DE3103933A1 - "verfahren zur katalytischen umwandlung von kohle in gasfoermige komponenten und zum reformieren der gasfoermigen produkte" - Google Patents

"verfahren zur katalytischen umwandlung von kohle in gasfoermige komponenten und zum reformieren der gasfoermigen produkte"

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DE3103933A1
DE3103933A1 DE19813103933 DE3103933A DE3103933A1 DE 3103933 A1 DE3103933 A1 DE 3103933A1 DE 19813103933 DE19813103933 DE 19813103933 DE 3103933 A DE3103933 A DE 3103933A DE 3103933 A1 DE3103933 A1 DE 3103933A1
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Description

Die Erfindung bezieht sich auf die Kohlevergasung, insbesondere auf ein Energie-effizientes, äußerst vielseitiges, anpassungsfähiges, komplexes System zur katalytischen Umwandlung von Kohle in gasförmige Bestandteile und zu Gasumwandlungen, das an verschiedene Wärmequellen, insbesondere einen gasgekühlten Hochtemperatur-Kernreaktor, leicht anzupassen und hinsichtlich der qualitativen und quantitativen Aspekte der dadurch geschaffenen gasförmigen Produkte leicht steuerbar oder regulierbar ist.
Das die Erfindung darstellende Verfahren oder Bearbeitungssystem zur Vergasung oder Umwandlung von Kohle zu verschiedenen gasförmigen Produkten und das Reformieren oder Umwandeln solcher gasförmiger Produkte oder deren Bestandteile in andere, brauchbarere oder wertvollere gasförmige Mittel oder Formen sowie die Rückführung bestimmter, zur
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Verwendung oder Wiederverwendung im System erzeugter Gase umfaßt die folgende Kombination und Folge von Vorgängen oder Behandlungen.
Eine stückige Kohlemasse wird in Gegenwart eines Katalysators einer Dampf und Wasserstoff enthaltenden Atmosphäre ausgesetzt, wodurch die Kohle in verschiedene Gase überführt wird, zu denen typischerweise Methan, Kohlenmonoxid, Kohlendioxid und Wasserstoff gehören. Die aus der Kohle stammenden verschiedenen Gase werden darauf verarbeitet, z.B. durch Trennen oder Isolieren einer einzelnen Gasmasse aus dem Gemisch als Endprodukt oder als Vorstufenbestandteil für die Synthese von Zulieferprodukten; und/oder zum Reformieren oder zur Umwandlung innerhalb des Systems in ein anderes Gasprodukt oder eine andere Form, wie einen energiereicheren Brennstoff oder ein stärker gefragtes Material oder ein solches mit mehreren geeigneten Eigenschaften; und/oder zum Rückführen in das System zur Verwendung als eine Quelle für einen benötigen Bestandteil oder ein Reagens zum Betrieb einer oder mehrerer Phasen des Systems.
Das Vergasungssystem ist mit einer Wärmequelle, vorzugsweise einem gasgekühlten Hochtemperatur-Kernreaktor, gekoppelt, und ein Teil der hauptsächlich aus Methan bestehenden Produktgase wird mit Dampf unter Einsatz der Wärmequelle zur Erzeugung eines an Wasserstoff angereicherten modifizierten Produkts mit höherem Wärmegehalt umgesetzt.
Gleichungen, die einige der wichtigeren Grundreaktionen des Systems festlegen, und die beim erfindungsgemäßen Verfahren auftretende Energie sind folgende:
Vergaser:
Dampfvergasung
C + H2O -»· CO + H2 ΔΗ° = 31,4 kcal/Mol (1)
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^' 3703933
• if·
Hydrovergasung
C + 2H2 -»■ CH4 ΔΗ° = -17,9 kcal/Mol (2)
Methan-Reformer und -Vergaser
Wassergasverschiebung
CO + H2O ■»■ CO2 + H2 ΔΗβ = -9,9 kcal/Mol (3)
Reforming
CH4 + H2O ■*■ CO + 3H2 ΔΗ0 = 49,0 kcal/Mol (4)
Verschiebungskonverter WassergasVerschiebungsreaktion (3)
Durch in Kohle gewöhnlich enthaltene Verunreinigungen oder Fremdmaterial führt der Prozeß der Kohlevergasung auch zur Bildung gasförmiger Nebenprodukte, darunter schwefelhaltige Gase, wie Schwefelwasserstoff und Kohlenoxidsulfid. Zudem stellen Spurenmengen verschiedener höherer Kohlenwasserstoffe ein ohnehin vorhandenes Produkt der Hochtemperatur- und -Druckbedingungen für die Kohlevergasung dar.
Das System kann, und tut dies vorzugsweise auch, in im allgemeinen kontinuierlicher Weise arbeiten, wobei alle Bestandteile und Bedingungen durch die verschiedenen Prozesse oder Behandlungen oder Stationen zu deren Durchführung im wesentlichen ununterbrochen konstant fortschreitend oder in kontinuierlichen, häufig wiederholten Teilschritten zugeführt oder bewegt werden.
Figur 1 ist ein vereinfachtes Fließschema der Grundschritte oder Vorgänge für das erfindungsgemäße Verfahrenssystem;
Figur 2 ist ein Fließschema mit den untereinander zusammenhängenden Schritten oder Stufen oder Vorgängen einer Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrenssystems;
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Figur 3 ist ein Fließschema mit den untereinander zusammenhängenden Stufen oder Schritten oder Vorgängen einer weiteren Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrenssystems-
Unter Bezugnahme auf die Zeichnungen und insbesondere auf Fig. 1 ist dort ein vereinfachtes Fließschema dargestellt, das die kombinierte Anordnung und Folge der hauptsächlichen miteinander in Zusammenhang stehenden Vorgänge für die Reaktionen und Behandlungen veranschaulicht, die die Grundlage für das erfindungsgemäße System bilden.
In der Kohlevergasungsphase für das System wird stückige Kohle 10 einer katalysierten Vergasereinheit 12 zugeführt, die mit einer Quelle oder Einrichtung 14 zum Zuführen von Dampf sowie auch mit einer Quelle oder Einrichtung zum Zuführen ergänzender Kohle-vergasender Mittel, einschließlich Wasserstoff und Kohlenmonoxid oder gegebenenfalls Wasserstoff, ausgestattet ist. Ein geeigneter Katalysator, wie ein alkalimetallhaltiges Material, insbesondere Oxide, Hydroxide, Carbonate oder Bicarbonate oder deren Gemische des Kaliums und/oder Natriums, wird auch der Vergasungseinheit 12 zugeführt. Die vergasenden Mittel einschließlich Dampf werden auf eine Temperatur zwischen 700 und 95O0C vorerhitzt, um so Kohle durch Reaktion mit Wasserstoff und Dampf zu zersetzen und zu vergasen.
Ist die Wärmequelle ein gasgekühlter Hochtemperatur-Kernreaktor, sollte der Druck des chemischen Systems den Druck innerhalb des Reaktors durch die erste Grenzfläche, die Wärmeaustauschrohre im Reformer, hindurch ausgleichen. Dies verhindert mechanische überbelastung der Wärmeaustauscherrohre. Steigender Druck ist für die Umwandlung von Methan in der Reforming-Reaktion, (Gleichung 4), abträglich. Im Vergaser dagegen ist zunehmender Druck vorteilhaft für die Bildung von Methan nach der Umkehrung der Reforming-Reaktion (Gleichung 4). Druckerhöhung nützt auch der Steigerung der Geschwindigkeiten der Vergasungsreaktionen, Gleichungen (1) und (2). Die Berücksichtigung der Druck-
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erfordernisse der Wärmequelle und des chemischen Systems zeigen annehmbare Druckwerte zwischen etwa 10 und etwa 60 bar auf. Eine gegenwärtige Ausfuhrungsform wählt etwa 40 bar; dies ist jedoch eine wirtschaftliche Auswahl und hängt stark von der Temperatur der von der Quelle, 22, verfügbaren Wärme ab, wobei steigende Temperatur steigenden Druck zuläßt. Geringere Druckschwankungen im chemischen System treten natürlich aufgrund des Betriebsdruckabfalls auf.
Die Produkte der katalysierten Kohlevergasung aus der Einheit 12 sind ein aus Methan, Kohlenmonoxid, Kohlendioxid und Wasserstoff zusammen mit etwas Dampf und typischerweise Nebenprodukten, wie Schwefelwasserstoff, Kohlenoxy-sulfid und einigen Kohlenwasserstoffen, bestehendes Gasgemisch. Kohlendioxid, Schwefelwasserstoff und Kohlenoxy-sulfid werden aus dem gebildeten Gasgemisch in einer Absorbereinheit 16 für saure Gase entfernt und aus dem System verworfen. Methan wird dann aus dem Gasgemisch in einer Tieftemperatur-Abtrenneinheit 18 für das anschließende Reformieren abgetrennt. Die Tieftemperatur-Abtrennung umfaßt typischerweise die Anwendung von Temperaturen im Bereich bis zu etwa -2000C herab. Die übrigen Gase aus der Kohleverflüssigung, Wasserstoff und gegebenenfalls Kohlenmonoxid, werden in die Kohlevergasungseinheit 12 rückgeführt, um zusammen mit Dampf über Kohle unter hohen Temperaturen und Drücken in Gegenwart des Katalysators zu reagieren und so die Kohle in ein Gemisch gasförmiger Komponenten zu überführen, das Methan, Kohlenmonoxid, Kohlendioxid und Wasserstoff, zusammen mit etwas Dampf und Nebenprodukt-Schwefelwasserstoff, Kohlenoxy-sulf id und einigen Kohlenwasserstoffen, enthält. Diese aus der Kohlevergasung stammenden Gase können wiederum getrennt und in der gleichen Weise eingesetzt oder wie zuvor beschrieben verwendet werden, dazu gehört teilweise Rückführung, wodurch der Zyklus kontinuierlich wiederholt wird.
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In der erfindungsgemäßen Systemphase des Reformierens wird das aus dem durch die Kohlevergasung gebildeten Gasgemisch entfernte Methan mit Wasser vorgemischt und erhitzt, wozu teilweise Dampf verwendet wird, der durch den Wärmegehalt der reformierten Gase entsteht, und in der Reformiereinheit 20 in ein gasförmiges Gemisch umgewandelt, das Methan, Kohlenmonoxid, Kohlendioxid und Wasserstoff, zusammen mit Dampf, umfaßt. Die Wärmequelle 22 für die Methan-Reformiereinheit 20 ist von solcher Kapazität, daß angemessene Mengen Wärmeenergie bei einer Maximaltemperatur zwischen etwa 700 und 95O0C erzeugt werden, und sie umfaßt bei der bevorzugten Ausführungsform der Erfindung einen Kernspaltungsreaktor, wie einen gasgekühlten Hochtemperatur-Reaktor. Andere Wärmequellen sind z.B. Solareinrichtungen, wie Geräte oder Einheiten, die Wärmeenergie aus dem Auffangen und/oder Konzentrieren von Wärmestrahlung von der Sonne ableiten. Optimale Reaktionsdrücke beim Reformieren sind etwa 10 bis etwa 60 bar.
Das von der Methan-Reformiereinheit 20 erzeugte Gasgemisch wird gekühlt und etwas Dampf im Kühler 24 kondensiert, und das Kondenswasser wird abgezogen, wodurch es mit eingeleitetem Methan vor dem Verdampfen im Reformer gemischt werden kann, oder es wird zur Einheit 14 rückgeführt, um dem Kohlevergaser zugeführt zu werden. Kohlendioxid wird dann aus dem Gasgemisch durch Absorption in der Einheit 16 entfernt, und Methan wird dann aus dem Gemisch durch Tieftemperaturtrennung, wie in der Einheit 18, abgetrennt. Die übrigen Gase des Gemischs, einschließlich Wasserstoff und Kohlenmonoxid, werden dann in die Kohlevergasungseinheit 12 rückgeführt, um mit der Kohle und dem Dampf bei der Kohlevergasung zu reagieren.
So bietet das System für alle seine Phasen eine im wesentlichen kontinuierliche oder ununterbrochene Durchführung, das Recycling der Komponenten, das Einführen von Beschickungs-
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material, wie Kohle, und von Wärmeenergie und Dampf sowie das Entfernen von Endprodukten, wie Wasserstoff,eingeschlossen.
In der im einzelnen in Figur 2 veranschaulichten Ausführungsform der Erfindung wird pulverisierte Kohle, z.B. Illinois Nr. 6, in die Kohlevergasereinheit 12 kontinuierlich eingeführt, die mit einem Katalysator, wie z.B. Kaliumcarbonat, versehen ist, und darin bei einer Temperatur von etwa 7000C gehalten. Wasserstoff und Kohlenmbnoxidgas werden auf etwa 7000C in der Einheit 29 durch Helium als Wärmeübertragungsmedium für den Wärmeaustauscher 27 in einer Wärmeaustausch-Hilfsschleife vorerhitzt, dann gelangt das so erhitzte Gemisch in die Vergasereinheit 12, zusammen mit Dampf.
Diese Umstände, wie sie weiter auch in den Daten der folgenden Tabelle I auftauchen, sorgen für die Kohlevergasung, so daß die Reaktionen (3) und (4) im Gleichgewicht stehen und praktisch in solchem Umfang auftreten, daß die Wärmeschlußbilanz der Reaktion sich ausgleicht. Vorzugsweise sollte die Reaktion in der Schlußbilanz leicht exotherm gestaltet werden, um zu verhindern, daß Wärme zu der Kohle/Katalysator (z.B. Kaliumcarbonat)-Reaktion bei Temperaturen über 7000C zugeführt werden muß, was Korrosionsprobleme in jedem Wärmeaustauscher für die Wärmeübertragung auf eine letztlich endotherme Vergaserreaktion fördern würde. Das gasförmige Produkt dieser Reaktion ist ein Methan, Kohlenmonoxid, Kohlendioxid und Wasserstoff, schwefelhaltige Gase, nicht-umgesetzten Dampf und kleine Mengen höherer Kohlenwasserstoffe enthaltendes Gasgemisch.
Die Kohlevergasungsprodukte werden im Kühler 14 und 14' gekühlt und das Kondensat hieraus zusammen mit zusätzlichem Dampf als Dampfstrom der Vergasereinheit 12 zugeführt, der durch Helium aus der Einheit 27 in der Einheit 30 auf 7000C überhitzt wird. Die gasförmigen Produkte
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Methan, Kohlenmonoxid, Kohlendioxid und Wasserstoff werden zur Absorbereinheit 16 für saure Gase rückgeführt, worauf das Kohlendioxid und schwefelhaltige Gas aus dem System entfernt werden, dann der Tieftemperatur-Methan-AbtrenneinheltTö/ worauf das Methan und höhere Kohlenwasserstoffe zum Reformieren abgetrennt werden, und der Wasserstoff und das Kohlenmonoxid werden dann durch die Vergasungseinheit 12 rückgeführt oder als Produkt Synthesegas herausgenommen .
Das Methangas und die Spur höherer Kohlenwasserstoffe, aus dem Gasgemisch abgetrennt, werden mit Wasser gemischt, verdampft und vorerhitzt, wozu teilweise Wärme verwendet wird, die aus dem Wärmegehalt der Produktgase aus dem Reformer 20 in der Einheit 24 vor dem Einführen in die Gasreformiereinheit 20 gewonnen wurde. Zusätzliche Wärme für die Einheit 24 wird aus der Energieerzeugungseinheit 31 erhalten, die mit der Wärmequelle, der Einheit 22, verbunden ist. Wärmeaustauscher 28 und 32 liefern auch Wärme an die Energieerzeugungseinheit 31.
Die Energieerzeugungseinheit 31 kann eine übliche Kraftwerksausstattung, z.B. ein Wärmeaustauscher, wie dargestellt, oder eine Dampfturbine sein und umfaßt bei einer Ausführungsformder Erfindung die Verwendung der heißen Bodenfraktion, z.B. von etwa 575 bis etwa 3000C, aus der Einheit 32, die Dampf bei Temperaturen von bis zu etwa 55O0C erzeugt. Die Wärmeenergiequelle für eine Energieerzeugungseinheit kann die Primärwärmequelle 22 sein, die bei einer Ausführungsform der Erfindung einen gasgekühlten Hochtemperatur-Kernreaktor umfaßt. Energieerzeugungs-Einheiten, wie 31, können Dampf für eine Vielzahl brauchbarer chemischer oder Verarbeitungsleistungen innerhalb des Systems liefern, darunter zum Regenerieren eines Absorbers für saure Gase, für die Katalysator-Rückgewinnung, elektrische Energie liefern, um Kompressoren für den Anlagenumlaufstrom an-
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zutreiben oder für die Kühlung.
Weitere Wärme aus dem Wärmegehalt der Produktgase aus der Einheit 20 wird der Energieerzeugungseinheit 31 zugeführt, die bei Temperaturwerten verfügbar ist, die mit dem Wärmebedarf des Stroms A unvereinbar sind. Wasser wird dem Prozeß aus dem Kondensat aus der Einheit 24 wieder zugeführt, und auch ergänzendes Wasser wird, z.B., aber nicht notwendigerweise von der Energieerzeugungseinheit her zugeführt. Temperaturen von etwa 700 bis 8500C für die Reformierreaktion können mit einer Hochtemperatur-Kernreaktor-Wärmequelle 22, vorzugsweise mit einem gasgekühlten Hochtemperatur-Kernreaktor, einem Brenner für fossilen Brennstoff oder sogar durch Solarheizeinrichtungen erzeugt werden.
Das reformierte Gasprodukt ist ein Methan, Kohlenmonoxid, Kohlendioxid und Wasserstoff mit Dampf enthaltendes Gemisch. Das Produkt wird in der Einheit 24 gekühlt, um überschüssigen Dampf zu kondensieren, und das Gemisch wird durch das System im Umlauf geführt, wo das Kohlendioxid durch Adsorption in der Einheit 16 entfernt wird, Methan und Spuren-Kohlenwasserstoffe in der Einheit 18 abgetrennt und zum Reformer rückgeführt werden, während der Wasserstoff und Kohlenmonoxid in den Kohlevergasungsprozeß zurückkehren.
Die ungefähren Materialgleichgewichte und Temperaturen für die Reaktionsstufen oder Behandlungen der obigen Ausführungsform, wie in Fig. 2 veranschaulicht, sind alle in der folgenden Tabelle 1-1 und 1-2 aufgeführt.
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Tabelle 1-1
Produktströme in tMol (Short Ton moles)/h
für 1814 Tagestonnen (2000 ST/D) Beschickung mit
Illinois-Kohle Nr. 6 zum Vergaserbetrieb bei 7000C
Strom
CH4 4564
(5.472)		 1,756
(1536)		 1,747
(1.926)		 1,747
(1.926)		 3217
(3546)		 3217
(3546)		 - - - 3,217 4564
(3546) (5.472)
«■* H2O 14,891
(16.415)		 10,196
(1X239)		 — — _ — — — Q512
(0564)		 Spur
O
O
cn
Nl		 co 1,733
(1.910)		 1,733
(1910)		 1,733
(1310)		 1618
(1.784)		 1,618
(1.784)		 2/595
(2971)		 0,655
(0,722)		 — 1,618
(1.784)
/049 co2 1,480
(1.631)		 1,480
(1631)		 _. Spur — — — - Spur
—Λ H2 11,128
(12267)		 11,128
(12267)		 11,128
(12267)		 0,0036
(0,004)		 0,0036
(0,004)		 6,944
(7.654)		 4,189
(4J518)		 - 0,0036
(0,004)
Nuklearwärme bei 950°C
(Reformierwärme bei 8250C)
Btu/Tag (HHV) in Syn-gas
Arbeit bei der Tief
temperaturtrennung		 215,6
6,254x10
32 MW		 MW
O CO CD CO CO
■- y» -
Tabelle 1-2
Temperaturwerte entsprechend Fig. Nuklearwärme bei 9250C Vergaser bei 7000C
Strom Temperatur
0C A 450
B 600
C 40-70
C1 40-70
D 40-70
D1 40-70
E 25
E1 25
F 700
G 700
H 40
Anmerkung: 1) 215,6 MW.. Nuklearwärme im Reformer pro 1816 t (2000 short tons) pro Tag Kohlebeschickung zum Vergaser.
2) Temperatur des Stroms B ist die außerhalb des internen Wärmeaustauschers im Reformer. Die Prozeß-Spitzentemperatur ist 825°C.
3) Die Tieftemperatur-Trennung arbeitet bis herab zu etwa -2000C.
130062/0A91
Die in Fig. 3 dargestellte Ausführungsform der Erfindung stellt eine Abwandlung für ein verbessertes Vergasersystem und eine typische Anwendung für die Wasserstofferzeugung mit Tieftemperaturtrennung von Kohlenmonoxid und einem in das System eingebauten Verschiebungsreaktor dar. Diese Variante der Erfindung leitet Kohlenmonoxid von der Kohlevergasung weg und durch eine Wassergas-Verschiebungsumwandlung (siehe obige Gleichung 3), wodurch mehr Wasserstoff erzeugt wird. Zu den Vorteilen dieser Ausführungsform im Vergleich zur vorigen gehören folgende:
1) Die Reduzierung von Kohlenmonoxid, die in der Vergasungsreaktion innerhalb der Vergasereinheit 12 unerwünscht ist/ ermöglicht die Verwendung einer kleineren Vergasungseinheit .
2) Die Reaktionsgeschwindigkeiten im Vergaser sind höher, da der Partialdruck des Wasserstoffs gegenüber der vorigen Ausführungsform größer ist.
Zeichnungen
Wie sich aus den/ ergibt, ist die Ausführungsform der Fig. 3 im wesentlichen die gleiche wie die der Fig. 2 hinsichtlich der Kohlevergasungsphase und der Methan-Reformierphase, und eine nähere Beschreibung hiervon ist nicht nötig.
Bei dieser Ausführungsform jedoch wird das durch den Tieftemperaturseparator 18 oder von anderen geeigneten Stellen innerhalb des Systems strömende Kohlenmonoxid und Wasserstoff durch einen Verschiebungsreaktor 26 zur Umwandlung des Kohlenmonoxids mit Dampf in Wasserstoff abgeleitet. Da die Reaktion bei Temperaturen, bei denen die Verschiebungsreaktion katalysiert werden kann, unvollständig ist, wird eine große Menge Dampf im Überschuß zur stöchiometrischen Menge gemäß
CO + H2O = CO2 + H2
einbezogen. Ein optimaler Temperaturbereich für die Verschiebungsumwandlungsreaktion ist etwa 250 bis etwa 4500C.
130062/0491
Dampf für diesen Zweck sowie für andere Phasen des erfindungsgemäßen Systems kann in einer Kraftwerksanlage, Einheit 31, erhitzt mit Hilfe z.B. eines gasgekühlten Hochtemperatur-Kernreaktors, eines Leichtwasser-Kernreaktors, einer Anlage mit fossilem Brennstoff oder Solarenergie, erhitzt werden. Ein Teil der zur Dampferzeugung erforderlichen Wärme kann aus dem Wärmegehalt des Produktstroms aus dem Verschiebungsreaktor gewonnen werden.
Die Verschiebungsreaktion ist schwach exotherm (-9,9 kcal/ gMol C), so daß die Umwandlung am besten bei verhältnismäßig tiefer Temperatur über einem geeigneten Katalysator auf Eisenoxid- oder Zink/Kupferoxid-Basis erfolgt, der bis herab bis zu 2500C arbeitet.
Wie in der Figur dargestellt, wird das Gemisch aus Kohlenmonoxid und Wasserstoff durch die Verschiebungsreaktoreinheit 26 geführt, um das Kohlenmonoxid mit Dampf in Kohlendioxid und Wasserstoff gemäß der obigen Gleichung umzuwandeln.
Die ungefähren Materialausgleichsmengen und Temperaturen für die Reaktionsstufen oder Behandlungen dieser letzteren Ausführungsform einschließlich der Verschiebungsreaktion, wie in Fig. 3 veranschaulicht, sind in der folgenden Tabelle 2-1 und 2-2 aufgeführt.
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Tabelle 2-1
Ungefähre Produktströme in tMol (Short Ton moles)/h für 1814 Tagestonnen (2000 ST/D) Beschickung mit Illinois-Kohle Nr. 6 zum Vergaserbetrieb bei 7000C
Strom
CH4 4,502
(4,963)		 I 1,585
(1,747)		 1,585
(1,747)		 1,585
(1,747)		 2,918
(3,216)		 2,918
(3,216)		 - - 2,918 4,502
(3,216) (4,963)		 • ι
H2O 13,507
(14,889)		 - 9,248
(10,194)		 — _ — _ _ 1,080
(1,191)		 Spur • .
«·* CO — — 1,571
(1,732)		 1,571
(1,732)		 1,571
(1,732)		 0,878
(0,968)		 0,878
(0,968)		 — — 0,878
(0,968)		 I
Ck)
O
O		 CO2 — 1,855
(2,045)		 1,342
(1,479)		 1,342
(1,479)		 — 0,0009
(0,001)		 — — — 0,0009
(0,001)
cn
*·* 		H2 — — 10,094
(11,127)		 10,094
(11,127)		 10,094
(11,127)		 0,018
(0,020)		 0,018
(0,020)		 3,809
(4,199)		 — 0,018
(0,020)
ο Strom I1 J J1 K K1 L M N
co CH4 - - - - - - - -
H2O - 13,921
(15,345)		 4,507
(4,968)		 12,093
(13,330)		 3,913
(4,313)		 16,005
(17,643)		 0,273
(0,301)		 0,214
(0,236)		 3103933
CO 0,594
(0,655)		 1,855
(2,045)		 0,594
(0,655)		 0,023
(0,025)		 0,0018
(0,002)		 0,024
(0,027)		 0,024
(0,027)		 0,024
(0,027)
co2 — — — 1,833
(2,020)		 0,592
(0,653)		 2,425
(2,673)		 2,425
(2,673)		 —
H2 6,303 - 6,303
(6,948) (6,948)
Nuklearwärme bei 9250C 215,6 MW - Vergaser
Arbeit bei der Tieftemperaturtrennung 25 MW		 7,891
(8,698)
bei 7000C		 0,592 8,719
(0,653) (9,611)
Btu/Tag (HHV)		 8,719
(9,611)
in Syn-Gas		 8,719
(9,611) in
5,673 χ 10
Tabelle 2-2
Temperaturwerte entsprechend Fig. Nuklearwärme bei 9250C Vergaser bei 700PC
Strom Temperatur
°c
A 450
B 600
C 40-70
C 40-70
D 40-70
D' 40-70
E 40-70
F 700
G 700
H 40-70
I 40-70
I· 40-70
J 250
J1 250
K 220
K1 220
L 220
M 40-70
N 40-70 *
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Verschiedene Abwandlungen des obigen Prozesses sind möglich, darunter Ersatz mancher Funktionen der Einheiten 18, 26
und ein zweiter Verschiebungsreaktor 26'. Der Wasserstoff für die Einheit 12 kann durch Verschieben von Synthesegas zum Wasserstoff hin ohne Tieftemperaturtrennung von Kohlenmonoxid in der Einheit 18 erzeugt werden; umgekehrt kann, wie in Fig. 3 veranschaulicht, das gesamte in den Strömen C und D' vorhandene Kohlenmonoxid in der Einheit 18 bei tiefer Temperatur abgetrennt und einem Kohlenmonoxid-Verschiebungsreaktor zugeführt und ein Teil des Wasserstoff produkts als Strom E der Einheit 29 zugeführt werden. Kombinationen dieser Überlegungen liegen für den Fachmann auf der Hand. Beispielsweise kann Produkt-Wasserstoff direkt aus dem Tieftemperatur-Separatör entfernt werden.
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Claims (16)

Patentansprüche
1. Verfahren zur katalytischen umwandlung von Kohle in gasförmige Bestandteile und zum Reformieren der gasförmigen Produkte unter Verwendung einer externen, nicht auf Kohle beruhenden Wärmequelle, gekennzeichnet durch die Kombination folgender Schritte:
a) eine Masse feinteiliger Kohle wird Dampf, Wasserstoff und Kohlenmonoxid unter hohen Temperaturen und Drücken zur Zersetzung und Vergasung der Kohle unter Bildung eines Methan, Kohlendioxid, Kohlenmonoxid und Wasserstoff enthaltenden Gasgemischs ausgesetzt,
b) Kohlendioxid und schwefelhaltige Gase werden aus dem Gasgemisch entfernt,
c) ein Teil des Wasserstoffs und Kohlenmonoxids des Gasgemischs wird als Produkt abgezogen,
d) das Methan wird zum Reformieren aus dem gasförmigen Gemisch abgetrennt,
e) ein weiterer Teil des restlichen Wasserstoffs und Kohlenmonoxids wird auf stückige Kohle in Gegenwart eines Katalysators und von Dampf zur weiteren Zersetzung und Vergasung der Kohle einwirken gelassen,
f) das abgetrennte Methan wird mit Wasser unter hohen Temperaturen und mäßigen Drücken zum Reformieren des Methans unter Anwendung einer externen Wärmequelle nicht auf Kohlebasis zu einem Methan,
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Kohlendioxid, Kohlenmonoxid und Wasserstoff enthaltenden gasförmigen Gemisch zusammengebracht und g) Gase des Gemischs von dem reformierten Methan in dem System werden verwendet, wobei ein Teil des Kohlendioxids aus dem gasförmigen Gemisch entfernt, ein Teil des Wasserstoffs und Kohlenmonoxids aus dem gasförmigen Gemisch als Produkt abgezogen, ein Teil des Methans aus dem gasförmigen Gemisch mit Wasser zum Reformieren unter hohen Temperaturen und mäßigen Drücken im Kreis geführt und ein weiterer Teil des Wasserstoffs und Kohlenmonoxids aus dem gasförmigen Gemisch auf stückige Kohle in Gegenwart eines Katalysators und von Dampf zur weiteren Zersetzung und Vergasung der Kohle einwirken gelassen wird.
2. Verfahren zur katalytischen Umwandlung von Kohle in gasförmige Bestandteile und zum Reformieren der gasförmigen Produkte unter Verwendung einer externen, nicht auf Kohle beruhenden Wärmequelle, gekennzeichnet durch die Kombination folgender Schritte:
wird
a) eine Masse fein zerteilter Kohle/ Dampf und Wasserstoff
unter hohen Temperaturen und Drücken zur Zersetzung und Vergasung der Kohle unter Bildung eines Methan, Kohlendioxid, Kohlenmonoxid und Wasserstoff enthaltenden Gasgemischs ausgesetzt,
b) Kohlendioxid und schwefelhaltige Gase werden aus dem Gasgemisch entfernt,
c) ein Teil des Wasserstoffs des Gasgemischs wird als Produkt abgezogen,
d) das Methan wird zum Reformieren aus dem gasförmigen Gemisch abgetrennt,
e) ein weiterer Teil des restlichen Wasserstoffs wird auf
Kohle
fein zertöilte/ in Gegenwart eines Katalysators und von Dampf zur weiteren Zersetzung und Vergasung der Kohle einwirken gelassen.
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f) das abgetrennte Methan wird mit Wasser unter hohen Temperaturen und mäßigen Drücken zum Reformieren des Methans unter Anwendung einer externen Wärmequelle nicht auf Kohlebasis zu einem Methan, Kohlendioxid, Kohlenmonoxid und Wasserstoff enthaltenden gasförmigen Gemisch zusammengebracht und
g) Gase des Gemischs von dem reformierten Methan in dem System werden verwendet, wobei ein Teil des Kohlendioxids aus dem gasförmigen Gemisch entfernt,
ein Teil des Wasserstoffs aus
dem gasförmigen Gemisch als Produkt abgezogen, ein Teil des Methans aus dem gasförmigen Gemisch mit Wasser zum Reformieren unter hohen Temperaturen und mäßigen Drücken im Kreis geführt und ein weiterer Teil des Wasserstoffs aus dem gasförmigen Gemisch auf feinzerteilter Kohle 'in Gegenwart eines Katalysators und von Dampf zur weiteren Zersetzung und Vergasung der Kohle einwirken gelassen wird.
3. Verfahren zur katalytisehen Umwandlung von Kohle in gasförmige Bestandteile und zum Reformieren der gasförmigen Produkte unter Verwendung einer externen, nicht auf Kohle beruhenden Wärmequelle, gekennzeichnet durch die Kombination folgender Schritte:
a) eine Masse fein zerteilter Kohle/ Dampf und Wasserstoff unter hohen Temperaturen und Drücken zur Zersetzung und Vergasung der Kohle unter Bildung eines Methan, Kohlendioxid, Kohlenmonoxid und Wasserstoff enthaltenden Gasgemischs ausgesetzt,
b) Kohlendioxid und schwefelhaltige Gase werden aus dem Gasgemisch entfernt,
c) ein Teil des Wasserstoffs des Gasgemischs wird als Produkt abgezogen,
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d) das Methan wird zum Reformieren aus dem gasförmigen Gemisch abgetrennt,
e) ein Teil des Kohlenmonoxids und Wasserstoffs wird abgezogen und diese Gase werden mit Dampf zur Verschiebungsumwandlung des Kohlenmonoxids mit Dampf zu Kohlendioxid und Wasserstoff zur Erhöhung des Wasserstoffanteils zusammengebracht,
f) ein weiterer Teil des restlichen Wasserstoffs wird auf fein zerteilter Kohle in Gegenwart eines Katalysators und von Dampf zur weiteren Zersetzung und Vergasung der Kohle einwirken gelassen,
g) das abgetrennte Methan wird mit Wasser unter hohen Temperaturen und mäßigen Drücken zum Reformieren des Methans unter Anwendung einer externen Wärmequelle nicht auf Kohlebasis zu einem Methan, Kohlendioxid, Kohlenmonoxid und Wasserstoff enthaltenden gasförmigen Gemisch zusammengebracht und
h) Gase des Gemischs von dem reformierten Methan in dem System werden verwendet, wobei ein Teil des Kohlendioxids aus dem gasförmigen Gemisch entfernt,
ein Teil des Wasserstoffs -aus
dem gasförmigen Gemisch als Produkt abgezogen, ein Teil des Methans, das Spuren Kohlenwasserstoffe enthält, aus dem gasförmigen Gemisch mit Wasser zum Reformieren unter hohen Temperaturen und mäßigen Drükken im Kreis geführt und ein weiterer Teil des Wasserstoffs aus dem gasförmigen Gemisch auf fein zerteilte Kohle in Gegenwart eines Katalysators und von Dampf zur weiteren Zersetzung und Vergasung der Kohle einwirken gelassen wird.
4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die fein zerteilte Kohle in Gegenwart eines alkalimetallhaltigen Katalysators zersetzt und vergast wird.
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5. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die fein zerteilte Kohle in Gegenwart eines kaliumhaltigen Katalysators, eines natriumhaltxgen Katalysators oder eines Gemische von natrium- und kaliumhaltigen Materialien in verschiedenen Verhältnissen enthaltenden Katalysators zersetzt und vergast wird.
6. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die hohen Temperaturen zum Reformieren dea Methans durch aus» einem Kernreaktor oder aus einer Solarquelle stammende Wärme geliefert werden.
7. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß das Reformieren des Methans bei Temperaturen von etwa 700 bis etwa 9250C erfolgt, wobei die Wärme aus einem Kernreaktor stammt.
8. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß das Reformieren des Methans bei einer Temperatur von etwa 8250C erfolgt.
<). Verfahren nach den Ansprüchen 1 bi« 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Kohle bei Temperaturen von etwa 650 bis 8000C vergast wird.
10. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß die Kohle bei einer Temperatur von etwa 7000C vergast wird.
11. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, daß die Kohle bei einem Druck zwischen etwa 10 und etwa 60 bar vergast wird.
12. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, daß die Kohle bei einem Druck von etwa 40 bar vergast wird.
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13. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 12, dadurch gekennzeichnet, daß das Methan aus dem Gasgemisch unter Tieftemperatur-Bedingungen abgetrennt wird.
14. Verfahren nach den Ansprüchen 3 bis 13, dadurch gekennzeichnet, daß das Reformieren des Methans bei einem Druck von etwa 10 bis etwa 60 bar erfolgt.
15. Verfahren nach den Ansprüchen 3 bis 14, dadurch gekennzeichnet, daß das Reformieren des Methans bei einem Druck von etwa 40 bar erfolgt.
16. Verfahren nach einem der Ansprüche 3 bis 15, dadurch gekennzeichnet, daß das Kohlenmonoxid und der Dampf bei Temperaturen von etwa 250 bis etwa 45O0C einer Verschiebungsumwandlung unterworfen werden.
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DE19813103933 1980-06-19 1981-02-05 "verfahren zur katalytischen umwandlung von kohle in gasfoermige komponenten und zum reformieren der gasfoermigen produkte" Withdrawn DE3103933A1 (de)

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