DE1648901C

DE1648901C - Verfahren und Vorrichtung zur Bestimmung von spaltbarem Material in Proben, z. B. in Kernbrennstoffelementen

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Publication number: DE1648901C
Authority: DE
Inventors: Walfried Dr. 7500 Karlsruhe Michaelis
Original assignee: Gesellschaft fuer Kernforschung mbH
Current assignee: Gesellschaft fuer Kernforschung mbH
Publication date: 1972-09-14

Description

spaltung herrührende Effekte für eine Analyse auszunutzen, geht die Erfindung gerade den umgekehrten Weg, indem nämlich dieses Spaltspektrum für die Auswertung weitgehend unterdrückt bzw. bei geeigneter Meßmethode praktisch völlig eliminiert wird.

Die Einzelvorteile der Erfindung lassen sich etwa wie folgt zusammenfassen:

a) Die einzelnen, in Frage kommenden Nuklide zeigen sehr scharfe charakteristische übergänge mit geringer Liniendichte;

b) es können alle Isotope sowohl des Urans als auch des Plutoniums genau erfaßt werden;

c) durch geeignete Auswahl der Neutronenenergie läßt sich eine hinreichende Transparenz des Meßverfahrens gewährleisten; die Absorption '⁵ der hochenergetischen Einfangsstrahlung ist sehr gering (15 bis 20 barn/Arom):

d) Unsicherheiten durch Legierungsanteile werden praktisch ausgeschlossen. Eventuelle Zusätze zum Kernbrennstoff können in vielen Fällen nachgewiesen werden. Das Kernbrennstoffelementhüllmaterial hat praktisch keinen Einfluß auf die Analyse;

e) die -/-Quellstärke ist unabhängig von den Halbwertszeiten und wird bei vorgegebener Neutronenintensität nur durch die Wirkungsquerschnitte und den Isotopengehalt bestimmt. Die Einfangsquerschnitte der wichtigsten Nuklide sind von der gleichen Größenordnung. Der relativ niedrige Einfangsquerschnitt des Urans 238 wirkt sich vorteilhaft bei der Analyse schwach angereicherter Kernbrennstoffe aus;

0 es lassen sich hohe, gut meßbare -/-Quellstärken erzielen.

Eine zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens geeignete Vorrichtung sowie vorteilhafte Ausbildungen von Verfahren und Vorrichtung sind Gegenstand der Ansprüche 2 bis 7.

Die Erfindung wird an Hand eines Ausführungsbeispieles mittels einer Zeichnung und einer Tabelle im folgenden näher erläutert. Es zeigt

F i g. 1 eine Meßanordnung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens,

F i g. 2 ein Spaltspektrum.

Bestrahlt man eine zu untersuchende Probe 1 (s. F i g. 1) mit thermischen oder annähernd thermischen Neutronen (Pfeil A), so· wird ein Teil dieser Neutronen entsprechend den einzelnen Wirkungsquerschnitten von den Atomkernen in der Probe 1 eingefangen. Die entstehenden Zwischenkerne sind mit der jeweiligen Bindungsenergie angeregt, die etwa zwischen 4 und 11 MeV liegt. Sie wird prompt in Form einer charakteristischen Gammastrahlung abgegeben, entweder durch einen direkten übergang in den Grundzustand oder durch zwei- und mehrstufige Kaskaden. Die Abregung erfolgt bevorzugt durch elektrische Dipolstrahlung.

Da die Niveaudichte im unteren Anregungsbereich der Atomkerne gering ist und zudem nur einige der Zustände die Parität- und Drehimpuls-Auswahlregeln für elektrische Dipolstrahlung vom Einfangszustand erfüllen, zeigt das («, y)-Spektrum im oberen Energiebereich eine sehr einfache Struktur, obwohl im gesamten Spektrum mit modernen Hilfsmitteln pro Nuklid 100 oder mehr y-Ubergänge nachgewiesen werden können. Liegt ein Isotopengemisch vor, so verwendet man daher zweckmäßig den oberen Energiebereich für eine Analyse. Die einzelnen Isotope werden dabei identifiziert durch die Energie der beobachteten übergänge; die Lichtintensität ist ein Maß für die Zahl der in der Probe 1 vorhandenen Kerne des betreffenden Nuklids. Die Analyse hochenergetischer Gammastrahlung bereitet bei Verwendung von Halbleiterzählern keine Schwierigkeiten, z.B. Lithium-gedriftete Germaniumdetektoren 5 sind bezüglich Energieauflösung wie auch Ansprechwahrscheinlichkeit allen anderen zur Zeit bekannten Spektrometern überlegen.

Diese prompte Gammastrahlung kann daher in vielen Fällen für eine sehr genaue qualitative und quantitative Analyse der so bestrahlten Probe herangezogen werden.

Der kollimierte Neutronenstrahl (Pfeil A) trifft im Zentrum der Anordnung auf das zu untersuchende Kernbrennstoffelement 1 auf, das in einer Ebene senkrecht zur Zeichenebene eingefahren ist. Eine Neutronenabschirmung (z. B. aus Li6 in Form eines IIvdrids oder Karbonats), mit der der Kanal 2 für die niederenergetischen Neutronen ausgekleidet ist, verhindert das Eindringen primärer oder gestreuter langsamer Neutronen in den Neutronendetektor 3, 4 und den Gammazähler 5. Die von der Kernspaltung herrührenden schnellen Neutronen n_s werden in 4-7-Geometrie nachgewiesen, während die vorgefilterten -/-Impulse im wesentlichen senkrecht zur Achse des Kanals 2 ausgeblendet und gemessen werden. Hierzu sind kugelsymmetrisch um die Meßzone des Kernbrennstoffelements 1 eine Bleiabschirmung 6 und ein Flüssigkeitsszintillator 4 angeordnet. Am Außenumfang des Szintillatortanks sind mehrere Photomultiplier 3 angebracht, die bezüglich des Auswerteinstruments (nicht dargestellt) in Antikoinzidenz zu dem y-Zähler 5 geschaltet sind.

Der y-Zähler 5 ist seitlich noch mit einem Bleikörper 7 abgeschirmt und empfängt daher im wesentlichen nur die gefilterte y-Strahlung vom Kernbrennstoffelement 1.

Die z. B. monoenergetischen Neutronen in dem hier interessierenden, unteren Energiebereich können in bekannter Weise von einem Prüfreaktor, einem Neutronengenerator oder einer sonstigen geeigneten Neutronenquelle bezogen werden. Die Anforderungen an die Energiehomogenität sind dabei nicht hoch.

Zum besseren Verständnis der Erfindung werden im folgenden noch einige quantitative Angaben gemacht:

Die wichtigsten Daten für die Uran- und Plutonium-Isotope sind in der Tabelle zusammengestellt.

1. Die energiereichsten charakteristischen -/-übergänge liegen im Energiebereich von etwa 4 bis 6,5 MeV. Bei positiver Parität des Compoundzustandes führt der energiereichste elektrische Dipolübergang zur Oktupolschwingungsbande des Produktkerns. Für negative Parität ist El-Strahlung zur Grundzustandrotationsbande zu erwarten.

2. Für diese Energien liegt nach Fig. 2 [1,2] die Zahl der Photonen pro MeV und Spaltprozeß zwischen 10^-I und 5 χ ΙΟ"³.

3. Erhöht man die Neutronenenergie von thermischen Werten auf etwa 0,1 eV, so wird nicht nur durch die Erniedrigung der Wirkungsquerschnitte die Transparenz erhöht, sondern es kann für Pu-haltige Kernbrennstoffelemente auch das Verhältnis a_nyln„_s günstig beeinflußt werden.

spaltung herrührende Effekte für eine Analyse auszunutzen, geht die Erfindung gerade den umgekehrten Weg, indem nämlich dieses Spaltspek ;rum für die Auswertung weitgehend unterdrückt bzw. bei geeigneter Meßmethode praktisch völlig eliminiert wird.

Die Einzelvorteile der Erfindung lassen sich etwa wie folgt zusammenfassen:

c) durch geeignete Auswahl der Neutronenenergie läßt sich eine hinreichende Transparenz des Meßverfahrens gewährleisten; die Absorption '⁵ der hochenergetischen Einfangsstrahlung ist sehr gering (15 bis 20 barn/Atom);

d) Unsicherheiten durch Legierungsanteile werden praktisch ausgeschlossen. Eventuelle Zusätze zum _2Q Kernbrennstoff können in vielen Fällen nachgewiesen werden. Das Kernbrennstoffelementhüllmaterial hat praktisch keinen Einfluß auf die Analyse;

e) die ;-Quellstärke ist unabhängig von den Halbwertszeiten und wird bei vorgegebener Neutronenintensität nur durch die Wirkungsquerschnitte und den Isotopengehalt bestimmt. Die Einfangsquerschnitte der wichtigsten Nuklide sind von der gleichen Größenordnung. Der relativ niedrige Einfangsquerschnitt des Urans 238 wirkt sich vorteilhaft bei der Analyse schwach angereicherter Kernbrennstoffe aus;

0 es lassen sich hohe, gut meßbare -/-Quellstärken erzielen.

Fig. 1 eine Meßanordnung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens,

F i g. 2 ein Spaltspektrum.

Bestrahlt man eine zu untersuchende Probe 1 (s. Fig. 1) mit thermischen oder annähernd thermischen Neutronen (Pfeil A), so· wird ein Teil dieser Neutronen entsprechend den einzelnen Wirkungsquerschnitten von den Atomkernen in der Probe 1 eingefangen. Die entstehenden Zwischenkerne sind mit: der jeweiligen Bindungsenergie angeregt, die etwa zwischen 4 und 11 MeV liegt. Sie wird prompt in Form einer charakteristischen Gammastrahlung abgegeben, entweder durch einen direkten übergang in den Grundzustand oder durch zwei- und mehrstufige Kaskaden. Die Abregung erfolgt bevorzugt durch elektrische Dipolstrahlung.

Da die Niveaudiente im unteren Anregungsbereich der Atomkerne gering ist und zudem nur einige der Zustände die Parität- und Drehimpuls-Auswahlregeln für elektrische Dipolstrahlung vom Einfangszustand erfüllen, zeigt das (n, y)-Spektrum im oberen Energiebereich eine sehr einfache Struktur, obwohl im gesamten Spektrum mit modernen Hilfsmitteln pro Nuklid 100 oder mehr y-Ubergänge nachgewiesen werden können. Liegt ein Isotopengemisch vor, so verwendet man daher zweckmäßig den oberen Energiebereich für eine Analyse. Die einzelnen Isotope werden dabei identifiziert durch die Energie, der beobachteten Übergänge; die Lichtintensität ist ein Maß für die Zahl der in der Probe 1 vorhandenen Kerne des betreffenden Nuklids. Die Analyse hochenergetischer Gammastrahlung bereitet bei Verwendung von Halbleiterzählern keine Schwierigkeiten, z.B. Lithium-gedriftete Germaniumdetektoren 5 sind bezüglich Energieauflösung wie auch Ansprechwahrscheinlichkeit allen anderen zur Zeit bekannten Spektrometern überlegen.

Der kollimierte Neutronenstrahl (Pfeil A) trifft im Zentrum der Anordnung auf das zu untersuchende Kernbrennstoffelement 1 auf, das in einer Ebene senkrecht zur Zeichenebene eingefahren ist. Eine Neutronenabschirmung (z. B. aus Li6 in Form eines Hydrids oder Karbonats), mit der der Kanal 2 für die niederenergetischen Neutronen ausgekleidet ist, verhindert das Eindringen primärer oder gestreuter langsamer Neutronen in den Neutronendetektor 3, 4 und den Gammazähler 5. Die von der Kernspaltung herrührenden schnellen Neutronen n_b werden in 4.-T-Geometrie nachgewiesen, während die vorgefilterten y-Impulse im wesentlichen senkrecht zur Achse des Kanals 2 ausgeblendet und gemessen werden. Hierzu sind kugelsymmetrisch um die Meßzone des Kernbrennstoffelements 1 eine Bleiabschirmung 6 und ein Flüssigkeitsszintillator 4 angeordnet. Am Außenumfang des Szintillatortanks sind mehrere Photomultiplier 3 angebracht, die bezüglich des Auswerteinstruments (nicht dargestellt) in Antikoinzidenz zu dem y-Zähler 5 geschaltet sind.

Der j-Zähler 5 ist seitlich noch mit einem Bleikörper 7 abgeschirmt und empfängt daher im wesentlichen nur die gefilterte y-Strahlung vom Kernbrennstoffeletnent 1.

2. Für diese Energien liegt nach Fig. 2 [1,2] die Zahl der Photonen pro MeV und Spaltprozeß zwischen 10~' und 5 χ ΙΟ""³.

3. Erhöht man die Neutronenenergie von thermischen Werten auf etwa 0,IeV, so wird nicht nur durch die Erniedrigung der Wirkungsquerschnitte die Transparenz erhöht, sondern es kann für Pu-haltige Kernbrennstoffelemente auch das Verhältnis σ_π>,/σ_π/ günstig beeinflußt werden.

1 648

Für die zu erwartenden Zahlraten und Meßdauern wird beispielsweise eine Kernbrennstoffelementplatte bestehend aus 15% Pu²³⁹O₂ und 85% U²³⁸O₂ zugrunde gelegt. Die Dicke der Platte sei 6 mm. Die theoretische Dichte für das oxydische Gemisch beträgt 11,2 g/cm"³. Der in praxi erreichte Wert liege bei 85%. Der verfügbare Neutronenfluß sei 10~⁷ ii/ ^¹ i b

cm^/sec"¹. Die Neutronenenergie betrage 0,1 eV. Pu²³⁹ ist. Man erhält

Die Zahl der Spaltungen berechnet sich zu

_Nr =

wenn Σ ²³⁹ der makroskopische Spaltquerschnitt für 239

Werden 10 cm² der Kernbrennstoffelementplatte bestrahlt, so treffen pro Sekunde N₀ = 10⁸ Neutronen auf die Platte auf. Davon werden

Neutronen absorbiert. Dabei ist Σ_α = Ι'²,³⁹ + Γ².³⁸ der totale makroskopische Absorptionsquerschnitt und d die Dicke der Platte. Der Einfluß des Sauerstoffs kann vernachlässigt werden. Mit der Tabelle ergibt sich:

27²³⁹= 2,226 cm-'

A'²³⁸= 0,036 cm-¹
N = 7,42 χ 10⁷ see"

Nj- = 4,70 χ 10⁷ see"

Für die (/?, j')-Prozesse gilt

N²³⁹ =

\-239

Σ.

und

x-238

Σ_η

■N .

Mit der Tabelle folgt

und

N;³?= 2,61 χ 10⁷SeC"¹
N²,³,⁸ = 1,19 χ 10⁶SeC-'

	Neutroneneinfang	*n_lr.*	Cf_n.	Neutronen *	2.51	in Uran	- und	'lutonium-Isotopen"	O ⁺	[kcV]	J.	£„ = 0.1 eV	"'7	"«r	(j CS
	Thermische I	[barn]	[barn]		—	V			7/2"			[bam]	[barn]
Isotop	49,4	525,9	**^ajl^ai**	2.44	[kcvy	*j_r*	J,	O⁺
	95	—	0,094	—				(1/2-)
U²³³	100,9	578,3	GO	—	6783	3/2-			150	4⁺	50	250	0,17
U²³⁴	6	—	0,175	2,88	5267	O⁺	1/2-	O⁺
U²³⁵	2,73	—	OO		6467	7/2"	(4")	5/2-				—	x-
U²³⁶	265,8	743,1	OO	3.00	5304	O⁺	1/2-	O⁺	597		250	450	0.6 ^d
U²³⁸	250	<0,l	0,358		4784	Ο	1/2+				150
Pu²³⁹	425	950	>2500	6455	Ι/2-	(I ⁺ )				300	600	0,5
Pu²⁴⁰	i9	<0,2	(0,39)	5412	o-	1/2⁴
Pu²⁴¹	>95	6219	5/2-
Pu²⁴²		5047	0-	l/2 ⁺

" In der Tabelle bedeutet

<7„.. = Wirkungsquerschnitt für die (n, y)-Rcaktion.

n„, = Spaltqucrschnitt.
τ = Spaltncutronen pro Spaltung.

£_B = Bindungsenergie des Neutrons.
J_n J_r J_p = Spin des Targetkerns, des Compoundkems und des Produktkerns im Grundzustand.

EJ= Anregungsenergie bzw. Spin des ersten Zustandes. der durch El-Strahlung bevölkert werden kann, »riete [31 [41 [5].

' siehe Systematik der schweren Elemente [6].
" siehe [4].

Die Gesamtzahl der primären übergänge vom Einfangszustand verteilt sich auf einen Energiebereich von maximal 6,5 MeV, so daß mindestens 0,05 Photonen pro MeV und Einfangprozeß im Meßbereich emittiert werden. Die Zahl der ausnutzbaren übergänge ist also

(Ni³⁹)' = 1,31 χ 10⁶SeC-¹MeV"¹
bzw.

(Ni³⁸)' = 5,95 χ 10⁴SeC-¹MeV"¹.

Ist der Raumwinkel für den y-Detektor 2 χ 10~³, so treffen pro see und MeV

bzw.

= 1,19 χ 10²SeC-¹MeV"¹

= 2,62 χ ΙΟ³ sec"¹ MeV

-1

Photonen auf den Detektor auf.
Verwendet man einen Lithium-gedrifteten Germaniumzähler als hochauflösenden Detektor, so wird die zweite Paarlinie zur Spektroskopie ausgenutzt. Für einen Zähler mit 12 mm Feldzone beträgt die Wahrscheinlichkeit dafür, daß das einfallende y-Quant durch Paareffekt absorbiert wird, das Positron-Elektron-Paar seine gesamte Energie im Zähler verliert und beide Vernichtungsquanten den Detektor verlassen, im Energiebereich von 4 bis 6,5MeV etwa [7] 1,5 χ 10"².

Die Peak-Zählraten sind somit etwa (N%⁹)_Peak = 40SeC-¹MeV-¹

= 2SeC-¹MeV"¹.

Für eine statistische Genauigkeit von 1% ergeben sich daraus Meßzeiten von

239

etwa 5 Minuten für Pu

etwa 100 Minuten für U²³⁸.

, HTtotal.
(/Vn- I

> 7

(2.73 χ 10⁷)(5 χ 10"²)

~ (4JO χ 10⁷)(5

20 * 12.

2,5 Neutronen frei werden. Das bedeutet, daß eine Nachweiswahrscheinlichkeit von etwa 70% für das einzelne Neutron ausreicht, um ein Spaltereignis mit 95% Wahrscheinlichkeit festzustellen. Das theoretische Ansprechvermögen berechnet sich näherungsweise zu

W= (1 - e"

Lf

mit

Meßzeiten von der Größenordnung 1 h sind somit sicher verwirklichbar. Durch Optimalisierung des Zählers und durch Verwendung von zwei oder mehr Detektoren in Verbindung mit einer modernen Datenverarbeitung läßt sich unter Umständen noch eine Verkürzung dieser Zeiten erreichen. Eine wichtige Beschränkung in der Geometrie stellt die bei vorgegebenem Auflösungsvermögen maximal zulässige Zählrate im Detektor dar. Nimmt man für den Strahlungseinfang eine Multiplizität 4 an und berücksichtigt man, daß bei der Spaltung im Mittel etwa 9 y-Quanten emittiert werden, so treffen nach obiger Berechnung ungefähr 10⁶ Photonen pro Sekunde auf den Detektor auf. Ein beträchtlicher Teil dieser Quanten ist niederenergetisch und kann durch einige Millimeter Blei weggefiltert werden. Dennoch sind Gesamtzählraten von 10⁵ cP oder mehr zu erwarten. Zählrateneffekte haben ihre Ursache überwiegend in der Elektronik. Mit gegenwärtigen Techniken (Pole-zero-Kompensation. Anti-Pile-ur-Diskriminatoren und Gate-Methode) lassen sich Zählraten bis 10⁵ cP ohne starke Verschlechterung des Energieauflösungsvermögens verarbeiten [8].

Von besonderer Bedeutung ist die Abschätzung des Störeffekts durch das prompte Spaltspektrum. Nach F i g. 2 ist die Zahl der Photonen pro MeV und Spaltung zwischen 4 und 5 MeV im Mittel etwa 0,05. Nimmt man an, daß durch die Antikoinzidenz das Spaltspektrum um einen Faktor 20 reduziert wird, so gilt in unserem Beispiel

"5

L =

E? =

M =

Il =

d =

Loschmidt-Zahl,

Dichte des Szintillator,

Molekulargewicht,

Zahl der Wasserstoffatome pro Molekül,

Streuquerschnitt für Wasserstoff und

Dicke des Szintillators.

Für Pseudocumol (1,2,4-Trimethyl-benzol) gilt y = 0,88 gem"³, M = 120,2 und η = 12. Die mittlere Energie der Spaltneutronen ist etwa 1,8 McV. Der Streuquerschnitt für Wasserstoff bei dieser Energie ist 3 barn. Bei einer Dicke von 15 cm erhält man somit eine theoretische Ansprechwahrscheinlichkeit von etwa 90%. Nicht berücksichtigt sind dabei Zähl-Verluste durch die endliche Ansprechschwelle. Für diese Schwelle sind Werte von etwa 50 keV realisierbar. Eine Nachweiswahrscheinlichkeit von 70% ist damit sicher zu erreichen. Die oben angegebene Reduktion des Spaltspektrums um einen Faktor 20 ist also ohne weiteres erreichbar.

Sofern die hochenergetischen übergänge vom Einfangzustand nicht direkt zum Grundzustand führen, treten sie in Koinzidenz zu niederenergetischen Photonen auf. Damit diese ^-Quanten keine Antikoinzidenz auslösen, muß der Neutronendetektor durch einige Zentimeter Blei abgeschirmt werden. Füi 500-keV-Strahlung genügen etwa 4,2 cm, um eine Abschwächung um zwei Größenordnungen zu erreichen. Unter Umständen kann die Abschirmung auch dünner gehalten werden und ein Teil der bei der Kernspaltung im Mittel auftretenden (9 + 2)· Quanien zusätzlich für die Antikoinzidenz ausgenutzt werden. Die mittlere Energie der prompten ^-Strahlung bei der Spaltung beträgt (1,0 ± 0,2) MeV. Für die schnellen Spaltneutronen ist die Bleiabschirmung ohne besondere Bedeutung. Inelastische Streuung im BIe: beeinträchtigt die Nachweiswahrscheinlichkeit irr Szintillator nicht merklich.

Da sich die Nutzzählrate in wenigen Peaks konzentriert, ermöglicht ein solches Verhältnis für jede denkbare Struktur des Spaltspektrums eine sichere Analyse der Strahlungseinfänge.

Als Antikoinzidenz-Shield für die Spaltneutronen eignet sich am besten ein flüssiger, organischer Szintillator. Da ein promptes Signal erforderlich ist, kann der Nachweis nicht durch Abbremsung der Neutronen mit nachfolgender Absorption in Bor erfolgen. Vielmehr müssen die Rückstoßprotonen direkt gezählt werden. Die Lichtausbeute sollte mögliehst hoch sein (78 bis 80% Anthrazen), um eine niedrige Ansprechschwelle zu gewährleisten. Geeignete Substanzen sind kommerziell erhältlich (z. B. NE 213 oder NE 224) oder können auch im eigenen Laboratorium zusammengestellt werden. Für die Nachweis-Wahrscheinlichkeit kann die Tatsache ausgenutzt werden, daß pro Spaltprozeß im Mittel mindestens Literatur

[1]

[4]

F. C. Maienschein, R. W. Peele. W Z ο b e 1 and T. A. L ο ν e, Proc. 2nd UN Int Conf. PUAE 15, 366 (1958).

F. E. W. R au, Ann. Phys.. Paris 10, 252 (1963)

G. C. Hanna, Proc IAEA Symp. on Physic; and Chemistry of Fission, Vol. 1. 621 (1965).
D.J.Hughes and R. B. S ch wart ζ, BNL 32: (1958), 2nd edition and supplements.

[5] Nuklidkarte, 2. Auflage (1965).

[6] V. E. Viola and G. T. Seaborg, J. Ιηοπ Nucl. Chem., 28, 697 (1966).

[7] K. M. Wainio, Thesis. University of Mi chigan, 1965.

M. G. Straus s, I. S. Sherman,R.Brennei S. J. Rudnick, R. N. Larsen and H. M Mann, Private Mitteilung; Rev. Scient. Insti (im Druck).

[8]

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen 209638/21