JP2001235547A

JP2001235547A - 多重ガンマ線検出による高感度核種分析方法

Info

Publication number: JP2001235547A
Application number: JP2000168638A
Authority: JP
Inventors: Masumi Oshima; 真澄大島; Yuichi Hatsukawa; 雄一初川; Takehito Hayakawa; 岳人早川; Nobusuke Fuji; 暢輔藤; Nobuo Shinohara; 伸夫篠原
Original assignee: Japan Atomic Energy Research Institute
Current assignee: Japan Atomic Energy Agency
Priority date: 1999-12-13
Filing date: 2000-06-06
Publication date: 2001-08-31
Anticipated expiration: 2020-06-06
Also published as: JP4543195B2

Abstract

(57)【要約】【課題】多重ガンマ線解析を微量元素分析に結び付け
たものでものであって、多重ガンマ線解析を行う事によ
り２次元にスペクトルを展開して２次元マトリックスを
作成する事により従来のガンマ線測定よりも高分解能で
放射化試料の分析を行う。【解決手段】放射化試料の放射性核種から同時発生す
る２本のガンマ線を多重ガンマ線検出装置で同時に測定
して１次元スペクトルの代りに２次元マトリックスを作
成することにより、試料中の多核種を化学分離等の処理
することなく各核種を完全に分離して測定する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、多重ガンマ線検出
法を放射性核種又は中性子その他の粒子線或いはガンマ
線により放射化された試料中の核種の定性、定量に利用
したものであって、その核種から放出される多重ガンマ
線を同時測定して、各核種からのガンマ線対（ペア）の
情報を取ることにより、従来のガンマ線測定よりも高分
解能で分析するものである。

【０００２】即ち、本発明は、放射性核種から放出され
る複数の同時発生ガンマ線を複数のガンマ線検出検出器
からなる多重ガンマ線検出装置により同時計数測定して
得られる２次元マトリクスを解析する方法であり、これ
により複数核種の完全分離と同時分析が可能になった。

【０００３】即ち、従来の分析法では約１０００分の１
の分解能が得られるが、本発明の新しい２次元マトリク
スを解析する法では更に１０００分の１である百万分の
１の分解能が達成される。これより、いかに多くの核種
を含む試料であろうとも核種の完全分離が可能になる。
現実にはあり得ないことであるが、これまでに存在が知
られている最大２０００−３０００の核種が、加速器・
原子炉で同時に作られた場合でも、各々が平均１０本程
度のガンマ線を出すので、ガンマ線の総数は最大１万本
のオーダーであるが、２次元マトリクス解析法における
上記百万分の１の分解能では、これらを同時に定量する
ことが可能になる。

【０００４】

【従来の技術】従来行われてきた放射能分析は、放射性
核種から発せられるガンマ線を、１台のゲルマニウム半
導体検出器により測定して得られる一次元のエネルギー
スペクトルから、エネルギーや半減期の情報に基づいて
核種の同定を行っている。このゲルマニウム検出器の分
解能は、１ＭｅＶで約１０００分の１である。放射性核
種は平均して１０本オーダーのガンマ線を放出するの
で、少ない核種を含む試料では問題ないが、数十核種を
含む試料ではガンマ線の本数は数百本に達し、これらを
すべて分離することは不可能になる。特に、弱いガンマ
線は他の強いガンマ線に邪魔されて観測することはでき
ない。

【０００５】また、同様にして、放射性でない試料を加
速器や原子炉からの粒子によって放射化し、その試料か
ら発せられるガンマ線を検出し、その強度を測定する事
により試料の定性、定量分析を行う事もできる。そこ
で、中性子放射化分析法は、試料に原子炉からの中性子
を照射して放射化し、これを単一の高分解能ゲルマニウ
ム検出器で測定し、得られた一次元スペクトル中のピー
クを解析し定量を行う方法である。

【０００６】このような分析は従来より様々な方法によ
り多くの分野で行われており、その中でも上記放射能分
析は広く用いられている。特に1960年代にゲルマニウム
半導体検出器が開発されてからは、高い分解能で検出で
きるガンマ線を用いた放射化分析が発達し、環境試料、
生体試料、宇宙地球科学的試料など様々な試料中の微量
元素の含有量測定が可能となった。

【０００７】しかし、従来の検出法においては、図１に
示されるように、原子炉からの熱中性子照射による放射
化試料１から発生したガンマ線を単一のゲルマニウム検
出器２で測定し、縦軸をカウント（強さ）、横軸をガン
マ線エネルギーとした１次元スペクトル３を作成する。
この方法では、試料が多元素を含む場合には複雑なスペ
クトルになり、求める元素の分離測定は困難な場合があ
った。

【０００８】

【発明が解決しようとする課題】従来の方法では、混在
する他の核種からの妨害を受け易い。運よく他のガンマ
線と重ならながった場合でも、多核種の場合ではスペク
トル中のバックグランドが高くなり、弱いガンマ線を検
出することは困難になる。

【０００９】よって、使用済み核燃料等の多くの核種を
含む試料では妨害となる核種の影響を取り除くために、
一般的には化学分離を行う、あるいは核種の半減期によ
って振り分けるなどの方法が取られる。しかしながら、
化学分離には一般的に特殊な技術と手間が必要であるば
かりでなく、化学分離の収率を求める必要があり、この
操作中に誤差が入り込む可能性がある。又、半減期によ
って振り分ける方法とは、例えば半減期の長い核種を定
量するためにかなりの時間を要し、又その間検出器系を
維持する手間も大変である。

【００１０】これら従来の手法では混在する他の核種か
らの妨害を受けやすいので、環境試料のように多くの元
素が混在している試料では妨害となる核種の影響を取除
くために化学分離等を行う必要があり、それに伴い化学
分離の収率を求めるために再放射化などの操作を行わな
ければならないが、化学分離を行う事により多くの技術
と手間が必要であり、またこの操作中に誤差が入り込む
可能性がある。

【００１１】また、原子炉から中性子を照射し放射化し
た試料を、単一のゲルマニウム検出器で測定して得られ
た一次元スペクトル中のピークを解析し定量してきた
が、多くの元素を含む試料の場合には生成放射能の相対
強度は一部の核種に偏り、微量元素の同定は困難であ
り、化学分離を併用することが多く、分離後の回収率の
誤差などが最終結果に影響を与えるばかりでなく、化学
分析の技術が必要である。

【００１２】更に、上記中性子放射化分析法でも、一般
的に生成放射能の相対強度は一部の核種に偏り、多くの
微量元素を同時に分析することは困難であることが多
い。例えば生体試料では²⁴Na、⁵⁶Mn、⁴²K、⁸²Br、また
地質学的試料では ²⁴Na、⁵⁶Mn、⁴²K、⁴⁶Sc、⁵⁹Feのなど
の放射能が強いため、単一の検出器による一次元スペク
トルを解析する方法では、他の短寿命核種のピークがこ
れらに隠れて検出されない。そのため、化学分離により
強い放射核種を除いた後に放射線測定を行うなどの必要
がある。しかしこのためには化学分析の技術が必要なだ
けでなく、化学分離を行った後に原子炉において再放射
化を行い、目的核種の回収率を求めなくてはならない。
さらに化学分離の操作を経る事により分析の精度に影響
を与える事も懸念される。

【００１３】

【課題を解決するための手段】本発明は、多くの放射性
核種が複数のガンマ線を放出している事に着目して、こ
れらを複数のガンマ線検出器からなる多重ガンマ線検出
装置により測定して得られる２次元マトリクスを解析す
ることにより、これらの核種を定性、定量する方法を考
案した。この方法により、従来の１次元のスペクトルに
比べ１０００倍のエネルギー分解能を得ることができ
た。

【００１４】本発明の２次元マトリクス法は、試料中の
放射性核種から同時に発生した複数のガンマ線を多重ガ
ンマ線検出装置の２台以上の検出器で検出し、得られた
２個のガンマ線エネルギーを縦軸と横軸とする２次元マ
トリクス上に加算し、そのピークを検出する方法であ
り、１次元スペクトルのバックグラウンドが２次元平面
上で局在するために、ほとんどの領域で数カウント以下
に押さえられるため、微弱なピークの検出が可能にな
り、検出感度が上がる。

【００１５】また、本発明では、化学分離などの人為的
操作を必要としないため、計算機によるオンライン化が
可能である。つまり予め検出器のエネルギーと検出効率
の校正を行っておけば、試料を測定しながら２次元マト
リクスを生成し、その位置から核種の種類を特定し、同
時に計算機に内蔵した核種毎の核データを参照して、マ
トリクス上のピークの強度から核種の定量を行い、実時
間で結果を表示することが可能になる。当然ながら、半
減期の長い核種の定量も高速化される。

【００１６】同様にして、本発明においては、中性子放
射化法により放射化された試料中の核種の定性及び定量
分析も可能になる。

【００１７】

【発明の実施の形態】（１）中性子放射化法により放射
化された試料中の核種の定性及び定量分析複数のゲルマニウム半導体検出器からなる多重ガンマ線
検出器を用いて放射化させた試料から発せられる複数の
ガンマ線を測定し、同時に観測された２本のガンマ線の
組み合わせをコンピューターに記録し、これを解析する
事により２次元スペクトルを作った。ここから任意のエ
ネルギーを有するガンマ線と同時に観測されたガンマ線
のスペクトルを作ると他の核種からのガンマ線にほとん
ど妨害されないきれいなスペクトルを得る事が出来る。
これにより化学分離などの操作を行わなくても共存する
核種からのガンマ線に妨害される事無く微量成分からの
ガンマ線を測定する事ができる。

【００１８】本発明の検出方法においては、図２に示さ
れるように、原子炉からの熱中性子照射による放射化試
料１から同時に発生するガンマ線を多重ガンマ線検出装
置４で同時に計数測定し、垂直軸をカウント（強さ）、
縦軸及び横軸をガンマ線エネルギーとした２次元マトリ
ックス５を作成する。この方法では、試料中の放射性核
種から同時に発生する２本のガンマ線γ₁、γ₂を多重ガ
ンマ線検出装置で同時測定して、１次元スペクトルの代
りに２次元マトリックスを作成する。そのために、多核
種を含む試料においても化学分離等の処理なしに、１０
００倍のガンマ線分解能が達成され、核種の完全分離測
定が可能となった。図２にでは、縦軸及び横軸はそれぞ
れガンマ線エネルギーを表すので、その縦軸にγ₁の値
が入り、その横軸にγ₂の値が入ることによって定まっ
た位置で核種の種類が特定でき、また、その位置に示さ
れるピークの高さを垂直軸（カウント）により測定して
その核種の存在量が検出される。

【００１９】又、図３に示されるように、放射化された
¹⁵²Ｅｕからは８４１．６ｋｅＶ及び１２１．８ｋｅＶ
の２本のガンマ線が同時に発生する。この２本のガンマ
線を多重ガンマ線検出装置で同時に計数測定を行って２
次元マトリックスを作成した。

【００２０】図３は、図２のように、縦軸及び横軸がそ
れぞれガンマ線エネルギーを表したもので、その中で特
に縦軸を１００から１４０ｋｅＶ、横軸を８２０から８
６０ｋｅＶの範囲に拡大している。

【００２１】図３の下方の拡大図からは、¹⁵²Ｅｕから
発生する２本のガンマ線１２１．８ｋｅＶと８４１．６
ｋｅＶが同時に記録され、この位置によって核種の種類
が特定できた。このようにして、４９元素の最高ｐｐｂ
（１０^-9）オーダーの同時定量が可能になった。

【００２２】本発明においては、多重ガンマ線検出装置
は高い検出効率を有するため試料はミリグラムオーダー
で足りる。また、非破壊検査のため放射化試料をそのま
ま測定できるため非常に簡便であり、広範囲の試料にも
適応できる。例えば、環境試料や生体試料における微量
な金属元素の定量や地球科学あるいは隕石の分析など宇
宙科学の分野での利用が期待できる。

【００２３】更にまた、¹²⁹I（半減期1570万年）や ²⁴⁴
Pu（ 8080万年）を用いた年代測定が提案されている
が、これらの核種を本方法で分析することにより、年代
測定への応用も期待できる。さらに近年、生体内での微
量元素濃度と生体機能との関連が明らかになりつつある
が、本方法では広範囲の元素を同時に測定できるため、
今まで見逃されてきた微量元素の量を調べて、その効果
を新たに研究することが可能になる。

【００２４】（２）放射性試料中の核種の定性及び定量
分析複数のガンマ線検出器からなる多重ガンマ線検出装置を
用いて放射性試料から発せられる複数の同時発生ガンマ
線を測定し、そのガンマ線対のエネルギー情報を事象毎
にコンピューターに記録し、これを解析して２次元マト
リクスを作った。これをマトリクス上にて、あるいは一
方の軸に狭いゲートを設定して、１次元スペクトルを切
り取った上で、実効的に２次元ピークの強度を測定す
る。ガンマ線のエネルギーと強度について事前に校正を
行っておくことにより、２次元ピークのチャンネルとピ
ーク面積は、エネルギーと強度に変換される。これらを
基に、核種の定量が可能になる。

【００２５】以上の操作は事前に標準線源を測定して検
出器の校正を行っておくことにより、オンラインで解析
することが可能になる。そのために、予めエネルギーと
その強度の判っている標準線源を測定して、検出器毎に
エネルギーと検出効率の校正データを作成する。試料を
測定しながら検出器のエネルギーを校正して２次元マト
リクスを生成する。同時に計算機に内蔵した核種毎の核
データを参照して、マトリクス上のピークの強度から検
出効率の校正データを基に核種の定量を行い、実時間で
結果を表示することが可能になる。当然ながら、半減期
の長い長寿命核種の定量も、短寿命核種がなくなるのを
待つ必要はなく、分析が高速化される。

【００２６】以上の発明で使用する多重ガンマ線検出装
置は、最低２台以上のガンマ線検出器から構成する。２
台の検出器からの信号を速い同時計数回路にて、同時計
数事象のみを選別する。その時に、２つの検出器からの
エネルギー情報を計算機に取り込む。この情報を基にし
て、２つのガンマ線の相関を２次元マトリクス上に事象
の頻度分布を作る。必ずしも、２次元マトリクスでなく
とも、それに代わるものであれば良い。また、多重ガン
マ線検出装置の性能は、検出器の台数が多いほど、また
個々の検出器の検出効率が高ければ高い程良い。さらに
ＢＧＯサプレッサーなどと組み合わせると、バックグラ
ウンドを押さえて感度が良くすることができる。

【００２７】

【実施例】（実施例１）中性子放射化法と組み合わせた
微量元素定量法標準岩石試料を原子炉で中性子照射を行い放射化した試
料からのガンマ線を多重ガンマ線検出装置で測定した。
約１００ミリグラムの試料を１０分間原子炉で放射化し
て発せられるガンマ線を約４日間多重ガンマ線測定装置
で測定した。

【００２８】即ち、通産省工業技術院地質調査所の発行
している標準岩石試料ＪＢ−１及びＪＰ−１を原研研究
炉ＪＲＲ−４で中性子照射を行い、原研東海研究所タン
デム加速器施紋の多重ガンマ線検出装置”ＧＥＭＩＮ
Ｉ”で１−４日間測定を行った。

【００２９】ここでは、化学分離等の人為的な操作を行
わず、また短寿命の核種の崩壊を待つ必要もなく、照射
後即測定を開始し、短時間で、２７核種の元素が同時に
定量できた。測定された元素は、ガンマ線の強度からそ
の含有量を計算すると、これまでに得られている文献値
と誤差の範囲内で一致した。また、同じ手法で４９元
素の同時定量が可能であることを明らかにした。２次元
マトリクスではバックグラウンドが大幅に低減するた
め、微弱なピークの検出が可能になり、存在比１０
^-9（１０億分の１）オーダーの核種の定量ができるよう
になった。

【００３０】本発明で使用された多重ガンマ線検出装
置”ＧＥＭＩＮＩ”とは、ＢＧＯコンプトンサプレッサ
ーとゲルマニウム検出器を組み合わせたアンチコンプト
ンガンマ線分析器が、低バックグラウンド・高分解能を
達成できるので、これを多数組み合わせて球状に配置し
た装置である。様々な核反応により作られた原子核の高
励起状態からのガンマ線を測定して、それらの内部構造
を調べるのを主目的として平成１０年７月に完成した。
原研東海研タンデム加速器施設での重イオンビームを用
いた核分光実験で多くの実績を納めている。

【００３１】本実施例において、新しい検出法で同時定
量可能となった元素（４９種類）は、Ａｇ，Ａｓ，Ｂ
ａ，Ｂｒ，Ｃａ，Ｃｄ，Ｃｅ，Ｃｌ，Ｃｏ，Ｃｓ，Ｅ
ｒ，Ｅｕ，Ｆｅ，Ｇａ，Ｇｄ，Ｇｅ，Ｈｆ，Ｈｇ，Ｉ，
Ｉｎ，Ｉｒ，Ｋ，Ｌａ，Ｌｕ，Ｍｎ，Ｍｏ，Ｎａ，Ｎ
ｄ，Ｎｅ，Ｎｉ，Ｏｓ，Ｐｔ，Ｒａ，Ｒｂ，Ｒｅ，Ｒ
ｕ，Ｓｂ，Ｓｃ，Ｓｅ，Ｓｍ，Ｓｎ，Ｔａ，Ｔｂ，Ｔ
ｈ，Ｔｉ，Ｕ，Ｗ，Ｙｂ，Ｚｎであり、その検出限界は
１０^-2−１０^-3（重量比）である。

【００３２】これに対し、従来の放射化分析法（一次元
スペクトル）で可能な元素は次の２３種である。Ａｌ，
Ａｒ，Ａｕ，Ｃｒ，Ｃｕ，Ｄｙ，Ｆ，Ｈｏ，Ｋｒ，Ｍ
ｇ，Ｎｂ，Ｐｄ，Ｐｒ，Ｒｈ，Ｓ，Ｓｒ，Ｔｅ，Ｔｌ，
Ｔｍ，Ｖ，Ｘｅ，Ｙ，Ｚｒその検出限界は１０^-2−１０
^-3（重量比）である。

【００３３】（実施例２）アクチノイド元素の分析マイナーアクチノイド核種の核変換基礎データを計るこ
とは、原子力研究にとって重要な基礎研究である。この
ためにマイナーアクチノイドの定量が必要であるが、こ
れまでは主にアルファ線の測定によるところが大きかっ
た。しかしながら、近傍の核種は似たエネルギーのアル
ファ線を放出するので高分解能で検出する必要がある
が、アルファ線は物質中でのエネルギーロスが大きいの
で、試料の化学分離を行い、不純物を除いた上で、乾固
して薄い線源にする必要があった。これには特殊な技能
が必要であるばかりでなく、時として高い分離効率を得
ることは難しかった。

【００３４】多重ガンマ線検出法においては、多重ガン
マ線を発生するという条件はあるものの、これらの問題
点は解決され、化学分離なしに高精度の分析が可能にな
った。事実ＧＥＭＩＮＩを用いた２３７Ｎｐ標準線源の
測定において０．０１べクレルの強度まで、完全に他の
核種と分離して測定することができた。

【００３５】

【発明の効果】本発明により、一般に地質学的試料の中
性子照射では、²⁴Ｎａ及び⁵⁶Ｍｎからの強いガンマ線が
観測されるため微量成分からのガンマ線を測定する事は
困難であるが、多重ガンマ線分析法により化学分離を行
う事無く同時に２７元素からのガンマ線を観測する事が
できた。また測定された元素はガンマ線の強度からその
含有量を計算すると誤差の範囲内で標準岩石試料の文献
値と一致していた。

【００３６】このことから本発明が定性分析だけでなく
定量分析にも適応できる事がわかる。検出された元素の
中でＥｕは僅か４ｐｐｂの含有量であるが、これも化学
分離をする事無く他の元素と同時に測定する事ができ
た。さらに条件が整えば４９元素にこの方法を適用す
る事ができる。

【００３７】又、本発明により、一般に多数の放射性核
種が存在する場合には、その各々を完全に分離して定量
する事は不可能であるが、多重ガンマ線検出法では従来
よりも分解能が格段に改善され、いかに多くの核種を含
む場合でも、化学分離等の副次的手段を用いることな
く、完全分離・完全定量を可能にした。

【図面の簡単な説明】

【図１】従来の放射化試料の検出方法を示す図であ
る。

【図２】本発明の放射化試料の検出方法を示す図であ
る。

【図３】本発明の検出法で作成した２次元マトリック
スを示す図である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者早川岳人茨城県那珂郡東海村白方字白根２番地の４日本原子力研究所東海研究所内 (72)発明者藤暢輔茨城県那珂郡東海村白方字白根２番地の４日本原子力研究所東海研究所内 (72)発明者篠原伸夫茨城県那珂郡東海村白方字白根２番地の４日本原子力研究所東海研究所内Ｆターム(参考） 2G001 AA04 BA01 CA02 DA02 GA01 JA11 KA01 KA14 LA01 LA03 NA07 NA10 NA11 NA12 NA13 NA17 2G088 EE25 EE30 FF04 FF15 GG21 KK01 KK15 KK24 KK29 LL02 LL06 LL11

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】多重ガンマ線検出法と放射化分析法を組
合わせることより、中性子その他の粒子線或いはガンマ
線により放射化された試料中の核種から発生するガンマ
線対（ペア）を多重ガンマ線検出装置により測定して試
料中の核種を分析する方法。
【請求項２】放射化された試料中の核種から同時発生
するガンマ線対を多重ガンマ線検出装置で同時に測定し
て２次元マトリックスを作成することにより、試料中の
核種を分離することなく各核種を分離して測定すること
を特徴とする請求項１記載の方法。
【請求項３】複数のガンマ線検出器からなる多重ガン
マ線検出装置を用いて試料中に存在する多数の放射性核
種から発せられる複数の同時発生ガンマ線を測定し、各
核種からのガンマ線対のエネルギー情報をコンピュータ
ーに記録し、これを解析して縦軸及び横軸をガンマ線エ
ネルギーとした２次元マトリクスを作成し、このマトリ
クス上に形成された位置から各核種を特定し、その各ピ
ークを予めエネルギーとその強度の判っている標準線源
と比較して試料中の核種の含有量を測定することによ
り、各核種の定性、定量分析を行うことを特徴とする多
重ガンマ線検出により放射性核種を分析する方法。