DE2221823C3 - Verfahren und Einrichtung zur Kontrolle von Uran-Anreicherungsan- - Google Patents

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Einrichtung zur Kontrolle des Betriebs von Uran-Anreicherungsanlagen, in denen das Uran in Form von gasförmigen Verbindungen verarbeitet wird.

Derartige Anlagen dienen dazu, ein gegenüber der natürlichen Isotopen-Zusammensetzung an Uran 235 angereichertes Produkt herzustellen. Dabei soll im Verbund mit anderen Kontrollmaßnahmen wie Mengenbilanz, Durchsatzmessungen, chemischen Analysen etc. auch der Anreicherungsgrad des Arbeitsgases an bestimmten Anlagestellen kontrolliert werden.

Zur Identifizierung der Zusammensetzung von Uran-Isotopengemischen gibt es eine Reihe von Methoden; am gebräuchlichsten ist die Anwendung der Massenspektrometrie. Allerdings sind Massenspektrometer sehr empfindliche Geräte, die nur von qualifiziertem Personal bedient werden sollen und die für eine Routineüberwachung nicht ohne weiteres geeignet sind.

Die vorliegende Erfindung hat zur Aufgabe, ein Verfahren und eine Einrichtung zur Überwachung des Anreicherungsgrads und der Verweilzeit des die Anlage bzw. bestimmte Anlageteile durchströmenden Arbeitsgases anzugeben, das vor alem betriebs- und fälschungssicher ist,

Das Verfahren zur Lösung dieser Aufgabe schlägt Vor, an einer oder mehreren Stellen der Anlage das Verfahrensgas UF₆ und/oder seine Folgeprodukte in kleiner Menge mittels Auffänger (z, B, gekühlte FIa^ chen oder Filter) abzuscheiden, diese Aüffaiig^Pfodukte hinsichtlich ihrer radioaktiven Strahlung zu analysieren und die Analysenergebnisse zur Identifizierung des die Auffangstellen passierenden Gases heranzuziehen. Die abgeschiedenen Proben enthalten je nach Isotopen-Zusammensetzung des Verfahrensgases und der Verweilzeit in der Anlage auf Grund der natürlichen Radioaktivität des UF,, mehr oder weniger große Mengen an Folgeprodukten (Th 231, Th 234). Zur Identifizierung des an den Abscheidrstellen niedergeschlagenen Materials verwendet man zweckmäßigerweise die y-Spektren der durchweg radioaktiven Substanzen, wobei sich besonders die bei ca. 3ü keV liegende y-Linie des Thoriums 231 und die 63 keV- bzw. 92 keV-Linien des Thoriums 234 sowie

• ⁵ die 184 keV-Linie des Urans 235 eignen.

Zur Durchführung dieser Verfahren werden an den Auffang- bzw. Abscheidestellen (gekühlte Flächen für das gesamte Verfahrensgas; Filter für die nichtgasförmigen Folgeprodukte des UF₆) z. B. NaJ-Detektoren oder Halbleiter-Detektoren mit nachgeschalteten Impulshöhen-Analysatoren (Vielkanal-Analysatoren) angebracht.

In den beiliegenden Diagrammen sind die mit einem NaJ-Detektor aufgenommenen y-Spektren A

-^ und B von zwei UF₆-Chargen mit natürlicher Isotopenzusammensetzung dargestellt. Das Spektrum A gehört zu einer frisch destillierten Charge mit relativ geringen Anteilen von Folgeprodukten, das Spektrum B zu einer älteren Charge, die sich bereits im

!0 radioaktiven Gleichgewicht befindet und mit Folgeprodukten gesättigt ist. Hierbei entsprechen die Ziffern 1 bis 5 folgenden y-Linien:

1. 22- 30keV(Th231)

2. 63keV(Th234)
if 3. 92 keV (Th 234)

4. 143 keV(U 235)

5. 184keV(U 235)

Auf den Ordinaten sind die relativen Intensitäten (Impulshöhen) aufgetragen. Vergleicht man die Spektren A und B miteinander, si j fällt auf, daß die Linien 1, 2 und 3 um so deutlicher relativ zu 4 und 5 in Erscheinung treten, je ältei die Probe ist. Das heißt innerhalb der Sättigungszeit von ca. 28 Tagen (s. »Nuclear Chemical Engineering« v. M. Benedict und Th. H. Pigford, Mac Gaw-Hill Book Company, Inc. 1957, Seite 133» können die Linien 1, 2 und 3 zur Altersbestimmung und damit zur Kontrolle der Verweilzeit der Charge in der Anlage herangezogen werden. Wird die Anreicherungsanlage an der Ein-

.50 speisestelle für das Arbeitsgas und am Ausgang bzw. an weiteren Stellen innerhalb der Anlage mit Niederschlagsmeßstellen gemäß der Erfindung ausgerüstet, se kann bei vorgegebenen Betriebsdaten wie z. IJ. Durchsatzmengen, Betriebsstunden etc. durch Vergleich der Meßergebnisse von mehreren Meßstellen auf etwaige Unregelmäßigkeiten geschlossen werden. Wie aus der Kurve C (A. v. B ac ck mann, 1966) hervorgeht, die das /Spektrum von hochangereichertem Uran mit ca. 93% U 2.15 zeigt, steigt mit zunehmender Anreicherung des Arbeitsgases an U 235 auch die Linie 1 (Th 231) im Verhältnis zu den anderen Linien an< Dies gestattet eine sehr einfache Kontrolle des Anreicherüngsgrades bzw- die Feststellung von Abweichungen gegenüber vorgegebenen Betriebswerten.

Neben der einfachen Handhabung bietet die erfindungsgemäße Übcrwachuiigsmethode auch die Möglichkeit der sogenannten »history control«, el, h. man

kann durch die y-spektrometrische Ausmessung der mit Spuren von Thoriutrifluorid beaufschlagten Filter auch noch nachträglich, z. B. hei abgeschaltetem Betrieb, fälschungssicher feststellen, welche Isotopenzusammensetzung das Arbeitsgas beim Durchströmen des Filters gehabt hat. Die Auswertung der y-Spektren erfolgt in an sich bekannter Weise mit Hilfe von Eichkurven und unter Berücksichtigung der Zerfallsgleichungen für die Uranisotope und deren Tochterprodukte.

Literatur

A. v. Baeckmann: »Bestimmung des U-235-Gehalts in abgesichertem oder schwach angereichertem

Uran durch y-Spektrornetrie«.

OfK Karlsruhe-,Externer Bericht 10/ nft-1, November 1966 ilnstitut für Radiochemie),

Weitere Literatur zur Gamnna-Spektroskopie von Uran, insbesondere mit Halbleiterdetektoren:
l.C. E. Crouthamel: »Applied Gamma-Ray Spektrometry«, 2. Auflage, Seite 648, Pergamon Press 1970.

2. J. Wolff: »Einige Anwendungsmöglichkeiten der hochauflösenden Gammaspektroskopie zur Spaltstoff bestimmung«.

GfK Karlsruhe; Externer Bericht 4/71-33, März (Institut für Neutronenphysik und Reaktortechnik).

Hierzu 3 Blatt Zeichnungen

Claims (4)

Patentansprüche:

1. Verfahren zur Kontrolle des Betriebs von LJran-Anreicherungsanlagen, in denen gasförmige Uranverbindungen verarbeitet werden, dadurch gekennzeichnet, daß man an einer oder mehreren Stellen der Anlage das Verfahrensgas und/ oder seine Folgeprodukte in geringen Teilmengen abscheidet, diese Abscheidungen hinsichtlich ihrer radioaktiven Strahlung analysiert und die Analysenergebnisse zur Identifizierung des die Abscheidestellen passierenden Urans heranzieht.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die y-Spektren der an den Abscheidestellen niedergeschlagenen Thorium-Tochterprodukte des Urans aufgenommen und miteinander verglichen werden.

3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die 30 keV-Linie des Thoriums 231, die 63 VreV bzw. 92 ke V-Linien des Thoriums 234 sowie die i84 keV-Linie des Urans 235 miteinander verglichen werden und an Hand dieser Linienverhältnisse die Konzentration des U 235 und die Verweilzeit des Uran-Isotopengemischs in der Anlage ermittelt werden.

4. Einrichtung zur Durchführung der Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Abscheidestellen mit Filtern und/oder Kühlfallen ausgerüstet sind, in die Strahlenmeßsonden, z. B. NaJ-Detektoren, mit nachgeschalU tem Vielkanalanalysator hineinragen.