CN112068181B - 一种基于插值迭代增殖修正的钚含量测定方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种基于插值迭代增殖修正的钚含量测定方法，该方法通过插值迭代方法对含钚被测样品进行增殖修正，并将测量得到的等效钚质量m增加为修正约束条件。该方法实现了对于典型形状含钚材料的钚含量测定时，不需要提前已知被测样品形状参数，仅通过增殖修正后即可得到准确的钚质量。本发明提高了钚含量测量的精准性，克服了传统方法采用一次计算或标定修正导致修正后的质量测量不准确的问题。

Description

一种基于插值迭代增殖修正的钚含量测定方法
技术领域
本发明属于核材料衡算和核废物管理领域，具体涉及一种基于插值迭代增殖修正的钚含量测定方法。
背景技术
中子多重性测量技术作为一种重要的无损测量方法，技术发展经历了中子总数测量、符合测量、多重性测量三个阶段，可以实现被测样品中等效钚含量的分析测量。此技术测量范围较宽(钚质量从毫克至公斤量级)，被测样品形态多样(钚金属部件、切屑废料、反应堆燃料、各种含钚氧化物、含钚残留物废料等)，在核保障、衡算核查、核废物管理等领域有实际应用。
中子多重性方法基于点模型假设，通过中子探测器测量被测样品的泄露中子多重性分布，获得单计数率S、二符合计数率D、三符合计数率T，依据点模型三参数方程求解等效钚含量m、泄露增殖M、(α，n)反应率与自发裂变中子产生率比值α，从而得到等效钚含量。该方法在测量大质量、高密度的金属及氧化物钚部件时，由于测量样品的高增殖及增殖空间不均匀性差异，导致测量结果出现较大的负偏差。
针对该问题，相关研究提出了含权重修正因子的点模型算法，设置了四个修正因子ki(i＝1，2，3，4)对点模型三参数方程进行修正，该修正系数曲线可以采用形状材料相似的一列样品进行标定或模拟计算得到。当采用点模型方程测量得到M值后，根据M和修正系数曲线得到修正系数ki值，再由权重修正点模型算法得到修正后的等效钚含量m。
现有技术中主要采用以下两种方案进行增殖修正：
方案一：针对圆柱形状含钚材料修正方法，不适用于球形及球壳形状的含钚材料；由于标定曲线为大量样品的最小二乘拟合曲线，偏离标定曲线的样品会导致修正后的测量结果出现偏差。
方案二：针对球壳形含钚材料，需要提前已知球壳内径或球壳厚度；若球壳内径或球壳厚度未知，采用均值进行修正，仍然会导致修正后的质量测量不准确。
上述两种技术方案还存在如下共性缺点：
在进行修正时均是依据点模型测量的增殖M，根据修正系数曲线(方程)得到修正因子，然后计算得到修正后质量结果，属于一次计算修正，其存在修正后的质量测量不准确的问题。
发明内容
为解决上述技术问题，本发明提出一种基于插值迭代增殖修正的钚含量测定方法，提高了修正后的钚含量测量精准度。
本发明具体采用如下技术方案：
一种基于插值迭代增殖修正的钚含量测定方法，其特征在于，所述的钚含量测定方法包含以下步骤：
(1)将含钚被测样品放入中子多重性探测器装置，通过中子多重性探测器测量含钚材料被测样品的泄露中子多重性分布，获得单计数率S、二符合计数率D及三符合计数率T；
(2)建立被测样品的模拟计算样品组，用蒙卡方法计算每个模拟样品相应的修正系数Ki(i＝1、2、3、4)，得到Ki与模拟样品质量m和增殖M相关的修正系数数组Ki(m，M)；其中，模拟计算样品组的建立方法为：将模拟含钚材料样品按质量从小到大均分为若干大组、再将大组内的各被测样品按照样品尺寸从小到大均分为若干小组，每个模拟计算样品对应一个确定的质量m和增殖M；
(3)根据步骤(1)所测量的S、D、T，计算被测样品的初始等效钚含量m0以及初始增殖M0；根据步骤(2)得到的修正系数数组，采用插值迭代修正方法得到第i个修正系数ki，其中，i＝1、2、3、4，并对M0、m0进行修正，最终得到增殖修正后的被测样品等效钚含量；(4)根据步骤(3)得出的等效钚含量和被测样品的放射性核素构成及相对含量，计算出被测样品钚含量；其中，被测样品的放射性核素构成及相对含量可由高精度伽马能谱分析或化学成分分析确定。
进一步，所述的步骤(3)具体包括如下步骤：
(3.1)根据步骤(1)所测量的S、D、T，由点模型三参数方程(point model three-parameter equations)和中子多重性探测器参数如探测效率、符合份额等计算得到初始的增殖M0、等效钚质量m0、(α，n)反应产生的中子发射率与自发裂变产生的中子发射率的比值a0，其中(α，n)反应具体指放射性同位素例如钚(Pu)、镅(Am)等发射出的α粒子与轻元素例如锂(Li)、氟(F)、氧(O)靶核作用产生的中子；
(3.2)将M0、m0作为插值迭代的初始输入数据，根据步骤(2)得到的修正系数数组，插值得到修正系数因子k1、k2、k3、k4；
(3.3)将k1、k2、k3、k4带入含修正系数因子的点模型三参数方程求解得到M1、m1、a1；
(3.4)将M1、m1、a1与M0、m0、a0进行相对偏差分析，分别计算相对偏差εM1、εm1、εa1：
(3.5)将εM1、εm1、εa1分别与设定阈值相比较，如果εM1、εm1、εa1均不大于设定阈值，则插值迭代修正结束；如果εM1、εm1、εa1中任意一个大于所述的设定阈值，则执行步骤(3.6)；
(3.6)将步骤(3.5)中相对偏差εM1、εm1对应的M1、m1作为下一次插值迭代的输入数据，(i-1)次重复步骤(3.2)～(3.4)，计算得出相对偏差εMi、εmi、εai，直至εMi、εmi、εai均不大于设定阈值，则插值迭代修正结束，此轮迭代对应的Mi、mi、ai为最终修正结果，此时，mi即为含钚材料样品中经过插值迭代进行增殖修正后最终确定的等效钚含量。
进一步，所述的步骤(3.2)中修正系数因子的确定方法为线性插值法，即在步骤(2)计算得到的修正系数数组ki(m，M)中，选取最接近第一次修正输入数据(m0，M0)或后续迭代修正时输入数据(mi、Mi)的相邻四点数据进行线性插值，分别得到对应的修正系数因子k1、k2、k3、k4。
进一步，步骤(4.5)所述的设定阈值的选取方式为步骤(2)计算得到的修正系数的最小有效位的百分之一，优选为10-6。
进一步，所述的被测样品的模拟计算样品组的确定，也可按质量和尺寸参数进行不等间距变化，间距大小可根据测量结果的精度要求来确定。
进一步，所述的含钚被测样品形状为球形、球壳型、半球壳形、圆柱形等特定形状，材料外面包含或不包含密封容器罐及慢化反射材料。
进一步，所述的含钚被测样品为钚金属、氧化钚或部分氧化钚、燃料前处理过程的钚氟化物、其他钚的化合物或含钚残渣废物、或燃料后处理过程的含钚废物中的任意一种。
进一步，所述的中子多重性探测器为聚乙烯等慢化材料内部排列气体中子探测器所构成的探测器装置，探测器装置形状可以为环形、方舱形等，探测器装置内部中子探测器可单环、双环甚至多环排列，探测器装置的电子学器件可以测量被测样品的泄露中子并对测量中子信号进行多重性分析。
本发明提出插值迭代方法对含钚被测样品进行增殖修正，并将测量得到的等效钚质量m增加修正约束条件。该方法实现了对于典型形状含钚材料的钚含量测定时，不需要提前已知被测样品形状参数，仅通过增殖修正后即可得到准确的钚质量。
附图说明
图1(a)～图1(b)为本发明实施例1的被测样品的修正系数数组的取值情况。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明作进一步详细解释。
实施例1
下面详细描述本发明的实施例，所述实施例的示例在附图中给出。下面通过参考附图描述的实施例是示例性的，旨在用于解释本发明，而不能理解为对本发明的限制。
下面参照附图描述根据本发明实施例提出的插值迭代增殖修正的钚含量测定方法。
图1为实施例1的被测样品的修正系数数组的取值情况。
本实例的被测样品为半球壳形的钚金属部件，部件外部为不锈钢密封容器。
本实例的多重性探测器为方舱形、单层中子探测器排列的多重性探测器装置，其探测效率为11.8％，多重性符合时间宽度为60μs，长延迟时间为4ms。
将被测样品放入多重性探测器装置进行中子多重性测量，得到的S、D和T分别为5002cps、789.8cps和172.7cps。
根据被测样品的质量范围和形状特征，建立被测样品的模拟计算样品组，模拟样品组的质量从50g～3000g分为32大组，每个大组的模拟样品从内半径0cm、按步长0.2cm增加到6cm分为30个小组，采用蒙卡方法分别计算每个模拟样品的增殖修正系数K1、K2、K3和K4，得到如图1a、图1b所示的修正系数数组。
由测量的SDT值和探测器装置的测量参数，根据点模型多重性测量方程得到钚样品质量与实际值的相对质量偏差为-8.1％，增殖为1.4461；将此数据作为第一次插值迭代的输入数据，根据含修正系数因子的点模型三参数方程和模拟计算得到的修正系数数组，对测量结果进行插值迭代增殖修正，迭代收敛后得到的钚样品质量与实际值的相对偏差为0.59％，修正后的增殖为1.4098，测量结果的统计不确定度为0.35％。
尽管上面已经示出和描述了本发明的实施例，可以理解的是，上述实施例是示例性的，不能理解为对本发明的限制，本领域的普通技术人员在本发明的范围内可以对上述实施例进行变化、修改、替换和变型。

Claims (5)

1.一种基于插值迭代增殖修正的钚含量测定方法，其特征在于，所述的钚含量测定方法包含以下步骤：
(1)将含钚被测样品放入中子多重性探测器装置，通过中子多重性探测器测量含钚材料被测样品的泄露中子多重性分布，获得单计数率S、二符合计数率D及三符合计数率T；
(2)建立被测样品的模拟计算样品组，用蒙卡方法计算每个模拟样品相应的修正系数Ki，其中，i＝1、2、3、4，得到Ki与模拟样品质量m和增殖M相关的修正系数数组Ki(m，M)；其中，模拟计算样品组的建立方法为：将模拟含钚材料样品按质量从小到大均分为若干大组、再将大组内的各被测样品按照样品尺寸从小到大均分为若干小组，每个模拟计算样品对应一个确定的质量m和增殖M；
(3)根据步骤(1)所测量的S、D、T，计算被测样品的初始等效钚含量m0以及初始增殖M0；根据步骤(2)得到的修正系数数组，采用插值迭代修正方法得到第i个修正系数ki，其中，i＝1、2、3、4，并对M0、m0进行修正，最终得到增殖修正后的被测样品等效钚含量；步骤(3)具体步骤是：
(3.1)根据步骤(1)所测量的S、D、T，由点模型三参数方程和中子多重性探测器参数计算得到初始的增殖M0、等效钚质量m0、(α,n)反应产生的中子发射率与自发裂变产生的中子发射率的比值α0；
(3.2)将M0、m0作为插值迭代的初始输入数据，根据步骤(2)得到的修正系数数组ki(m，M)，选取最接近第一次修正输入数据(m0，M0)或后续迭代修正时输入数据(mi、Mi)的相邻四点数据进行线性插值，分别得到对应的修正系数因子k1、k2、k3、k4；
(3.3)将k1、k2、k3、k4带入含修正系数因子的点模型三参数方程求解得到M1、m1、α1；
(3.4)将M1、m1、α1与M0、m0、α0进行相对偏差分析，分别计算相对偏差εM1、εm1、εα1：
(3.5)将εM1、εm1、εα1分别与设定阈值相比较，如果εM1、εm1、εα1均不大于设定阈值，则插值迭代修正结束；如果εM1、εm1、εα1中任意一个大于所述的设定阈值，则执行步骤(3.6)；其中，所述的设定阈值的选取方式为步骤(2)计算得到的修正系数的最小有效位的百分之一，为10-6；
(3.6)将步骤(3.5)中相对偏差εM1、εm1对应的M1、m1作为下一次插值迭代的输入数据，(i-1)次重复步骤(3.2)～(3.4)，计算得出相对偏差εMi、εmi、εαi，直至εMi、εmi、εαi均不大于设定阈值，则插值迭代修正结束，此轮迭代对应的Mi、mi、αi为最终修正结果，此时，mi即为含钚材料样品中经过插值迭代进行增殖修正后最终确定的等效钚含量；
(4)根据步骤(3)得出的等效钚含量和被测样品的放射性核素构成及相对含量，计算出被测样品钚含量；其中，被测样品的放射性核素构成及相对含量可由高精度伽马能谱分析或化学成分分析确定。
2.根据权利要求1所述的基于插值迭代增殖修正的钚含量测定方法，其特征在于，所述的被测样品的模拟计算样品组的确定，也可按质量和尺寸参数进行不等间距变化，间距大小可根据测量结果的精度要求来确定。
3.根据权利要求1所述的基于插值迭代增殖修正的钚含量测定方法，其特征在于，所述的含钚被测样品形状为半球壳形，材料外面包含或不包含密封容器罐及慢化反射材料。
4.根据权利要求1所述的基于插值迭代增殖修正的钚含量测定方法，其特征在于，所述的含钚被测样品为钚金属、氧化钚或部分氧化钚、燃料前处理过程的钚氟化物、其他钚的化合物或含钚残渣废物、或燃料后处理过程的含钚废物中的任意一种。
5.根据权利要求1所述的基于插值迭代增殖修正的钚含量测定方法，其特征在于，所述的中子多重性探测器为聚乙烯等慢化材料内部排列气体中子探测器所构成的探测器装置，探测器装置形状可以为方舱形，探测器装置内部中子探测器为单环排列，探测器装置的电子学器件可以测量被测样品的泄露中子并对测量中子信号进行多重性分析。
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