DE3242634A1 - Verfahren zur herstellung hoch-dichter pellets von keramischen kernbrennstoffen mit zusaetzen auf silicat-basis - Google Patents

Verfahren zur herstellung hoch-dichter pellets von keramischen kernbrennstoffen mit zusaetzen auf silicat-basis

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Description

324263A
— 3 —
Case 1447
AGIP NUCLEARE S.p.Α., Rom/Italien
Verfahren zur Herstellung hoch-dichter Pellets von keramischen Kernbrennstoffen mit Zusätzen auf Silicat-Basis
Beschreib u η g
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung hochdichter Pellets von keramischen Kernbrennstoffen auf Basis von UO2, PuOp, ThO„ oder deren Gemischen, denen Silicate als Zusätze bzw. Additiv« zugesetzt wurden.
Derartige keramische Kernbrennstoffe können gegebenenfalls Gadoliniumoxid als brennbare Zumischung enthalten in einer Menge, die zwischen 0,5 und 6 % höchstens, bezogen auf Gewichtsbasis, liegt.
Das Verfahren gemäß der vorliegenden Erfindung besteht darin, daß der Zusatz einer geeigneten Hitzebehandlung (Schmelzen) unterworfen wird, bevor er mit den oben erwähnten gepulverten Oxiden vermischt wird.
Diese Tatsache erlaubt es, gesinterte Pellets mit einer befriedigenden MikroStruktur zu erhalten und überraschenderweise die maximale Dichte zu erhöhen, welche für einen Kernbrennstoff, dem Silicat-Zusätze zugesetzt wurden, erzielt werden kann. Durch das Verfahren gemäß der Erfindung erhält man eine Eindickung der Zusatzmasse, indem vor dem Vermischen mit UOp das Schmelzen in Luft durchgeführt wird und anschließend Vermählen der Schmelze, so daß der Körnungsbereich bzw. Korngrößenbereich auf die Werte, welche erforderlich sind, daß die gewünschte Porosität erzielt wird, wieder eingestellt wird»
Es wurde durch Feldversuche festgestellt, daß eine bedeutende Erhöhung der Dichte von Brennstoff auf UO?-Basis mit geschmolzenen Silicat-Zusätzen erhalten werden kann, verglichen mit
demselben Brennstoff, dem dieselben Silicate als Zusatz zugesetzt wurden, jedoch ohne daß sie vorher geschmolzen waren.
Es sind wenige Methoden zur Herstellung von Kernbrennstoffen auf Uranoxid-Basis mit kleinen Mengen von SiO„ oder Silicaten als Zusatz bekannt (US-PSen 3 679 596 und 3 826 754).
Bei der erstgenannten Patentschrift, US-PS 3 679 596, werden verschiedene Arten von Silicaten verwendet (SiOp, PpO1-, Titandioxid und deren Gemische), welche mit dem UOp-Pulver oder dem UOp-PuOp-Pulver vor der Stufe des Kaltpressens vermischt werden.
In der US-PS 3 826 754 ist eine Methode zur Einverleibung der Zusätze in das Brennstoffmaterial durch mechanisches Mischen, Co-Präzipitation oder Einführung in irgendeinem Stadium des Herstellungsganges (wie Überziehen oder Ähnliches) beschrieben.
In keinem dieser Patente ist das Schmelzen des Zusatzes oder der Zusätze vor dem Vermischen derselben mit den Oxidpulvern, welches das wesentliche Merkmal der vorliegenden Erfindung ist, nahegelegt. Außerdem sind die vorstehenden Methoden nicht immer geeignet, eine gleichmäßige Dispersion des Zusatzes innerhalb des UOp zu bewirken, wie dies erforderlich ist, damit eine befriedigende MikroStruktur erhalten wird.
Durch die vorliegende Erfindung werden die Nachteile der bekannten Verfahren beseitigt, und es wird ermöglicht, daß hochdichte Pellets erhalten werden können, welche sehr befriedigende mikrostrukturelle Eigenschaften besitzen. Ein zusätzliches Merkmal der vorliegenden Erfindung besteht darin, das Additivpulver bzw. die Pulver innerhalb der gepulverten Masse von UOp, PuPOp bzw. PuOp, ThOp und deren Gemischen in möglichst homogener V/eise zu dispergieren.
Damit dies erreicht wird, ist es erforderlich, daß man von zwei beträchtlich fein vermahlenen Pulvern ausgeht, was eine homogene Verteilung der Porosität bzw. Porigkeit schafft.
ßAD ORIGINAL
Ein herkönmliches Verfahren zur Herstellung des Kernbrennstoffs mit Zusätzen besteht darin, das Silicat-Pulver dem gepulverten UOp (oder PuOp, ThO„ oder Mischungen davon je nachdem) zuzusetzen, daß Gemisch durchzumischen und dann mit dem Pressen der Pellets fortzufahren und die letzteren zu sintern.
Nach dem Kompaktieren bleibt der Zusatz in dem "Ungebrannten" bzw. "Ungesinterten" in Form von Teilchen dispergiert, deren Größe durch die ursprüngliche Körnungsgröße des Zusatzes gesteuert wird.
Während der Sinteruncjsstufe wandern die Zusätze gegen die Ränder der UOp-Körnchen und hinterlassen Poren an der Stelle, welche ursprünglich in den "ungebrannten" Pellets besetzt waren»
Diese Porosität verursacht bedauerlicherweise, daß die Dichte des Brennstoffs mit Zusätzen immer niedriger ist als diejenige des entsprechenden Brennstoffes, der überhaupt keine Zusätze hat.
So kann es mit gewissen UOp-Pulvern schwierig sein, einen Brennstoff mit Zusätzen herzustellen, der jedoch die Dichte aufweist, die bei den Erzeugungsbedingungen vorgeschrieben ist.
Gemäß der Erfindung wurde überraschenderweise festgestellt, daß durch Schmelzen des Zusatzes vorher die Anzahl der Poren, welche durch die Additive hinterlassen werden nach ihrer Wanderung gegen die Ränder der keramischen Brennstoffkörnchen, beträchtlich vermindert wird. Das Ergebnis ist eine beträchtliche Erhöhung der endgültigen Dichte der Kernbrennstoff-Pellets und ist ein außerordentlicher Vorzug der vorliegenden. Erfindung im Vergleich zu dem bisherigen Stand der Technik.
Gemäß der vorliegenden Erfindung werden die handelsüblich erhältlichen Zusätze auf Silicat-Basis in einem Ofen in Luft bei einer Temperatur zwischen 13000C und 165O°C während einer Zeit zwischen 3O Minuten und 2 Stunden geschmolzen. Diese Zusätze werden in einer Menge verwendet, welche zwischen 0,5 und 2 %, bezogen auf das Gewicht des keramischen Kernbrennstoffs, variiert.
Die glasige Schmelze wird nach dem Abkühlen vermählen, bis ein angemessen feines Pulver erhalten worden ist, so daß eine homogene Mischung mit dem keramischen Brennstoffpulver geschaffen wird.
Die Körnung kann zwischen 37 Mikron und 105 Mikron variieren, wobei die bevorzugte Körnung bzw. Korngröße 44 Mikron beträgt.
Danach wird das geschmolzene Silicat-Pulver mit dem keramischen Brennstoffpulver mechanisch vermischt und nachher kalt gepreßt, und die so erhaltenen "ungebrannten" bzw. "ungesinterten" Pellets werden bei einer hohen Temperatur gesintert.
Unter den Silicaten, welche verwendet werden können, können diejenigen von Calcium, Magnesium, Aluminium, Eisen, Titan und deren Gemische genannt werden, wobei schmelzbares Aluminiumsilicat bevorzugt ist. Von diesen letzteren Silicaten können solche, welche reich an Montmorillonit sind, wie sie in der Industrie als Verdicker verwendet werden, in Betracht gezogen werden.
Die folgenden Beispiele sollen die Erfindung näher erläutern.
Beispiel 1
Ein Montmorillonit-reiches natürliches Silicat mit einer Erweichungstemperatur in der Nähe von 1500 C wird in Luft erhitzt, so daß eine Schmelze erhalten wird, und wird bei dieser Temperatur während etwa einer Stunde gehalten. Nach dem Abkühlen wird eine glasige Schmelze erhalten, welche auf eine Körnung unter AA Mikron gemahlen wird. Ein Gemisch von handelsüblichem tlOp-Pulvcr, erhalten aus U-F, durch Trocken-Konversion, mit 1 % des obigen Silicat—Schmelzpulvers wird in zylindrische Pellets unter einem Druck von 2170 kg/cm' kompaktiert. Die Pellets haben nach dem Sintern in einer reduzierenden Gasatmosphäre während 4 Stunden bei 165O°C eine Dichte gleich 96,6 3 % der theoretischen Dichte.
BAD ORIGINAL
_ 7 —
Eine Mischung desselben UOp wie oben, vermischt mit 1 % SiIicat, das nicht geschmolzen war und auf eine Körnung unter 44 Mikron pulverisiert worden war, verpreßt unter demselben Druck wie oben und gesintert unter denselben Bedingungen wie vorstehend beschrieben, ergab Pellets mit einer Dichte, welche gleich 95, 38 % der theoretischen Dichte war«.
Beispiel 2
Dasselbe Silicat-Schmelzpulver wie in Beispiel 1 wird mit einem anderen Typ von handelsüblichem UOp, erhalten aus Ammonium-biuranat, derart vermischt, daß in der Gesamtmischung 1 % Zusatz vorliegt. Die Mischung wird in Pellets unter einem
Druck von 3660 kg/cm kompaktiert, und die Pellets werden in einer reduzierenden Atmosphäre bei 16 50 C während 4 Stunden gesintert. Nach Beendigung dieses Schritts haben die Pellets eine Dichte gleich 95,70 % der theoretischen Dichte.
Pellets, welche unter einem Druck von 3660 kg/cm aus demselben UOp wie oben kompaktiert bzw. verdichtet waren, jedoch 1 % nxchtgeschmolzenes Silicatpulver enthielten, ergaben nach ' dem Sintern unter denselben Bedingungen wie oben eine Dichte gleich 94,72 % der theoretischen Dichte»
Beispiel 3
Dasselbe geschmolzene Silicatpulver wie in Beispiel 1 wird . mit demselben Typ von U0? wie in Beispiel 1 und mit GdpO_ vermischt, derart, daß eine Zusammensetzung auf Gewichtsbasis von 96 % UOp, 3 % GdpO_ und 1 % Zusatz vorliegt. Pellets, welche unter einem Druck von 3050 kg/cm aus dieser Mischung gepreßt waren, hatten nach dem Sintern unter einer reduzierenden Atmosphäre bei 165O°C während 4 Stunden- eine Dichte gleich 95,03 % der theoretischen Dichte..Ein Gemisch, welches von dem eben beschriebenen sich dadurch unterschied, daß es ein nichtgeschmolzenes Additiv enthielt, ergab nach dem Komprimieren und Sintern unter den vorstehend beschriebenen Bedingungen Pellets mit einer Dichte gleich 93,66 % der theoretischen Dichte.
BAD

Claims (4)

  1. Dr. F. Zumstein si>ri.-"-"Dr.-fe A θ-s mi a-n »> >··· Dr. R. Koenigsberger Dipl.-Jng. F. Klingseisen - Dr. F. Zumstein jun.
    PATENTANWÄLTE
    D-βΟΟΟ München 2 BrrtuhmisstrnBo 4 Telefon (009) 7253 41 ■ Tologrammo Zumpel -Τοϊοκ S29079
    Case 1447
    AGIP NUCLEARE S.p.Α., Rom / Italien
    Verfahren zur Herstellung hoch-dichter Pellets von keramischen Kernbrennstoffen mit Zusätzen auf Silicat-Basis
    Patentansprüche
    Verfahren zur Herstellung keramischer Kernbrennstoff-Pellets auf Basis von U0„, PuO?, ThO„ und deren Gemischen mit Silicaten als Zusatz, dadurch gekennzeichnet, daß die Pellets durch die folgenden Stufen hergestellt werden:
    a) Schmelzen des Additivs (Zusatzes),
    b) Vermählen des Additivs zu einem feinen Pulvers
    c) mechanisches Vermischen des Zusatzpulvers mit dem keramischen Brennstoffpulver,
    d) Kaltpressen der so erhaltenen homogenen Mischung der Pulver und
    e) Sintern der so erhaltenen Pellets bei hoher Temperatur*
  2. 2. Verfahren zur Herstellung von Kernbrennstoff-Pellets gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der keramische Kernbrennstoff Gadoliniumoxid enthält, das von 0,5 bis maximal 6 Gewichts-% verwendet wird.
  3. 3. Verfahren zur Herstellung von keramischen Kernbrennstoff-Pellets gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die verwendeten Zusätze Glieder sind ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus den Silicaten des Calciums, Aluminiums, Magnesiums, Eisens, Titans und Mischungen davon, wobei ein schmelzbares Aluminiumsilicat bevorzugt ist.
    BAD ORIGINAL
    Ι ".XV- .324263A
  4. 4. Verfahren zur Herstellung von Kernbrennstoff-Pellets gemäß Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß der zu verwendende Zusatz in dem Gewichts-Bereich von 0,5 bis 2 %, bezogen
    auf den keramischen Kernbrennstoff, liegt.
    BAD
DE3242634A 1981-11-18 1982-11-18 Verfahren zur Herstellung keramischer Kernbrennstoff-Pellets mit Silikatzusätzen Expired DE3242634C2 (de)

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