DE102009057276A1

DE102009057276A1 - Verfahren zur Identifizierung von Sprengstoffen mittels Neutronenbeschuss

Info

Publication number: DE102009057276A1
Application number: DE102009057276A
Authority: DE
Inventors: Walter Jürgen Prof. Dr. Leonhardt; Axel Thomas Friedrich Küster; Helmut Wolfgang Dr. Wurzer; Klaus-Peter Otto Francke
Original assignee: IUT INSTITUT fur UMWELTTECHNOLOGIEN GmbH; IUT INST fur UMWELTTECHNOLOGIEN GmbH; Iut Institut fur Umwelttechnologien GmbH
Current assignee: IUT INSTITUT fur UMWELTTECHNOLOGIEN GmbH; IUT INST fur UMWELTTECHNOLOGIEN GmbH; Iut Institut fur Umwelttechnologien GmbH
Priority date: 2009-12-02
Filing date: 2009-12-02
Publication date: 2011-06-09
Also published as: GB2475958A; US20110129050A1; GB201020175D0

Abstract

Die Erfindung offenbart ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Identifizierung von Sprengstoffen mittels Beschuss mit schnellen Neutronen. Es umfasst zunächst den Schritt des Beschusses einer Probe mit Neutronen, deren Energie größer oder gleich der Positron-Aktivierungsenergie von Stickstoff und größer oder gleich der benötigten Energie für eine Neutron-Proton Kernreaktion von Neutronen mit 16O zu 16N ist. Ferner wird darauf die von der Probe infolge des Neutronenbeschusses entsandte Elektron-Positron-Annihilationstrahlung in Abhängigkeit von der Zeit detektiert. Es wird dann die jeweilige Konzentration und das Konzentrationsverhältnis von Sauerstoff und Stickstoff in der Probe aus dem zeitlichen Verlauf der Annihilationsstrahlung bestimmt und der Sprengstoff mittels des Vergleichs der Konzentrationsverhältnisse der bestimmten Konzentrationen von Sauerstoff und Stickstoff mit den entsprechenden Stoffverhältnissen von bekannten Sprengstoffen identifiziert. Durch die Bestrahlung mit Neutronen entstehen gleichzeitig die Radionuklide ¹³N aus dem enthaltenen Stickstoff und ¹⁶N aus dem enthaltenen Sauerstoff, deren Zerfall Elektron-Positron-Annihilationsstrahlung mit charakteristischen Halbwertszeiten erzeugt.

Description

Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Identifizierung von Sprengstoffen mittels Beschusses einer Probe mit Neutronen. Insbesondere werden Sauerstoff und Stickstoffkonzentrationen in der Probe bestimmt.
Stand der Technik
Die Analyse von Gepäckstücken auf Flughäfen oder Paletten im Cargo-Service nach Sprengstoffen liegt im öffentlichen Interesse. Die heutige Technik erlaubt dabei keine sichere Identifizierung derartiger Substanzen, da der Stand der Technik im wesentlichen keine Materialinformation erlaubt.
Es ist bekannt, dass der Nachweis von Sprengstoffen in Gepäckstücken am besten durch Bestimmung einiger typischen Elemente wie N, O, C, H und ihrer jeweiligen Verhältnisse N/O, N/C, O/C, O/H gelingt.
Dabei erfordert das Auffinden in Containern den Einsatz durchdringender Strahlung. Röntgenstrahlung ermöglicht, eine hochauflösende Dichteverteilung darzustellen, liefert aber nur Hinweise auf Anteile leichter Elemente über die Bestimmung einer effektiven Ordnungszahl. Eine Elementbestimmung ist nicht möglich.
Ferner ist die Anwendung monoenergetischer Gammastrahlung bekannt. Ihre bietet gelegentlich Vorteile gegenüber Röntgenstrahlung, löst das Problem aber nicht.
Neutronenstrahlung bietet demgegenüber Vorteile, da die Neutronen auch Metalle gut durchdringen. Die Thermalisierung schneller Neutronen liefert ein Signal, das dem Wasserstoffgehalt im Streumedium proportional ist. Das Streuverhalten schneller Neutronen enthält Informationen, die die Matrixelemente charakterisieren, in den sich die Wasserstoffatome befinden. Mit geeigneten Detektoren, wie z. b. Helium-3- oder BF₃-Zählrohren, werden thermische Neutronen erfasst. Sind Helium-3-Zählrohre ummantelt mit Cadmium, registrieren sie nur schnelle Neutronen. Werden anschließend Quotienten aus den Zahlen thermischer und schneller Neutronen gebildet, so lassen sich in Vor- und Rückstreugeometrie Sprengstoffe als Gruppe identifizieren.
Ferner ist bekannt, eine Elementgehaltsbestimmung für verborgene Sprengstoffe unter Nutzung der inelastischen Streuung schneller, vorzugsweise 14-MeV Neutronen, vorzunehmen, um charakteristische, prompte Gammastrahlung für H, C, N und O zu erzeugen. Diese charakteristische Gammastrahlung muss mit einem hochauflösenden spektrometrischen Detektor, welcher meist mit Stickstoff gekühlt ist, erfasst werden. Aufgrund langer Messzeiten sind solche Messverfahren für ein schnelles Abtasten einer Probe lediglich bedingt geeignet. Die Nachweismasse an Sprengstoff liegt bei einigen 10 kg. Die einzusetzende Messtechnik ist komplex und teuer. Erreichbare Zeiten liegen bei 10 Minuten und mehr.
Ferner ist eine Elementgehaltsbestimmung einer Probe bei Nutzung von γ-, n-Reaktionen für C, N, O möglich. Ein solches Verfahren wird in DE 41 03 448 A1 beschrieben. Es erfordert die Verfügbarkeit von hochenergetischen Photonen ab 10 MeV. Diese werden mittels Elektronenbeschleuniger mit Bremstrahltarget bereitgestellt. Die Identifizierung erfolgt durch Erfassung des zeitlichen Verlaufes der integralen Strahlungsintensität der 511 keV-Vernichtungsstrahlung, die direkt aus dem jeweiligen Positronemitter resultiert, und die Bestimmung der unterschiedlichen Halbwertszeiten. Die Reaktionen zur Bildung der Positronstrahler, die bei den γ-Energien 10,55, 15,67, 18,72 MeV entstehen sind ¹⁴N(γ, n)¹³N, ¹⁶O(γ, n)¹⁵O und ¹²C(γ, n)¹¹C. Die entsprechenden Halbwertszeiten der Annihilationsstrahlung aus den Positronemittern sind bei ¹³N-Stickstoff 9,9 min, bei ¹⁵O-Sauerstoff 2,03 min und bei ¹¹C-Kohlenstoff 20,38 min. Jede Annihilationsstrahlung hat ihr typisches Abklingverhalten entsprechend der Halbwertszeit und ermöglicht die Identifizierung der Verhältnisse O/N, C/N. Allerdings erfordert die Bereitstellung von energiereichen Photonen im Bereich 10–18 MeV einen Elektronenbeschleuniger, der für Inspektionszwecke auf Grund seiner Dimension nicht gut geeignet ist. Nachteil des Verfahrens und der entsprechenden Vorrichtung ist somit die Begrenztheit des Einsatzes von Elektronenbeschleunigern mit Leistungsdaten von 25 MeV und Strahlstromstärken von 100 μA. Die Analysenzeit der Strahlung beträgt einige Minuten.
Es ist daher Aufgabe der Erfindung, ein Verfahren zur Identifizierung von Sprengstoffen anzugeben, welches die Nachteile des Standes der Technik überwindet. Es ist insbesondere Aufgabe der Erfindung, ein Verfahren zur Identifizierung von Sprengstoffen anzugeben, welches eine schnelle Bestimmung von Sprengstoffen ermöglicht.
Entsprechend wird ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Identifizierung von Sprengstoffen mittels Beschuss mit schnellen Neutronen vorgeschlagen, welches zunächst den Schritt des Beschusses einer Probe mit Neutronen umfasst, deren Energie größer oder gleich der Positron-Aktivierungsenergie von Stickstoff und größer oder gleich der benötigten Energie für eine Neutron-Proton Kernreaktion von Neutronen mit ¹⁶O zu ¹⁶N ist. Ferner wird darauf die von der Probe infolge des Neutronenbeschusses entsandte Elektron-Positron-Annihilationstrahlung in Abhängigkeit von der Zeit detektiert. Es wird dann die jeweilige Konzentration und/oder das Konzentrationsverhältnis von Sauerstoff und Stickstoff in der Probe aus dem zeitlichen Verlauf der Annihilationsstrahlung bestimmt und der Sprengstoff mittels des Vergleichs der Konzentrationsverhältnisse der bestimmten Konzentrationen von Sauerstoff und Stickstoff mit den entsprechenden Stoffverhältnissen von bekannten Sprengstoffen identifiziert.
Durch die Bestrahlung mit Neutronen entstehen gleichzeitig die Radionuklide ¹³N aus dem enthaltenen Stickstoff und ¹⁶N aus dem enthaltenen Sauerstoff, deren Zerfall Elektron-Positron-Annihilationsstrahlung mit charakteristischen Halbwertszeiten erzeugt.
Das erfindungsgemäße Verfahren ermöglicht somit vorteilhafterweise die Schnellbestimmung der Stickstoff- und Sauerstoffgehalte einer Messprobe, die mit Hilfe von schnellen, bevorzugt 14 MeV Neutronen bestrahlt wird. Dabei entsteht Gammastrahlung der Energie von 511 Kiloelektronenvolt, die als Zeitfunktion gemessen wird. Die Verwendung von Neutronen erlaubt vorteilhafterweise die Ausnutzung weiterer Reaktionen neben der Erzeugung von Positronemittern. So können Neutronen mit Protonen eines Kerns wechselwirken. Dies wird ausgenutzt, um aus ¹⁶O durch Beschuss mit Neutronen ¹⁶N zu generieren, welches schnell radioaktiv zerfällt, und dabei wiederum Elektron-Positron-Annihilationsstrahlung erzeugt.
Die Annihilationsstrahlung entsteht durch Erzeugung eines ¹³N-Stickstoff-Positronemitters infolge des Neutronenbeschusses, der Emission von Positronen, der Elektron-Positron-Paarbildung, und der Annihilation der Elektron-Positron-Paare unter Entsendung zweier Gammaquanten. Ferner kann die Annihilationsstrahlung durch die Erzeugung von radioaktivem ¹⁶N-Stickstoff durch eine n, p-Kernreaktion der Neutronen mit ¹⁶O entstehen, den anschließende radioaktiven Zerfall von ¹⁶N und die Entstehung einer ersten Gammastrahlung, der Elektron-Positron Paarbildung durch die erste Gammastrahlung, und die Annihilation der Elektron-Positron-Paare unter Entsendung zweier Gammaquanten.
Es werden also mit Neutronen bei einer bestimmten Energie zwei unterschiedlich Radionuklide gebildet, nämlich ¹³N aus Stickstoff und ¹⁶N aus Sauerstoff, deren Annihilationsstrahlung in Form von 511 keV Gammaquanten eine charakteristische Halbwertzeit hat.
Besonders bevorzugt ist die Neutronenenergie bei 14 MeV, die durch die D, T Reaktion entstehen. Entsprechende Neutronenquellen sind transportabel und kommerziell erhältlich. Die Elektron-Positron-Annihilationsstrahlung hat eine charakteristische Energie von 511 keV. Es wird nur Strahlung bei dieser Energie gemessen, was den Messaufbau vereinfacht und die Genauigkeit erhöht. Die Detektion der Annihilationsstrahlung erfolgt bevorzugt mittels eines Szintillationskristalls mit MCA.
Die Bestimmung der Konzentration aus dem zeitlichen Verlauf der Annihilationsstrahlung erfolgt bevorzugt unter Berücksichtigung der charakteristischen Halbwertszeiten und/oder Zerfallskonstanten der jeweiligen Annihilationsstrahlung, wobei die Annihilationsstrahlung infolge des ¹⁶N-Zerfalls eine erste charakteristische Halbwertszeit und/oder Zerfallskonstante aufweist, und die Annihilationsstrahlung infolge des ¹³N-Positronemitters eine zweite charakteristische Halbwertszeit und/oder Zerfallskonstante aufweist.
Die Bestimmung der Sauerstoffkonzentration erfolgt innerhalb der ersten Halbwertszeit und anschließend erfolgt die Bestimmung der Stickstoffkonzentration. Sobald nach einem schnellen Abfall der Messkurve, die der Sauerstoffkonzentration zuzuschreiben ist, sich ein anderes, langsameres Abklingverhalten einstellt, kann die Bestimmung der Stickstoffkonzentration erfolgen.
Die erste charakteristische Halbwertszeit für den 511 keV Quanten aus dem Sauerstoffanteil beträgt dabei etwa 7 Sekunden, und die zweite charakteristische Halbwertszeit für Stickstoff etwa 600 Sekunden. Es kann also vorteilhafterweise innerhalb von Sekunden gemessen werden, da bereits nach wenigen Sekunden der Stickstoffanteil dominant ist.
Die jeweilige Konzentration von Sauerstoff und Stickstoff kann durch Extrapolation des gemessenen zeitlichen Verlaufs der jeweiligen Annihilationsstrahlung der betreffenden Elemente auf den Zeitpunkt t = 0 s erfolgen.
Zur Identifizierung des Sprengstoffs kann zusätzlich das Abklingverhalten der Annihilationskurve mit der größeren Halbwertzeit verwendet werden, also der von Stickstoff. Vorteilhafterweise ist für viele Sprengstoffe bereits dieses Abklingverhalten charakteristisch.
Vorteilhafterweise umfasst das Verfahren ferner den Schritt der Ortsbestimmung der Annihilation durch koinzidente Detektion der zwei Gammaquanten aus der betreffenden Annihilation, die in unterschiedlichen Richtungen gleichzeitig von der Probe entsandt werden. Die Ortsbestimmung der Annihilation kann mittels eines Positron-Emissions-Tomographie-Detektors erfolgen.
Es wird bevorzugt eine Neutronenquellstärke von 10¹⁰ Neutronen/s eingesetzt. Dies ermöglicht eine schnelle Messung im Sekundenbereich.
Eine Ortsbestimmung des Sprengstoffes kann zudem durch die Informationen eines zusätzlichen Röntgengerätes ergänzt und ausgewertet werden. Das Röntgengerät liefert lediglich eine Dichteverteilungsinformation mit einer effektiven Ordnungszahl, weist aber eine hohe Ortspräzision auf.
Ferner kann das Verfahren durch ein auf einem Ionen-Mobilitäts-Spektrometer (IMS) basierendem Detektionssytem ergänzt werden, um leichtflüchtige Sprengstoffe zu erkennen, welche keinen Stickstoff enthalten. Ein solches Detektionssystem ist ein Multigas-Detektor zum hochempfindlichen Nachweis von flüchtigen Bestandteilen.
Entsprechend wird eine Vorrichtung zur Sprengstoffidentifizierung vorgeschlagen, umfassend eine Neutronenquelle, welche Neutronenenergien erzeugt, die größer oder gleich der Positron-Aktivierungsenergie von Stickstoff und größer oder gleich der benötigten Energie für eine Neutron-Proton Kernreaktion von Neutronen mit ¹⁶O zu ¹⁶N ist, einen Szintillationsdetektor zur Strahlungsmessung oder ein PET-Detektor, welcher jeweils eine Detektoreinheit auf gegenüberliegenden Seiten der Probe umfasst.
Kurze Beschreibung der Zeichnungen
Ausführungsbeispiele der Erfindung sind in den Zeichnungen dargestellt und in der nachfolgenden Beschreibung näher erläutert.
Es zeigen:
1 das schematische Abklingverhalten der Annihilationsstrahlung einer Probe nach Bestrahlung mit erfindungsgemäßen Neutronen,
2 das Abklingverhalten der gemessenen 511 keV Linien für TNT und Zucker nach Bestrahlung der Probe mit Neutronen der Energie 14 MeV,
3 eine erfindungsgemäße Vorrichtung mit einem Szintillationsdetektor in Draufsicht (a) und Seitenansicht (b)
4 eine erfindungsgemäße Vorrichtung mit einem PET-Detektor in Draufsicht (a) und Seitenansicht (b)
Detaillierte Beschreibung der Zeichnungen
Das erfindungsgemäße Verfahren ermöglicht die Schnellbestimmung der Stickstoff- und Sauerstoffgehalte einer Messprobe, die mit Hilfe von schnellen, bevorzugt 14 MeV Neutronen bestrahlt wird. Dabei entsteht Gammastrahlung der Energie von 511 Kiloelektronenvolt, die als Zeitfunktion gemessen wird.
Die 511 keV-Strahlung, auch Annihilationsstrahlung genannt, entsteht dabei nach der Bestrahlung mit schnellen Neutronen auf zwei Wegen.
Der eine nutzt die Entstehung des Positronstrahlers ¹³N mit einer Halbwertszeit von 9,9 Minuten aus. Das emittierte Positron dieses Radionuklids bildet mit einem Hüllenelektron der Probe ein Paar, das unter Aussenden von zwei diametral entgegengesetzten 511 KeV Gammaquanten vernichtet wird. Dieser Prozess liefert den Stickstoffanteil des gemessenen Annihilationssignals.
Der zweite Weg involviert zur Bildung von 511 keV Quanten den Sauerstoff. Durch die erfindungsgemäße Bestrahlung mit Neutronen, bevorzugt aber nicht beschränkend bei einer Energie von 14 MeV, entsteht in einer n, p Kernreaktion mit ¹⁶O das radioaktive Stickstoff-¹⁶N, das unter Aussenden von β^–-Teilchen und hochenergetischer Quanten der Energie von 6.13 MeV in lediglich ca. 7 Sekunden zerfällt. Das energiereiche Quant erzeugt im Kernfeld oder in der Nähe von Hüllenelektronen ein Paar, bestehend aus Positron und Elektron. Wenn dieses Paar vernichtet wird, entstehen wiederum zwei entgegengesetzte 511 KeV-Gammaquanten. Diese bilden den schnell abklingenden Teil in der Zeitfunktion des Messsignals und sind dem Sauerstoffgehalt der Probe proportional.
Als Messgröße wird somit der zeitliche Abfall der 511 KeV Vernichtungsstrahlung genutzt. Das Signal (counts per second) entsteht in anderen Worten wie folgt:
In einem ersten Schritt wird die Probe mit Neutronen beschossen, die eine ausreichende Energie aufweisen, dass sowohl der ¹³N-Positronemitter erzeugt werden kann als auch eine n,p-Kernreaktion von ¹⁶O mit den Neutronen zu ¹⁶N abläuft. Bevorzugt wird die D, T-Reaktion zur Erzeugung von 14 MeV-Neutronen verwendet. Ein solcher Neutronengenerator ist transportabel einsetzbar und abschaltbar. Beträgt dessen Quellstärke 10⁸ Neutronen/s, sind etwa 2–5 Minuten für ca. 100 g TNT erforderlich. Die Bestrahlungszeit verringert sich proportional mit steigender Quellstärke. Handelsübliche Neutronengeneratoren mit 10¹⁰ n/s ermöglichen Zeiten unter 10 s. Somit erfolgt die Messung gegenüber dem Stand der Technik sehr viel schneller. Dann wird die Annihilationsstrahlung vor Ort und nach einem schnellen Transport der bestrahlten Probe in Messposition vor einem Szintillationskristall großen Volumens, bevorzugt mit MCA, gemessen. Es wird nur 511 KeV Gammastrahlung registriert. Damit verbessern sich die Messbedingungen gegenüber dem Stand der Technik. Es entsteht eine zeitabhängige Messkurve, deren erster Abschnitt, der lediglich wenige Sekunden dauert, durch den schnellen Zerfall der ¹⁶N dominiert und der der Sauerstoffkonzentration proportional ist. Nach ca. 10 Sekunden wird der langsamere Zerfall des ¹³N-Stickstoffs mit einer Halbwertszeit von T_½ ≈ 9,9 Minuten dominant. Das Signal ist dann proportional zum Stickstoffgehalt der Probe.
Es wird darauf hingewiesen, dass für die meisten Substanzen der Stickstoffanteil völlig entfällt, wie z. b. für Cremes, Alkohol, Wasser, Seife, Aftershave, Zahnpasta etc.. Damit verbessern sich die Messbedingungen für Sprengstoffe radikal.
Aus dem Abfall der Kurve wird per Zerfallkonstante bzw. Halbwertzeit der Sauerstoff identifiziert. Durch Extrapolation der Messkurve auf die Messzeit t = 0 s erhält man die Sauerstoffkonzentration. Der langsamere Abfall wird durch die Halbwertszeit des Stickstoffs dominiert. Die Extrapolation auf t = 0 s ergibt den N-Anteil. Dies ist in 1 schematisch dargestellt. Der Sauerstoffanteil fällt wesentlich schneller ab als der Stickstoffanteil. Da die Strahlung proportional zur Konzentration der jeweiligen Elemente ist, kann aus dem Achsenabschnitt zur Zeit t = 0 s die jeweilige Konzentration bestimmt werden.
In einem letzten Schritt wird dann das Konzentrationsverhältnis Sauerstoff zu Stickstoff gebildet und mit den bekannten Werten der verschiedenen Arten von Sprengstoff verglichen. Dadurch kann der Sprengstoff identifiziert werden.
Der Vergleich kann aus theoretischen Werten und den gemessenen Werten unter Berücksichtigung der Wirkungsquerschnitte der betreffenden Elemente für Neutronen durchgeführt werden. Bevorzugt werden aber die bekannten Sprengstoffe dem Verfahren entsprechend vermessen und die empirischen Daten in einer Datenbank abgespeichert. Der Vergleich von empirischen Daten ermöglicht eine einfachere Ermittlung des Sprengstoffes. Zudem kann auch die Form der Abklingkurven verglichen werden.
Eine entsprechende Vorrichtung besteht aus einem Neutronengenerator des D-, T-Types, sowie einem großvolumigen Szintillationskristall mit Vielkanalanalysator, der ein Messfenster auf der Gammaenergie von 511 KeV gesetzt hat.
In der 2 ist eine tatsächliche Messkurve entsprechend dem erfindungsgemäßen Verfahren abgebildet. Als Probe diente zum einen der Sprengstoff TNT und zum anderen Zucker. Die unterschiedlichen Kurvenverläufe sind klar zu erkennen. Der schnelle Abfall entspricht dem Sauerstoffanteil, der langsame dem Stickstoffanteil. Aus der Extrapolation zu t = 0 s werden dann wiederum die entsprechenden Konzentrationen ermittelt. Zucker hat keinen Stickstoff, daher liegt auch kein langsam abfallender Teil der Kurve vor. Nach dem Abfall der Sauerstoffkurve dominiert lediglich das Rauschen.
Es dient also O(0)/N(0) bzw. N(0)/O(0) zur Identifizierung. Zwar weisen Harnstoff und Ammoniumnitrat ähnlichen Signaturen auf, sie sind aber z. b. für Handgepäck in einem Flugzeug nicht typisch.
Zudem ist aber für alle Sprengstoffe insbesondere auch der langsam abfallende Plot allein typisch. Es kann also zusätzlich das Abklingverhalten des langsamen Teils der Messkurve zur Identifizierung genutzt werden.
Die Messung der 511 keV Linie erfolgt mit großvolumigen NaJ-Kristallen, deren Geometrie und Zähleffektivität am besten geeignet sind. Proportionalzählrohre sind ebenfalls geeignet, sie können in Generatornähe eingesetzt werden. Eine Optimierung der O/N-Verhältnisses erfolgt durch Auswahl geeigneter Bestrahlungszeiten des Neutronengenerators, die variabel gehalten werden.
Die Abfallkurve selbst ist ebenfalls ein typischer Fingerprint, ihre Neigungsanalyse erfolgt automatisch.
Die Daten werden abschliessend mit Signaturen und Konzentrationsverhältnissen aller Gefahrstoffe in einer internen Bibliothek verglichen. Dies kann in einer Recheneinheit erfolgen.
Durch Einsatz transportabler Neutronengeneratoren mit Quellstärken von 10¹⁰ n/s werden bei Verwendung großvolumiger NaJ-Kristalle gute Messstatistiken erreicht, die Impulszeiten verringern sich auf Werte unter 1 Minute
Ferner umfasst das Verfahren eine vorteilhafte Kombination mit einer Ortsbestimmung des Sprengstoffs in der Probe, bevorzugt mittels eines Positron-Emissions-Tomographie (PET) Detektors. Detektoren für die PET könnten zwar auch in Halbleitertechnik realisiert werden, gegenwärtig werden jedoch in allen klinischen PET eine Kombination aus Szintillationskristall und Photomultiplier verwendet. Bei der klinischen PET müssen zum Nachweis Radionuklide in den Patienten injiziert werden.
In der vorliegenden Erfindung werden diese jedoch durch den Beschuss mit den erfindungsgemäßen Neutronen gebildet, hier ¹³N oder ¹⁶N. Trifft ein durch Zerfall der Radionuklide ¹³N oder ¹⁶N, welche durch den Beschuss der Probe mit den erfindungsgemäßen Neutronen gebildet werden, entstandenes Positron auf ein Elektron, werden beide vernichtet (Annihilation). Es entstehen zwei hochenergetische Photonen (Gammastrahlung) einer Energie von exakt 511 keV, die sich in einem Winkel von knapp 180° voneinander entfernen. Diese Vernichtungsstrahlung kann gleichzeitig, also koinzident, auf zwei Detektoren fallen, was den Nachweis und gleichzeitig die Ortsbestimmung der Positronenemission ermöglicht. Werden zwei γ-Quanten einer Energie von 511 keV zeitgleich nachgewiesen, mit einem typischen Zeitfenster der Nachweiselektronik von 4,5 bis 15 Nanosekunden, wird dies als Positron-Elektron-Vernichtung auf der gedachten Linie zwischen den signalgebenden Detektoren interpretiert. Dies ist die sogenannte Line Of Response (LOR) bzw. Koinzidenzlinie.
Die Energie der nachzuweisenden Vernichtungsstrahlung ist mit diskret 511 keV größer als die Maximalenergie des in der Röntgendiagnostik verwendeten Röntgenspektrums (bis zu 150 keV in der Computertomographie). Die Wechselwirkungswahrscheinlichkeit mit Materie ist daher vergleichsweise gering.
Durch Anwendung von PET-Detektoren liefert das Verfahren gute Möglichkeiten der genauen Ortsbestimmung.
Entsprechende Anordnungen zum örtlichen Nachweis von kritischen Substanzen mit N und/oder O wie z. b. Sprengstoffen in z. b. Gepäckstücken sind in 3 und 4 in zwei Ausführungsbeispielen beschrieben und bestehen dabei aus:

– einer Neutronenquelle 1, welche bevorzugterweise Neutronen von einer Energie von 14 MeV emittiert,
– einem zu untersuchenden Gegenstand 3, in dem sich z. B. der Sprengstoff 4 befindet und durch Neutronenbeschuss die Radionuklide ¹³N und ¹⁶N entstehen; beim Zerfall dieser Radionuklide wird durch Annihilation die zu detektierende Vernichtungsstrahlung bei 511 keV, bidirektional in einem Winkel von 180° erzeugt,
– einem Szintillationskristall 2 mit einem Messfenster bei 511 keV (3), oder
– einem PET Detektor 2' angeordnet mit jeweils eine Detektorfläche auf gegenüberliegenden Seiten der Probe, welcher die γ-Strahlung mit einer Energie von 511 keV koinzident analysiert (4).

Da der PET Detektor 2 auch einen Szintillationskristall umfasst, wird bevorzugt entweder ein Szintillationskristall 2 (3) oder ein PET Detektor 2' (4) verwendet.
Die Anwendung kann z. b. bei Verdacht an Gepäckstücken oder Containern in Kombination mit einem Röntgenstrahlgerät erfolgen. Das Röntgenstrahlgerät hat eine hohe Ortsgenauigkeit. Damit kann man den Neutronengenerator genau auf das zu untersuchende Objekt positionieren.
Ferner eröffnet die Positronenemission in Kombination mit der Zweikanal-Methode mit thermalisierten und schnellen Neutronen eine klare Abgrenzung von den stark Wasserstoffhaltigen Stoffen wie H₂O, PE, Paraffin, oder Lebensmitteln.
Andere Positronenemitter wie ¹⁸F können für die Identifizierung von z. B. Zahnpasta genutzt werden (¹⁹F(n, 2n)¹⁸F, T_1/2 = 109 Minuten).
Das Messverfahren eignet sich auch für die Entdeckung von Sprengstoffen in Paletten, selbst wenn Maskierungen mit Ölen, Wasser, u. a. angewendet werden.
ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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Zitierte Patentliteratur

DE 4103448 A1 [0008]

Claims

Verfahren zur Identifizierung von Sprengstoffen, umfassend die Schritte: Beschuss einer Probe mit Neutronen, deren Energie größer oder gleich der Positron-Aktivierungsenergie von Stickstoff und größer oder gleich der benötigten Energie für eine Neutron-Proton Kernreaktion von Neutronen mit ¹⁶O zu 16N ist, Detektion einer von der Probe infolge des Neutronenbeschusses entsandten Elektron-Positron-Annihilationstrahlung in Abhängigkeit von der Zeit, Bestimmung der jeweiligen Konzentration und des Konzentrationsverhältnisses von Sauerstoff und Stickstoff in der Probe aus dem zeitlichen Verlauf der Annihilationsstrahlung, und Identifizierung von Sprengstoffen mittels des Vergleichs der Konzentrationsverhältnisse der bestimmten Konzentrationen von Sauerstoff und Stickstoff mit den entsprechenden Stoffverhältnissen von bekannten Sprengstoffen.
Verfahren nach Anspruch 1, wobei die Annihilationsstrahlung entsteht durch: Erzeugung eines ¹³N-Stickstoff-Positronemitters infolge des Neutronenbeschusses, Emission von Positronen, Elektron-Positron-Paarbildung, Annihilation der Elektron-Positron-Paare unter Entsendung zweier Gammaquanten.
Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, wobei die Annihilationsstrahlung entsteht durch: Erzeugung von radioaktivem ¹⁶N-Stickstoff durch eine n, p-Kernreaktion der Neutronen mit ¹⁶O, Radioaktiver Zerfall von ¹⁶N und Entstehung einer ersten Gammastrahlung, Elektron-Positron Paarbildung durch die erste Gammastrahlung, Annihilation der Elektron-Positron-Paare unter Entsendung zweier Gammaquanten.
Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei die Neutronenenergie bei 14 MeV liegt.
Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei die Annihilationsstrahlung eine Energie von 511 keV hat.
Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei die Detektion der Annihilationsstrahlung mittels eines Szintillationskristalls erfolgt.
Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei die Bestimmung der Konzentration aus dem zeitlichen Verlauf der Annihilationsstrahlung unter Berücksichtigung der charakteristischen Halbwertszeiten und/oder Zerfallskonstanten der jeweiligen Annihilationsstrahlung erfolgt, wobei die Annihilationsstrahlung infolge des ¹⁶N-Zerfalls eine erste charakteristische Halbwertszeit und/oder Zerfallskonstante aufweist, und die Annihilationsstrahlung infolge des ¹³N-Positronemitters eine zweite charakteristische Halbwertszeit und/oder Zerfallskonstante aufweist.
Verfahren nach Anspruch 7, wobei die Bestimmung der Sauerstoffkonzentration innerhalb der ersten Halbwertszeit erfolgt und anschließend die Bestimmung der Stickstoffkonzentration innerhalb der zweiten Halbwertszeit erfolgt.
Verfahren nach Anspruch 7 oder 8, wobei die erste charakteristische Halbwertszeit etwa 7 Sekunden beträgt, und die zweite charakteristische Halbwertszeit etwa 600 Sekunden beträgt.
Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei die jeweilige Konzentration von Sauerstoff und Stickstoff durch Extrapolation des gemessenen zeitlichen Verlaufs der jeweiligen Annihilationsstrahlung der betreffenden Elemente auf den Zeitpunkt t = 0 s erfolgt.
Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche 7 bis 10, wobei zur Identifizierung des Sprengstoffs zusätzlich dass Abklingverhalten der Annihilationskurve mit der größeren Halbwertzeit verwendet wird.
Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, ferner umfassend den Schritt der Ortsbestimmung der Annihilation durch koinzidente Detektion der zwei Gammaquanten aus der Annihilation, die in unterschiedlichen Richtungen gleichzeitig von der Probe entsandt werden.
Verfahren nach Anspruch 12, wobei die Ortsbestimmung der Annihilation mittels eines Positron-Emissions-Tomographie-Detektors erfolgt.
Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei eine Neutronenquellstärke im Bereich von 10⁸ bis 10¹¹, vorzugsweise von 10¹⁰ Neutronen/s eingesetzt wird.
Verfahren nach einem der vorherigen Ansprüche, wobei eine Ortsbestimmung des Sprengstoffes durch die Informationen eines zusätzlichen Röntgengerätes ergänzt und ausgewertet wird.
Verfahren nach einem der vorherigen Ansprüche, wobei eine Sprengstoffanalyse durch ein auf ein Ionen-Mobilitäts-Spektrometer basierendes Detektionssytem ergänzt wird
Vorrichtung zur Sprengstoffidentifizierung, umfassend: eine Neutronenquelle (1), welcher Neutronenenergien erzeugt, die größer oder gleich der Positron-Aktivierungsenergie von Stickstoff und größer oder gleich der benötigten Energie für eine Neutron-Proton Kernreaktion von Neutronen mit ¹⁶O zu ¹⁶N ist, und ein PET-Detektor (2'), welcher jeweils eine Detektoreinheit auf gegenüberliegenden Seiten der Probe umfasst.