DE2505012A1 - Wasserstoffdetektor fuer natriumgekuehlte reaktoren - Google Patents
Wasserstoffdetektor fuer natriumgekuehlte reaktorenInfo
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Description
United States Atomic Energy Commission, Washington, D.C. 20545,
U.S.A.
Die Erfindung bezieht sich auf die Messung von Wasserstoff
in flüssigem Natrium, und insbesondere auf einen verbesserten Detektor zur Messung der Wasserstoffkonzentration in Natrium,
und zwar sowohl in primären als auch in sekundären Kühlkreisen bei Flüssigmetall-Schnellbrüterreaktoren.
Die Entwicklung von natriumgekühlten Kernreaktoren hat große Bedenken im Hinblick auf die Art und die Pegel von im flüs.-sigen
Natriumkühlmittel vorhandenen Verunreinigungen hervorgerufen. Die Bedenken beziehen sich zum einen auf das Wasserstoffkonzentrationsniveau
im Natriumkühlsystem. Der Wasserstoff kann in das Natriumkühlmittel auf eine Reihe von Wegen
eindringen, von denen im folgenden einige genannt seien: Ein in den Dampfgeneratorrohren auftretendes Wasserleck;während
des Wechselns der Brennstoffelemente zusammen mit Luft eintretende
Feuchtigkeit;'die Wasserstoffdiffusion durch die Wände
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der Dampfgeneratorrohre. Die Bestimmung der Wasserstoffkonzentration
ist aus mehreren Gründen äußerst wichtig. -Es ist erstens darauf hinzuweisen, daß ein im Dampfgenerator auftretendes
Leck sehr ernste Schaden hervorrufen kann. Es gibt bereits Vorrichtungen, die als Leckdetektoren bekannt sind,
die zur Feststellung eines solchen Wasserlecks dienen, wobei aber zu bemerken ist, daß die Empfindlichkeit dieser Vorrichtungen
in den meisten Fällen durch das allgemeine im flüssigen Natrium vorhandene Wasserstoffniveau gesteuert ist. Wenn diese
Leckdetektoren daher in richtiger Weise mit der erforderlichen Empfindlichkeit arbeiten sollen, so muß die allgemeine oder
normale Wasserstoffkonzentration im flüssigen Natrium bekannt sein. Als zweites ist die Tritiumverunreinigung in natriumgekühlten
Kernreaktoren äußerst wichtig. Da Tritium zusammen mit Wasserstoff im flüssigen Natrium auftritt, hilft die
Kenntnis der Wasserstoffkonzentration bei der Bestimmung des Ortes von Tritium im flüssigen Natrium, bei der Bestimmung der
Tritiumkonzentration und bei der Bestimmung der besten Verfahren zur Entfernung des Tritiums aus dem flüssigen Natrium.
Schließlich hilft die Kenntnis der Wasserstoffkonzentration beim Vermeiden einer Verstopfung des Natriumkühlsystems, welche
durch die Bildung von Natriumhydrid auftreten kann, was bei bestimmten Wasserstoffkonzentrations- und Temperatur-Bedingungen
geschieht.
Ohne genaue Messungen der Wasserstoffkonzentration, die auch
als Wasserstoffaktivität bezeichnet wird, können die oben erwähnten
Zwecke für den Erhalt derartiger Messungen nicht erreicht werden. Da das Natriumkühlmittel eines natriumgekühlten
Kernreaktors ein normales Wasserstoffkonzentrationsniveau im Bereich von ungefähr 0,1 bis 2,0 Teile pro Million (ppm)
aufweist, müßte eine derartige Vorrichtung und ein derartiges Verfahren hinreichend genau sein, um in der Lage zu sein,
eine Wasserstoffkonzentration bis hinunter zu 0,1 ppm zu bestimmen,
und zwar mit einer Genauigkeit von - 0,05 ppm.
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~- 3 —
Es wurden bereits verschiedene Verfahren und Vorrichtungen
zur Messung der Wasserstoffkonzentration in flüssigem Natrium
entwickelt, wobei im allgemeinen ein dünnes Diffusionsrohr
in das flüssige Natrium untergetaucht wird; ein hohes innerhalb des Rohres aufrechterhaltenes Vakuum gestattet dem im
Natriumkühlmittel aufgelösten Wasserstoff durch die Rohrwand
in die Vakuumseite einzudringen, wobei eine Ionenpumpe verwendet wird, um das hohe Vakuum aufrechtzuerhalten, und wobei der Ionenpumpenstrom ein Maß für die Wasserstoffströmung
ist. Ein Beispiel für eine derartige Wasserstoffkonzentrationsmeßvorrichtung
ist im US Patent 3 683 272/gegeben. Die Diffusionsrohre der bekannten Wasserstoffdetektoren sind normalerweise aus reinem Nickel oder rostfreiem Stahl hergestellt.
Wenn diese Materialien im flüssigen Natrium angeordnet werden, so treten Zusammensetzungsänderungen auf, und zwar infolge
von Auslaugerscheinungen und Abscheidungen der Iiegierungsbestandteile des Materials, welches verwendet wird, um das
Natrium zu enthalten; bei diesem Material handelt es sich normalerweise um 300-Serie-rostfreien Stahl. Die Diffusionseigenschaften der Rohre hängen auch vom Ausmaß der Kaltbearbeitung,
der Korngröße und so weiter ab. Wenn die Rohre in Hochtemperatur-Natrium angeordnet sind, so sind sie der
thermischen Alterung ausgesetzt. Die Zusammensetzungsänderungen und die thermischen Alterungsänderungen der Diffusionskoeffizienten dieser Rohre während des Betriebs machen die häufige
erneute Eichung erforderlich. Es wäre somit eine Wasserstoffkonzentrationsmeßvorrichtung
erwünscht, die die erforderliche Genauigkeit besitzt; gleichzeitig aber das Erfordernis der
periodischen erneuten Eichung derartiger Vorrichtungen vermeidet.
Zusammenfassung der Erfindung. Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf einen Wasserstoffdetektor für natriumgekühlte
Reaktoren, der die EichverSchiebungsprobleme (Eichdriftprobleme)
der bekannten Detektoren vermeidet, wobei eine hohe Empfindlichkeit und eine schnelle Ansprechzeit auf Änderungen
in der Wasserstoffkonzentration erreicht wird.' Diese
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Verbesserung wird grundsätzlich dadurch erreicht, daß man die Innenseite (Vakuumseite) des Diffusionsrohres mit einer
dünnen Schicht aus feuerfestem Metall überzieht, wie beispielsweise mit Wolfram oder Molybdän, was die Wasserstoffdiffusion
durch das Rohr derart steuert, daß die Detektoreichung beim "on-line"-Betrieb nicht durch Zusammensetzungsänderungen des Rohres beeinflußt wird.
Ziel der vorliegenden Erfindung ist es also, einen Wasserstoff detektor für natriumgekühlte Reaktoren vorzusehen,
wobei die Eichung während "on-line"-Betriebsvorgängen sich
nicht verschiebt. Ferner bezweckt die Erfindung, einen derartigen Wasserstoffdetektor anzugeben, der bei stabiler
Eichung auch eine hohe Empfindlichkeit und eine relativ schnelle Ansprechzeit besitzt.
Weitere Vorteile, Ziele und Einzelheiten der Erfindung ergeben sich aus der Beschreibung von Ausführungsbeispielen
an Hand der Zeichnung; die Zeichnung zeigt schematisch einen erfindungsgemäßen Wasserstoffdetektor.
Wie bereits erwähnt, ist die Messung des Wasserstoffgehalts
im Natrium in sowohl den primären als auch den sekundären Kreisen eines Flüssigmetall-Schnellbrüterreaktors ein Hauptproblem.
Diese Messung ist zur Bestimmung der Gesamtnatriumreinheit und zur Bestimmung von Wasserleckstellen in den
Sekundärkreisen erforderlich. Diese Anwendungsfälle erfordern!
1) Einen stabilen Fühler, der bei "on-line"-Vorgängen keine
"Drift" zeigt;
2) eine hohe Empfindlichkeit; und
3) eine relativ schnelle Ansprechzeit bei Änderungen der Wasserstoffkonzentration. Die Freiheit von einer Eichdrift
ist insbesondere für eine zuverlässige Feststellung kleiner Änderungen der Wasserstoffkonzentration wichtig; ein kleines
Leck im Natrium-zu-Wasser-Wärmeaustauscher kann die Wasserstoff konzentration in signifikanter Weise ändern.
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Grundsätzlich verwendet die· Erfindung ein dünnes Diffusionsrohr/ welches in flüssiges Natrium getaucht ist. Innerhalb
des Rohrs wird ein hohes Vakuum aufrechterhalten, welches
es gestattet, daß der im Natrium aufgelöste Wasserstoff durch die Rohrwand in die Vakuumseite eindringt. Eine Ionenpumpe
hält das hohe Vakuum aufrecht und der Ionenpumpenstrom ist
ein Maß des Wasserstofflusses oder der Konzentration im Natrium. Die Innenseite oder Vakuumseite des Diffusionsrohrs
ist mit einer dünnen Lage oder Schicht aus feuerfestem Metall überzogen; diese Metall-Lage wirkt als eine Diffusionssperre
oder -barriere in der Bahn der Wasserstoffdiffusion zum Natrium an der Aussenseite des Detektors in das Vakuum auf
der Innenseite. Durch Einstellung der Stärke des feuerfesten Metallüberzugs auf der Innenseite des Rohres ist es möglich,
die Durchdringungsrate des Wasserstoffs durch das Rohr durch die Diffusion durch den Überzug aus feuerfestem Metall zu
steuern. Da der überzug aus feuerfestem Metall die Wasserstoffdiffusion
steuert, haben die Änderungen der Diffusionseigenschaften des Rohres, das sich in Berührung mit dem flüssigen
Natrium befindet, infolge der Zusammensetzungsänderungen und der thermischen Alterung des Rohres keinen signifikanten Einfluß
auf die Detektoreichung.
Da der überzug aus feuerfestem Metall vom Natrium abgeschirmt
ist, ist er keiner Korrosion und keiner Abscheidung ausgesetzt.. Bei der Betriebstemperatur (1000-110O0F) tritt keine thermische
Alterung oder Pestkörperdiffusion in den Überzug zur Änderung von dessen Diffusionseigenschaften auf. Die Erfindung
vermeidet somit die häufigen Eichprüfungen während langzeitigen
Betriebs.
In der Zeichnung ist ein bevorzugtes Ausführungsbeispiel der
Wasserstoffkonzentrationsdetektor- oder Meßvorrichtung dargestellt, wobei die Erfindung ein Diffusionsrohr 10 vorsieht,
welches über eine Natriumdichtung 11 mit einer Ionenpumpe 12
verbunden ist, um ein bei 13 angedeutetes hohes Vakuum inner-
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halb des Rohres TO aufrechtzuerhalten; über ein Kabel 15 isteine allgemein bei 14 angedeutete Pumpenleistungsversorgung
und eine Stromauslesevorrichtung mit der Ionenpumpe 12 verbunden. Da die Einzelheiten der Ionenpumpe 12
und der Leistungsversorgung sowie der StromausIesevorrichtung
14 keinen Teil der Erfindung bilden und beispielsweise
aus dem US Patent 3 683 272 bekannt sind, wird hier auf eine Beschreibung verzichtet. Das Diffusionsrohr 10 ist
äußerlich von flüssigem Natrium 16 umgeben, während die
Innenwandoberflächen des Rohres mit einer dünnen Schicht aus
17
feuerfestem Material/überzogen sind. Beispielsweise kann das Rohr 10 entweder aus Nickel oder rostfreiem Stahl bestehen, und der Überzug oder die Schicht 17 ist entweder aus Wolfram oder aus Molybdän. Das Rohr 10 kann eine Länge von 40 Zoll, eine Wandstärke von I0/IOOO bis 2o/1ooo Zoll und einen Aussendurchmesser von 0,375 Zoll aufweisen und beispielsweise in Natrium mit einer Betriebstemperatur von 1100 F arbeiten.
feuerfestem Material/überzogen sind. Beispielsweise kann das Rohr 10 entweder aus Nickel oder rostfreiem Stahl bestehen, und der Überzug oder die Schicht 17 ist entweder aus Wolfram oder aus Molybdän. Das Rohr 10 kann eine Länge von 40 Zoll, eine Wandstärke von I0/IOOO bis 2o/1ooo Zoll und einen Aussendurchmesser von 0,375 Zoll aufweisen und beispielsweise in Natrium mit einer Betriebstemperatur von 1100 F arbeiten.
Durch Verwendung eines Überzugs oder einer Schicht 17 von entweder 0,1/1000 Zoll Wolfram oder 5/1000 Molybdän auf der
Innenseite einer I0/I000 Wand aus 304 Type rostfreiem Stahlrohr
10 ergibt sich eine 2o%-ige Änderung der Wasserstoffdurchdringungskonstante
des rostfreien Stahls bei einer nur 4%-igen Änderung der Detektorempfindlichkeit. Durch Verwendung
eines Nickelsrohrs kann die Empfindlichkeit weiter beeinflußt werden; beispielsweise ergibt eine 2o/1ooo Zoll
Wand eines Nickelrohrs 10 mit einem 0,1/1ooo Zoll Wolframüberzug
oder einem 5/1000 Molybdänüberzug nur eine Eichungsänderung
von 2%, wenn sich die Nickeldurciidringungskonstante
um 20% ändert.
Die Empfindlichkeit des hier beschriebenen Wasserstoffdetektors ist annähernd 4 Teile pro Milliarde (ppb) von
Wasserstoff pro Mikroampere des Ionenpumpenstroms. Diese Empfindlichkeit gilt für 40 Zoll Rohr mit 0,375 Zoll
Aussendurchmesser bei einer Betriebstemperatur von 11000F.
Diese Werte wurden aus Messungen berechnet, die mit einem
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in Natrium arbeitenden Detektor aus 304 rostfreiem Stahl gemacht wurden.
Die Erfindung hat die folgenden Vorteile gegenüber bislang gebräuchlichen Wasserstoffdetektoren:
1) Das Problem der häufigen Neueichung der Wasserstoff-■"· detektoren der üblichen Diffusionsrohrart wurde eliminiert.
2) Der einmal geeichte und im fließenden Natrium 100 Stunden
lang gealterte Detektor ändert- seine Diffusionseigenschaften nicht, wenn er mehrere Jahre "on-line" verwendet wird.
Zusammenfassend kann man sagen, daß der erfindungsgemäße Wasserstoffdetektor zur Verwendung in natriumgekühlten Reaktoren
grundsätzlich ein Diffusionsrohr aus entweder reinem Nickel
oder rostfreiem Stahl aufweist, und zwar mit einem Überzug
an der Vakuumseite (Innenseite) aus einer dünnen Schicht
eines feuerfesten Metalls, wie beispielsweise von Wolfram
oder Molybdän. Das feuerfeste Metall arbeitet als eine
Diffusionssperre in der Bahn der Wasserstoffdiffusion vom Natrium an der Aussenseite des Detektors zum Vakuum an der
Innenseite, wobei gemäß der Erfindung durch Einstellung der
Stärke des Überzugs die Steuerung der Durchdringungsrate
des Wasserstoffs durch das Rohr möglich ist, auf.welche Weise ein stabiler Detektor entsteht.
Zum Stand der Technik sei noch auf US Patent 3 426 579 hingewiesen.
50983 3/06 87
Claims (5)
1.) Wasserstoffdetektor zur Messung der Wasserstoffkonzentration
in flüssigem Natrium mit einem dünnwandigen Diffusionsrohr, angeschlossenen ionenpumpenmitteln zur Erzeugung
eines Vakuums innerhalb des Diffusionsrohrs und mit den Ionenpumpmitteln verbundene Leistungsversorgungs- und
Stromauslese-Mittel gekennzeichnet durch eine dünne Schicht (17) aus feuerfestem Metall, welches
als Überzug auf der Innenwandoberfläche des Diffusionsrohrs (1o) angeordnet ist, um die Durchdringungsrate des
Wasserstoffs im umgebenden flüssigen Natrium durch das Diffusionsrohr zu steuern.
2. Detektor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die dünne Schicht aus feuerfestem Metall Wolfram oder
Molybdän ist.
3. Detektor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß
das Diffusionsrohr aus Nickel oder rostfreiem Stahl besteht, und daß das feuerfeste Metall Wolfram oder
Molybdän ist. :
4. Detektor nach Anspruch 1> dadurch gekennzeichnet, daß
das Diffusionsrohr aus rostfreiem Stahl mit einer Wandstärke von ungefähr Ι0/Ι000 Zoll besteht, und daß der
feuerfeste Metallüberzug aus ungefähr o,1/1000 Zoll
Zoll
dickem Wolfram oder ungefähr 5/iooo/dIckem Molybdän besteht.
5. Detektor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß
das Diffusionsrohr aus Nickel mit einer Wandstärke von ungefähr 2o/1ooo Zoll besteht, und daß der feuerfeste
Metallüberzug aus ungefähr O,1/1000 Zoll dickem Wolfram
oder 5/1000 Ze&'lTdickem Molybdän besteht.
509833/0 687
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