JP5388288B2 - 中性子照射量測定方法及び中性子照射量測定装置 - Google Patents

Description

本発明は、中性子照射量測定方法及び核燃料破損検出方法及びこれらの方法を実施するための装置に関する。

高速炉の破損燃料検出の1手法であるタギング法は、燃料集合体（燃料棒）ごとに同位体比を変えたＸｅ（キセノン）,Ｋｒ（クリプトン）等の標識ガス（タグガス）を予め燃料被覆管内に封入しておき、燃料破損時に放出されてカバーガス空間に移行するタグガスの同位体比を分析することにより破損してタグガスを放出した燃料棒を同定する手法である。

この手法は、炉内で試験片をクリープ破断させる照射試験において、破断した試験片の同定にも応用されているが、照射試験で重要なパラメタである中性子照射量は、多重放射化箔法により別途測定・評価するようにしている。

特開２００５−４３１３３号公報

従来の照射試験において、中性子照射量の測定を行う多重放射化箔法は、数種類以上のドシメータセットを試験片の照射位置ごとに合わせて照射する必要があり、かつ、その測定は、全照射試験が終了して照射試験装置を炉外に取り出した後に回収し、放射線計測を行うものであり、多大な手間を要する問題がある。また、放射化箔の放射化の飽和と減衰の問題により、得られる実験値は照射終了間際の平均フラックスであり、さらに、個々の試験片の破断時の照射量は、別途運転履歴による積分計算を行わなければならない面倒さがある。

本発明の１つの目的は、原子炉に使用する部材の破損に至る中性子照射量を容易に求めることができるクリープ破断試験における試験片に対する中性子照射量測定方法及び装置を提供することにある。

本発明の他の目的は、原子炉内にタグガス（ ^１２９ Ｘｅと ^１３０ Ｘｅ）を含ませたクリープ破断試験片を設置して中性子を照射し、前記クリープ破断試験片が中性子照射により破断することにより放出されるタグガスを測定することにより、試験片に対する中性子照射量を測定するのに好適なクリープ破断試験における試験片に対する中性子照射量測定方法及び装置を実現することにある。

本発明の中性子照射量測定方法は、タグガス（Ｘｅ，Ｋｒ）の組成（同位体比）が中性子照射量に応じて変化することに着目し、被検出部材に所定の組成のタグガスを含ませておき、この被検出部材が破損することによって放出されたタグガスの組成を計測し、該組成の変化量を算出することにより、被検出部材の破損と該破損に至る中性子照射量を求めるものである。

具体的には、クリープ破断試験における試験片に対する中性子照射量測定方法は、被検出部材に所定の組成のタグガスを含ませておき、この被検出部材が中性子照射により破損することによって放出されたタグガスの組成を計測し、該組成の変化量を算出することにより、被検出部材の破損に至る中性子照射量を求めるクリープ破断試験における試験片に対する中性子照射量測定方法において、
前記被検出部材はクリープ破断試験片であり、
前記クリープ破断試験片に含ませるタグガスは、 ^１２９ Ｘｅと ^１３０ Ｘｅであり、
前記タグガスを含ませた前記クリープ破断試験片を原子炉容器内に設置して中性子を照射し、
ボイド検出装置によって原子炉容器内に設置した前記クリープ破断試験片が破断ことにより発生する温度のゆらぎに基づいて前記クリープ破断試験片に破断が発生したことを検出し、
前記クリープ破断試験片が破断することによって放出されたタグガスをサンプリングして該タグガスの組成を波長可変システムと飛行時間型質量分析計を使用してレーザ共鳴イオン化質量分析法によって測定し、
測定したタグガスの組成の変化量の検出は、前記クリープ破断試験片に含ませたタグガスの ^１２９ Ｘｅと ^１３０ Ｘｅの比と、前記クリープ破断試験片破断検出後に採取して測定されたタグガスの ^１２９ Ｘｅと ^１３０ Ｘｅの比の変化量を算出することにより行うことを特徴とする。

クリープ破断試験における試験片に対する中性子照射量測定装置は、被検出部材が中性子照射により破損することによって放出されるタグガスをサンプリングするガスサンプリング装置と、サンプリングしたタグガスの組成を計測するタグガス測定装置と、測定した組成の変化量を算出し、変化量に基づいて被検出部材の破損に至る中性子照射量を求める手段を備えたことを特徴とするクリープ破断試験における試験片に対する中性子照射量測定装置において、
前記被検出部材は、タグガスとして ^１２９ Ｘｅと ^１３０ Ｘｅを含ませたクリープ破断試験片であり、
前記タグガスを含ませた前記クリープ破断試験片を設置して中性子を照射する原子炉容器と、前記原子炉容器内に設置した前記クリープ破断試験片が破断ことにより発生する温度のゆらぎに基づいて前記クリープ破断試験片に破断が発生したことを検出するボイド検出装置を備え、
前記タグガス測定装置は、波長可変システムと飛行時間型質量分析計を使用してレーザ共鳴イオン化質量分析法によって ^１２９ Ｘｅと ^１３０ Ｘｅの量を測定するように構成し、
前記中性子照射量を求める手段は、前記クリープ破断試験片に含ませたタグガスの組成である ^１２９ Ｘｅと ^１３０ Ｘｅの比と前記クリープ破断試験片破断検出後に採取して測定したタグガスの組成である ^１２９ Ｘｅと ^１３０ Ｘｅの比の変化量の算出結果に基づいて求めるように構成したことを特徴とする。

本発明の中性子照射量測定方法及び装置は、被検出部材であるクリープ破断試験片が破損することによって放出されるタグガスの組成の測定し、その変化量を算出することにより、被検出部材であるクリープ破断試験片の破損と該破損に至る中性子照射量を求めるようにしたことにより、原子炉に使用する部材の破損に至る中性子照射量を容易に求めることができる。
タグガスとしては、中性子反応断面積が大きく、有意な組成変化を測定することが可能なガスとしてＸｅを使用し、特に中性子照射による同位体比の変化量の絶対値が大きい ^１２９ Ｘｅと ^１３０ Ｘｅを使用するように構成したことにより、高精度で検出することが可能となった。
また、タグガスの測定を波長可変システムと飛行時間型質量分析計を使用してレーザ共鳴イオン化質量分析法によって行うようにしたことにより、バックグラウンドイオンが発生せず、Ｓ／Ｎ比が大幅に向上し、タグガスの組成を正確に測定することが可能となった。

本発明の中性子照射量測定システムの系統図である。 タグガスとして使用するＸｅガスの同位体比を中性子捕獲面積と併せて示すグラフである。 Ｘｅの中性子照射量と組成変化の関係を示す特性図である。 タグガス測定装置の具体的な構成を示す模式図である。 レーザ共鳴イオン化質量分析法によりＸｅタグガスの同位体組成比を測定して得た質量スペクトルを示す特性図である。

本発明は、タグガスの組成（同位体比）が中性子照射量に応じて変化することに着目し、被検出部材に所定の既知の組成のタグガスを含ませておき、被検出部材が破損することによって放出されるタグガスの組成を測定し、該組成の変化量を算出することにより、被検出部材の破損に至る中性子照射量を求めるものであり、
複数の被検出部材の破損と中性子照射量を検出するときには、各被検出部材に異なる特有の組成のタグガスを含ませておき、これらの被検出部材を試験炉内に入れて放射線照射を行い、被検出部材が破損することによって放出されたタグガスの組成を測定し、該組成の変化量を算出することにより、破損した被検出部材の同定と該被検出部材の中性子照射量を求めるものである。

タグガスの組成の変化量は、所定の２つの同位体の比の変化を算出して求めるように構成する。Ｘｅをタグガスとして使用する場合には、^１２９Ｘｅと^１３０Ｘｅの同位体比（^１３０Ｘｅ／^１２９Ｘｅ）の変化量を求めるように構成するのが好適である。

複数の被検出部材の破損と中性子照射量を検出する場合において各被検出部材に含ませるタグガスの特有の組成は、放射線照射によって生じる組成の変化によって他の被検出部材に含ませたタグガスの組成と混同して破損した被検出部材の同定と中性子照射量を求めることができなくなるのを避けることができるように異ならせておくことが必要である。

破損した被検出部品の同定と該被検出部材の中性子照射量を検出するために使用するタグガスとしては、ＸｅやＫｒが存在するが、中性子反応断面積が大きく、有意な組成変化を測定することが可能なガスとしてはＸｅが好適であり、中性子照射量を高精度で検出するにはＸｅの使用が望ましい。

図１は、中性子照射量測定システムの系統図である。この中性子照射量測定システムにおいて、被検出部材であるクリープ破断試験片１は、中空状に形成してその内部にヘリウムガス（Ｈｅ）と所定（既知）の組成のタグガス（Ｘｅ）を混合して封入・加圧して構成する。このように構成したクリープ破断試験片１は、照射装置２によって原子炉容器３の炉心部３ａに設置する。原子炉容器３内には冷却液４を流通させ、上部空間５はカバーガス（Ａｒ）で満たす。原子炉容器３の上部空間５に開口するガスパイプ６は、カバーガスをガスサンプリング装置７に連通してカバーガスをガスサンプリング装置７に導く。タグガス測定装置８は、ガスサンプリング装置７によって定期的にサンプリングしたカバーガスに含まれるタグガスの組成を測定するように構成する。コンピュータ９は、クリープ破断試験片１に封入したタグガス（Ｘｅ）の初期組成データを保持し、タグガス測定装置８から測定データを取得し、初期組成データと測定データを比較することにより、検出したタグガスの組成（種類）を同定すると共に組成の変化量を算出して中性子照射量を求めるように構成する。

ボイド検出装置１０は、照射装置２に内蔵したボイド検出用熱電対に接続し、このボイド検出用熱電対の検出信号（クリープ破断試験片１が破断ことにより発生する温度のゆらぎに応動する。）に基づいてクリープ破断試験片１に破断が発生したことを検出するように構成する。

このように構成した中性子照射量測定システムは、照射装置２によって原子炉容器３の炉心部３ａに設置したクリープ破断試験片１が破断すると、ボイド検出装置１０におけるボイド検出用熱電対から出力される検出信号にゆらぎが発生するのでクリープ破断試験片１の破断を検出することができる。そして、破断によってクリープ破断試験片１から放出されるヘリウムガスとタグガスが気泡１１となって冷却液４中を上昇して上部空間５のカバーガスに混入する。

ガスサンプリング装置７は、カバーガスを定期的にサンプリングしてタグガス測定装置８に移送する。タグガス測定装置８は、移送されたカバーガスをレーザ共鳴イオン化質量分析法により質量分析することによってカバーガスに含まれるタグガスの組成を測定する。

コンピュータ９には、クリープ破断試験片１に封入するタグガス（Ｘｅ）の初期組成データを予め入力して保持させておき、タグガス測定装置８から測定データを取得して初期組成データと比較することにより、測定したタグガスの組成から予想される組成変化量だけシフトした組成に近似する初期組成データのガスを封入したタグガスと同定すると共に測定したタグガスの組成（同位体比）の変化量を算出して中性子照射量を求める。

物性の異なる複数のクリープ破断試験片１を同時にクリープ破断試験するときには、封入するタグガスをクリープ破断試験片１ごとに異なる特有の組成（同位体比）のものとし、
測定データと初期組成データと比較することにより、測定したタグガスの組成から予想される組成変化量だけシフトした組成に近似する初期組成データのガスを封入したタグガス（破断したクリープ破断試験片１）と同定すると共に組成（同位体比）の変化量を算出して中性子照射量を求める。

中性子照射量とタグガスの組成（同位体比）の変化量の関係は、封入するタグガスの種類ごとに予め照射試験により測定及び計算により求めてテーブル化してコンピュータ９に保持させておくことにより、クリープ破断試験においては、求めたタグガスの組成（種類）と組成変化量に基づいてテーブル参照することにより中性子照射量を求める。

ガスサンプリング装置７は、サンプリングしたガスを収容するガス収容容器を切り離し可能に設け、ガスサンプリング装置７から遠く離れて位置するタグガス測定装置８にガス収容容器を搬送して接続することによりタグガスの組成を測定するように構成することも可能である。このような構成は、タグガス測定装置８を他のシステムのガス測定装置として共用することを可能にする。

図２は、タグガスとして使用するＸｅガスの同位体比を中性子捕獲面積と併せて示すグラフである。同位体比は、天然比とほぼ同一である。中性子照射による同位体比の変化としては、^１２４Ｘｅの断面積が最大であるが、存在比が小さいため、変化量の絶対値としては小さく、最大となるのは、^１２９Ｘｅ（ｎ，γ）と^１３０Ｘｅである。変換先の^１３０Ｘｅの存在比は^１２９Ｘｅの１／７程度であるので、^１２９Ｘｅと^１３０Ｘｅの比（^１３０Ｘｅ／^１２９Ｘｅ）の変化量を求めるのが最善である。

図３は、Ｘｅの中性子照射量と組成変化の特性を示している。同位体比^１３０Ｘｅ／^１２９Ｘｅは、全中性子照射量６．９×１０^２２ｎ／ｃｍ^２で２０％増加する。なお、被検出部材破断により放出されたタグガスの測定では、放出前のカバーガスに含まれているＸｅを予め測定しておき、放出後の測定値から差し引くことが必要である。

図４は、タグガス測定装置８の具体的な構成を示す模式図である。このタグガス測定装置８は、レーザ共鳴イオン化質量分析法によってタグガスの組成を測定する装置であり、測定対象の元素に固有の共鳴エネルギーに等しい波長のレーザ光を照射し、共鳴励起・イオン化して質量分析するものであり、原理的にバックグラウンドイオンが発生せず、Ｓ／Ｎ比を大幅に向上させることを可能とする。波長可変システムと飛行時間型質量分析計を使用して極微量の希ガス同位体分析システムを構成することにより、レーザ光の散乱等による妨害イオンの除去等の工夫を行うことによって、定量限界（バックグラウンドゆらぎの１０σ）は、Ｘｅの同位体については２ｐｐｔ、Ｋｒの同位体については５ｐｐｔを達成可能とするものである。

飛行時間型質量分析計８１は、試料ガスイオン化室部８１１と質量分析管部８１２を備える。

試料ガスイオン化室部８１１は、ターボ分子ポンプ８１３とスクロールポンプ８１４によって高度に真空排気し、ガスサンプリング装置７から超音速パルス分子線バルブ８１１１を通してサンプリングガスをイオン化室内に導入し、導入したサンプリングガスにレーザ光を照射して共鳴励起・イオン化し、制御電極群８１１２によってイオンビーム８２として質量分析管部８１２内に送り出す。レーザ光は、レーザ光入口窓８１１３からイオン化室内に導入し、偏光フィルタ付きレーザ光出口窓８１１４から導出する。

質量分析管部８１２は、ターボ分子ポンプ８１５とスクロールポンプ８１６によって高度に真空排気し、試料ガスイオン化室部８１１から送り込まれたイオンビーム８２をマスゲート８１２１によって偏向制御してタグガス組成成分のみを通過させる。マスゲート８１２１を通過したタグガスイオンビーム８２は、反射電極群８１２２によって反射させてイオン検出部であるマイクロチャンネルプレート８１２３に入射させる。タグガスイオンビーム（原子・分子）８２は、質量の小さい順にマイクロチャンネルプレート８１２３に到達して質量スペクトル信号に変換される。

試料ガスイオン化室部８１１のイオン化室内に導入したサンプリングガスに照射するレーザは、ＹＡＧを励起に用いたＹＡＧレーザ発振器８１７で発振したレーザ光を波長可変システム８１８により試料ガスイオン化に好適な波長の共鳴イオン化用レーザビーム８３に調整し、ガスイオン化部に集束するようにレンズ８１９により絞ってレーザ光入口窓８１１３からイオン化室内に入射させる。

デジタル信号処理装置８４は、コンピュータ９と連係し、超音速パルス分子線バルブ８１１１とＹＡＧレーザ発振器８１７を制御し、マイクロチャンネルプレート８１２３から出力される検出信号を処理する。
そして、コンピュータ９は、前述したように、予め入力されるタグガス（Ｘｅ）の初期組成データと、中性子照射による組成変化量（予想値）と、中性子照射量とタグガスの組成（同位体比）の変化量の関係を示す中性子照射量テーブルを保持させておき、タグガス測定装置８から測定データを取得して初期組成データと比較することにより、測定したタグガスの組成から予想される組成変化量だけシフトした組成に近似する初期組成データのガスを封入したタグガスと同定すると共に組成（同位体比）の変化量を算出して中性子照射量テーブルを参照することにより中性子照射量を求める処理を行う。

ちなみに、図５は、組成の異なるＸｅタグガスを封入した複数の被検出部材を炉内クリープ試験して中性子を照射し、被検出部材破断後にタグガス（試験炉のカバーガス）を採取して、レーザ共鳴イオン化質量分析法によりＸｅタグガスの同位体組成比を測定して得た質量スペクトルを示している。タグガスは、カバーガス空間において核種濃度で１０^０〜１０^２ｐｐｂまで希釈されるが、レーザ共鳴イオン化質量分析法により良好な質量スペクトルが得られ、これにより求められた同位体比を用いてタグガスの組成（破断した被検出部材）を同定し、同位体組成の変化量に基づいて中性子照射量を求めることができる。

原子炉内で破損した燃料棒を同定する場合には、原子炉に実装する燃料棒を同一交換時期のものを１つの群とする複数群に区分し、各群内における燃料棒（燃料被覆管内）に封入するタグガスは該燃料棒が破損して放出されたときにその組成を測定して識別することによって各群内での同定を行うことができるように変えておき、実施例１で説明した中性子照射量測定システムにおけるタグガス測定装置８を使用して、定期的にサンプリングされた原子炉内のカバーガスを測定することにより、燃料棒破損時に放出されたタグガスの組成に基づいて各群における燃料棒を同定し、どの群の燃料棒かの識別は、放出されたタグガスの組成の変化量を算出することにより該燃料棒が実装されたときからの中性子照射量を求め、この中性子照射量に基づいて実装時期（交換時期）を求めて行う。

原子炉内における燃料棒の中性子照射量（被爆量）は、燃料棒が実装されてからの原子炉運転時間によって計算することができることから、原子炉運転時間と中性子照射量（被爆量）の関係を予め計算により求めてテーブル化したものを運転時間テーブルとしてコンピュータ９に保持させておき、タグガス測定結果から求めた中性子照射量（被爆量）により運転時間テーブルを参照することによって実装時期（燃料棒群）を同定する。

１…クリープ破断試験片、２…照射装置、３…原子炉容器、３ａ…炉心部、４…冷却液、５…上部空間、６…ガスパイプ、７…ガスサンプリング装置、８…タグガス測定装置、９…コンピュータ、１１…気泡、８１…飛行時間型質量分析計、８１１…試料ガスイオン化室部、８１２…質量分析管部、８１２１…マスゲート、８１２２…反射電極群、８１２３…マイクロチャンネルプレート、８１７…ＹＡＧレーザ発振器、８１８…波長可変システム。

Claims (2)

1. 被検出部材に所定の組成のタグガスを含ませておき、この被検出部材が中性子照射により破損することによって放出されたタグガスの組成を計測し、該組成の変化量を算出することにより、被検出部材の破損に至る中性子照射量を求めるクリープ破断試験における試験片に対する中性子照射量測定方法において、
   前記被検出部材はクリープ破断試験片であり、
   前記クリープ破断試験片に含ませるタグガスは、 ^１２９ Ｘｅと ^１３０ Ｘｅであり、
   前記タグガスを含ませた前記クリープ破断試験片を原子炉容器内に設置して中性子を照射し、
   ボイド検出装置によって原子炉容器内に設置した前記クリープ破断試験片が破断ことにより発生する温度のゆらぎに基づいて前記クリープ破断試験片に破断が発生したことを検出し、
   前記クリープ破断試験片が破断することによって放出されたタグガスをサンプリングして該タグガスの組成を波長可変システムと飛行時間型質量分析計を使用してレーザ共鳴イオン化質量分析法によって測定し、
   測定したタグガスの組成の変化量の検出は、前記クリープ破断試験片に含ませたタグガスの ^１２９ Ｘｅと ^１３０ Ｘｅの比と、前記クリープ破断試験片破断検出後に採取して測定されたタグガスの ^１２９ Ｘｅと ^１３０ Ｘｅの比の変化量を算出することにより行う
   ことを特徴とするクリープ破断試験における試験片に対する中性子照射量測定方法。
2. 被検出部材が中性子照射により破損することによって放出されるタグガスをサンプリングするガスサンプリング装置と、サンプリングしたタグガスの組成を計測するタグガス測定装置と、測定した組成の変化量を算出し、変化量に基づいて被検出部材の破損に至る中性子照射量を求める手段を備えたことを特徴とするクリープ破断試験における試験片に対する中性子照射量測定装置において、
   前記被検出部材は、タグガスとして ^１２９ Ｘｅと ^１３０ Ｘｅを含ませたクリープ破断試験片であり、
   前記タグガスを含ませた前記クリープ破断試験片を設置して中性子を照射する原子炉容器と、前記原子炉容器内に設置した前記クリープ破断試験片が破断ことにより発生する温度のゆらぎに基づいて前記クリープ破断試験片に破断が発生したことを検出するボイド検出装置を備え、
   前記タグガス測定装置は、波長可変システムと飛行時間型質量分析計を使用してレーザ共鳴イオン化質量分析法によって ^１２９ Ｘｅと ^１３０ Ｘｅの量を測定するように構成し、
   前記中性子照射量を求める手段は、前記クリープ破断試験片に含ませたタグガスの組成である ^１２９ Ｘｅと ^１３０ Ｘｅの比と前記クリープ破断試験片破断検出後に採取して測定したタグガスの組成である ^１２９ Ｘｅと ^１３０ Ｘｅの比の変化量の算出結果に基づいて求めるように構成した
   ことを特徴とするクリープ破断試験における試験片に対する中性子照射量測定装置。

Images