DE3334687A1 - Verfahren und vorrichtung zur herstellung eines aus wasserstoff und kohlenmonoxid bestehenden synthesegases - Google Patents

Verfahren und vorrichtung zur herstellung eines aus wasserstoff und kohlenmonoxid bestehenden synthesegases

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Description

W * w -Φ · ν
Anlage zum Patentgesuch der
Klöckner-Humboldt-Deutz
Aktiengesellschaft
vom 22. September 1983
Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung eines .aus Wasserstoff und Kohlenmonoxid bestehenden Synthesegases
Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Herstellung eines aus Wasserstoff und Kohlenmonoxid bestehenden Synthesegases.
Als Einsatzmaterial kommen sämtliche Kohlenstoffträger, wie zum Beispiel schwere Rückstandsöle, insbesondere jedoch feste Kohlenstoffträger von Torf über Holzkohle, Braunkohle bis hin zu schwefelreichen Steinkohlen unter Hinzufügung von Reaktionshilfsmitteln wie Schlackenbildnern und von Vergasungsmitteln wie vorzugsweise technischer Sauerstoff und Wasserdampf in Betracht. ,. ^
Es ist bekannt, zum Beispiel aus der DE-OS 31 37 755, kohlenstoffhaltige Materialien in einem Eisenbadreaktor zu vergasen, wobei ein Synthesegas aus Wasserstoff und · Kohlenmonoxid erzeugt wird. Ein solches Synthesegas kann jedoch aufgrund des ungünstigen Molverhältnisses von' Wasserstoff zu Kohlenmonoxid nicht direkt weiterverwendet werden. -'■
Es ist daher Aufgabe der Erfindung, unter Ausnutzung neuer technischer Aspekte und wirtschaftlicher Gesichtspunkte bei Erzielung eines höchstmöglichen Wirkungsgrades und unter
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Vermeidung der Unzulänglichkeiten bekannter konventioneller Verfahren ein Synthesegas herzustellen, welches eine bestimmte stöchiometrische Zusammensetzung aufweist und daher für einen nachfolgenden Umwandlungsprozeß direkt verwendet werden kann.
Diese Aufgabe wird dadurch gelöst, daß ein in einem Eisenbadreaktor durch Vergasung von kohlenstoffhaltigen Materialien, insbesondere Kohle, gewonnenes schwefelfreies Prozeßgas mit zusätzlichem Wasserstoff angereichert wird, so daß es als Synthesegas ein Molverhältnis von 2 Molen Wasserstoff zu einem Mol Kohlenmonoxid, aufweist.
Durch die Verwendung eines Eisenbadreaktors als Vergaser kann sehr vorteilhaft und in einfacher und wirtschaftlicher Weise ein weitestgehend schwefelfreies und kohlendioxidfreies Synthesegas erzeugt werden. Eine besondere Behandlung zur Entschwefelung dieses Synthesegases ist nicht erforderlich und entsprechende Anlagenteile können im Vergleich zu konventionellen Vergasungsverfahren entfallen.
Durch eine Anreicherung mit zusätzlichem Wasserstoff, der vorteilhafterweise ebenfalls bei dem erfindungsgemäßen Verfahren erzeugt werden kann, wird eine konstante Einstellung eines Molverhältnisses im Synthesegas von zwei Molen Wasserstoff zu einem Mol Kohlenmonoxid ermöglicht beziehungsweise sichergestellt, so daß dieses angereicherte Synthesegas nur durch Einstellung der entsprechenden Betriebsparameter direkt als Ausgangsstoff für einen nachfolgenden Umwandlungsprozeß eingesetzt werden kann.
In Ausgestaltung der Erfindung ist vorgesehen, daß das Synthesegas mit einem Molverhältnis von zwei Molen Wasserstoff zu einem Mol Kohlenmonoxid als Ausgangsstoff
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für die Methanoisynthese verwendet wird. Dadurch wird, ausgehend von preisgünstigen Kohlen, die schlechte Backfähigkeit, sowie höhere Schwefel- und Aschegehalte aufweisen können, für die Methanolerzeugung ein Verfahren mit Einsatz von Kohle angegeben, welches auch im Vergleich zu konventionellen Methanolerzeugungsverfahren auf Basis von Erdgas, Naphta oder schwerem Heizöl wirtschaftlich vorteilhaft ist.
In weiterer Ausgestaltung der Erfindung ist vorgesehen, daß das Prozeßgas aus dem Eisenbadreaktor über einen Abhitzekessel geführt wird und danach mit zusätzlichem Wasserstoff angereichert wird.
In dem Abhitzekessel wird das Prozeßgas von ca. 1400 0C auf etwa 150 0C heruntergekühlt und die Wärmeenergie kann mit Vorteil ausgenutzt und für die Beheizung anderer Anlagenteile oder für eine Vergasungsmittelerzeugung verwendet werden. Nach Abkühlung und Entstaubung des Prozeßgases wird dieses mit zusätzlichem Wasserstoff angereichert, und zwar mit der entsprechenden Menge, daß genau das stöchiometrische Verhältnis von Wasserstoff zu Kohlenmonoxid für die direkt nachgeschaltete Methanolsynthese vorliegt.
In einer Ausgestaltung des Verfahrens ist vorgesehen, daß der zusätzliche Wasserstoff zur Anreicherung des im ■ Eisenbadreaktor erzeugten Prozeßgases durch Hochtemperatur-Elektrolyse von Wasserdampf gewonnen wird.
Die Hochtemperatur-Elektrolyse ermöglicht für die -."' , Wasserdampfzersetzung sehr vorteilhaft eine Verbesserung der Wirtschaftlichkeit,= indem bei hohen Temperaturen der ' elektische Energiebedarf durch Absenkung der reversiblen Zellspannung und Verbesserung der Leitfähigkeit des Elektrolyten verringert wird.
- 7 -333*ß87
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In einer besonderen Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens ist vorgesehen, daß die Spaltung des Wasserdampfes mittels Hochtemperatur-Elektrolyse vorzugsweise bei einem Druck von 35 bar una einer Temperatur von 800 0C durchgeführt' wird, wobei der Wasserdampf in Wasserstoff und Sauerstoff zerlegt wird. Bei diesen Betriebsparametern wird eine optimale Verringerung des elektrischen Energiebedarfs für die Wasserstoff- und Sauerstofferzeugung erreicht.
In weiterer Ausgestaltung der Erfindung ist vorgesehen, daß der Wasserdampf für die Hochtemperatur-Elektrolyse in dem Abhitzekessel erzeugt wird.
Auf diese Weise kann sehr vorteilhaft die Enthalpie des Prozeßgases in das Verfahren eingebunden und zur Dampferzeugung als Einspeisemedium sowie zur Beheizung der Elektrolysezelle genutzt werden.
In weiterer Ausgestaltung der Erfindung ist vorgesehen, daß der bei der Hochtemperatur-Elektrolyse erzeugte Wasserstoff und Sauerstoff über den Abhitzekessel geführt werden. Dadurch kann ebenfalls eine Abkühlung der reinen Gase unter Ausnutzung der in ihnen enthaltenen Wärmeenergie erreicht werden.
Bei einer weiteren Ausgestaltung der Erfindung ist vorgesehen, daß der bei der Hochtemperatur-Elektrolyse erzeugte Sauerstoff teilweise dem Eisenbadreaktor zugeführt wird. Somit wird der Vergasungsprozeß im Eisenbadreaktor mit Sauerstoff als Vergasungsmittel sehr vorteilhaft afus dem Verfahren selbst versorgt. Der überschüssige Anteil des erzeugten Sauerstoffs kann anderen Verwendungszwecken, zum Beispiel durch Einspeisung in ein werkseigenes Sauerstoffleitungsnetz, zugeführt werden.
- β - 33346S7
In weiterer Ausgestaltung der Erfindung ist vorgesehen, in dem Abhitzekessel Wasserdampf bei-vorzugsweise 3 bar . ;: erzeugt wird, welcher dem Eisenbadreaktor zugeführt wliäi.. Auf diese Weise kann ebenfalls sehr vorteilhaft das Vergasungsmittel Wasserdampf mit einem günstigen Druck von 3 bar durch Ausnutzung der Wärmeenergie des Prozeßgases sowie der bei der Hochtemperatur-Elektrolyse erzeugten Gase Wasserstoff und Sauerstoff im Abhitzekessel erzeugt werden.
In einer anderen Ausgestaltung der Erfindung wird das ·; Prozeßgas' aus dem Eisenbadreaktor teilweise über eine Kohlenmonoxid-Konvertierungsstufe und eine Kohlendioxid-Adsorptionsstufe geführt. Dadurch kann sehr vorteilhaft an Standorten, bei denen elektrische Energie zur Betreibung einer Elektrolysezelle zu kostenintensiv beziehungsweise wenig wirtschaftlich ist, auf eine andere Möglichkeit zurückgegriffen werden, um das im Eisenbadreaktor erzeugte Prozeßgas derart zu behandeln, daß das daraus hergestellte Synthesegas das erforderliche stöchiometrische Molverhältnis aufweist.
Dazu wird erfindungsgemäß der zusätzliche Wasserstoff zur Anreicherung des im Eisenbadreaktor erzeugten Prozeßgases durch eine Kohlenmonoxid-Konvertierung in Wasserstoff und Kohlendioxid gewonnen. So kann sehr einfach durch Umwandlung des im Prozeßgas enthaltenen im Überschuss vorhandenen Kohlenmonoxides eine Anreicherung mit Wasserstoff durchgeführt werden. '
In besonderer Ausführung dieser Verfahrensvariante ist vorgesehen, daß die Kohlenmonoxid-Konvertierung durch"' Wassereindüsung in das vorzugsweise 1400 0C heiße Prozeßgas aus dem Eisenbadreaktor erfolgt. Bei der sogenannten Quench-Konvertierung stellt sich das Wassergasgleichgewicht unter Bildung von Wasserstoff und
l:
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Kohlendioxid bei Temperaturen oberhalb von etwa 950 0C ziemlich schnell auch ohne Katalysatoren ein. Unterhalb von etwa 950 0C ist es zweckmäßig, die Kohlenmonoxid-Konvertierung durch katalytisch wirkende Oberflächen aus zum Beispiel Kobalt-Nickel-Verbinaungen zu beschleunigen.
Durch die Wassereindüsung in das Prozeßgas wird mit Vorteil eine Einbindung der Prozeßgasenthalpie in den Konvertierungsprozeß zur Dampferzeugung und eine Abkühlung des Prozeßgases auf etwa 570 0C erreicht, wobei das entstandene Synthesegas zwar noch Kohlendioxid-Anteile enthält, aber das erforderliche stöchiometrische Verhältnis von Wasserstoff zu Kohlenmonoxid aufweist.
Um die C02~Gaskomponente aus dem Synthesegas abzuscheiden, ist erfindungsgemäß vorgesehen, daß das Kohlendioxid aus dem Synthesegas"durch Heißpottasche-Absorption entfernt wird. Durch die Absorption, beispielsweise eine einstufige Heißpottasche-Absorption mit Splitflow, kann sehr einfach und auf besonders wirtschaftliche Weise eine Kohlendioxidauswaschung aus dem Synthesegas auf Restgehalte von weniger als 0,5 Vol-% betrieben werden. Mit Vorteil kann bei dem erfindungsgemäßen Verfahren die Gasenthalpie des Prozeßgases für die teilweise Beheizung der Desorptionskolonne bei der Kohlendioxid-Absorption verwendet werden, wodurch die benötigte Fremdenergie : verringert wird.
Das Verfahren gemäß der Erfindung wird anhand der in den Zeichnungen Fig. 1 und Fig. 2 schematisch dargestellten Blockschaltbilder in Verbindung mit den Daten aus den Tabellen 1 und 2 näher erläutert.
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Wie Fig. 1 zeigt, wird einem Eisenbadreaktor 1 zur Herstellung eines im· wesentlichen aus Wasserstoff und Kohlenmonoxid bestehenden schwefelarmen Prozeßgases an Feststoffen 50 t/h. Kohle über eine Zuführungsleitung 5 und 10 t/h Zuschläge über eine Zuführungsleitung 6 kontinuierlich zugeführt. Im Berechnungsbeispiel 1 gemäß Tabelle 1 bestehen die Zuschläge aus gebranntem Kalk CaO. Es können als Zuschläge auch Kalkstein CaCO3, Dolomit CaMg(CO^)2 oder andere Stoffe als basische Schlackenbildner eingesetzt werden. Das bei der Kalzination im Eisenbadreaktor 1 freiwerdende Kohlendioxid CO2 wird bei den hohen Prozeßtemperaturen von ca. 1400 C vollständig gemäß der .Boudouard-Reaktion mit festem Kohlenstoff zu Kohlenmonoxid umgesetzt.
Als Vergasungsmittel werden Sauerstoff über die Gasleitung 16 sowie Wasserdampf über die Gasleitung 12 dem Eisenbadreaktor 1 zugeführt. Die bei der Vergasung der kohlenstoffhaltigen Materialien entstehende schwefelbindende Schlacke, in Tabelle 1 als CaS angeführt, wird über einen Schlackenablauf 8 mit 16 t/h kontinuierlich oder diskontinuierlich aus dem Eisenbadreaktor 1 abgezogen.
Das Prozeßgas verläßt den Eisenbadreaktor 1 mit Prozeßtemperatur von ca. 1400 0C über die Gasleitung 7 und wird von dort in den Abhitzekessel 2 geleitet, in dem es auf etwa 150 0C heruntergekühlt wird. :
In einer mit dem Abhitzekessel 2 in Verbindung stehenden Hochtemperatur-Elektrolysezelle 3 wird bei 800 0C und einem Druck von 35 bar Wasserdampf in Sauerstoff und ■"' Wasserstoff zerlegt. Der Wasserstoff gelangt über eine Gasleitung 19 in den Abhitzekessel 2, wo er in gleicher Weise wie das Prozeßgas auf ca. 150 0C heruntergekühlt wird. Wasserstoff und Prozeßgas werden aus dem Abhitzekessel 2 getrennt voneinander abgeführt. Der
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Wasserstoff verläßt den Abhitzekessel 2 über eine Gasleitung 14 und parallel dazu verläßt das heruntergekühlte Prozeßgas den Abhitzekessel 2 über die Gasleitung 13. Die Gasleitungen 13 und 14 führen in eine Gasmischvorrichtung 48, in welcher das aus dem Abhitzekessel 2 abgeführte Prozeßgas und der Wasserstoff miteinander vermischt werden. Dabei wird erfindungsgemäß das Prozeßgas mit Wasserstoff derart angereichert, daß ein Synthesegas mit stochiometrischem Molverhältnis entsteht, welches beispielsweise als Ausgangsstoff für die Methanolsynthese verwendet und dieser über Leitung 49 direkt zugeführt werden kann.
Im Abhitzekessel 2 wird die Wärmeenergie des Prozeßgases zur Dampferzeugung ausgenutzt. So wird zum einen mit Vorteil Wasserdampf als Vergasungsmittel für den Eisenbadreaktor 1 bereitgestellt und zum anderen Dampf als Einspeisemedium für die Hochtemperatur-Elektrolyse 3 erzeugt. Über eine Wasserleitung 10 wird Wasser mit einem Druck von 3 bar in den Abhitzekessel 2 geleitet, wo es in Dampf überführt und über die Gasleitung 12 dem Eisenbadreaktor 1 zugeführt wird. Der im Abhitzekessel mit Prozeßwärme erzeugte Wasserdampf wird als Vergasungmittel für den Kohlenstoffträger verwendet. Dadurch wird sehr vorteilhaft erreicht, daß sich das System selbst mit dem für den Vergasungsprozeß benötigten Vergasungsmittel Wasserdampf versorgt, und dieser nicht von außen aus : anderen Quellen bereitgestellt werden muß. Über die Leitung 9 wird Wasser mit einem Druck von 35 bar in den Abhitzekessel 2 geleitet, wo es in überhitzten Dampf überführt wird und über die Gasleitung 11 als -"' Einspeisemedium für die Hochtemperatur-Elektrolyse verwendet wird. Sehr vorteilhaft wird durch die Anwendung der Hochtemperatur-Elektrolyse eine Verringerung des elektrischen Energiebedarfs erreicht, welcher der
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Hochtemperatur-Elektrolysezelle 3 über die Leitung 20 zugeführt wird.'Der bei der Elektrolyse in der Hochtemperatur-Elektrolysezelle 3 erzeugte Sauerstoff wird über die Gasleitung 18 dem Abhitzekessel 2 zugeführt und darin von 800 0C auf 150 0C heruntergekühlt. Verfahrensgemäß wird der bei der Hochtemperatur-Elektrolyse erzeugte Sauerstoff nach Abgabe seiner Wärmeenergie im Abhitzekessel als Vergasungsmittel für die zur Prozeßgasherstellung eingesetzten Kohlenstoffträger verwendet. Hierdurch wird sehr vorteilhaft erreicht, daß der benötigte Sauerstoff im Verfahren selbst erzeugt und eingesetzt wird und nicht von außen zugeführt werden braucht. Der Sauerstoff gelangt aus dem Abhitzekessel 2 über eine Gasleitung 15, eine Expansionsstufe 4 und über die Gasleitung 16 in den Eisenbadreaktor 1, wo er als Vergasungsmittel verwendet wird, überschüssiger Sauerstoff wird von der Gasleitung 15 abgezweigt und über eine Zweiggasleitung 17 abgeführt, wonach er anderen Verwendungszwecken zugeführt werden kann.
Nachfolgend wird anhand zweier Anwendungsbeispiele eine Berechnung der Massen- und Energiebilanzen für die technische Durchführung der Methanolsynthese gemäß der Erfindung angegeben:
Beispiel 1: Es sollen die Ausgangsstoffe für die technische Durchführung der Methanolsynthese CO + 2H2 = CH3OH in : einer Anlage mit einer Tagesleistung von zum Beispiel 2500 t CH3OH mit den Prozeßparametern ρ = 30 bis 50 bar, T ca. 350 0C und Δ HR (623 K) = -101,59 kJ/mol
bereitgestellt werden:
2500 t CH30H/Tag £ 3255 kmol CH30H/h
_ 13 - wwv-Tww / KHD
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Die erforderlichen Stoffströme betragen dann: CO : 3255 kmol/h = 904 mol/sek H2 : 6510 kmol/h = 1808 mol/sek
Diese Stoffströme werden in einem Eisenbadreaktor mit einem Reaktorinhalt einer 100 t Fe-Schmelze erzeugt.
Der spezifische Kohlebedarf beträgt ca. 0,5 Tonnen Kohle pro Tonne Fe-Schmelze pro Stunde.
Die im vorliegenden Berechnungsbeispiel angenommene Hochtemperatur-Elektrolysezelle besteht aus einem sauerstoffionenleitenden Festkörperelektrolyten, vorzugsweise aus stabilisiertem Zirkonoxid, und oxidischen Halbleiterelektroden, vorzugsweise aus dotierten Lanthan-Cobalt- oder Lanthan-Chrom-Verbindungen. Der spezifische Widerstand ξ des Festkörperelektrolyten beträgt 40 & cm für eine Reaktionstemperatur von 800 0C,
2 die Leistungsdichte liegt bei 2000 W/m , die
Elektrodenoberfläche beträgt 149 900 m2.
Für die Einstellung des erforderlichen Mol-Verhältnisses für die Methanolsynthese werden aus der Hochtemperatur-Elektrolyse 1238 mol/s Wasserstoff benotigt. Für die Herstellung dieser Wasserstoffmenge gelten folgende thermodynamische Reaktionsbedingungen (p=35 bar,T=800 0C):
Energiebedarf der Reaktion: Δ HR = 308,3 MW
Exergie (elektrische Energie): Δ GR = 253,6 MW
Entropie (Wärme): T Δ SR = 54,2 MW, Wärmeproduktion der Zelle: 45,7 MW
Elektrischer Energiebedarf: . 299,3 MW
KHD H 83/42
Reversible Zellspannung EMK: Elektrolysespannung:
Δ U
ges
Spannungsabfall durch
Ohm'schen Widerstand des Elektrolyten:
1,06 V = 1,25 V
U =0,19 V
Im vorliegenden Berechnungsbeispiel sind Polarisationsverluste nicht mit aufgeführt, da sie sehr unterschiedlich beziehungsweise vom jeweiligen Elektrodenmaterial abhängig sind, Bei Realisierung der erfindungsgemäßen Vorrichtung sind jedoch Polarisationsverluste mit zu berücksichtigen.
Als Prozeßwärme muß der Zelle zugeführt werden:
(54,2 MW - 45,7 MW) = 8,5 MW.
Dieser Betrag wird durch "Überhitzung des Prozeßdampfes von
800 0C auf 970 0C bereitgestellt.
Tabelle 1: Medium Kohle 50 t/h »
H		 T P
Lei Zuschläge (CaO) 10 t/h MW K bar
tung CO : 904, H2 570 -35,5 298
5 in mol/s Schlacke(CaS) : 16 t/h -31,7 298 -
6 H2O : 1238 -31,3 1673 3
7 H2O : 29 -42,8 1673 - -
8 H2O 1238 -354,0 298 35
9 H2O : 29 -8,3 298 3
10 CO : 904, H2 570 -255,3 1243? 35
11 H2 1238 -6,9 400 3
12 °2 619 -94,2 423 3
13 O2 : 431 4,5 423 35
14 °2 . 188 2,3 423-, 35
15 °2 . 619 0 298 3
16 H2 : 1238 0,7 423 35
17 elektr. Energie • 299,3 MW 15,5 1073 35
18 28,5 1073 35
19 _ _ _
20
H 83/42
In Fig. 2 ist eine Variante zur Erzeugung von Synthesegas für die Methanolherstellung dargestellt.
Beispiel 2: Ausgehend von gleichen Basisdaten für die Methanolsynthese werden gemäß Beispiel 2 und Tabelle 2 in den Eisenbadreaktor 1 über die Leitung 30 pro Stunde 92,5 t Kohle und über die Leitung 31 pro Stunde 18,4 t Zuschläge als Schlackenbildner eingebracht. Die Vergasungsmittel Sauerstoff und Wasserdampf werden über die Leitungen 32 und 33 eingedüst. Als flüssiges Reaktionsprodukt wird dem Eisenbadreaktor 1 flüssige Schlacke in einer Menge von 29,4 t/h über einen Schlackenablauf 34 abgezogen. Das flüssige Eisenbad verbraucht sich nicht.
Das im Eisenbadreaktor 1 entstandene Prozeßgas wird zur Einstellung des erforderlichen Molverhältnisses von Wasserstoff zu Kohlenmonoxid über eine Leitung 35 einer Kohlenmonoxid-Konvertierungsstufe 36 zugeführt. Durch Einspritzung von Wasser über eine Leitung 37 in das ca. 1400 0C heiße Prozeßgas wird eine Abkühlung des Prozeßgases sowie eine Umwandlung (Quench-Konvertierung) des Kohlenmonoxid-Anteils im Prozeßgas erreicht. Dadurch wird das Prozeßgas derart mit Wasserstoff angereichert, daß ein Synthesegas mit einem Molverhältnis von zwei Molen Wasserstoff zu einem Mol Kohlenmonoxid entsteht. Dieses Synthesegas enthält jedoch aus der Kohlenmonoxid-Konvertierungsstufe 36 Anteile von Kohlendioxid und wird daher über eine Gasleitung 38 einer Kohlendioxid-Abtrennungsstufe 39 zugeführt, die eine Absorberkolonne 40 und eine Desorptionskolonne 42 aufweist.
Die Kohlendioxid-Komponente kann nach verschiedenen bekannten Verfahren zum Beispiel physikalisch-chemischen Absorptionsverfahren oder durch Natronlauge-Wäsche aus dem Synthesegas entfernt werden.
- 16 - "^"υΜ ' KHD
H 83/42
In vorteilhafter Ausgestaltung der Erfindung ist bei der Kohlendioxid-Abtrennungsstufe 39 eine Heißpottasche-Wäsche mit Split-Flow vorgesehen. Hierbei wird ausgenutzt, daß die Gleichgewichtskurve bei der Umsetzung von Kohlendioxid mit Kaliumcarbonat in wässriger Phase auch bei höheren Temperaturen noch einen für die Absorption günstigen Verlauf zeigt. Dadurch, daß die Absorption und Desorption bei nahe beieinanderliegenden Temperaturen durchgeführt wird, entfallen die sonst nötigen teuren Wärmeaustauscher für das Waschmittel. Ein weiterer Vorteil liegt darin, daß die absorbierte saure Komponente bis herab zu kleinen Beladungen noch einen merklichen Dampfdruck behält, so daß die Heißregenerierung verhältnismäßig wenig Dampf benötigt.
In der Kohlendioxid-Absorptionsstufe 39 wird das C02-haltige Synthesegas bei einem Druck von 3 bar una mit einer Temperatur von 150 0C in die Absorberkolonne 40 eingeleitet, in welcher die Auswaschung des Kohlendioxids mittels chemischer Reaktion erfolgt:
CO2 + K2CO3 + H2O = 2 KHCO3
Das gereinigte Synthesegas verläßt über die Leitung 41 die Absorberkolonne 40 mit etwa 50 0C und wird direkt der Methanolsynthese zugeführt. Die mit Kohlendioxid beladene Waschflüssigkeit wird im Kreislauf über die Desorptionskolonne 42 geführt, an deren Eintritt die : Waschflüssigkeit von 3 bar auf Atmosphärendruck entspannt wird. Dabei tritt eine Wasserverdampfung ein, bis der entsprechende Sättigungsdruck erreicht wird.
Innerhalb der Desorptionskolonne 42 wird die Waschflüssigkeit (KHC03~Lösung) unter C02-Freisetzung bis auf 100 0C erhitzt. Das abgespaltene CO2 wird als Kohlendioxid-Wasserdampf-Gemisch über eine Leitung 43 aus der Desorptionskolonne 42 abgeführt.
H 83/42
Die Heizung der Desorptionskolonne 42 erfolgt zum Teil durch die im Synthesegas enthaltene Wärmeenergie, sowie durch Heißdampf, der über die Leitung 44 zugeführt und über die Leitung 45 wieder abgeführt wird. Die Waschflüssigkeit wird, bevor sie wieder in die Absorberkolonne 40 eingeleitet wird, auf 40 0C heruntergekühlt. Dazu wird der Desorptionskolonne 42 über die Leitung 46 Kühlwasser zugeführt, welches nach dem Kühlvorgang über die Leitung wieder abgeführt wird.
Eine weitere Verfahrensvariante kann, wie in Fig. 2 gestrichelt dargestellt ist, folgendermaßen aussehen:
Eine Kohlenmonoxid-Konvertierung wird nur an einem Teilgasstrom 50 des im Eisenbadreaktor 1 erzeugten Prozeßgases vorgenommen. Der andere Teilgasstrom 51 des Prozeßgases wird dann über einen Abhitzekessel 52 geführt, wo durch die Wärmeenergie des Prozeßgasteilstromes 51 Wasserdampf erzeugt wird. Dazu kann zum Beispiel teilweise das gebrauchte vorgewärmte Kühlwasser oder das Heizdampfkondensat aus der Desorptionskolonne in den Abhitzekessel 52 zur Dampferzeugung eingeleitet werden. Der Wasserdampf kann zum einen dem Eisenbadreaktor 1 als Vergasungsmittel zugeführt oder zum anderen zur Beheizung der Desorptionskolonne verwendet werden.
Das in der Desorptionskolonne 42 freigesetzte Kohlendioxid-Wasserdampf-Gemisch kann zum Beispiel ebenfalls dem Eisenbadreaktor 1 als Vergasungsmittel zugeführt werden. Durch diese Maßnahmen kann der Gesamtwirkungsgrad des Verfahrens, beziehungsweise die Wirtschaftlichkeit der Methanolsynthese gesteigert werden.
Im übrigen können an allen erforderlichen Stellen in den Leitungen der Anlage Meß- und Regelvorrichtungen für Druck,
KHD H 83/42
Temperatur und Durchflußmenge, sowie Analysengeräte zur Bestimmung der Gaszusammensetzung (zum Beispiel CO-, hL-Konzentration) angebracht sein.
Tabelle 2: Medium 92,5 t/h •
H		 T P
LeiT in mol/s 18,4 t/h MW K bar
tung Kohle : 794 - 65,3 298
30 Zuschläge(CaO) : 53 - 58,3 298 -
31 O2 29,4 t/h 0 298 3
32 H2O .: : 1049 - 12,7 400 3
33 Schlacke(CaS) : 1673 - 78,7 1673 -
34 · CO : 1664, H2 1808 - 57,6 1673 3
35 H2O : ; 913 -478,8 298 3
37 CO : 904, H2 : 1808 -536,4 840 3
38 CO2 : 760, H2O 142 Il Il Il
und CO : 904, H2 : : 771 -132,2 323 2,5
41 H2O : 690 Il Il Il
und CO2 : 760, H2O 690 -482,2 357 1,1
43 H2O . 38583 -161,9 523 5
44 H2O 38583 -185,6 357 5
45 H2O -11029 298 1
46 H2O -10927 333 1
47
COPV

Claims (16)

  1. 22. September 1983 333 40® 7 KHD
    Hf/Gn H 83/42
    Patentansprüche
    l.J Verfahren zur Herstellung eines aus Wasserstoff und Kohlenmonoxid bestehenden Synthesegases, dadurch gekennzeichnet, daß ein in einem Eisenbadreaktor durch Vergasung von kohlenstoffhaltigen Materialien, insbesondere Kohle, gewonnenes schwefelfreies Prozeßgas mit zusätzlichem Wasserstoff angereichert wird, so daß es als Synthesegas ein Molverhältnis von zwei Molen Wasserstoff zu einem Mol Kohlenmonoxid aufweist.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Synthesegas mit einem Molverhältnis von zwei Molen Wasserstoff zu einem Mol Kohlenmonoxid als Ausgangsstoff für die Methanolsynthese verwendet wird.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Prozeßgas aus dem Eisenbadreaktor über einen Abhitzekessel geführt wird und danach mit zusätzlichem Wasserstoff angereichert wird.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 1, 2 oder 3, dadurch gekennzeiehnet,-daß der zusätzliche Wasserstoff zur Anreicherung des im Eisenbadreaktor erzeugten Prozeßgases durch Hochtemperatur-Elektrolyse von Wasserdampf gewonnen wird.
  5. 5. Verfahren nach Anspruch 1, 2, 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Spaltung des Wasserdampfes mittels ; Hochtemperatur-Elektrolyse vorzugsweise bei einem Druck von 35 bar und einer Temperatur von 800 0C durchgeführt wird, wobei der Wasserdampf in Wasserstoff und Sauerstoff zerlegt wird.
    - 2 -3334f87 KHD
    H 83/42
  6. 6. Verfahren nach einem der Ansprüche 4 oder 5, dadurch gekennzeichnet, daß der Wasserdampf für die Hochtemperatur-Elektrolyse in dem Abhitzekessel erzeugt
  7. 7. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der bei der Hochtemperatur-Elektrolyse erzeugte Wasserstoff und Sauerstoff über den Abhitzekessel geführt werden.
  8. 8. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der bei der Hochtemperatur-Elektrolyse erzeugte Sauerstoff teilweise dem Eisenbadreaktor zugeführt wird.
  9. 9. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß in dem Abhitzekessel Wasserdampf bei vorzugsweise 3 bar erzeugt wird, welcher dem Eisenbadreaktor zugeführt wird.
  10. 10. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Prozeßgas -aus dem Eisenbadreaktor teilweise über eine Kohlenmonoxid-Konvertierungsstufe und eine Kohlendioxid-Absorptionsstufe geführt wird.
  11. 11. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche· dadurch gekennzeichnet, daß der zusätzliche Wasserstoff zur Anreicherung des im Eisenbadreaktor erzeugten Prozeßgases durch eine Kohlenmonoxid-Konvertierung in' Wasserstoff und Kohlendioxid gewonnen wird. -"'
  12. 12. Verfahren nach Einern der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Kohlenmonoxid-Konvertierung durch Wassereindüsung in das vorzugsweise-, 1400 0C heiße Prozeßgas aus dem Eisenbadreaktor erfolgt.
    . 3 5334687 κ η D
    H 83/42
  13. 13. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche,
    dadurch gekennzeichnet, daß das Kohlendioxid aus dem
    Synthesegas durch Heißpottasche-Absorption entfernt wird.
  14. 14. Anlage zur Durchführung des Verfahrens nach den
    Ansprüchen 1 bis 13, gekennzeichnet durch einen
    Eisenbadreaktor (1), welcher mittels Gasleitungen (7, 11, 12, 15, 16, 18, 19) über einen Abhitzekessel (2) mit einer Wasserstofferzeugungsvorrichtung (3, 36) gekoppelt ist.
  15. 15. Anlage nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, daß die Wasserstofferzeugungsvorrichtung aus einer
    Hochtemperatur-Elektrolysezelle (3) besteht.
  16. 16. Anlage nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, daß die Wasserstofferzeugungsvorrichtung aus einer
    Kohlenmonoxid-Konvertierungsstufe (36) mit nachgeschalteter Kohlendioxid-Absorption (39) besteht.
    ."I
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