DE3239964A1 - Galvanische hochtemperaturzelle mit einem hermetisch abgedichteten metallgehaeuse und festgelegtem schmelzelektrolyt - Google Patents
Galvanische hochtemperaturzelle mit einem hermetisch abgedichteten metallgehaeuse und festgelegtem schmelzelektrolytInfo
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Description
-
- Galvanische Hochtemperaturzelle mit einem
- hermetisch abgedichteten Metallgehäuse und festgelegtem Schmelzelektrolyt.
- Die Erfindung betrifft eine galvanische Hochtemperaturzelle mit einer festen negativen Elektrode, einer festen positiven Elektrode und einem Schmelzelektrolyten in einem Metallgehäuse.
- Elektrochemische Systeme mit Lithium oder Legierungen des Lithiums als negative Elektrode bieten wegen ihrer hohen Energiedichten die Möglichkeit, Batterien für mobile und stationäre Anwendungen zu realisieren, deren Energiespeichervermögen das von konventionellen Batterien um ein Mehrfaches übertrifft.
- Die Entwicklung von Hochtemperatursystemen des Typs Li-Legierung/Salzschmelze/Schwermetallsulfid, insbesondere des Systems Li#l/FeS, hat bereits zu technischen Zellen mit Kapezitäten bis zu 300 Ah geführt.
- Der Aufbau dieser Zellen wird im allgemeinen so vorgenommen, daß ein auf dem Potential der negativen.Elektrode liegendes Zellengehäuse aus Stahlblech den Plattensatz enthält und der positive Pol elektrisch isoliert durch dieses Gehäuse nach außen geführt ist. Die Poldurchführungen bei derartigen Zellen in der Entwicklung gehen im Prinzip auf eine Stoffbuchsendichtung zurück. Die US-Patentschriften 3.472.701 und 4.326.016 geben Beispiele für diese bis heute ausschließlich verwendete konstruktive Lösung.
- Nun ist es für die einwandfreie Funktion einer derartigen Zelle über einen längeren Zeitraum erforderlich, das Zelleninnere vor dem Zutritt auch kleinster Mengen von Sauerstoff und Stickstoff zu schützen, da diese Gase außerordentlich rasch mit Lithiumlegierungen reagieren. Gegenüber dieser Bedingung versagt die Stoffbuchsendichtung, insbesondere bei Poldurchmessern von über 8 bis 10 mm, wie sie für Zellen mit Kapazitäten von 200 Ah und darüber notwendig sind.
- Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, konstruktive Maßnahmen für eine galvanische Hochtemperaturzelle mit einem Schmeizelektrolyten anzugeben, die geeignet sind, unter hermetischer Abdichtung gegen Umgebungsluft und -feuchtigkeit einen störungsfreien Betrieb auch auf Dauer zu gewährleisten.
- Die Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß des Metallgehäuse mittels einer Keramik-Poldurchführung hermetisch abgedichtet ist, wobei die Keramik über ein Hartlot mit dem Gehäusemetall verbunden ist, und daß ein Teil des Schmelzelektrolyts durch eine Matrix aus keramischem Material mit großer innerer Oberfläche festgelegt ist.
- Obwohl sogar vakuumdichte Zellkonstruktionen mit Keramikdurchführungen der Pole bzw. Stromableiter verfügbar sind und mit Erfolg für die Energieversorgung beispielsweise von Forschungssatelliten im Weltraum eingesetzt werden, hat es sich gezeigt, daß die Gehäuse ohne weitere Maßnahmen für Schmelzelektrolytsysteme mit Lithiumlegierungen nicht zu verwenden sind, da die zur Verbindung des keramischen Isolierkörpers mit den Metallteilen benutzten Lote mehr oder weniger rasch selbst durch geringe Mengen von Lithium angegriffen werden. Dies läßt sich nur dadurch erklären, daß ein Transport des Lithiums von der negativen Elektrode zur Poldurchführung über den Elektrolyten erfolgt. Eine Bestätigung für diese Annahme stellen die experimentellen Befunde von J. G. Eberhart ("The Wetting Behaviour of Molten Chloride Electrolytes, ANL-79-34) dar, denen zufolge bei als Elektrolyt verwendeten Lithiumhalogenid- bzw. Lithium-Kaliumhalogsnid-Schmelzen die starke Tendenz besteht, auf Metalloberflächen zu kriechen und auf diese Weise auch Punkte weit oberhalb des Elektrolytspiegels in einer Zelle zu erreichen.
- Dieses Elektrolytkriechen auf der Gehäuseinnenwand der Zelle wird in effektvoller Weise durch Festlegung eines Teils des Schmelzelektrolyts in einer Matrix aus keramischem Material verhindert.
- Da die keramische Matrix vor allem ein großes Rückhaltevermögen gegenüber dem Elektrolyten besitzen muß, basiert ihre Struktur auf einem äußerst feinkörnigen Material mit entsprechend großer innerer Oberfläche. Seine BET-Oberfläche sollte 5 bis 100 m2/g betragen.
- Für das Rückhaltevermögen ist aber auch wesentlich, daß das Keramikmaterial der Matrix durch den Elektrolyten zuverlässig und leicht benetzbar ist. Diese Eigenschaft wird in besonderem Maße von den Substanzen BeO, MgO und Al erfüllt. Erfindungsgemäß sollte daher, damit gute Benetzung gewährleistet ist, zumindest eine dieser Substanzen, ggfls. im Gemisch mit weniger gut benetzbaren Kermaikmaterialien wie z. B. BN, ThO2, Y203 oder Si3N4, in der Matrix zugegen sein.
- Ein weiteres Kriterium für gutes Rückhaltevermögen der Matrix ist schließlich deren Porosität, von der auch das Verhältnis Elektrolytvolumen : Matrixvolumen abhängt. Die Porosität einer erfindungsgemäßen Matrix sollte zwischen 20 und 80 % betragen.
- Der in der Matrix festgelegte Volumenenteil des Schmelzelektrolyts liegt zwischen 5 und 50 %.
- Das keramische Material der Matrix kann hinsichtlich der BET-Oberfläche und Porosität im Rahmen der oben angegebenen Grenzen von Fall zu Fall beliebig eingestellt werden.
- Beispiel: Handelsübliches Magnesiumoxid besitzt je nach Her-2 stellungsverfahren BET-Oberflächen von 50 m /g und darüber.
- Durch eine Temperbehandlung läßt sich das Material leicht modifizieren und die BET-Oberfläche Je nach Behandlungsdauer und Temperaturprofil auf jeden gewünschten Wert unterhalb des An-0 fangawertes absenken. Einstündiges Tempern bei 1300 C/1570 K liefert eine Porenoberfläche (BET-Oberfläche) von 37 m2/g bei 0 einer Porosität von 91 %; bei 1500°C/1770 K erhält man eine 2 BET-Oberfläche von 5,7 mc/9 bei einer Porosität von 75 %. Die spez. Porenvolumina ergeben sich nach diesen Behandlungen zu 3 3 2,31 cm3/9 bzw. 0,87 cm /g.
- Die Herstellung einer Matrix mit einer großen BET-Oberfläche kann entweder durch Pressen einer Mischung des keramischen Pulvers mit dem Elektrolyten erfolgen, welche durch direktes Mischen der beiden Komponenten oder durch Eintragen des Keremikpulvers in die Elektrolytschmeize und nachfolgendes Vermahlen der erstarrten Mischung hergestellt wurde oder sie kann durch Walzen einer Mischung von Keramikpulver und einem organischen Bindemittel mit oder ohne Zusatz des Elektrolyten geschehen. Die nach einer dieser Methoden hergestellten Matrices werden dann bei der Zellenmontpge so positioniert, daß negetive und positive Elektrode voneinander isoliert sind und zumindest die eine der beiden Elektrodenpolaritäten auch noch gegen das Zellengehäuse isoliert ist.
- Die Figuren 1 und 2 -zeigen zwei mögliche Ausführungsformen einer erfindungsgemäßen galvanischen Hochtemperaturzelle.
- Nach Figur 1 ist die Zelle 1 mit zwei außenliegenden negativen Elektroden 2 und einer innenliegenden positiven Elektrode 3 bestückt, wobei die Ränder der negativen Elektroden gegen das auf negativem Potential liegende Zellengehäuse 4 durch die keramische Matrix 5 durchgehend isoliert sind. Im Bereich der Poldurchführung sind der den positiven Elektrodenableiter 6 umgebende keramische Isolierkörper 7 und die hartgelötetenlMetall-Keramik-ÜbergEngsstellen 8 zu erkennen, von denen die untere der Gefahr von kriechendem Elektrolyt be- sonders ausgesetzt ist.
- Die Zellausführung nach Figur 2 unterscheidet sich von der anderen lediglich dadurch, daß sich hier die Ränder der beiden außenliegenden Elektroden in vollständigem Kontakt mit dem Gehäuse befinden. Selbstverständlich können in beiden Fällen die Elektrodenpolaritäten auch vertauscht sein.
- Das Material der negativen Elektrode ist eine Legierung des Lithiums mit einem der Elemente Aluminium, Silizium oder Bor.
- Als positive Elektrodenmaterialien kommen Sulfide von Schwermetallen aus der Reihe Eisen, Nickel, Kobalt, Kupfer und Titan infrage.
- Als Schmelzelektrolyt dienen Mischungen von Li-Halogeniden oder von Li-Halogeniden mit Halogeniden anderer Alkalimetalle, Eine Vorstellung von der Größe und Leistungsfähigkeit einer erfindungsgemäßen Li#l/FeS-Zelle mit in einer MgO-Matrix festgelegtem Elektrolyt und einer Metall-Keramik-Durchfuhrung (Lot AgCu) vermittelt das nachstehende tabellarische #uslegungsbeispiel: 1. Mg0-Matrix Gewicht MgO (9) 174 3 Volumen Matrix (cm3) 99 Porosität Matrix 0,50 Oberfläche MgO m2 4350 2. Positive Elektrode Gewicht FeS (g) 299 Volumen Elektrolyt (cm3) 103 Porosität 0,39 3. Negative Elektrode Gewicht LiA1 (9) 308 Volumen Elektrolyt (cm3) 233 Porosität 0,24 4. Elektrolyt (LiF-LiCl-Li8r) Gewicht (9) 470 3 Volumen (cm3) 212 Kapazität theor. 180 Ah prakt. 150 Ah (90 mA-cm 2) Natürlich ist die Anwendharkeit der keramischen Matrix nicht auf die beschriebenen Ausführungen von Zellen beschränkt. Sie kann sich ebenso auf Rundzellen erstrecken, und die Matrix kann zusammen mit den Elektroden auch in Wickeltechnik hergestellt sein. Es ist jedoch im allgemeinen zweckmäßig, zwischen der Matrix und der jeweiligen Elektrode eine elektronisch leitende Schicht, z. B. ein feinmaschiges Drahtnetz oder auch ein feingelochtes Blech, anzuordnen.
- Es ist weiterhin möglich, verschiedene Bereiche der Matrix mit unterschiedlichen Eigenschaften herzustellen und z. S. die Porosität und BET-Oberfläche im Randbereich der Zelle niedriger zu wählen als in dem zwischen den Elektroden liegenden Separator.
- Schließlich liegt es im Rahmen der Erfindung, zum Aufbau der Matrix nicht nur Pulvergemische von 2 oder mehreren der weiter oben aufgeführten Substanzen zu verwenden, sondern das Pulver jeweils auch mit einem chemisch inerten Fasermaterial oder einem Sinterkörper zu kombinieren.
Claims (8)
- Patentansprüche rs 0 Galvanische Hochtemperaturzelle mit einer festen negativen Elektrode, einer festen positiven Elektrode und einem Schmelzelektrolyten in einem Metallgehäuse, dadurch gekennzeichnet, deß das Metallgehäuse mittels einer Keramik-Poldurchführung hermetisch abgedichtet ist, wobei die Keramik über ein Hertlot mit dem Gehäusemetall verbunden ist, und daß ein Teil des Schmeizelektrolyts durch eine Matrix aus keramischem Material mit großer innerer Oberfläche festgelegt ist.
- 2. Galvanische Hochtemperaturzelle nech Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die innere Oberfläche (BET-Oberfläche) des keramischen Materials der Matrix 5 bis 100 m2/g beträgt.
- 3. Galvanische Hochtemperaturzelle nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß das keramische Material der Matrix wenigstens von einer der Substanzen SeO, MgO oder A1N gebildet ist.
- 4. Galvanische Hochtemperaturzelle nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Porosität der Matrix 20 - ao % beträgt.
- 5. Galvanische Hochtemperaturzelle nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß der in der keramischen Matrix festgelegte Volumenanteil des Schmelzelektrolyts 5 bis 50 % beträgt.
- 6. Galvanische Hochtemperaturzelle nach den Ansprüchen 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die negative Elektrode aus einer Legierung des Li mit Al, Si oder 8 besteht.
- 7. Galvanische Hochtemperaturzelle nach den Ansprüchen 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß die positive Elektrode ein Schwermetallsulfid von Fe, Ni, Co, Cu oder Ti ist.
- 8. Galvanische Hochtemperaturzelle nach den Ansprüchen 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß der Schmelzelektrolvt eine Mischung von Li-Halogeniden oder von Li- und Alkalihalogeniden ist.
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