabs:
- – der Anreicherungsgrad der
einzelnen Pellets am Stapel entlang, der die Nennleistung bestimmt.
Er wird üblicherweise
durch Abtasten der nativen oder induzierten Gammaemissionen oder
der Röntgenfluoreszenz
des Brennstabes verifiziert.
- – die
Abwesenheit von Zwischenräumen
zwischen den Pellets, welche hohe lokale Leistungsspitzen verursachen
und zu einem Versagen der Brennstoffhülle führen können. Sie lässt sich durch Radiographieren des
Brennstabs auf seiner gesamten Länge
verifizieren.
- – die
Länge des
Pelletstapels, des Sammelraums und das Vorhandensein der Plenumfeder
und anderer struktureller Komponenten (Getter, Al2O3-Isolierpellets, UO2-Blanketpellets,
...). Dies wird üblicherweise durch
Radiographieren der Sammelraumregionen der einzelnen Stäbe verifiziert.
- – die
Gesamtlänge
des Brennstabs, die mit einem guten Verhalten der Brennstoffkassette
zusammenhängt. Sie
wird üblicherweise
messtechnisch verifiziert.
- – die
Kontamination der Außenfläche des
Brennstabs mit radioaktivem Material, welche sich auf die interne Strahlenexposition
des Personals bei den weiteren Fertigungs- und Transportschritten
sowie auf den Radioaktivitätspegel
des gesamten Primärkreises
des Leistungsreaktors und seines Reinigungssystems auswirkt. Sie
wird üblicherweise
durch Messen der Alphaaktivität
des Brennstabes oder ausgewählter
Bereiche des Brennstabes verifiziert. Da Alphastrahlung nur eine
sehr kurze Eindringreichweite aufweist, gibt das Messergebnis die
Menge von an der Oberfläche
vorhandenem Kernbrennstoff korrekt wieder.
- – sowie
die Beziehungen zwischen einem Brennstab-Identifizierungscode, einem
Kennzeichen und/oder einer Nummer, und dem spezifizierten Typ und
den spezifizierten Eigenschaften des Brennstoffes. Sie werden verifiziert,
indem die Identifizierung des Brennstabs mit den Ergebnissen der
vorstehend erwähnten Qualitätsverifizierungen
verglichen werden.
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Der
gebräuchlichste
Typ von Kernbrennstoff besteht aus angereichertem Urandioxid, bei
dem der natürliche 235U-Gehalt erhöht worden ist, wobei als Rückstand
abgereichertes Uran zurückbleibt,
dessen 235U-Gehalt unter dem ursprünglichen
Gehalt liegt. Dieser Anreicherungsvorgang wird an gasförmigem Uranfluorid ausgeführt und
liefert daher hochgradig homogenes angereichertes Uran, was typisch
für jeden
in der Gasphase ablaufenden Vorgang ist. Die Rückwandlung des angereicherten
Uranhexafluorids in Urandioxid für
die Herstellung von Brennstäben ändert nichts
an der guten Anreicherungshomogenität der Charge und des sich ergebenden
Brennstoffes. Der einzige Zweck der vorstehend erwähnten Verifizierung
der Pelletanreicherung entlang eines Brennstabes besteht daher darin,
zu verifizieren, dass sich keine „Ausreißer"-Pellets (d.h. Pellets, die nicht den
Spezifikationen des hergestellten Fertigungsloses entsprechen) eingeschlichen
haben.
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Plutonium,
das aus der Wiederaufbereitung von abgebranntem UO2-Kernbrennstoff zurückgewonnen wird,
ist ein energiereicheres Material als 235U
und kann daher vorteilhaft zur Fertigung von Kernbrennstoff genutzt
werden. Zu diesem Zwecke wird Plutoniumoxid mit abgereichertem (oder
natürlichem)
Urandioxid gemischt und bildet einen Mischoxidbrennstoff, üblicherweise
als MOX-Brennstoff bezeichnet, aus, der ein funktionales Äquivalent
für den
Brennstoff aus angereichertem Uran darstellt, den er beim Laden
in den Leistungsreaktorkern ersetzt. Das mechanische Mischen von
Pulvern zur Bildung von MOX-Brennstoff profitiert nicht von der
inhärenten
Homogenität
des angereicherten Urans (die aus einem Verarbeitungsschritt in
Gasphase resultiert). Die an dem Kernstab entlang erfolgende Anreicherungskontrolle
muss verifizieren, dass der Plutoniumgehalt jedes einzelnen Pellets
innerhalb des spezifizierten Toleranzbereiches liegt, und etwaige
Ausreißerpellets
im Brennstoffstapel ermitteln.
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Außerdem bestehen
Plutoniumchargen im Gegensatz zu 235U, bei
dem es sich um ein einziges spaltbares Isotop handelt, im Wesentlichen
aus fünf
Plutoniumisotopen (238Pu, 239Pu, 240Pu, 241Pu, 242Pu) und aus Americium (241Am),
einem Zerfallsprodukt von 241Pu. In dieser
Plutoniumcharge sind nur zwei Isotope „spaltbar", nämlich 239Pu und 241Pu;
bei den vier anderen handelt es sich im Wesentlichen um Neutronenabsorber. Zur
Fertigung einer MOX-Brennstoffnachladung werden mehrere Plutoniumlose
benutzt. Diese Lose weisen inhärent
unterschiedliche Isotopenzusammensetzungen und Americiumgehalte
auf. Der daraus resultierende MOX-Brennstoff muss jedoch Plutonium
mit innerhalb spezifizierter Toleranzbereiche einheitlicher Isotopenzusammensetzung
und einheitlichem Americiumgehalt enthalten. Dies wird erreicht,
indem zum Mischen mit Uranoxid mit Bedacht Aliquoten unterschiedlicher
Plutoniumchargenlose genommen werden. Infolgedessen muss die Qualitätskontrolle
von MOX-Brennstäben
auch verifizieren, dass im Endprodukt tatsächlich die spezifizierte Einheitlichkeit
der Plutoniumisotopenzusammensetzung und des Americiumgehalts erreicht
wird. Dies stellt eine zusätzliche
Aufgabe für
die Qualitätskontrollausrüstung dar.
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Außerdem gilt
MOX-Brennstoff als der effizienteste Weg, um Plutonium zu verarbeiten,
das als nicht mehr für
militärische
Zwecke benötigt
deklariert wurde. Die Verstrahlung von MOX-Brennstoff durch waffenfähiges Plutonium
beeinträchtigt
die Isotopenzusammensetzung des Plutoniums unumkehrbar bis zu einem
Grade, der es für
die spätere
militärische
Verwendung unbrauchbar macht. Im Vergleich zu Plutonium für zivile Nutzung
besteht waffenfähiges
Plutonium im Wesentlichen aus 239Pu mit
einem geringen 240Pu-Gehalt und einem unbedeutenden 241Pu-Gehalt.
Die Veränderlichkeit
der Isotopenzusammensetzung und des Americiumgehalts stellt daher
kein Problem dar. Allerdings hat der geringe Gehalt an neutronenabsorbierenden
Plutoniumisotopen zur Folge, dass für den Plutoniumgehalt in den
einzelnen Pellets reduzierte Toleranzgrenzen spezifiziert werden
müssen.
Darüber
hinaus macht die vernachlässigbare
Menge an Americium, dem intensivsten Gammastrahler, den Nachweis
von Schwankungen des Plutoniumgehalts von Pellet zu Pellet weniger
empfindlich. Das Problem bei der Qualitätskontrolle von MOX-Brennstoff
aus waffenfähigem
Plutonium ist daher schließlich
genauso akut wie für
Brennstoff aus Plutonium für
zivile Nutzung.
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Der
höhere
Neutronenquerschnitt und die höhere
Radiotoxizität
von Plutonium im Vergleich zu 235U bedingen
eine niedrigere tolerable Oberflächenkontamination
von MOX-Brennstäben
im Vergleich zu Brennstäben
aus angereichertem Uran. Dem Erhalten zuverlässiger und reproduzierbarer
Kontaminationsdaten aus der Qualitätskontrolle ist daher besondere
Aufmerksamkeit zu schenken.
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Die
Buchführung über das
nukleare Material und die Schutzüberwachung
sind für
Plutonium daher wesentlich strikter als für Uran. Die Qualitätskontrolle
der Brennstäbe
muss daher in einer MOX-Brennstofffertigungsanlage exaktere Daten
an das Kernmaterialbuchführungssystem
und die Schutzinspektoren liefern als in einer Uranbrennstofffertigungsanlage.
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In
einer MOX-Brennstoffkassette kommen MOX-Brennstäbe mit drei bis fünf verschiedenen
Pu-Gehalten vor, wohingegen in einer äquivalenten Brennstoffkassette
aus angereichertem Uran Brennstäbe
mit einer geringeren Anzahl unterschiedlicher Urananreicherungen
vorkommen. Gleichzeitig sind die Leistungsspitzen, die sich infolge
eines Zwischenraums zwischen den Pellets im Pelletstapel, infolge
eines fehlerhaften Pellets in einem Brennstab oder infolge eines
fehlerhaften Brennstabs an einer gegebenen Position innerhalb einer Brennstoffkassette
ergeben, bei MOX-Brennstoff wesentlich schwerwiegender als bei Brennstoff
aus angereichertem Uran. Für
MOX-Brennstoff ist es deswegen wichtiger als für Uranbrennstoff, sicherzustellen,
dass Zwischenräume
zwischen den Pellets im Pelletstapel, Ausreißerpellets in einem Brennstab
oder Nicht-übereinstimmungen
zwischen dem Stab-Identifizierungscode und dem enthaltenen Brennstofftyp
ermittelt werden.
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Alle
Plutoniumisotope und Americium sind Gammastrahler, und zwar in einem
solchen Maße,
dass die von einem MOX-Brennstab ausgehende Gammastrahlung um Größenordnungen über der
von einem gleichwertigen Brennstab aus angereichertem Uran ausgehenden
Strahlung liegt. Die Neutronenaktivität, die zum Teil aus spontanen
Spaltungen und zum Teil aus (α,
n)-Reaktionen mit dem Sauerstoff des Oxids herrührt, ist ebenfalls um viele
Größenordnungen
höher als
bei Brennstäben
aus angereichertem Uran. Daher muss der Umgang mit MOX-Brennstäben auf
ein Minimum reduziert und ihr Vorhandensein außerhalb abgeschirmter Lagerplätze so kurz
wie möglich
gehalten werden, um die Strahlenexposition des Personals zu minimieren.
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Um
die Aufgabenstellung zusammenzufassen: Die Qualitätskontrolle
von MOX-Brennstäben
erstreckt sich über
mehr Attribute und muss exakter sein als bei Uran-Brennstäben, aber
die Zeit, die auf die Qualitätskontrolle
verwendet wird, muss so kurz wie möglich gehalten werden, um die
Exposition des Personals zu minimieren.
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Gebiet der Erfindung
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Die
meisten bestehenden Qualitätskontrollverfahren,
die speziell für
Brennstäbe
entwickelt wurden, die Mischoxide enthalten (darin eingeschlossen
nicht nur Uran-Plutonium-Oxide, sondern auch Uran-Gadolinium-Oxide)
legen den Schwerpunkt auf die Verifizierung der Einheitlichkeit
(oder einer spezifizierten axialen Verteilung) der Anreicherung
am Brennstab entlang. Konkrete Vorrichtungen sind im Allgemeinen
speziell für die
Implementierung eines solchen Qualitätskontrollverfahrens eingerichtet.
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Ein
Beispiel ist das Verfahren und die Vorrichtung zum passiven Abtasten
der Gamma-Strahlung eines Kernbrennstabes, die im
US-Patent 4,822,552 beschrieben wird.
Der Brennstab wird schrittweise entlang einem linearen Weg vorgeschoben,
und seine natürliche
Gammastrahlungsemission (die proportional zur Anreicherung ist)
wird von mehreren, in regelmäßigen Abständen zueinander
angeordneten Detektoren gezählt,
deren Signale summiert werden, um die berechnete Anreicherung jedes
einzelnen Längensegments
entlang des Kernstabes zu erhalten. Der schrittweise Vorschub des
Kernstabs durch die Vorrichtung verhindert, dass in dieselbe Vorrichtung
die Kontrolle anderer Attribute eingebaut werden kann, die in der
Aufgabenstellung, welche in der Schlussfolgerung aus der obenstehenden
Beschreibung des Hintergrundes der Erfindung beschrieben wurde,
erwähnt
wurden.
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Ein
weiteres Beispiel ist das in der
US-Patentschrift
5,108,692 beschriebene System zum nichtdestruktiven Testen
von Brennstäben,
die Uranoxidpellets mit axial variablen Anreicherungsgehalten enthalten, und/oder
von Brennstäben,
die Uran-Gadolinium-Oxid-Pellets enthalten. Der Brennstab wird mit
gleichbleibender Geschwindigkeit durch einen Testkanal der Reihe
nach an einem Magnetometer (das für den Gadolinium-Gehalt empfindlich
ist), einem Hintergrund-Gammastrahlendetektor, einem Densitometer
(das aus einer Gammaquelle und einem Szintillationsdetektor besteht)
und einem aktiven Scanner (der aus einer Neutronenquelle und einem
Gammastrahlendetektor besteht) vorbei befördert. Ein Computer ermittelt
aus diesen Zählraten
den Gadoliniumgehalt und die Anreicherung, indem er die Antwort
des aktiven Scanners um die Hintergrundgammastrahlung und die Dichte
an den einzelnen Stellen am Brennstab entlang korrigiert. Dies ist
zwar ein Beispiel für
das nichtdestruktive Testen von Brennstäben auf mehrfache Attribute,
jedoch löst
es nicht die spezifischen, von MOX-Brennstoff gestellten Aufgaben,
die obenstehend in der Beschreibung des Hintergrundes der Erfindung
beschrieben wurden.
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Ein
bekanntes Verfahren ist auch die Neutronenkoinzidenzzählung, mit
der die Masse spaltbaren Materials innerhalb eines getesteten Volumens
ermittelt werden kann. Die Zeit, die dabei benötigt wird, um Ergebnisse mit
guter Genauigkeit zu erzielen, schließt die Nutzung dieses Verfahrens
zur Ermittlung lokaler Schwankungen des Pu-Gehalts beim Abtasten
von Brennstäben
aus. Das Verfahren wird praktisch nur für die globale Verifikation
des spaltbaren Materials durch Schutzinspektoren benutzt.
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Röntgenfluoreszenzsysteme,
die die von Pu und U emittierten Röntgenstrahlen zählen, werden
im industriellen Maßstab
benutzt, um ein direktes Maß für die Anreicherung
von MOX-Pellets bereitzustellen. Ein Beispiel ist das System, das
von C. G. Wilkins und H. Spottiswoode in „Use of X-ray fluorescence
for high precision measurement of uranium and plutonium in MOX", Proceedings of
the ESARDA Symposium, Sevilla, 4. bis 6. Mai 1999, beschrieben wird.
Ein solches System kann benutzt werden, um ein passives radiometrisches Verfahren
in einem Brennstabscanner zu implementieren, aber die Empfindlichkeit
ist gering, wenn der Brennstabscanner bei Durchsatzraten im industriellen
Maßstab
betrieben werden muss. Außerdem
ist das Materialdurchdringungsvermögen von Röntgenstrahlen niedriger als
das von Gammastrahlen. Daher misst die Röntgenfluoreszenz im Wesentlichen
den Randbereich der Pellets und reagiert so gut wie unempfindlich
auf große Einschlüsse spaltbaren
oder inerten Materials oder anderer Heterogenitäten in oder nahe bei der Mitte
des Pellets.
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All
diese bekannten Systeme behandeln nur jeweils eines oder wenige
aller Attribute, die bei im industriellen Maßstab gefertigten MOX-Brennstäben kontrolliert
werden müssen.
In dieser Hinsicht lösen
Sie nicht die Aufgabe, die in der obenstehenden Beschreibung des
Hintergrundes der Erfindung beschrieben wurde.
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Beim
Herangehen an die Aufgabenstellung wurde erkannt, dass die Lösung so
viele nichtdestruktive Verifikationen von Qualitätsattributen (nachstehend „Qualitätskontrollen") wie möglich umfassen
muss. Dies minimiert die zwischen den Qualitätskontrollen bereitzustellende
Pufferlagerung. Infolgedessen wird die Fläche für die Qualitätskontrolle
verringert, wodurch die teuren Kapitalkosten der MOX-Anlage gesenkt
werden und weniger Umgang mit dem Brennstoff stattfindet, was die
Strahlenexposition der Arbeiter reduziert.
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Unter
den durchzuführenden
Qualitätskontrollen
wurden einige als nicht mit einer einzelnen umfassenden Qualitätsverifikation
an in Bewegung befindlichen Brennstäben vereinbar identifiziert,
und zwar:
- – der
Heliumlecktest, bei welchem die zu testenden Brennstäbe in einer
Vakuumkammer eingeschlossen werden müssen,
- – die
Röntgen-Qualitätskontrolle
der Schweißnähte der
Endverschlüsse,
deren niedrige Empfindlichkeit erfordert, dass der Brennstab während einer
ausgedehnten Zeitdauer unter der Röntgenquelle immobilisiert wird,
und
- – die
Kontrolle geometrischer Merkmale wie etwa der Biegung des Brennstabes
oder der Unrundheit des Endverschlusses, wozu der Brennstab axial
auf einer ebenen Marmor-Prüfplatte
oder in einer geometrischen Messbank abgerollt werden muss.
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Die
Erfindung konzentriert sich auf ein umfassendes Verfahren zur nichtdestruktiven
Kontrolle aller anderen Qualitätsattribute.
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Für die Anwendung
im industriellen Maßstab
in modernen mittelgroßen
und großen
MOX-Brennstofffertigungsanlagen muss die Inspektionsdauer 2 bis
4 Minuten pro Brennstab betragen, was einer Inspektionsrate von
2 bis 4 cm Brennstablänge
pro Sekunde entspricht.
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Kurzdarstellung der Erfindung
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Erfindungsgemäß werden
die Qualitätsattribute
kontrolliert, indem der MOX-Brennstab axial bewegt und gleichzeitig
Messungen und Prüfungen
ausgeführt
werden, wobei ausschließlich
radiometrische und radiographische Verfahren benutzt werden.
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Weitere
Einzelheiten und spezielle Merkmale der Erfindung gehen aus den
beigefügten
Ansprüchen und
der Beschreibung des Verfahrens und der Vorrichtung der Erfindung
hervor, die nachstehend anhand nicht einschränkender Beispiele unter Bezugnahme
auf die beigefügten
Zeichnungen gegeben wird.
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Kurze Beschreibung der Zeichnungen
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1 ist
ein schematischer, axialer Querschnitt eines Brennstabes, der mit
dem Verfahren und/oder der Vorrichtung der Erfindung kontrolliert
werden soll.
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2 ist
eine vereinfachte schematische Darstellung einer Vorrichtung, die
benutzt werden kann, um das Kontrollverfahren der Erfindung auszuführen.
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3 ist
eine vereinfachte schematische Darstellung eines γ-radiometrischen
Detektors, der in der Vorrichtung der Erfindung benutzt werden kann,
wobei der zu prüfende
Brennstab senkrecht zur Zeichnungsebene steht.
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4 ist
ein vereinfachter schematischer Querschnitt entlang der Richtung
IV-IV in 3.
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5 ist
eine vereinfachte schematische Darstellung eines γ-radiographischen
Detektors, der in der Vorrichtung der Erfindung benutzt werden kann,
wobei der zu prüfende
Brennstab senkrecht zur Zeichnungsebene steht.
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6 ist
eine vereinfachte schematische Darstellung desselben γ-radiographischen
Detektors aus 5, wobei der Brennstab aber
parallel zur Zeichnungsebene liegt.
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7 ist
eine vereinfachte schematische Darstellung eines Alpha-Kontaminations-Detektors,
der in der Vorrichtung der Erfindung benutzt werden kann, wobei
der Brennstab senkrecht zur Zeichnungsebene steht.
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8 ist
ein vereinfachter schematischer Querschnitt entlang der Richtung
VIII-VIII in 7.
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9 ist
eine diagrammatische Darstellung von Signalformungs-, Signalerfassungs-
und Signalverarbeitungseinheiten, die in die Vorrichtung der Erfindung
eingebaut sein können.
Gleiche oder ähnliche
Elemente haben in den verschiedenen Figuren gleiche Bezugszeichen.
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Detaillierte Beschreibung
der Erfindung
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Vorrichtung
und Verfahren werden gleichzeitig beschrieben, um unnötige Wiederholungen
zu vermeiden.
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Erfindungsgemäß werden
alle oder die meisten zu prüfenden
Qualitätsattribute
verifiziert, indem zu einer Zeit ein einzelner MOX-Brennstab 1 (2)
bei strikt konstanter Geschwindigkeit an Kontrolleinrichtungen, die
unterschiedliche Kontrollen implementieren, vorbei bewegt wird,
angefangen von bevor der Brennstab 1 die erste Kontrolleinrichtung
passiert, bis er die letzte Kontrolleinrichtung passiert hat.
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Die
der Reihe nach an dem Weg des sich bewegenden Brennstabs 1 entlang
durchgeführten
Kontrollen bestehen aus:
- einer γ-Radiometrie
(in einer Einrichtung 12), die auf dem Abtasten und Verarbeiten
der nativen oder induzierten Gammastrahlung basiert, die von den
Brennstoffpellets 2 des Stabes 1 emittiert wird.
Sie liefert Signale, die mit wichtigen Qualitätsattributen des Brennstoffstapels
zusammenhängen:
der Ermittlung von Ausreißerpellets
und Schwankungen der Pu-Gehalte sowie der Isotopenzusammensetzung
(im Wesentlichen 239Pu, 241Pu, 241Am) am Brennstoffstapel entlang. Durch
Integrieren der Messwerte an der Länge des Stapels entlang wird
der Gesamt-Pu-Gehalt des Brennstabs 1 aufgedeckt. Dieser
ist ein bestätigendes
Eingabedatum unter anderen für
die Kernmaterialbuchführung
und die Schutzinspektion.
- – einer γ-Radiographie
(in einer Einrichtung 13), die auf dem quantitativen Nachweis
und der Verarbeitung der Gammastrahlung basiert, die von einer Gammaqualle
emittiert wird und den Brennstab 1 durchläuft. Sie liefert
Signale, die mit den zu kontrollierenden strukturellen Attributen
zusammenhängen:
Zwischenräume zwischen
den Pellets, Länge
des Brennstoffstapels, Vorhandensein und Position von Isolierpellets 8 an dem
Ende/den Enden des Brennstoffpelletstapels, Vorhandensein der Sammelraumfeder 7 und
Länge des Sammelraums.
- – einer α-Radiometrie
(in einer Einrichtung 14), die auf der Zählung der
Alphaemissionen der Oberfläche des
Brennstabes basiert, um die lokale, sowie durch Integration die
totale, Pu-Kontamination zu messen,
- – einem
elektrooptischen Auslesen (in einer Einrichtung 15) des/der
Identifizierungscode(s) des Brennstabes und
- – einer
Formung und einer Erfassung der Signale sowie einer Kalibrierung
und einer Berechnung aller empfangenen Signale, um sie angemessen
am Brennstab 1 entlang zu lokalisieren, einem Vergleich
der Signale mit aus der Spezifikation des Brennstabes abgeleiteten
Grenzwerten oder einer Umrechnung in Einheiten, die später verwendet
werden (% Pu, mm, Bq/cm2, ...), und einer
Integration der Ergebnisse in Bezug auf Attribute, die den gesamten
Brennstab betreffen.
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Die
Abfolge der Positionen der Einrichtungen 12 bis 15 und
ihre Nummerierung in 2 sind nicht wichtig und können verändert werden.
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Für die Ausführungsform
der Erfindung wird eine Bewegung des Brennstabes 1 bei
konstanter Geschwindigkeit V bevorzugt. Alternativ hierzu könnte ein
Schritt für
Schritt erfolgender Vorschub des Brennstabes 1 an den Kontrolleinrichtungen 12 bis 15 vorbei
ausgewählt
werden. Eine schrittweise Bewegung eignet sich allerdings nicht
für die
Ermittlung von Ausreißerpellets,
die teilweise mit den Kollimatorfenstern der Kontrolleinrichtungen 12 überlappen.
Außerdem
könnte,
um die gewünschte
Inspektionsrate zu erreichen, der schrittweise Vorschub des Brennstabes 1 Stöße induzieren,
wobei die Gefahr besteht, dass der Pelletstapel dekonsolidiert wird
und/oder einige Pellets an Pellet-Pellet-Grenzflächen beschädigt werden. Zwei Walzenpaare 16, 17 stellen
diagrammatisch Antriebsmittel für
die Fortbewegung des Stabes in der Vorrichtung dar.
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Die
für die
Ermittlung von Ausreißerpellets
benutzte γ-Radiometrie
(die in 3 und 4 näher veranschaulicht
wird) basiert bevorzugt auf einer Messung der Gammastrahlung, die
durch den radioaktiven Zerfall von Plutonium und Americium emittiert
wird, wobei ein vereinfachtes spektrometrisches Verfahren mit einem
oder mehreren Gammadetektoren 21 und Diskriminatoren mit
unterschiedlichen Energiefenstern benutzt wird. Ausreißerpellets
bzw. fehlerhafte Pellets sind Pellets, die hinsichtlich Anreicherung
und/oder Isotopenzusammensetzung von den spezifizierten Pellets
im Brennstab 1 abweichen. Als Gammadetektoren 21 können entweder
Szintillatoren oder Festkörperhalbleiter
(z.B. NaI, Ge, CdTe, ...) ausgewählt
werden.
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Für die Ausführungsform
wird wegen seiner hohen Nachweisempfindlichkeit, der Tatsache, dass
er bei Raumtemperatur arbeitet und wegen seiner geringen Temperaturempfindlichkeit
sowie der Möglichkeit,
große Monokristalle
zu niedrigen Kosten zu beschaffen, ein NaI(TI)-Kristall 21 bevorzugt.
Jedoch ist, verglichen mit den anderen beiden Detektortypen, sein
Vermögen,
zwischen Gammastrahlen unterschiedlicher Energien zu unterscheiden,
vergleichsweise schlecht ausgeprägt.
Diese Schwierigkeit kann durch Auswahl eines relativ großen Gammaenergiebands
kompensiert werden, das für
ein Pu-Isotop spezifisch ist, wie nachstehend dargelegt wird.
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Ge-Detektoren
weisen die bei weitem beste Energieauflösung auf, sind aber mit dem
Nachteil behaftet, dass sie bei sehr niedriger Temperatur betrieben
werden müssen,
was üblicherweise
durch Kühlen
mit flüssigem
Stickstoff erreicht wird. Aus diesen Gründen beschränkt sich ihr Einsatz auf Fälle, bei
denen komplexe Gammastrahlungsspektren eine Rolle spielen oder detaillierte
Informationen über
den Isotopengehalt von Materialien benötigt werden. In dieser Hinsicht
beschränkt
sich ihr Einsatz in der Praxis auf globale Schutzinspektionen und
auf Labors und Forschungszentren. Es kann auch GeLi in Betracht
kommen.
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CdTe-Detektoren
(und CdZnTe-Detektoren) benötigen
keine Kühlung
und haben die höchste
intrinsische Nachweiseffizienz der drei Detektortypen. Ihre überlegene
Energieauflösung
macht sie zu Kandidaten für den
Einsatz anstelle von NaI-Detektoren, wo dies durch die Eigenschaften
des zu fertigenden MOX-Brennstoffes erfordert wird (z.B. niedrige 241Am- und 241Pu-Gehalte).
Es können
auch bekannte CZT-Detektoren in Betracht kommen.
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Die
Identifizierung fehlerhafter Pellets basiert bevorzugt auf der Messung
der Isotope, die wesentlich zu dem von dem Brennstoff natürlich emittierten
Gammaspektrum beitragen (d.h. 239Pu, 241Pu, totPu, und 241Am), wobei die folgende Auswahl von Energiefenstern
benutzt wird:
- – 241Am
beeinflusst stark die nieder- und hochenergetischen Teile der Spektren
(unter 100 keV und über 500
keV),
- – 241Pu ist (durch den radioaktiven Zerfall
von 237U) für den größten Teil der Strahlung zwischen
150 keV und 350 keV verantwortlich,
- – 239Pu ist für den größten Teil der Strahlung zwischen
350 keV und 500 keV verantwortlich,
- – totPu ist für die totale Gammastrahlung
zwischen 90 keV und 500 keV verantwortlich.
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Alle
vorhandenen Isotope (U, Pu, Am) tragen direkt und indirekt durch
ihre Röntgen-
und γ-Emissionen bei.
Diese Emissionen werden durch die native Radioaktivität des Brennstoffs
induziert und spiegeln daher den globalen Anreicherungsgrad wieder.
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Die
von den Gammadetektoren 21 aufgefangenen Gammaemissionen
werden mit festen Kollimatoren 23 kollimiert, deren Breite
durch Berechnung auf Basis der Pelletlänge, des Plutoniumgehalts und
der Isotopenzusammensetzung, der Menge und Größe der Detektoren 21 und
der Fortbewegungsgeschwindigkeit V des Brennstabs 1 festgelegt
wird. Die NaI-Detektoren (oder CdTe-Detektoren) 21 können auch
mit Cadmiumfiltern versehen werden, um die Gamma-Zählrate bei
niedrigen Energien zu reduzieren. Es kann eine Vielzahl von Gammadetektoren 21 eingebaut
werden, je nach den Erfordernissen zum Erreichen der notwendigen
Genauigkeit oder Reproduzierbarkeit bei der Qualitätskontrolle.
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Eine
mögliche
Ausführungsform
eines Gammadetektors umfasst einen ringförmigen Szintillator 21, mehrere
zugehörige
Photomultiplier 20, einen ringförmigen Cadmiumfilter oder Schirm 24,
um das 241Am-Signal abzublenden, Kollimatoren 23 und
mechanische Führungen 25 für den Brennstab 1,
wie in 3 und/oder 4 schematisch
dargestellt ist.
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Betrachtet
man typische Gammaspektren verschiedener Plutoniumtypen, so sieht
man, dass die statistische Signifikanz der zu den hochenergetischen
Fenstern gehörenden
Messungen aufgrund der reduzierten Zählrate gering ist. Auf der
anderen Seite wird die niederenergetische Strahlung in großem Maße von dem Brennstoff
selbst und der Brennstoffhülle
des Stabes 3 absorbiert. Dies bedeutet, dass das Fenster
zwischen 150 keV und 350 keV das effektivste Fenster ist und dass
die Messungen mit dem 241Pu-Gehalt der Pellets korreliert
werden müssen.
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Die
Messungen der von dem 241Am und Pu emittierten
Gammastrahlen durch einen schmalen Detektor und der Nachweis ihrer
L/H-Übergangssignale
liefern außerdem
Informationen über
die Länge
und die Position des Pelletstapels.
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Immer,
wenn die Isotopenzusammensetzung von zu MOX-Brennstoff verarbeitetem
Pu für
die bis hierher beschriebene γ-Radiometrie
ungünstig
ist, kann eine aktive γ-Radiometrie
genutzt werden, die ausdrücklich
in diese Beschreibung aufgenommen ist. Dies ist zum Beispiel im
Falle der Fertigung von MOX-Brennstoff aus waffenfähigem Plutonium
der Fall, das im Wesentlichen aus 239Pu
zusammengesetzt ist, mit einem geringen 240Pu-Gehalt,
einem unbedeutendem 241Pu-Gehalt und so
gut wie keinem 241Am. Die aktive γ-Radiometrie basiert
auf dem Aktivieren des Brennstoffs durch geeignet thermalisierte
Neutronen aus einer externen Neutronenquelle (z.B. 252Cf
oder 241AmLi) und Messen der aus den neutroneninduzierten
Spaltungen von vorherrschend 239Pu, in geringem
Ausmaße 241Pu und in vernachlässigbarem Ausmaße 235U resultierenden Gammastrahlung. Sie stellt
daher eine direkte Messung des spaltbaren Gehalts bereit. Die Messung
kann mit einem beliebigen der bereits erwähnten Detektoren durchgeführt werden.
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Die γ-Radiographie
(die in 5 und 6 näher veranschaulicht
wird) basiert bei einer möglichen Ausführungsform
auf der mit mindestens einem Gammadetektor 34 und mindestens
einem Photomultiplier 35 durchgeführten Messung der durchgelassenen
Gammastrahlung, die von einer an dem Brennstab 1 entlang angeordneten 241Am- oder 137Cs-Gammaquelle 30 emittiert
und von einem ersten Kollimator 32 in der Nähe der Quelle 30 und
einem zweiten Kollimator 33 vor dem Szintillator 34 eng
kollimiert wird.
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Für die Ausführungsform
werden wegen ihrer hohen Zählempfindlichkeit,
der Tatsache, dass sie bei Raumtemperatur arbeiten und wegen ihrer
geringen Temperaturempfindlichkeit bevorzugt NaI(TI)-Kristall-Gamma detektoren 34 ausgewählt. Als
Gammaquelle 30 werden wegen ihrer langen Halbwertszeit
und ihrer Verfügbarkeit
die Isotope 241Am oder 137Cs
bevorzugt.
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Der
erforderliche, zugehörige
Photomultiplier 35 und eine Quellenabschirmung 31 sind
in 5 und 6 dargestellt.
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Die
Kontrolle einiger Attribute basiert auf dem Nachweis von L/H-Übergängen der
Zählung
nach angemessener Verarbeitung, während andere Kontrollen auf
den Zählraten
basieren. Die Position des oberen und des unteren Endes des Brennstabs
wird über
einen L/H-Übergang
in einer oder mehreren Photozellen gemessen. Die L/H-Übergänge der
Signale werden unter Ausnutzung der konstanten Geschwindigkeit des
sich bewegenden Stabes in Längen
umgerechnet.
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Sie
liefert die benötigten
Daten über
die Länge
und die Position aller internen Komponenten des Brennstabs, wie
etwa das Vorhandensein von Feder und Isolierpellets sowie das Vorhandensein,
die Position und die Größe etwaiger
Zwischenräume
zwischen Komponenten und innerhalb des Stapels. Sie liefert auch die
Gesamtlänge
des Stabes und die Länge
des Sammelraums. Sie trägt
auch zur Lokalisierung derjenigen Signale, die sich auf die diversen
Attribute beziehen, die mit den γ-radiometrischen
Verfahren kontrolliert werden, in Bezug zu dem unteren Endverschluss
bei. Nötigenfalls
können
die Daten zur Stablänge,
zur Position von Komponenten oder zur Lokalisierung von Zwischenräumen unter
Berücksichtigung
der Temperatur der Brennstoffhülle
des Stabes korrigiert werden.
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Einige
Attribute werden unter Verwendung einer Kombination aus sowohl γ-Radiometrie
als auch Radiographie kontrolliert. Zum Beispiel kann das Vorhandensein
von Blanketpellets am Rand des MOX-Brennstoffstapels aus der radiographischen
Messung der Gesamtlänge
des Pelletstapels und der radiometrischen Messung der Gesamtlänge des
MOX-Brennstoffpelletstapels
abgeleitet werden.
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Das
oben erwähnte γ-radiographische
Verfahren kann zur Überwachung
einiger Parameter des Pelletfertigungsprozesses (z.B. der Pelletdichte,
...) benutzt werden.
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Die α-Radiometrie
(die in 7 und 8 näher veranschaulicht
wird) basiert bei einer möglichen Ausführungsform
auf dem Nachweis von Alphateilchen mit einem ZnS(Ag)-Szintillationsdetektor 41,
der mit dünnen,
lichtdurchlässigen
Blättern 42 bedeckt
ist und mehrere Photomultiplier 40 aufweist. Die gemessene Kontamination
ist die Summe der verbleibenden festen und übertragbaren Alphakontaminierungen
an der Oberfläche
des Brennstabs 1. Wegen der kurzen Reichweite von α-Strahlung
in Luft muss die mechanische Führung 25 des
Stabes 1 exakt sein. Es können auch Szintillatoren auf
Basis von CaF2(Eu), Gd2O2S, Y2O2S dotiert
mit Tb oder Eu betrachtet werden.
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Es
muss klar sein, dass die vorliegende Erfindung in keiner Weise auf
die vorstehend beschriebenen Ausführungsformen beschränkt ist
und dass viele Abwandlungen daran vorgenommen werden können, ohne vom
Schutzumfang der nachstehend vorgestellten Ansprüche abzuweichen.
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Die
elektrooptische Identifizierung von Stäben (Einrichtung 15 in 2)
besteht aus einer rechnergestützten
Bildverarbeitung der in einen der Endverschlüsse der Stäbe eingravierten, die Anreicherung
anzeigenden Markierungen und/oder einer rechnergestützten Bildverarbeitung
eines menschen- oder maschinenlesbaren, auf der Oberfläche des
Stabes bereitgestellten Identifizierungscodes und/oder einem Auslesen
einer auf der Oberfläche
des Brennstabes bereitgestellten Strichkode-Identifizierung.
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Eine
ausgeklügeltere
Bildverarbeitung könnte
bei geeigneter Ausleuchtung sogar die Spezifikationen verletzende
Kratzer auf der Oberfläche
der sich bewegenden Brennstäbe
nachweisen.
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Eine
weitere mögliche
Ausführungsform
des γ-radiometrischen
Verfahrens könnte
auch auf einer umfassenden γ-Spektrometrie
basieren, wie sie dem Fachmann bekannt ist.
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Es
sei angemerkt, dass diese Verfahren (d.h., γ-Radiometrie, γ-Radiographie, α-Radiometrie,
elektrooptische Stabidentifikation) mit anderen nichtdestruktiven
Verfahren zur nebenläufigen
Durchführung
der umfassenden Qualitätskontrolle
von MOX-Brennstäben
kombiniert werden können.
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Ausführungsbeispiele
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Nachstehend
werden zur Veranschaulichung des Verfahrens nicht einschränkende Beispiele
für individuelle
benutzte Einrichtungen und eine Vorrichtung angeführt, die
das integrierte Qualitätskontrollverfahren implementieren.
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Die
Bewegung der Brennstäbe 1 mit
konstanter Geschwindigkeit V an den Kontrolleinrichtungen 12 bis 15 vorbei
lässt sich
durch einen Antriebsmechanismus erreichen, bei dem die Andruckwalzenpaare 16, 17, von
denen eines an der Beschickungsseite und das andere an der Austrittsseite
der Vorrichtung angeordnet ist, von zwei Schrittmotoren angesteuert
werden, die strikt elektronisch synchronisiert werden.
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Die
Stäbe 1 werden
von einem Beladetisch geladen und auf einen Entladetisch entladen,
mit Einzelschichten aus Stäben,
wodurch eine Selbstabschirmung der Kontrolleinrichtungen geschaffen
wird.
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Um
das Zählen
der nativen γ-Emissionen
so weit zu verbessern, dass eine angemessene Präzision erreicht wird, wird
für die
Ausführungsform
der Erfindung oftmals eine ringförmige
Geometrie für
den NaI-Detektor (oder CdTe-Detektor) 21 gegenüber einer
asymmetrischen Geometrie bevorzugt. Zu demselben Zwecke werden auch
mehrere, an dem ringförmigen
NaI-Detektor (oder CdTe-Detektor) befestigte Photomultiplier 20 sowie
mehrere, hintereinander montierte Detektoren 12 bevorzugt.
Im letztgenannten Falle wird dieser Abstand zwischen den aufeinander
folgenden Detektoren derart eingestellt, dass er ein Vielfaches
der longitudinalen Kontrollkanäle
beträgt,
die aus der Multiplikation des Abtastintervalls mit der Fortbewegungsgeschwindigkeit
des Stabes resultieren, und die gelieferten Signale werden zeitlich
verschoben und summiert. Ebenfalls in diesem letztgenannten Falle
können
die aufeinander folgenden Detektoreinheiten (die aus Szintillator,
Kollimator, Photomultipliern, ... bestehen) speziell für den Nachweis
eines gegebenen Pu- oder
Am-Isotops eingerichtet werden, um die zugehörigen Ansprechwahrscheinlichkeiten
zu optimieren (diese Optimierung ergibt sich aus der Optimierung
der Kollimationsbreite und der Dicke des Cadmiumfilters als Funktion
von den Gammaemissionen des fraglichen Isotops, der Ansprechfunktion
des Szintillators und der Fortbewegungsgeschwindigkeit des Stabes).
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Auf
dieselbe Weise wird, um das Alpha-Zählen so weit zu verbessern,
dass die geeignete Genauigkeit erreicht wird, für die Ausführungsform der Erfindung oftmals
eine ringförmige
Geometrie für
den ZnS-Detektor 41 gegenüber einer asymmetrischen Geometrie
bevorzugt. Zu demselben Zwecke werden auch mehrere, an dem ringförmigen ZnS-Detektor
befestigte Photomultiplier 40 bevorzugt.
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Die
Kollimatoren 23, 32, 33 für die γ-radiometrischen
und γ-radiographischen
Messungen bestehen für
gewöhnlich
aus Wolfram oder zerspanbaren Wolframlegierungen.
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Ein
System zum Formen, Erfassen und Verarbeiten des von den Photomultipliern 20 oder 40 gelieferten
Strahlungssignals (9) besteht in einem nicht einschränkenden
Beispiel aus Summiereinheiten 50, Vorverstärkereinheiten 51 und
Verstärkereinheiten 52,
einem optionalen Impulshöhenanalysator 53,
einem Einkanalanalysator 55, einem Spektrumstabilisator 54,
einem Zähler 56 und
einer Schnittstelle 57 zu einem Computer 58. All
diese Einrichtungen sind auf dem Fachgebiet der Radiometrie aus
der täglichen
Praxis bekannt. 9 zeigt eine mögliche Kombination
dieser Einheiten.
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Die
Spektrumstabilisatoreinheit 54 ist auf einen spezifischen
Energiepeak entweder des MOX-Brennstoffes oder einer zur Korrektur
der unterschiedlichen Driften in den Messeinrichtungen in den Szintillator
eingebauten Gammaquelle abgestimmt. Zu diesem Zwecke können auch insbesondere 137Cs-dotierte NaI-Kristalle oder CdZnTe-Kristalle
benutzt werden.
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Das
System kann in regelmäßigen Abständen kalibriert
werden, indem ein Standard- und/oder Referenzbrennstab durch die
Vorrichtung geschickt wird, der alle Merkmale und Attributlimits
aufweist, die ermittelt werden müssen.
Alternativ hierzu kann diese Kalibrierung durchgeführt werden,
indem die Gammaemissionen und/oder die aktiven Gammatransmissionen
computergestützt
modelliert werden.
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Die
computergestützten
Operationen können
mit einem beliebigen Mikrocomputer durchgeführt werden, der mit parallelen
und seriellen Schnittstellen zur Signalerfassung und geeigneten
Peripheriegeräten
zur Berichterstellung und Archivierung versehen ist.
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Die
obenstehenden γ-radiometrischen
und γ-radiographischen
Verfahren können
auch auf MOX-Brennstäbe
für schnelle
Brutreaktoren angewandt werden, die UO2-Blankets
enthalten, sowie auf MOX-Brennstäbe
für Leichtwasserreaktoren,
die innerhalb ein- und derselben Brennstoffhülle verschiedene Plutonium-Anreicherungen
enthalten.
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Die
hier vorstehend beschriebene Erfindung bezieht sich zwar auf die
Qualitätskontrolle
von MOX-Brennstäben,
es lässt
sich jedoch leicht verstehen, dass diese Erfindung auch Brennstäbe betrifft,
die aus beliebigen, plutoniumhaltigen Brennstoffpellets bestehen,
wie zum Beispiel
- – plutoniumhaltiger Brennstoff
mit einem Gehalt von brennbaren oder nicht brennbaren Giften (z.B.
B, Gd, Er, Hf),
- – Mischoxidbrennstoff
(MOX) aus Thorium und Plutonium,
- – Plutoniumnitride
und -carbide,
- – plutoniumhaltiger
Inertmatrix-Brennstoff zur Plutoniumverbrennung.
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Die
Erfindung wurde in der folgenden Hardwarekonfiguration an MOX-Brennstäben demonstriert:
- – eine
Kombination aus zwei Schrittmotormechanismen, die den Stab 1 mit
einer auf 1/1000 konstanten Geschwindigkeit von 3 cm/s antreiben,
- – eine γ-radiometrische
Detektoreinheit, die aus drei ringförmigen NaI(TI)-Detektoren besteht,
welche jeweils mit einem 15 mm breiten Kollimator, einem 1 mm dicken
Cadmiumfilter, 2 Photomultipliern und 3 Energiefenstern versehen
sind,
- – eine γ-radiographische
Detektoreinheit, die aus einer 241Am-Quelle
mit 300 mCi und einem dünnen,
asymmetrischen NaI(TI)-Detektor besteht, welcher mit einem 2 mm
breiten Kollimator und einem Photomultiplier versehen ist,
- – eine α-Detektoreinheit,
die aus einem ringförmigen
ZnS(Ag)-Szintillationskristall
besteht und mit einem Photomultiplier versehen ist,
- – eine
Signalformungs-, Signalerfassungs- und Signalvorverarbeitungseinheit
(optimiert für
10 mm lange Kanäle)
und
- – ein
Mikrocomputer mit Intel Pentium, der unter Windows NT betrieben
wird und ein C-Programm hostet,
und führte zur Erkennung von Ausreißerpellets,
Fehlern in der Stabstruktur (z.B. im Zusammenhang mit Zwischenräumen, Feder
und Sammelraum) und Kontaminationen der Staboberfläche, wobei
mit einem Konfidenzniveau von einer Standardabweichung die folgenden
Leistungsdaten berichtet wurden: * Reproduzierbarkeit
(Messung mit Hilfe mehrerer Durchläufe mit einem Kaliberstab): | |
Brennstablänge | 0,2
mm |
Pelletstapellänge | 0,4
mm |
Sammelraumlänge | 0,2
mm |
Zwischenraumlänge (Zwischen | |
räume > 0,5 mm) | 30
% relativ |
totPu je Kanal | 0,8
% relativ |
239Pu je Kanal | 0,8
% relativ |
241
Pu je Kanal | 0,7
% relativ |
241Am je Kanal | 0,8
% relativ |
Alphakontamination
(für Gesamt-Aktivität > 75 Bq auf ges. Brennstab): | 20 % relativ |
* Nachweisgrenzen: | |
Ausreißerpellets: | Ermittlung aller Pellets
mit einer oder mehreren Abweichungen relativ zu den Nachbarmessungen
von 7 % für 239PU, 241Pu und/oder totPu bzw. 15 % für 241Am |
Alphakontamination: | 15 Bq (über gesamten
Brennstab) |
Zwischenräume: | 0,5 mm |
* Durchsatz: | ein 4 m langer Brennstab
alle 2 Minuten |