DE2909421A1

DE2909421A1 - Verfahren zur lokalisierung von huellenbruechen an den brennelementen eines reaktorkerns

Info

Publication number: DE2909421A1
Application number: DE19792909421
Authority: DE
Inventors: Claude Michel Berlin; Pierre Marc Chantoin
Original assignee: Commissariat a lEnergie Atomique CEA
Current assignee: Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA
Priority date: 1978-03-10
Filing date: 1979-03-09
Publication date: 1979-09-13
Also published as: FR2419567B1; GB2017386B; ES478497A1; JPS54133291A; BE874688A; IT1164947B; IT7967506A0; FR2419567A1; GB2017386A; US4318775A; NL7901958A

Description

COMMISSARIAT A L'ENERGIE ATOMIQUE
Paris, Frankreich

Verfahren zur Lokalisierung von Hüllenbrüchen an den
Brennelementen eines Reaktorkerns

Die Erfindung betrifft ein Verfahren nach dem Oberbegriff des Anspruchs 1. Dieses Verfahren findet insbesondere Anwendung bei schnellen Reaktoren.

Bekanntlich werden während des Betriebs eines Reaktors
dieser Bauart periodisch die Aktivität des Fluid-Wärmeträgers, im folgenden Kühlmittel genannt, gebildet durch
Flüssigmetall, wie Natrium, und die Aktivität des Deckoder Schutzgases, gebildet durch ein Inertgas, wie Argon, kontrolliert- Die plötzliche Erhöhung der Aktivität des
Schutzgases gibt das Auftreten eines Gasaustritts an, der von wenigstens einer defekten Hülle stammt, während eine
Erhöhung der Aktivität an unterschiedlichen Neutronen des Kühlmittels die Entwicklung des Gasaustritts als offener
Bruch signalisiert, der eine Berührung zwischen dem in der Hülle enthaltenen Brennstoff und dem Kühlmittel nach sich zieht.

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Für gewöhnlich wird im Fall eines Austritts der Reaktorbetrieb bis zum nächsten programmierten Stillstand fortgesetzt oder auch bis ein festgelegter Verunreinigungsschwellwert erreicht ist.

In beiden genannten Fällen eines Hüllenbruchs erweist sich die Lokalisierung der defekten Brennelemente als erforderlich.

Die anzuwendenden Lokalisierungsmittel sind entsprechend dem Austrittszustand unterschiedlich. Man unterscheidet einen offenen Bruch oder einen Gasaustritt.

I) Offener Bruch

In diesem Fall wird eine passende Lokalisierung dadurch erzielt, dass an verschiedenen Stellen des Reaktorbehälters zunächst eine Vorlokalisierung erfolgt durch Zählung der verschiedenen von den Spaltprodukten, etwa den vom Kühlmittel transportierten Brom- und Jodisotopen, abgegebenen Neutronen. Danach erfolgt eine Lokalisierung des defekten Brennelements durch systematische Untersuchung der vorlokalisierten Zone mittels eines Wählstopfens, der eine Analyse des aus jedem Brennelementbündel austretenden Kühlmittels ermöglicht (im folgenden ist der Ausdruck "Brennelementbündel" als mit dem Ausdruck "Brennelement" gleichwertig anzusehen).

II) Gasaustritt

Es gibt zur Zeit mehrere !Lokalisierungsverfahren, die gesondert oder kombiniert anwendbar sind.

1. "Schnarch"-Verfahren ("reniflage"): Dieses Verfahren besteht in der Analyse der aus einem Brennelement austretenden Spaltgase, die entweichen, nachdem auf das Brennelement eine Druck- und/oder Temperaturänderung ausgeübt wurde.

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Diese Verfahren haben den Nachteil, lediglich bei Stilllsetzung des Reaktors eine Lokalisierung zu ermöglichen.

2. Lokalisierung durch Analyse des aus jedem Brennelementbündel austretenden radioaktiven Gases: Diese Analyse erfolgt nach der Entgasung des Kühlmittels durch eine Ionisierungskammer.

Dieses Verfahren benötigt den Einsatz komplizierter mechanischer Vorrichtungen zur zyklischen Entnahme des aus jedem Brennelementbündel austretenden Kühlmittels.

3. Lokalisierung durch Markierung der Brennelementbündel;

Dieses Verfahren besteht in einer Markierung jedes Brennelementbündels oder einer eingeschränkten Gruppe von Brennelementbündelh durch einen gasförmigen Radioindikator, bestehend aus einem Gemisch von stabilen Isotopen des Xenons entsprechend einer abnormalen isotopischen Zusammensetzung.

Nach Entstehen eines Hüllenaustritts wird das abschaltbare Brennelementbündel durch den spezifischen in das Schutzgas entweichten Radioindikator identifiziert. Zur Adsorption der Isotope des Xenons wird ein Bruchteil dieses Radioindikators über auf Tiefsttemperatur gekühlte Aktivkohle geleitet. Danach erfolgt eine Massenspektrometeranalyse.

Dieses Verfahren hat folgende Nachteile:

a) hohe Kosten;

b) Beschränkung seiner Anwendung auf folgende beiden Fälle:

- kleine oder vor der Einbringung in den Reaktor vorhandene Austritte;

- Signalvermischungen, wenn mehr als ein Brennelementbündel defekt ist;

c) Verschlechterung des Markierungsgases unter der Wirkung des radioaktiven Stroms,

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4. Messung des Alters;

Das in der FR-PS 2 251 886 beschriebene Verfahren besteht in der Messung des Verhältnisses zwischen zwei Spaltprodukten, gebildet durch das stabile Isotop Xe 134- und das radioaktive Isotop Xe 133· Dieses Verhältnis gibt die spezifische Leistung und den spezifischen Abbrand des defekten Brennelements an.

Nun haben aber die von den Erfindern ausgeführten Versuche gezeigt, dass der Emissionsgrad von Xe 133 aus dem Brennstoff von einem Brennelement zum anderen auf Grund der lemperaturänderungen des Brennstoffs stark variiert. Aus diesem Grund bietet dieses Verfahren nicht die volle gewünschte Zuverlässigkeit, selbst wenn es durch die voherige Einführung von experimentellen Bezugskurven korrigiert ist.

Aufgabe der Erfindung ist die Schaffung eines Verfahrens, das die Nachteile der verschiedenen angegebenen Verfahren vermeidet und insbesondere bezüglich des unter Punkt 4·. angegebenen Verfahrens frei ist von den der Bestimmung des Xe 133 eigenen Unsicherheiten.

Diese Aufgabe wird durch den Gegenstand des Anspruchs 1 gelöst.

Der angegebene Ausdruck "Bildung von verfügbarem Gas" wird im folgenden erläutert. Es handelt sich um Gas, das nach seiner Bildung aus dem Brennstoff entweicht und sich in wenigstens einer Zone innerhalb der Hülle des Brennelements sammelt. Bei einem schnellen Reaktor enthält das Brennelement wenigstens eine an einem Ende gelegene Ausdehnungskammer. Daher sammelt sich das "verfügbare Gas" nach seiner Bildung und seiner Freigabe aus dem Brennstoff in dieser Ausdehnungskammer und bleibt darin, sofern nicht in der Hülle des Brennelements ein Riss entsteht, durch den das Gas durch das Volumen des flüssigen Natriums entweichen kann, um in das inerte Schutzgas des Reaktors im Fall von schnellen Reaktoren zu gelangen.

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Eine vorteilhafte Weiterbildung der Erfindung ist Gegenstand des Anspruchs 2.

Gemäss der Erfindung wurde gefunden, dass für die Isotope Xe 128, Xe 130, Xe 13I, Xe I32, Xe 134, Xe I36 die Entwicklung der Menge an verfügbarem Gas in Abhängigkeit vom Abbrandgrad durch eine Gleichung der folgenden Form ausgedrückt werden kann:

V in cm³ = a (Tc)¹¹ ,

wobei V das Volumen an verfügbarem Gas und Tc der mittlere Abbrandgrad sind.

Die Werte der Konstanten a und η hängen vom Gehalt des Brennstoffs an Uran und/oder Plutonium sowie vom Neutronenspektrum innerhalb des Reaktors ab. Im Fall des Reaktors PHEBTX (eine detaillierte Beschreibung dieses schnellen Reaktors ist in der Zeitschrift "Energie Nuclesire", Band 13-n°3, Seiten 167 bis 256, Mai-Juni 1971,gegeben) liegen die in der folgenden Tabelle angegebenen Werte vor:

Isotop a n

Xe	128	0,0016	2,62
Xe	130	0,004-8	2,53
Xe	131	1,92	1,62
Xe	132	2,76	1,64-
Xe	134-	3,57	1,67
Xe	136	3,25	1,66

Die Prüfung der Werte von η zeigt, dass vom Gesichtspunkt der Entgasungskinetik zwei Gruppen von Isotopen unterschieden werden können:

- einerseits Isotope mit einer im Verhältnis schnelleren Emission, bei denen η ΪΓ 2,5 gilt;

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- andererseits Isotope mit im Verhältnis langsamerer Emission, bei denen η Ν 1,65 gilt.

Dies bedeutet, dass bei Betrachtung des Verhältnisses zweier zu jeder der beiden Gruppen gehörenden Isotope die Entwicklung dieses Verhältnisses durch folgende Gleichung definiert wird:

V. a. n.-n_p

^{R =} T- = ST ^(Tc) V a

wobei die Indexzahlen 1 und 2 je einem der beiden Isotopen entsprechen.

Mit den oben angegebenen Werten gilt:

n^ - η₂=/ν 0,85 ,

wobei die Entwicklungsgleichung der Verhältnisses folgende allgemeine ungefähre Form hat:

R=K (Tc) °'⁸⁵

Es liegt somit eine umkehrbar eindeutige Beziehung zwischen dem Verhältnis R und dem mittleren Abbrandgrad vor.

Daraus ergibt sich, dass R das Alter des Brennelements angibt.

Die Bestimmung dieses Verhältnisses R an den durch einen Hüllenriss ausgestossenen ersten Gaswolken ermöglicht somit die Bestimmung des Abbrandgrads des fehlerhaften Brennelements und folglich die Lieferung einer Angabe hinsichtlich der Lokalisierung.

Das Verfahren ist anwendbar unter Bestimmung des Verhältnisses R zwischen zwei Isotopen, die jeweils ausgewählt sind in einer ersten Gruppe rait Xe 128, Xe I30 und in einer zweiten Gruppe mit Xe I3I, Xe 132, Xe 134-, ,Xe 136.

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Das Verfahren ist in der Praxis umso sicherer und der Betrieb leicht, als:

- die Emissionskinematik der beiden Isotope unterschiedlich sind,

- die Wirkungsquerschnitte der beiden Isotope und ihr Bildungsgesetz unabhängig von der Stellung des Brennelements im Reaktor stabil sind,

- die erzeugten Mengen an Isotopen hoch, folglich leicht messbar sind.

In Abhängigkeit von diesen Kriterien erscheint es vorteilhaft,

die Verhältnisse und , deren Entwicklungsgleichungen die folgenden sind:

• f§-4j|| = 0,000448 (Tc) °'⁹⁵ - 0,00134 (Tc) °'⁸⁶

Diese Gleichungen zeigen, dass die Entwicklung dieses Verhältnis ungefähr proportional dem mittleren Abbrandgrad ist.

Pig. 1 und 2 zeigen die Kurven für die Entwicklung der beiden obigen Verhältnisse in Abhängigkeit vom mittleren Abbrandgrad in Atomprozenten. Diese als geneigte Gerade vorliegenden Kurven wurden ausgehend von in einem PHENIX-Reaktor bestrahlten Brennelementen experimentell gefunden.

Die ausgeprägte Neigung dieser Geraden ermöglicht eine hohe Genauigkeit in der Bestimmung des Alters.

Fig. 3 zeigt sehr schematisch als Ausführungsbeispiel eine Vorrrichtung zur Durchführung des Verfahrens.

Diese Vorrichtung enthält einen Entnahmekreis 1 für das zu analysierende Gas, das aus einem Gemisch aus Argon und Spaltprodukten besteht.

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Der Entnahmekreis 1 mündet an einem Vierwegeventil v, das das Gas in eine von zwei Säulen C^ oder C₂ leitet. Jede Säule ist mit Aktivkohle gefüllt und hat ein Vierxvegeventil V^J oder Vp. Jede Säule hat eine nicht gezeigte doppelte Umhüllung, in der flüssiger Stickstoff zirkulieren kann, und hat auch einen nicht gezeigten Heizkreis, der mittels eines um die Säule gewickelten Widerstands ausgeführt ist. Es wird abwechselnd von der einen oder anderen Säule Gebrauch gemacht, z. B. von der in Fig. 3 ia Desorptionsstellung gezeigten Säule C₂. Zunächst erfolgt an der Aktivkohle bei einer Temperatur von etwa -170 ⁰C die Adsorption der Spaltprodukte mit den beiden Isotopen des Xenons, deren Verhältnis gemessen werden soll. Dann wird die Temperatur der Säule mit einer programmierten Heizgeschwindigkeit auf etwa 150 ⁰C gebracht, wobei gleichzeitig eine-TJmspülung mit einem Heliumstrom aus einer Bohrleitung 2 erfolgt zur Desorption der vorher adsorbierten Spaltprodukte. Der Gasstrom wird in ein die Messung ausführendes Massenspektrometer 3 geschickt. Durchsatzmessgeräte 4a und 4b messen den Durchsatz des zu analysierenden Gases und denjenigen des Heliums. Die Automatisierung der verschiedenen Steuerfolgen der Ventile, der durch das Massenspektrometer erfolgenden Messung und der Wiedergabe der Ergebnisse erfolgt durch einen nicht gezeigten Rechner. Dank dieser Vorrichtung kann die Messung im Massenspektrometer an einer Probe erfolgen, die etwa um das 1000-fache an Isotopen des Xenons konzentriert wurde.

Diese besondere Durchführungsform entspricht dem Pail von schnellen Reaktoren, bei denen das Kühlmittel für die Brennelemente ein Flüssigmetall (z. B. flüssiges Natrium) ist, das von einer gasförmigen Abdeckung aus Inertgas überlagert ist, das im allgemeinen Argon ist. Die Entnahme erfolgt in der gasförmigen Abdeckung. Selbstverständlich und auch im Fall von anderen Reaktorbauarten kann eine Probe von eventuellen Spaltgasen im Kühlmittel gegebenenfalls durch Entgasung entnommen werden.

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Das Verfahren nach der Erfindung gestattet die Lokalisierung eines defekten Brennelements von den ersten Stadien des Gasaustritts an.

Die Lokalisierung kann nicht nur basierend auf einem einzigen Verhältnis zweier Isotope, sondern auch basierend auf zwei Verhältnissen erfolgen, die wenigstens drei verschiedene Isotope miteinander in Beziehung setzen.

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Leerseite

Claims

Patentanwälte O Q η Ο / O

DlPL-ING. R. BEOZ SEN. = DIPL-ING. K. UMPRECHT - DR.-ING. R. EEETZ JR. £ 3 U O H /. I

KCIirSANWUT DIPL-PHYS. DR. JUR. U. HE-DRICH

Di?.---.-:G. VV. TIMPE - DIPL-ING. J. SIEGFRIED

PKIV..DJZ. D)PL-CHEM. DR. RER. NAT. W. SCHMITT-FUMIAN

Steinsdorfstraße 10 - D-8000 München 22

4I0-29.3S8P 9. -März- I979

Aaspräche

Verfahren zur Lokalisierung von Hüllenbrüchen an Brennelementen eines Reaktorkerns durch Messung des Alters des defekten Brennelements, gekennzeichnet

durch Bestimmung des Verhältnisses zwischen zwei Spaltprodukten aus stabilen gasförmigen Isotopen des Xenons, die in Abhängigkeit vom Abbrandgrad der Brennelemente eine unterschiedliche Kinetik zur Bildung von verfügbarem Gas haben.

«■o¹-

Verfahren nach Anspruch 1,

dadurch gekennzeichnet,

dass die beiden gasförmigen Isotope zu einer durch Xe 128 und Xe I30 gebildeten ersten Gruppe bzw. zu einer durch Xe 131, Xe 132, Xe 134- und Xe 136 gebildeten zweiten Gruppe gehören.

GB)

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'BAD ORIGINAL