SE458485B - Foerfarande foer framstaellning av keramiska kaernbraenslepelleter baserade paa uo2, puo2, tho2 och blandningar daerav med silikattilsatser - Google Patents

Description

458 485 'i metoder icke alltid kapabla att tillhandahålla en jämn dispersion av tillsats- medlet i uranoxiden såsom krävs för att man skall uppnå en tillfredsställande mikrostruktur.

Föreliggande uppfinning eliminerar nackdelarna med förfarandena enligt teknikens ståndpunkt och möjliggör att man kan erhålla högdensitets- pelletter, vilka har mycket tillfredsställande mikrostrukturella egenskaper.

Ett ytterligare ändamål med föreliggande uppfinning är att på bästa möjliga homogena sätt dispergera tillsatspulvret eller tillsatspulvren i den pulvrisera- de massan av UOZ, PuPOz, ThOz och blandningar därav.

I syfte att uppnå dessa ändamål krävs att man utgår från tva avsevärt finfördelade pulver, som ger en homogen fördelning av porositeten.

Ett konventionellt förfarande för framställning av kärnbränsle med tillsatsen innebär att man sätter silikatpulvret till pulvriserad UOZ (eller PuOZ, ThOZ eller blandningar därav allt efter omständigheterna), omblandar blandningen och därefter pressar denna till pelletter och sintrar de sistnämn- da.

Vid kompaktering förblir tillsatsen dispergerat i råpelletterna i form av partiklar, vars storlek bestäms av tillsatsens ursprungliga kornstor- lek.

Under sintringssteget vandrar tillsatserna mot kanterna av U0 - 2 granulerna och lämnar efter sig porer pa de ställen som från början har intagits i råpelletterna.

Beklagligtvis leder denna porositet till att densiteten hos bränslet med tillsatsmedel alltid blir lägre än densiteten Ahos motsvarande bränsle utan tillsatsmedel.

Med Yïsfiâ UÜZ-pulver kan det således uppstå svårigheter att framställa ett bränsle med tillsatser, vilket har den densitet som anges i tillverkningsspecifikationerne.

Vi har överraskande funnit att antalet porer; som uppstår da tillsatserna vandrar mot kanterna av de keramiska bränslegranulerna, reduceras avsevärt genom att man i förväg smälter tillsatsen. Resultatet är en avsevärd ökning av slutdensiteten hos kärnbränslepelletterna och är en enastående tillgång hos föreliggande uppfinning jämfört med teknikens stand- punkt.

Enligt föreliggande uppfinning smälta kommersiellt tillgängliga, silikatbaserade tillsatser i en ugn i luft vid en temperatur mellan l3D0°C och 1650130 under en tid mellan 30 min och 2 timmar. Tillsatser används 458 485 i en mängd, som varierar mellan 0,5 och 2 vikt%, räknat på det keramiska kärnbränslet.

Den glasartade smältan mals efter kylning till dess man erhåller ett tillräckligt fint pulver för att ge en homogen blandning med det keramiska bränslepuivret.

Kornstorleken kan variera mellan 37 mikron och 105 mikron och de föredragna kornstorleken är då mikron.

Därefter blandas det smälta silikatpulvret inekaniskt med det keramiska bränslepulvret och kallpressas därefter och de pa sa sätt erhållna rapelletterna sintras vid hög temperatur.

Bland de silikater som kan användas kan nämnas sadana av kalcium, magnesium, aluminium, järn, titan och blandningar, varvid ett smëltbart aluminiumsilikat föredras. Av sistnämnda silikater föredras sådana, som är rika med avseende pa montmorillonit, vilka används inom industrin som förtjockningsmedel.

Uppfinningen askådliggörs närmare medelst följande utförings- exempel.

Exempel 1 Ett montmorillonitrikt naturligt silikat med en mjukníngspunkt nära l500°C upphettas i luft för erhållande av en smälta och halls vid denna temperatur ca .l tim. Vid kylning erhalls en glasartad smälta, som rnals till en komsigriek under aa mikrnn. En blandning av Linz-pulver av kommersiell kvalitet, som har erhallits genom torromvandling av UFS, med 1% av ovannämnda silikatsmältpulver kompakteras till cylindriska pelletter under ett tryck av 2170 kg/cmz. Vid sintring i reducerande gasatmosfär under ll tim vid l650°C erhåller pelletterna en densitet motsvarande 96,63% av den teoretiska densiteten.

En blandning av samma UOz-pulver som ovan och 1% silikat, som icke har smälta men som har pulvriserats till en kornstorlek under lill mikron och som pressas under samma tryck som ovan och sintras under samma betingelser som beskrivits ovan, ger pelletter med en densitet, som motsvarar 95,38°/É*av den teoretiska densiteten. I - Exempel 2 ' Samma silikatsmältpulver som i exempel 1 blandas med en annan typ av UQZ av kommersiell kvalitet, som har erhallits utgående från arnmoniumbiuranat, pä ett sådant sätt att den totala blandningen innehåller 1% tillsatsmedel. Blandningen kompakteras till pelletter under ett tryck av 458 4-85 4 3660 kg/cmz och pelletterna sintras i reducerande atmosfär vid 165000 under 4 tim. Efter avslutad sintring har pelletterna en densitet, som motsvarar 9S,7U% av den teoretiska densiteten.

Pelletter kompakterade under ett tryck av 3660 kg/cmz av samma _ UOZ-pulver som ovan men innehållande 1% osmält silikatpulver har efter sintring under samma betingelser som ovan en densitet, 94,72% av den teoretiska densiteten.

Exemgel 3 _ Samma smälta silikatpulver som i exempel 1 blandas med samma typTaVQUOZ som i exempel l och med GdZOB så att man erhåller en komposition, som innehåller 96 víkt% UOZ, 3 víktlåfi Gd203 ggn 1% tillsatser, Pelletter pressade under ett tryck av 3050 kg/cmz av denna blandning far efter sintring under reducerande atmosfär vid 1650°C under 4 tim en densitet, som motsvarar 95,03% av den teoretiska densiteten. som motsvarar En blandning, som skiljer sig fran ovan beskrivna genom att den innehåller en osmält tillsats, ger efter pressning och sintring under ovan angivna betingelser pelletter med en densitet, som motsvarar 9326696 av. den teoretiska densi- teten. 'h

Claims (1)

1. . 458 485 PATENTKRAV Förfarande för framställning av keramiska kärnbränslepelleter baserade pà UO2, PuOz, ThOZ och blandningar därav med silikattillsatser, varvid a) silikatpulver mekaniskt blandas med bränslepulver b) varefter den homogena blandningen kallpressas till pelleter och e) _- slutligen pelleterna sintras vid hög temperatur, k ä n n e t e c k n a t därav, att, före blandningen, kallpressandet och sintringen, d) silikattillsatserna smältes och e) de avkylda tillsatserna males till ett fint pulver.