DE2454970A1

DE2454970A1 - Verfahren zum lokalisieren eines leckenden brennstoffelements in einem leistungsreaktor der schnellbrueterbauart

Info

Publication number: DE2454970A1
Application number: DE19742454970
Authority: DE
Inventors: Richard Morrow Fryer; John Richard Honekamp
Original assignee: US Atomic Energy Commission (AEC)
Current assignee: US Atomic Energy Commission (AEC)
Priority date: 1973-11-20
Filing date: 1974-11-20
Publication date: 1975-05-22
Also published as: CA1000876A; GB1470123A; JPS5094392A; US4080250A; FR2251886A1

Description

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R-417,652

United States Atomic Energy Commission, Washington, D.C. 20545 U.S.A. ·

Verfahren zum Lokalisieren eines leckenden Brennstoffelements in einem Leistungsreaktor der Schnellbrüterbauart.

Die Erfindung bezieht sich auf die Identifizierung von ausgefallenen Brennstoffelementen in einem schnellen Brüterreaktor. Die Erfindung bezieht sich dabei auch auf ein Verfahren- zum Betrieb eines schnellen Brüterreaktors mit darin enthaltenen ausgefallenen Brennstoffelementen.

Üblicherweise wird die Bruttoradioaktivität eines Reaktorkühlmitteis und/oder der Abgase von dem Reaktor während des Betriebs überwacht. Ein plötzlicher Anstieg der Radioaktivität

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zeigt dabei an, daß irgendwo im System eine Überzugsleckstelle aufgetreten ist. Versuchsreaktoren werden daraufhin abgeschaltet und das störende Element wird aus dem System entfernt und er-.setzt. Der Betrieb von Leistungsreaktoren wird normalerweise, mit dem vorhandenen Leckelement, häufig mit einer Anzahl von vorhandenen Leckelementen, weiterbetrieben, und zwar entweder bis eine geplante Abschaltung erfolgt oder bis die Bruttoradioaktivität des Kühlmittels oder des Abgases für eine Tolerierung zu hoch wird. Nach dem Abschalten werden sämtliche störenden Elemente entfernt und ersetzt;

In beiden Fällen ist die Identifizierung der ausgefallenen Brennstoffelemente erforderlich. Es wurden bereits Versuche vorgenommen, um das in jeder Unteranordnung im Reaktor vorhandene Kühlmittel zu untersuchen, und um direkt den Ort des ausgefallenen Brennstoffelements festzustellen. Unglücklicherweise kann man dabei einen Erfolg nur mit Einrichtungen erreichen, die äußerst kompliziert in mechanischer Hinsicht sind.

Die Identifizierung wird bei den meisten kommerziellen Leichtwasserreaktoren durch ein Verfahren erreicht, welches unter der Bezeichnung "sipping" (Saugen) bekannt ist. Nach dem Abschalten des Reaktors werden dem Kühlmittel in jeder Unteranordung Proben entnommen und die Probe wird auf bestimmte radioaktive Spaltprodukte hin untersucht.

Die Markierung von Unteranordnungen mit einer einzigartigen identifizierbaren Mischung aus radioaktiven Isotopen wurde auch bereits vorgeschlagen, und die Markierung von Brennstoffunteranordnungen im EBR-II (dem experimentellen Brüterreaktor Nr. 2) mit Mischungen aus Xenonisotopen mit einer Massenzahl von weniger als 131 wird nun routinemäßig durchgeführt. Ein derartiges Verfahren ist unglücklicherweise sehr teuer und es wird geschätzt, daß die Xenonmarkierung der Brennstoffunteranordungen für den schnellen Testreaktor in der nunmehr im Bau befindlichen Schnellflußtestanlage in Richland, Washington, U.S.A., 400 000 Dollar kosten wird. Darüber hinaus ist die Xenonmarkierung

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nicht vollständig zufriedenstellend, da sich die Markierungsverhältnisse mit der Bestrahlung ändern. Ein besonderes Problem beim EBR-II besteht darin, daß die älteren experimentellen Unteranordnungen in diesem Reaktor nicht xenonmarkiert sind, und daß es gerade diese Unteranordnungen sind, die am wahrscheinlichsten zu lecken anfangen. Es besteht also weiterhin ein Bedürfnis nach neuen Verfahren zur Identifizierung ausgefallener Brennstoffelemente, wobei erwartet wird, daß dieses Bedürfnis in der Zukunft noch weiter ansteigt, wenn schnelle Brüter-Leistungsreaktoren in Betrieb genommen werden.

Zusammenfassung der Erfindung. Es wurde festgestellt, daß das Isotopenverhältnis des in einem mit flüssigem Metall gekühlten Schnellbrüterreaktorbrennstoffelement vorhandenen Spaltproduktes

134 133

Xe zu Xe das Brennstoffelement hinsichtlich seiner Leistung

und des Abbrandes identifiziert. Wenn somit gemäß der vorliegenden Erfindung ein Monitor (Überwachungseinrichtung) das Vorhandensein radioaktiver Spaltproduktgase in dem Reaktorschutzgas anzeigt, wird eine Probe entnommen und durch ein Massenspektrometer analy-

134 133 siert, um das Verhältnis des darin vorhandenen Xe zu Xe festzustellen. Da diese Isotope nur von einem ausgefallenen Brennstoffelement herrühren können, kann das gemessene Verhältnis mit dem Verhältnis derjenigen Isotope verglichen werden, die in den Brennstoffelementen vorhanden sind, welche bei bekannten Leistungspegeln auf bekannte Abbrände betrieben werden. Es wird dabei nur eine geringe Anzahl von Brennstoffelementen geben, welche die angegebene Leistungsgeschichte (die genannte Leistungsentwicklung) aufweisen. Zur Einengung der Zahl der Möglichkeiten kann auch weitere Information verwendet werden, wie beispielsweise die statistische Wahrscheinlichkeit, daß eine Brennstoffanordnung ein leckendes Brennstoffelement aufweisen kann, und das Vorhandensein oder Nichtvorhandensein einer Xenonmarkierung. Wenn dann noch immer eine Anzahl von Möglichkeiten vorhanden ist, so muß man die Unteranordnungen aus dem Reaktor entfernen, um speziell die das leckende Element enthaltende Anordnung festzustellen.

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Ein weiterer Aspekt der vorliegenden Erfindung betrifft die Verwendung des obigen Verfahrens zur Identifizierung ausgefallener Brennstoffelemente,während der Reaktor in Betrieb ist. Der Betrieb des Reaktors wird fortgesetzt, nachdem die Identifizierung er-

134 133 reicht ist und das Schutzgas wird gereinigt, um Xe und Xe daraus zu entfernen, wodurch es möglich gemacht wird, weitere leckende Elemente zu identifizieren, während der Reaktorbetrieb forgesetzt wird. Die leckenden Elemente werden während einer geplanten Abschaltung entfernt.

Weitere Vorteile, Ziele und Einzelheiten der Erfindung ergeben sich aus der Beschreibung von Ausführungsbeispielen an Hand der Zeichnung; die Zeichnung zeigt eine graphische Darstellung der

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Xe/ Xe-Verhältnisse(gezeichnet als Funktion der Leistung und

des Abbrandes für eine Brennstoffbeladung von 5 Gramm pro Zoll eines Mischoxydbrennstoffs, der annähernd 75% ÜO« und 25% PuO „ enthält).

Im Folgenden sei nun die Erfindung im einzelnen beschrieben. Ganz allgemein sieht das erfindungsgemäße Verfahren die Erzeugung von Bezugsdaten für die spezielle Art des im Reaktor verwendeten Brennstoffs vor, wobei mit diesen Bezugsdaten eine Ablesung verglichen wird, die man dann erhält, wenn ein leckendes Brennstoffelement festgestellt wird, uir. .auf diese Weise das leckende Element zu identifizieren. Für jede Brennstoffart muß man gesonderte Bezugsdaten aufstellen. Das heißt also, daß die Bezugsdaten für einen Brennstoff unterschiedlich sind, der chemisch unterschiedlich ist oder für Brennstoffelemente,welche ganz verschiedene Parameter besitzen. Kleine Unterschiede in der Zusammensetzung, Größe oder Form des Brennstoffelements ändern die Daten jedoch nicht merklich.

Die erforderlichen Bezugsdaten sind Daten, welche darstellen, wie

134 133 sich das Verhältnis der Spaltproduktisotope Xe und Xe als eine Funktion der Leistung und des Abbrandes des Brennstoffs ändert, wobei die Art und Weise, wie diese Bezugsdaten erzeugt

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werden, als Nächstes beschrieben wird.

Da der Wert für N₁₃₄ - die Gesamtzahl der Atome eines stabilen Spaltgasisotops im Plenum eines Brennstoffstabes - durch Formel 1) wie folgt gegeben ist -.

1) N₁₃₄ = 6,o2 χ 1O²³ .jj - JL .^f₅ · Y₁₃₄ , wobei

2 3
6 ,o2 χ 10 =Atome/Gramm Mol W = Gewicht des Brennstoffs in Gramm MW = Molekulargewicht (Gramm/Mol) A = Abbrand (Atomprozent)

des
F = Freigabe/stabilen Gases (Prozent)

134 Y₁₃₄ = Fraktioneller Spaltungsertrag für Xe

und der Wert für N₁-.-. - die Gesamtzahl der Atome eines radioaktiven Spaltgasisotops im Plenum eines Brennstoffstabes - durch die folgende Formel 2) gegeben ist

13 X

2) N₁-,-, = 3,125 χ 10 P.L. Y₁-,-, · R/Β,,-,ο . X₁O-, / wobei

ι J J I JJ I Jj ' I J J

13
3,125 χ 10 = Spaltungen/KilowattSekunden P = durchschnittliche lineare Leistung (kW/ft) L = Brennstofflänge (Fuß)

1 Y₁₃-. = Fraktioneller Spaltungsertrag für Xe

133 RZB₁-,- = Freigabe/Entstehungs-Verhältnis Xe

133 X = Anteil des radioaktiven Gleichgewichts für Xe,

¹³⁴Xe kann man das Verhältnis von γψζ— durch Division der Gleichung 1) durch Gleichung 2) und Kombination der Konstanten erhalten, wobei sich folgendes ergibt

3) N₁^ f \l \ Y \

= 35,04 G.A \ F_ ] *1.34 \

V MW.P

35,o4 eine Einheitsumwandlungskonstante und G = Gramm pro Zoll Brennstoff ist.

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In Gleichung 3) sind G, A und P Konstruktionsparameter, Y₁₃₄ und Y₁₃₃ sind bekannte Konstanten und X ist eine "Leistungsgeschichte"-Korrektur. Während F bekannt und aus der erhältlichen Literatur bestimmt werden kann, ist RZB₁--. - das Verhältnis aus

133 dem an das Brennstoffstabplenum freigegebene Xe zum im Brenn-

133

Stoff behaltenen . Xe - nicht verfügbar und muß durch Experiment bestimmt werden. R/B.--' ist - wie oben definiert - ein

133 "effektiver" Wert, da er jeglichen Zerfall des Xe während Wanderung des Spaltgases von der Brennstoffzone zur Plenumzone einschließt.

Um R/B.-- durch Experimente zu erhalten, werden nicht ausgefallene Brennstoffelemente, die auf unterschiedliche Abbrände bei unterschiedlichen Leistungen betrieben wurden, an einer speziel-

133

len Plenumstelle auf Xe Aktivität gammaabgetastet. Bei vorheriger Eichung und bei bekannter Plenumgeometrie können die Gammaabtastraten zur Berechnung der Gesamtzahl der Curies des

Xe im Brennst°ffelementplenum zum Zeitpunkt des Reaktorab-

133 " Schaltens berechnet werden. Die Xe-Erzeugungsrate kann aus der Brennstoffelementenkonstruktion und den Betriebsparametern berechnet werden. Diese beiden Informationsteile ergeben das Freisetzungs- zu-Entstehungs(Geburts)-Verhältnis RZB₁₃₃ für

Xe für das Brennstoffelement an einem Zeitpunkt seines Lebens.

Dieses Verhältnis wird sodann in Gleichung 3) bei der Berechnung von N₁₃- verwendet.

Speziell werden die Gammaabtastdaten zur Berechnung von N₃ durch Verwendung von Formel 4 verwendet:

⁴) N₁-.-, = ^Cn . K. jt" . V · e , wobei

C = Nettozählerrate
η

tf- - Dämpfungsfaktor für den Brennstoffelementenüberzug

V = Plenumvolumen

V = Zählvolumen
c

K = Eichungskonstante
"X = Zerfallskonstante für ¹³³Xe

t = Zeitintervall zwischen Reaktorabschaltung und Messung 509821/0357

Um das Freigabe-zu-Entstehungs-Verhältnis zu erhalten, wird die Gleichung 2) nach R/B₁₃₃ aufgelöst:

S)RZB₁₃₃= 3,2 χ IQ"¹⁴ . N₁₃₃ . X₁₃₃

P.L. Y₁₃₃ . λ .

Die Bedeutung der Symbole ist oben bereits angegeben. Wir

133 besitzen somit das Freigabe-zu-Entstehungs-Verhältnis für Xe in Brennstoffelementen, die auf-unterschiedlichen Leistungspegeln und Abbränden betrieben wurden. Diese Zahlen werden in Formel 3 eingesetzt und - da sämtliche anderen Parameter bekannt sind -

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wird das Xe/ Xe-Verhaltnis für eine Anzahl verschiedener Leistungspegel bei unterschiedlichen Abbränden berechnet. Dies sind die erforderlichen Bezugsdaten. Es ist nicht anzunehmen, daß das obenstehende Verfahren das einzige ist, welches verwendet werden kann, um die erforderlichen Bezugsdaten zu gewinnen. Dieses Verfahren wurde jedoch erfolgreich verwendet.

Die folgende Diskussion zeigt, wie dieses Verfahren verwendet wurde, um leckende Brennstoffelemente im EBR-II, dem experimentellen Brüterreaktor Nr. 2, zu identifizieren. Die untersuchten Elemente sind experimentelle Elemente, die aus nicht eingekapselten, einen Überzug aus rostfreiem Stahl aufweisenden (0,Pu)O₃-Stäben in Unteranordnungen bestehen, welche 19 bis 61 Brennstoffelemente enthalten. In den "Proceedings of American Nuclear Society Topical Meeting on Irradiation Experimentation in Fast Reactors", Jackson, Wyoming, September 1o-13, 1973 ist eine kurze Übersicht derjenigen Konstruktions- und Betriebs-Aspekte des EBR-II enthalten, die für die vorliegende Erfindung wichtig sind. Vergleiche insbesondere "The Effects of Defected Fuel Elements on the Operation of EBR-II", J.R.Honekamp et al, Seiten 435 bis 455.

Wenn ein Brennstoffelement aus dem EBR-II für eine Zwischenuntersuchung entfernt wird, so wird es gammaäbgetastet, und zwar an

130 einer spezifizierten Plenumstelle auf seine Xe-Aktivität.

N₁₃₃ wird sodann aus den Gammaabtastdaten für jedes untersuchte Element unter Verwendung der Gleichung 4 und der Gleichung 5

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berechnet und wird sodann zur Berechnung von R/B __ als Funktion der Leistung und des Abbrandes benutzt. Nachdem man R/B

133 ^er~ halten hat, wird das Verhältnis N₁₃₄ aus Gleichung 3 be-

rechnet, da sämtliche Elemente auf der rechten Seite der Gleichung bekannt sind. Die Ergebnisse dieser Berechnungen sind in der Zeichnung dargestellt. Diese Ergebnisse gelten für Mischoxydbrennstoff, der annähernd 75% UO _ und 25% PuO₉ und eine Brennstoffladung von 5 Gramm pro Zoll aufweist.

Die Zeichnung bildet somit eine Bezugsinformation, mit welcher eine Anzeige verglichen werden kann, welche zur Zeit einer Spaltgasfreigabe erhalten werden kann, um die Quelle des Spaltgases zu identifizieren. Solange sich der Brennstoff in dem EBR-II nicht wesentlich ändert, kann diese graphische Darstellung benutzt werden.

Nach der Feststellung einer Spaltgasfreigabe wird eine Probe des Schutzgases entnommen und ein Aliquot dieser Probe wird auf Xe und Xe mit einem Massenspektrometer analysiert und das

1 Ο Α Ί O O

Verhältnis von Xe zu Xe wird bestimmt. Wenn vorhanden, kann ein "on-line" Massenspektrometer verwendet werden. Die graphische Darstellung wird sodann verwendet, um mögliche Leistungs-Abbrand-Kombinationen durch Fortschreiten längs der Linie für ein spezielles bestimmtes Verhältnis anzuzeigen. Die Bezugnahme auf die Betriebshistorie oder Vorgeschichte des Brennstoffelements wird sodann anzeigen, daß eines oder nur einige wenige Brennstoffelemente mit einem Abbrand und bis zu einem Leistungspegel derart gearbei
hältnis möglich ist.

pegel derart gearbeitet haben, daß das angezeigte Xe/ Xe-Ver-

Obwohl die graphische Darstellung nur auf einer sehr begrenzten Datenmenge basiert, kann dieses Verfahren erfolgreich bei der Identifizierung von leckenden Brennstoffelementen verwendet werden, was auch erfolgt ist.

Die folgenden Beispiele zeigen, wie dieses Verfahren die tatsächlichen Leckvorgänge in Spaltgasfreigaben hätte feststellen können,

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_wie sie in der Vergangenheit in dem EBR-II auftraten.

Unteranordnung Nr. XO85

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Das Xe/ Xe-Verhältnis gemessen im Schutzgas korrigiert" auf radioaktives Gleichgewicht war 11,5. Nimmt man an, daß die Unsicherheit der Voraussage aus Gleichung 3 ein Faktor 2 ist,

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so wären die Stifte (Stäbe) mit einem vorausgesagten Xe/ Xe-Verhältnis zwischen ungefähr 5 und 25 verdächtig. Aus der Figur kennt man, daß die wahrscheinlichsten Verdächtigen Stifte mit niedrigem Abbrand sind, welche bei mittleren bis zu höheren Leistungspegeln arbeiten. Die Berechnungen inderFig. wurden bei 2 Atomprozent unterbrochen, weil bei niedrigen Abbränden das R/B sich schnell mit dem Abbrand ändert. Basierend auf der Core-Ladung zu dieser Zeit, sind die diesem Kriterium entsprechenden Unteranordnungen unten angegeben:

XO85 - Xe markiert, absichtlicher Fehlertest XO87 - Xe markiert, PNL-9

XO93 - Xe markiert, PNL-1O

XO94 - Eingekapselter GGA-Hochtemperaturtest X112 - Xe markiert, ORNL nicht eingekapselter Test X115 - Xe markiert, WARD Gittertest

Der eine eingekapselte Test, XO94, ist ein weniger wahrscheinlicher Verdächtiger, weil die Kapsel das Spaltgas aufhalten

134 133
könnte, wodurch das Xe/ Xe-Verhältnis erhöht wird.

Das tatsächliche Leckelement, XO85, wurde durch seine Xe-Markierung identifiziert. Das Xe/ Xe-Verhältnis in diesem Falle reduzierte jedoch die Verdächtigenliste der Mischoxydtests von 23 auf 6 Unteranordnungen.

Diese Unteranordnung leckte nicht. Es wurde jedoch Spaltgas

134133 im Schaltkasten beobachtet und das Xe/ Xe-Verhältnis wurde gemessen. Das korrigierte Verhältnis in diesem Fall betrug 10,5.

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Das Xe/ Xe-Verhältnis beschreibt hier wiederum die Quelle dieses Spaltgases in richtiger Weise als einen einen niedrigen Abbrand aufweisenden Mittel- bis Hochleistungs-Stift.

Die in diesem Falle gemessenen Xe/ Xe-Verhältnisse betrugen ungefähr 400 bei Korrektur auf Gleichgewicht. Die Verdächtigen-Unteranordnungen sind unten listenmäßig angegeben:

X081 - GE eingekapselte Stifte (Stäbe) bei ungefähr 10 Atomprozent

XO88 - WARD eingekapselte Stifte bei ungefähr 3 Atomprozent X113 - ANL eingekapselte Stifte bei ungefähr 11 Atomprozent

XO58 - GE markierte nicht eingekapselte Stifte bei ungefähr 7 Atomprozent

XO43 - GE unmarkierte, nicht eingekapselte Stifte bei ungefähr 7 Atomprozent

XO62 - GE nicht markierte, nicht eingekapselte Stäbe bei ungefähr 7 Atomprozent

XO84 - ANL nicht markierter,nicht eingekapselter RTF-Test bei ungefähr 12 Atomprozent

X106- ANL nicht markierter, nicht eingekapselter RTF-Test bei ungefähr 7 Atomprozent

X114 - HEDL nicht markierter, nicht eingekapselter RTF-Test bei ungefähr 6 Atomprpzent

X116 - HEDL nicht markierter, nicht eingekapselter RTF-Test ungefähr 6 Atomprozent

In diesem Beispiel reduzierte das Xe/ Xe-Verhältnis die Verdächtigen-Liste von 24 Mischoxydtests auf 10. Wenn die drei eingekapselten Tests und der eine markierte Test als Verdächtigte niedriger Ordnung betrachtet werden, so wird die Liste auf 6 reduziert und enthält das tatsächliche Leckelement X106.

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Das Xe/ Xe-Verhältnis im Schutzgas betrug korrigiert auf Gleichgewicht ungefähr 1800. In diesem Fall war jedoch die ge-

1 33 samte -Menge des an das Schutzgas freigegebenen Xe so klein, daß die Unsicherheit in dem berichteten Verhältnis mehr als ein Faktor 2 sein konnte. Die Fig. legt unmittelbar einen Niedrigleistungsstab als die einzige Quelle eines Xe/ Xe-Verhält-.

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- 11 - ' 245A970 .

nisses von 1800 nahe. Die einzigen Verdächtigen-Unteranordnungen sind:

X117 - GE eingekapselter Test
X118 - GE eingekapselter Test
• XO73 - HEDL markierter, nicht eingekapselter Test

Dies bedeutet eine Verminderung von 13 Mischoxydexperimenten auf 3. XO73 wurde durch Markierungsgasanalyse als das Leckelement identifiziert. Wegen der kleinen Gasfreigäbe wurden die gemessenen Markierungsverhältnisse zuerst jedoch als zu XO58 gehörend interpretiert. In diesem Fall scheidet die Information vom Xe/¹³³Xe-Verhältnis klar XO58 als Verdächtigen aus.

Aus den vorangegangenen Diskussionen ist klar, daß selbst bei

134 133 sehr rohen (R/B)₁---Daten das Xe/ Xe-Verhältnis bei der Leckelementenxdentifikation hilfreich sein kann.

Das folgende Beispiel zeigt, wie dieses Verfahren bei der Feststellung eines tatsächlichen Leckelements bei einer Spaltgasfreigabe im EBR-II verwendet wurde. Am 25. September 1972 wurde eine starke Erhöhung der Schutzgasaktivität festgestellt und der Reaktor wurde abgeschaltet. Die Analyse der Schutzgasprobe zeigte keine Xenon-Markierung und es wurde eine intensive Vergleichsanalyse der Freigabedaten durchgeführt. Zu den Schlüsselinformationen der Analyse gehörten: Eine Ausfallwahrscheinlichkeitsvoraussage von 0,95 für Treiberversuch XO82A; eine relativ große Aktivitätsfreigabe, die signifikante Anteile kurzlebiger Gasisotope und keine Xenon-Markierungsisotope enthielt; ein gemessenes ¹³⁴Xe/¹³³Xe-Verhältnis, welches auf ¹³³Xe bei Sättigung von 90 korrigiert war. Das Verhältnis von 90 ist verhältnismäßig niedrig, und es entspricht im allgemeinen nicht Oxyden mit hohem Abbrand oder geringer Wärmeleistung. Das relativ reichliche Vorhandensein von beobachteten kurzlebigen Isotopen legte stark das Fehlen der Einkapselung nahe. Basierend auf diesem Schluß und dem Fehlen einer Xenon-Markierung wurden sämtliche eingekapselte und Xenon-markierte Experimente mit Ausnahme von XO84 (Testelement nicht markiert) und XO73 (Markierung möglicherweise durch vorheriges Leck verloren gegangen) zeitweise als Verdächtige

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ausgeschlossen. Die Experimente XO84 und XO73 wurden ihrerseits durch das gemessene Verhältnis eliminiert, welches wesentlich
kleiner war als die vorausgesagten Verhältnisse für XO84 und
XO73.

Die verbleibende Liste der Verdächtigen umfaßte 5 Mark-II Treiber mit einem Abbrand von ungefähr 6 Atomprozent, Unteranordnung
XO83A und 6 Unteranordnungen, welche nicht eingekapselte Mischoxyde (XO51A, XO59A, X114, X116A, X143 und X144) enthielten.
Die 5 Mark-II Treiber wurden zeitweise auf Grundlage des gemessenen Verhältnisses ausgeschlossen.(Zwei der Mark-II Treiber
enthielten aber wenige Elemente, die ein Verhältnis von 90 gezeigt haben könnten.) Das geschätzte Verhältnisband für XO83A
war 90 bis 250 und die Quantität der Spaltgasfreigabe war nahezu identisch mit der für das Begleitexperiment XO82A beobachteten, welches beim gleichen Abbrand leckte. Somit warXO83A mit 53
Hoch-Abbrandelementen deutlich als eines mit einem sehr hohen
Verdachtsindex markiert. Von den Oxyden X05iAund XO59A enthielt jedes nur 4 Elemente, deren geschätztes Verhältnis dem gemessenen Wert entsprach, und X143 und X144 enthielten nur zwei Elemente, deren Verhältnis dem gemessenen Wert entsprach. Experiment X114 enthielt keine Elemente mit dem richtigen geschätzten Verhältnis. Sämtliche 19 Elemente in X116A hatten jedoch Verhältnisbänder, welche den gemessenen Wert umfaßten. Somit enthielten von den
grundsätzlichen verdächtigen 7 Versuchen XO83A und X116A 72
der am meisten verdächtigen 84 Brennstoffelemente.

Infolge dieser Analyse wurden XO83A und X116A aus dem Core entfernt und der Reaktor wurde wieder auf Leistung geschaltet. Nach Betrieb des Reaktors für annähernd 4 Tage bei voller Leistung · wurde bestätigt, daß das Leckelement nicht mehr im Core sich
befindet. Darauffolgend wurde X116A in den Core zurückgebracht, wobei keine Aktivität auftrat und XO83A als das Leckelement bestätigt wurde.

Das gemäß dem hier beschriebenen Verfahren gemessene spezielle Isotopenverhältnis ist in einzigartiger Weise für den durch die folgenden Betrachtungen illustrierten Zweck geeignet. Die Menge

1 33
des freigesetzten Xe (eines radioaktiven Isotops mit 5,3 Tagen

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Halbwertszeit) ist eine starke Funktion der Brennstoffelementleistung und eine schwache Funktion des Abbrandes. Die Menge des freigegebenen Xe (eines stabilen Isotops) ist eine starke Funktion des Abbrandes und eine schwache Funktion der Leistung. Auf diese Weise liefert das Verhältnis dieser beiden Isotope eine empfindliche Anzeige für die Leistung und den Abbrand des Brennstoffelements. Beide Isotope haben einen großen Spaltertrag (ungefähr 6%), wodurch sie relativ leicht zu messen sind. Die

133
Halbwertszeit von Xe ist groß genug, um die Messung von R/B durch Gammaabtastung relativ leicht zu machen. Es kann mög-

135 lieh sein, die Gammaabtastung zu verbessern, um Xe an Stelle

133
von Xe zu verwenden, wobei jedoch die längere Halbwertszeit

133
von Xe ein Vorteil ist, wenn das vorgeschlagene Verfahren in einem Reaktor benutzt wird, der ein Schutzgasreinigungssystem verwendet, was noch diskutiert werden wird. Es ist ebenfalls möglich, die R/B-Daten für eine Anzahl von radioaktiven Isotopen aus speziellen Versuchen und tatsächlichen Brennstoffelementleckstellen zu erhalten, an Stelle durch Gammaabtastung nicht ausgefallener Elemente. Wenn dieses Verfahren benutzt wird, so könnte eine Reihe von Verhältnissen eines radioaktiven Isotops

134 zu einem stabilen Isotop (beispielsweise Xe) ermittelt werden. Das vorgeschlagene Verfahren würde sodann benutzt werden, um diese Daten in Korrelation zu bringen, und zwar so, daß diese Verhältnisse vorausgesagt werden können, und zwar zum Zweck der Identifizierung des ausgefallenen Brennstoffelements. ImFaIIe eines experimentellen Reaktors, wie beispielsweise des EBR-II, wo Überprüfungseinrichtungen vorhanden sind, ist die Gammaabtastung des nicht ausgefallenen Elementes das wirkungsvollste Vorgehen. Es ist anzunehmen, daß die beim EBR-II an einer gegebenen Brennstoffart erzeugten Daten auch bei anderen schnellen Reaktoren anwendbar sind. In dem Fall, wo geeignete experimentelle Untersuchungsanlagen nicht verfügbar sind, um die Gammaabtastungsmessungen durchzuführen, kann die Korrelation der Betriebsdaten das am meisten praktikable Vorgehen sein. Das Grundverfahren, die Identifizierung eines ausgefallenen Elementes durch das Verhältnis eines stabilen Spaltgasisotops zu einem radioaktiven Spaltgasisotop, ist das gleiche unabhängig von der Quelle der Freigäbetraktionsdaten.

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Anwendung des Verfahrens* Das Verfahren wird gegenwärtig beim EBR-II wie folgt verwendet. Wenn radioaktive Spaltgase im Argonschutzgas oberhalb des primären Natriums festgestellt werden, so wird eine Probe der Xenonisotope im Argon durch Adsorption an aktivierter Holzkohle bei kryogenen Temperaturen genommen. Diese Probe wird weiter im Laboratorium konzentriert und sodann auf die Xenonisotopverteilung mit einem Gasmassenspektro-

134 133 meter analysiert. Aus dieser Analyse erhält man das Xe/ Xe-Verhältnis. Dieses gemessene Verhältnis wird sodann auf VoIlleistungsgleichgewichtsbedingungen korrigiert und mit dem vorbestimmten ¹³⁴Xe/¹³³]
Reaktor verglichen.

stimmten Xe/ Xe-Verhältnis für jede Unteranordnung im

Zur Erhöhung der Fähigkeit des EBR-II zur Durchführung von Ausfallbrennstoff-Tests ist ein Schutzgasreinigungssystem vorgesehen. Dieses System zirkuliert das Argonschutzgas kontinuierlich durch eine kryogene Destilliersäule, wo die gasförmigen Spaltprodukte entfernt werden. Das saubere Argon wird sodann zum Reaktor zurückgeführt. Es ist geplant, in dieses System ein "on-line"-Gasmassenspektrometer einzubauen, um kontinuierlich die Isotopenverteilung der Spaltgase in dem den Reaktor verlassenden Argon festzustellen. Die Entfernungsrate des Xenons aus dem Argonschutzgas durch das für den EBR-II vorgeschlagene Reinigungssystem entspricht einer 20 Minuten Halbwertszeit. Die Hauptwirkung des Reinigungssystems besteht in der Verminderung der gasförmigen Spaltproduktaktivität von den Brennstoffelementen, die zuvor ausgefallen sind, aber nicht aus dem Reaktor entfernt wurden. Dies ist für langlebige Isotope

1 33 höchst wirkungsvoll (beispielsweise wird Xe um einen Faktor

138

von 380 reduziert, während Xe mit einer 17 Minuten Halbwertszeit um einen Faktor 2 reduziert wird). Wenn ein neues Element ausfällt, so wird sich auch da ein Übergangsvorgang in den Spaltproduktaktivitäten im Schutzgas zeigen. Der größte Anstieg

133 erfolgt bei langlebigen Isotopen (beispielsweise Xe), da sie höhere Freigabefraktionen besitzen und langer im Brennstoffelementgasplenum gespeichert werden können. In einem Reaktor mit

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einem Schutzgasreinigungssystem werden somit die langlebigen radioaktiven Isotope und die stabilen Isotope die empfindlichste Anzeige eines neuen Ausfalls beim Vorhandensein von vorangegangenen Ausfällen liefern. Die Wahl des ¹³⁴Xe/¹³³Xe-Verhältnisses stellt in dieser Situation eine optimale Auswahl dar. Da die Schutzgasreinigung am LMFBR aus Gründen des Umweltschutzes installiert wird, ist der Einbau eines "on-line"-Gasmassenspektrometers zur Überwachung des Xe/ Xe-Verhältnisses eine natürliche Erweiterung·. Wenn andere 'Lokalisierungsverfahren, wie beispielsweise Xenonmarkierung oder die individuelle Unteranordnungsproberinahme,während der Reaktorabschaltung verwendet

134 133
werden, so kann das Xe/ Xe-Verhältnis noch immer wertvoll sein. Wenn beispielsweise die Xenonmarkierung verwendet wird, so muß ein System zur Wiedergewinnung der Xenonmarkierungen installiert werden. Das gleiche System würde auch ohne zusätzliche Mühe das ¹³⁴Xe/¹³³Xe-Verhältnis liefern. Die ¹³⁴Xe/¹³³Xe-Information kann verwendet werden, um die Anzahl der verschiedenen erforderlichen Markierungen zu reduzieren, wodurch die Kosten für die Markierung vermindert werden. Es könnte auch hilfsweise zur Xenonmarkierung benutzt werden. Wenn die individuelle Unteranordnungsprobennahme während einer Reaktorabschaltung (Absaugung) verwendet wird (das gegenwärtig übliche. Verfahren in LWR¹s) kann die Xe/ Xe-Information die Anzahl der Unteranordnungen vermindern, von denen. Proben genommen werden müssen, auf welche Weise die Reaktorabschaltzeit zur Feststellung beschädigter Elemente vermindert werden kann.

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Claims

PATENTANSPRÜCHE

·, 1. !verfahren zur Lokalisierung eines leckenden Brennstoffelements in einem Leistungsreaktor der schnellen Brüter-Bauart, wobei das Reaktorschutzgas auf radioaktive Spaltprodukte überwacht wird und dem Schutzgas Proben entnommen werden, wenn der Monitor das Vorhandensein von radioaktiven Spalt-

. produkten anzeigt, dadurch gekennzeichnet, daß

134 das Verhältnis der natürlichen Spaltgasisotope Xe zu

1 33

Xe im Schutzgas gemessen wird, wobei dieses Verhältnis für

die Leistung und den Abbrand des ausgefallenen Brennstoffelements" kennzeichnend ist.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das gemessene Verhältnis in den zuvor bestimmten Daten verglichen wird, die von den Brennstoffelementen erhalten wurden, welche auf unterschiedliche Leistungspegel und Abbrände betrieben wurden.
3. Verfahren insbesondere nach Anspruch 1 und/oder 2, wobei beim Betrieb eines Leistungsreaktors der schnellen Brüter-Bauart eine Überwachung des ReaktorSchutzgases auf radioaktive Spaltprodukte vorgesehen ist und dem Schutzgas dann Proben entnommen werden, wenn der Monitor das Vorhandensein radioaktiver Spaltprodukte im Schutzgas anzeigt, dadurch gekennzeichnet, daß das Verhältnis der natürlichen stabilen Spalt-

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gasisotope Xe zum radioaktiven Xe im Schutzgas erfolgt, daß das Verhältnis mit zuvor bestimmten Werten dieses Verhältnisses der natürlichen Spaltgasisotope verglichen wird, die in den Brennstoffelementen vorhanden sind, welche bei bekannten Leistungspegeln auf bekannte Abbrände betrieben wurden, wobei eines oder mehrere Brennstoffelemente identifiziert wird, welches den richtigen Abbrand und Leistungspegel zur Erzeugung des angegebenen Verhältnisses aufweist, und wobei ferner das Schutzgas kontinuierlich zur Entfernung radioaktiver Spaltprodukte gereinigt wird und der Betrieb des Reaktors fortgesetzt wird, bis der Monitor wiederum das Vorhandensein

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radioaktiver Spaltprodukte im Schutzgas anzeigt, worauf dann das oben beschriebene Verfahren zur Identifizierung des . leckenden Brennstoffelements wiederholt wird und das Verfahren so lange fortgesetzt wird, bis eine geplante Abschaltung auftritt oder bis die Anzahl der leckenden Brennstoffelemente bis zu einem Punkt ansteigt, wo der Reaktor nicht mehr betrieben werden kann, worauf dann der Reaktor abgeschaltet wird und die vorher identifizierten leckenden Brennstoffelemente entfernt und ersetzt werden, worauf dann der Reaktor wieder in Betrieb genommen wird.
4. Verfahren,insbesondere nach einem oder mehreren der vorhergehenden Ansprüche, insbesondere zum Betrieb eines Leistungsreaktors der schnellen Brüter-Bauart, dadurch gekennzeichnet, daß das Reaktorschutzgas auf radioaktive Spaltprodukte überwacht wird, daß die im Schutzgas vorhandenen Spaltprodukte identifiziert werden, und zwar aus der Identität und dem Anteil der im Schutzgas vorhandenen Spaltprodukte zur Bestimmung des ausgefallenen Brennstoffelements, und wobei das Schutzgas kontinuierlich zur Entfernung der radioaktiven Spaltprodukte gereinigt wird und der Reaktor so lange weiterbetrieben wird, bis der Monitor wiederum das Vorhandensein radioaktiver Spaltprodukte im Schutzgas feststellt, worauf dann das oben beschriebene Verfahren zur Identifizierung des leckenden Brennstoffelements wiederholt wird und das Verfahren so lange fortgesetzt wird, bis eine geplante Abschaltung kommt oder bis die Anzahl der leckenden Brennstoffelemente bis zu einem Punkt angestiegen ist, wo der sichere Betrieb nicht mehr gewährleistet ist, worauf dann der Reaktor abgeschaltet und die zuvor identifizierten ausgefallenen Brennstoffelemente entfernt und ersetzt werden.

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