DE3100388A1 - "verfahren zur harnstoffsynthese" - Google Patents

"verfahren zur harnstoffsynthese"

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DE3100388A1
DE3100388A1 DE19813100388 DE3100388A DE3100388A1 DE 3100388 A1 DE3100388 A1 DE 3100388A1 DE 19813100388 DE19813100388 DE 19813100388 DE 3100388 A DE3100388 A DE 3100388A DE 3100388 A1 DE3100388 A1 DE 3100388A1
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inert gas
pressure
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Haruyuki Chiba Morikawa
Hiroshi Fujisawa Kanagawa Ono
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Mitsui Toatsu Chemicals Inc
Toyo Engineering Corp
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Mitsui Toatsu Chemicals Inc
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C273/00Preparation of urea or its derivatives, i.e. compounds containing any of the groups, the nitrogen atoms not being part of nitro or nitroso groups
    • C07C273/02Preparation of urea or its derivatives, i.e. compounds containing any of the groups, the nitrogen atoms not being part of nitro or nitroso groups of urea, its salts, complexes or addition compounds
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Description

  • Verfahren zur Harnstoffsynthese
  • Beschreibung Die Erfindung betrifft ein verbessertes zyklisches Harnstoffsyntheseverfahren, bei dem Harnstoff aus Kohlendioxid und Ammoniak in stöchiometrischem Überschuß hierzu synthetisiert wird.
  • Neuerdings wurde die Abtrennung von nichtumgesetztem Kohlendioxid und Ammoniak aus einem TIarnstoffsyntheseabstrom bei einem Harnstoffsyntheseverfahren bei zunehmend höheren Temperaturen durchgeführt, und ein typisches Beispiel für das Abtrennverfahren ist ein Abstreifverfahren mit gasförmigem Kohlendioxid oder gasförmigem Ammoniak unter Harnstoffsynthesedrucken. Bei einem derartigen Verfahren, wie vorstehend beschrieben, werden Inertgase, die in Kohlendioxid und Ammoniak als Ausgangsmaterialien enthalten sind, wie Stickstoff, Wasserstoff und Methan, sowie eine geringe Menge als Korrosionsinhibitor in den Harnstoffsyntheseautoklaven zugegebener Luft (im folgenden der Einfachheit halber als "Inertgas einschließlich Luft" bezeichnet) bei den bei hohen Drucken durchgeführten Stufen,wie der Harnstoffsynthesestufe, der Abstreifstufe und der., angehäuft. Aus diesem Grund ist es notwendig, daß das Inertgas aus derartigen Stufen abgezogen wird.
  • Es gibt zwei Arten von Methoden für das Abziehen des Inertgases, eine erste Methode, bei der das Inertgas in dem Harnstoffsyntheseautoklaven abgetrennt wird, und eine zweite Methode, bei der das Inertgas abgetrennt wird, wenn abgestreiftes, nichtumgesetztes Kohlendioxid und Ammoniak kondensiert werden. Die zweite Methode besitzt im Vergleich zu der ersten Methode den Nachteil, daß die Menge an in dem Inertgas mitgerissenem Kohlendioxid und Ammoniak erhöht wird. Das Kohlendioxid und das Ammoniak, die in dem so abgetrennten Inertgas enthalten sind, müssen zurückgewonnen werden. Gemäß einem Verfahren zu deren Rückgewinnung, dem Harnstoffsyntheseverfahren von Snam Progetti S.p.A., wird das Inertgas durch Kondensation von nichtumgesetztem Kohlendioxid und Ammoniak, die aus dem Harnstoffsyntheseabstrom mit gasförmigem Ammoniak abgestreift worden sind, abgetrennt und das so abgetrennte Inertgas wird in eine bei mittlerem Druck arbeitende Absorptionskolonne zusammen mit nichtumgesetztem Kohlendioxid und Ammoniak, die bei der Destillation unter mittlerem Druck abgetrennt worden sind, eingeleitet, um das in dem Inertgas enthaltene Kohlendioxid und Ammoniak zurückzugewinnen ??Hydrocarbon Processing, 49, (Nr. 4), 115-6 (1970)].
  • Bei einem weiteren Verfahren zu deren RUckgewinnung, dem Verfahren von Stamicarbon N.V., wird ein Inertgas am Kopf eines Harnstoffsyntheseautoklaven mit einer Ammoniuncarbamatlösung gewaschen, die einer bei niedrigem'Druck arbeitenden Kohlendioxid- und Ammoniakrückgewinnungsstufe unter Harnstoffsynthedrucken entstammt, um das hierin enthaltene Kohlendioxid und Ammoniak zu absorbieren, und das aus der Absorptionsstufe abgezogene Inertgas wird entspannt und dann entnommen (US-PS 3 691 729). Bei diesem yerfahren ist es notwendig, einer Explosion vorzubeugen, da für das Inertgas, aus dem Kohlendioxid und Ammoniak entfernt worden sind, eine Explosionsgefahr besteht, und vorsichtig zu arbeiten, da das Verfahren unter Harnstoffsynthesedrucken und in einer Apparatur durchgeführt wird, die direkt mit dem Harnstoffsyntheseautoklaven verbunden ist.
  • Ziel der Erfindung ist die Schaffung eines neuen' und verbesserten zyklischen Harnstoffsyntheseverfahrens.
  • Ein weiteres Ziel der Erfindung ist es, ein verbessertes zyklisches Harnstoffsyntheseverfahren zu schaffen, das eine neue Methode umfaßt, die es ermöglicht, ein aus einem Harnstoffsyntheseabstrom abgetrenntes Inertgas mit geringer oder ohne Explosionsgefahr zu behandeln.
  • Erfindungsgemäß wird das folgende Harnstoffsyntheseverfahren bereitgestellt: Ein Harnstoffsyntheseverfahren, umfassend die Umsetzung von Kohlendioxid und Ammoniak in einem stöchiometrischen Überschuß zu diesem bei Harnstoffsynthesedrucken und -temperaturen, um einen Harnstoffsyntheseabstrom zu bilden, der nichtumgesetztes Kohlendioxid und Ammoniak enthält, die Abtrennung eines Inertgases aus dem Harnstoffsyntheseabstrom zusammen mit nichtumgesetztem Kohlendioxid und Ammoniak, die in dem Inertgas unter einem Druck von annähernd gleich den Harnstoffsynthesedrucken mitgerissen worden sind, das Unterwerfen des Harnstoffsyntheseabstroms einem Abstreifen mit Kohlendioxid oder Ammoniak unter einem Druck, der den Harnstoffsynthesedrucken annähernd gleich ist, um zumindest einen Teil des nichtumgesetzten Kohlendioxids und Ammoniaks abzutrennen, das Unterwerfen des Harnstoffsyntheseabstroms,der diesem Abstreifen entstammt, einer Hochdruckdestillation unter einem Druck von 10 bis 25 kg/cm2 gauge, um den überwiegenden Anteil des hierin enthaltenen Kohlendioxids und Ammoniaks abzutrennen, das Unterwerfen des Harnstoffsyntheseabstroms, der dieser Hochdruckdestillation entstammt, einer Niedrigdrackdestillation, um sämtliches, hierin enthaltenes Kohlendioxid und Ammoniak abzutrennen, um eine wäßrige Harnstofflösung zu erhalten, die Bildung von Harnstoff aus der so erhaltenen, wäßrigen Harnstofflösung, das In-Kontakt-Bringen des abgetrennten Inertgases zusammen mit nichtumgesetzten Kohlendioxid und Ammoniak, die hierin mitgerissen worden sind, sowie Kohlendioxid und Ammoniak, die der Hochdruckdestillation entstammen, mit einem Absorptionsmittel, um hierin Kohlendioxid und Ammoniak unter Bildung eines Hochdruckabsorbats zu absorbieren, das Kühlen von nichtabsorbiertem, gasförmigem Ammoniak und des Inertgases, um das erhaltene, flüssige Ammoniak von dem Inertgas abzutrennen, das In-Kontakt-Bringen des nichtumgesetzten Kohlendioxids und Ammoniaks, die dem Abstreifen entstammen, mit dem Hochdruckabsorbat zur Kondensation und die Recyclisierung der so erhaltenen Ammoniumcarbamatlösung und des flüssigen Ammoniaks zu der Harnstoffsynthese.
  • Die einzige Figur stellt ein Fließschema dar, um eine Ausführungsform der Erfindung zu veranschaulichen.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren ist auch auf ein Harnstoffsyntheseverfahren mit vollständiger Recyclisierung anwendbar, bei dem das der Niedrigdruckdestillation entstammende Kohlendioxid und Ammoniak zuvor in dem Absorptionsmittel absorbiert werden.
  • Die Harnstoffsynthesestufe bei der Erfindung wird unter Verwendung von Ammoniak in stöchiometrischem Uberschuß zu dem Kohlendioxid, vorzugsweise bei einer Temperatur von 170 bis 220°C und bei einem Druck von 100 bis 300 kg/cm2 gauge, durchgeführt.
  • Das Ammoniak /Kohlendioxid-Molverhältnis beträgt vorzugsweise 2,1 bis 5 und insbesondere 3 bis 4.
  • Der Harnstoffsynthesedruck liegt vorzugsweise so hoch wie moglich über dem Gleichgewichtsdruck, der der Harnstoffsynthesetemperatur entspricht. Jedoch ist es unwirtschaftlich, den Harnstoffsynthesedruck nur aufgrund der Abnahme der Menge des in dem Inertgas mitgerissenen Kohlendioxidv und Ammoniaks zu erhöhen. Demgemäß wird der Harnstoffsynthesedruck vorzugsweise aus dem vorstehenden Bereich ausgewählt.
  • Erfindungsgemäß wird das Inertgas von dem Harnstoffsyntheseab strom unter einem Druck annähernd gleich dem Harnstoffsynthesedruck abgetrennt. Das in dem Inertgas enthaltene Kohlendioxid und Ammoniak liegen wünschenswerterweise in einer geringstmöglichen Menge vor. Jedoch ist der Partialdruck des Kohlendioxids und Ammoniaks über dem Harnstoffsyntheseabstrom, der mit dem Inertgas in Kontakt gebracht wird, der geringste unter den jeweiligen Stufen, die unter Drucken annähernd gleich dem Harnstoffsynthesedruck betrieben werden. Daher ist es am vorteilhaftesten, das Inertgas aus dem Harnstoffsyntheseabstrom unter einem Druck annähernd gleich dem Harnstoffsynthesedruck abzutrennen. Am vorteilhaftesten ist es, das Inertgas vom Kopf des Harnstoffsyntheseautoklaven abzutrennen, jedoch kann ein Flüssigkeits-Gas-Separator zwischen die Harnstoffsynthesestufe und die Harnstoffsyntheseabstrom-Abstreif-Stufe eingebracht werden, um hierdurch das Inertgas abzutrennen.
  • Die Bezeichnung ein Druck annähernd gleich dem Harnstoffsynthesedruck" ist zu verstehen als "ein Druck, der annähernd gleich dem Harnstoffsynthesedruck ist, oder ein Druck, der höchstens 10 kg/cm2 darüberliegt".
  • Der von dem Inertgas abgetrennte Harnstoffsyntheseabstrom wird einem Abstreifen mit Kohlendioxid oder Ammoniak unter einem Druck annähernd gleich dem Harnstoffsynthesedruck unterzogen, um zumindest einen Teil an nichtumgesetztem Kohlendioxid und Ammoniak, die hierin enthalten sind, abzutrennen, wobei die Temperatur und der Druck vorzugsweise 150 bis 230°C bzw.
  • gO bis 310 kg/cm2 gauge betragen. Das Kohlendioxid-Ausgangsmaterial wird vorzugsweise in gasförmiger Form für die Verwendung beim Abstreifen eingesetzt, da der Abtrenngrad an nichtumgesetztem Kohlendioxid und Ammoniak erhöht wird und da deren Löslichkeit in dem Harnstoffsyntheseabstrom niedrig ist.
  • Der der Abstreifstufe entstammende Harnstoffsyntheseabstrom wird auf einen Druck von 10 bis 25 kg/cm2 gauge entspannt und in die Hochdruckdestillationsstufe eingeleitet, um den überwiegenden Anteil an nichtumgesetztem Kohlendioxid und Ammoniak abzutrennen. Die Temperatur in der Hochdruckdestillationsstufe liegt vorzugsweise im Bereich von 110 bis 1700C. Die Hochdruckdestillationsstufe kann aus einer Rektifikationskolonne, z.B. einer Bodenkolonne mit mehreren Stufen, einer Apparatur, bestehend aus einem Erhitzer und einem Flüssigkeits-Gas-Separator, oder anderen verschiedenartigen Apparaturen, bestehen.
  • Der der Hochdruckdestillationsstufe entstammende Harnstoffsyntheseabstrom, der noch eine geringe Menge an nichtumgesetztem Kohlendioxid und Ammoniak enthält, wird auf einen Druck von 1 bis 5 kiCm2gauge entspannt, um sämtliches, nichtumgesetztes Kohlendioxid und Ammoniak zu entfernen, und man erhält einen granularen Harnstoff über einen kristallinen Harnstoff oder eine Harnstoffschmelze bei der Endbehandlungsstufe.
  • Das bei niedrigen Drucken aus der wäßrigen Harnstofflösung abgetrennte Kohlendioxid und Ammoniak werden in einem geeigneten Absorptionsmittel, wie Wasser, wäßriges Ammoniak, wäßrige Harnstofflösung und dergl., absorbiert. Das erhaltene Absorbat wird auf den gleichen Druck gebracht, wie er bei der Hochdruckdestillation vorliegt, und mit Kohlendioxid und Ammoniak, die bei der Hochdruckdestillation abgetrennt wurden, sowie mit Inertgas, das durch Entspannen des aus dem Harnstoffsyntheseabstrom abgetrennten Inertgases auf den gleichen Druck wie bei der Hochdruckdestillation erhalten wurde, in Kontakt frebracht, um sämtliches Kohlendioxid und einen Teil des Ammoniak aks zu absorbieren, wobei die Temperatur vorzugsweise im Bereich von 100 bis 1300C liegt. Wird der Absorptionsdruck auf über 25 kg/cm2 gauge erhöht, so werden sowohl das Kohlendioxid als auch Ammoniak mit dem Ergebnis absorbiert, daß die Konzentration des Inertgases erhöht und demzufolge auch die Gefahr einer Explosion erhöht wird. Somit erfährt die obere Grenze des Drucks bei der Hochdruckdestillation aufgrund einer Explosionsgefahr des Inertgases eine Einßchränkung, da der Druck bei der Hochdruckdestillation der gleiche sein sollte wie der Absorptionsdruck des bei der Hochdruckdestillation abgetrennten Kohlendioxids und Ammoniaks. Andererseits ist die untere Grenze des Absorptionsdrucks auf 10 kg/cm2 gauge beschränkt, so daß die Menge des Absorptionsmittels nicht zu hoch sein darf. Überschüssiges Ammoniak, das bei der Absorptionsstufe nicht absorbiert worden ist, wird der Ammoniakkondensationsstufe zusammen mit dem Inertgas zugeführt und dort gekühlt, um das erhaltene, flüssige Ammoniak von dem Inertgas abzutrennen. Ein Teil des so erhaltenen, flüssigen Ammoniaks wird zu der Absorptionsstufe für die Verwendung beim Kühlen zurückgeführt und der Rest wird zu der Harnstoffsynthesestufe zurückgeführt. Das etwas Ammoniak enthaltende Inertgas wird weiterhin in die Waschkolonne eingeleitet und mit Wasser oder dergl. zur Entfernung von Ammoniak gewaschen.
  • Bei dem in die Waschkolonne eingeleiteten Inertgas besteht keine Explosionsgefahr, solange der Druck niedriger als 25 kg/cm2 gauge ist, es besteht jedoch bei ihm eine Explosions gefahr in einer sehr kurzen Leitung während des Zeitraums, der sich vom Abziehen des Inertgases aus der Waschkolonne bis zu dessen Entspannung erstreckt. Die vorstehende Leitung befin det sich jedoch unter einem relativ niedrigen Druck und ist mit der Hauptleitung des Verfahrens über die Waschkolonne verbunden, derart, daß,selbst wenn in dieser eine Explosion statt finden sollte, diese keine ernsthafte Gefahr für die Hauptleitung des Verfahrens bedeuten würde.
  • Das durch Absorption des bei der Hochdruckdestillation abgetrennten Kohlendioxids und Ammoniaks erhaltene Hochdruckabsorbat wird auf den Druck in der Abstreifstufe entspannt und mit dem bei der Abstreifstufe abgetrennten Kohlendioxid in Kontakt gebracht, um zumindest einen Teil des Kohlendioxids und des Ammoniaks zu kondensieren und zu verflüssigen, während die Reaktionswärme derart entfernt wird, daß die Harnstoffsynthesetemperatur bei einer vorherbestimmten Höhe gehalten werden kann. Die vorstehende Kondensation wird bei einer Temperatur von 140 bis 2000C bewirkt, während die Wärmerückgewinnung durch Wasserdampferzeugung mit einem Druck von 3 bis 10 kg/cm2 gauge durchgeführt wird. Das so erhaltene Kondensat sowie nichtkondensiertes Kohlendioxid und Ammoniak, sofern vorhanden, werden zu der Harnstoffsynthesestufe recyclisiert.
  • Nachfolgend werden spezielle Ausführungsformen der Erfindung unter Bezugnahme auf die beigefügte Zeichnung erläutert. Das zu ergänzende Ammoniak aus Leitung 2 wird mit Hilfe einer Pumpe (nicht gezeigt) zusammen mit recyclisiertem Ammoniak aus Leitung 25 unter Druck gesetzt und über die Leitung 2A in den Harnstoffsyntheseautoklaven 1 eingeleitet, das zu ergänzende Kohlendioxid wird mit Hilfe anes Kompressors (nicht gezeigt) unter Druck gesetzt und gegebenenfalls wird ein Teil hiervon dazu durch Leitung 3A eingeleitet und weiterhin werden die zurückgewonnene Ammoniumcarbamatlösung sowie das nichtkondensierte Kohlendioxid und Ammoniak, wenn vorhanden, dazu durch Leitung 4 eingeleitet, derart, daß die Realtion bei einem Druck von 100 bis 300 kg/cm2 gauge und einer Temperatur von 170 bis 2200C durchgeführt werden kann. Das Molverhältnis von Gesamtammoniak zu Gesamtkohlendioxid am Einlaß des Harnstoffsyntheseautoklaven liegt vorzugsweise im Bereich von 2,1 bis 5, insbesondere 3 bis 4. Ein Entnahmerohr 5 ist derart ausgebildet, daß es in dem Harnstoffsyntheseautoklaven vorgesehen ist,und es wird auch ein Inertgas-Abtrerniraum 18 ausgebildet, derart, daß er am Kopf des Harnstoffsyntheseautoklaven vorliegt.
  • Der Harnstoffsyntheseabstrom wird aus dem entnshmerozlr 9 eritnonen und in den Kopf des Abstreifers d über die Leitung 5A eingeleitet. Der Abstreifer 6 wird auf eine Temperatur von 150 bis 2300C mit Hilfe von Hochdruckwasserdampf,erhitzt, der aus Leitung 8 zugeführt und aus Leitung 9 abgeführt wird. Der Druck des Abstreifers wird bei einem Druck annähernd gleich dem Druck im Harnstoffsyntheseautoklaven im Bereich von 90 bis 310 kg/cm2 gauge gehalten. Zumindest ein Teil des zu ergänzenden Kohlendioxids aus Leitung 7 wird in den Boden des Abstreifers 6 eingeleitet und mit dem Harnstoffsyntheseabfluß im Gegenstrom in Kontakt gebracht, um einen Teil des nichtumgesetzten Kohlendioxids und Ammoniaks in dem Harnstoffsyntheseabstrom abzustreifen.
  • Der dem Abstreifer 6 entstammende Harnstoffsyntheseabstrom wird über Leitung 10 auf 10 bis 25 kg/cm2 gauge mit Hilfe des Reduktionsventils 11 entspannt und in den Kopf der Hochdruckdestillationskolonne 12 über Leitung 10A eingeleitet. Der Erhitzer 13 ist am Boden der Hochdruckdestillationskolonne angebracht, um den Harnstoffsyntheseabstrom zu erhitzen, der durch diesen nach unten geströmt ist. Der überwiegende Anteil des nichtumgesetzten Kohlendioxids und Ammoniaks, die in dem Harnstoffsyntheseabstrom verbleiben, wird in der Hochdruckdestillations kolonne abgetrennt.
  • Es wird eine wäßrige Harnstofflösung, die noch eine geringe Menge an nichtumgesetztem Kohlendioxid und Ammoniak enthält, vom Boden der Hochdruckdestillationskolonne 12 über Leitung 14 abgezogen, auf 1 bis 5 kg/cm2 gauge entspannt und für die Behandlung einer unter niedrigem Druck arbeitenden Abtrennstufe (nicht gezeigt) von nichtumgesetztem Kohlendioxid und Ammoniak entsprechend dem üblichen Verfahren zugeführt, um eine wäßrige Harnstofflösung zu ergeben. Anschließend wird die wäßrige Harn stofflösung einer üblichen Endbehandlungs- bzw. Finishingstufe zugeführt, um ein Harnstoffprodukt zu erhalten.
  • Das durch Absorption von Kohlendioxid und Ammoniak, die bei der Niedrigdruckabtrennstufe von nichtumgesetztem Kohlendioxid und Ammoniak abgetrennt wurden, in einem Absorptionsmittel erhaltene Absorbat wird auf 10 bis 25 kg/cm² gauge entspannt und in den Kopf des Hochdruckabsorbers 16 über Leitung 15 eingeleitet. Dem Boden des Hochdruckabsorbers 16 wird nichtumgesetztes Kohlendioxid und Ammoniak, die in der Hochdruckdestillationskolonne 12 abgetrennt wurden, über die Leitung 17 zugeführt. Andererseits wird das in dem Inertgas-Abtrennraum 18 in dem Harnstoffsyntheseautoklaven 1 abgetrennte Inertgas aus Leitung 19 zusammen mit dem es begleitenden Kohlendioxid abgezogen und das Ammoniak wird auf einen Druck von 10 bis 25 kg/cm2 gauge durch das Reduktionsventil 20 entspannt und zwischen die Mitte und den Boden des Hochdruckabsorbers 16 eingeleitet. Am Boden des Hochdruckabsorbers 16 ist ein Kühler 21 angebracht, um die Bodentemperatur des Hochdruckabsorbers bei 100 bis 1300C zu halten. In dem Kühler 21 kann die Rückgewinnung der Absorptionswärme natürlich mit Hilfe der Erzeugung von Wasserdampf erfolgen. Jedoch wird am meisten bevorzugt eine Harnstofflösung, die aus dem Einengungskristallisator für die wäßrige Harnstofflösung stammt, in dem Kühler 21 als Kühlmedium zur Kühlung eingeleitet. Somit kann die entwickelte Wärme aufgrund der Rückgewinnung von Kohlendioxid und Ammoniak, die zusammen mit dem hierin mitgerissenen Inertgas in den Hochdruckabsorber eingeführt worden sind, rasch und wirksam ohne zusätzliche Apparaturen zurückgewonnen werden.
  • Die über Leitung 17 und Leitung 19A eingeführte Gasmisc}uig wird mit dem über Leitung 15 eingeführten Absorbat und einer über Leitung 31, wie später beschrieben, eingeführten, wäßrigen Ammoniaklösung in Kontakt gebracht, um sämtliches Kohlendioxid und einen Teil des Ammoniaks in der Gasmischung zu absorbieren. Nicht absorbiertes Ammoniak wird zusammen mit dem Inertgas aus dem Kopf des Absorbers über die Leitung 22 in den Ammoniakkondensor eingeführt und zur Kondensation mit Wasser gekühlt. Ein Teil des so erhaltenen, flüssigen kamoniaks wird zu dem Kopf des Hochdruckabsorbers für die Kuhiung über Leitung 24 recyclisiert und der Rest wird zu dem Harnstoffsyntheseautoklaven 1 über Leitung 25 recyclisiert.
  • Das von dem flüssigen Ammoniak in dem Ammoniakkondensor 23 abgetrennte Inertgas wird in die Ammoniakwaschkolonne 27 zusammen mit ihrem mitgerissenen Ammoniakgas über Leitung 26 eingeleitet, mit Wasser, das durch Leitung 28 eingeleitet wird, zur Entfernung von Ammoniak hieraus gewaschen, über Leitung 29 abgezogenen, auf Atmosphärendruck durch das Reduktionsventil 30 entspannt und über Leitung 29A für geeignete Anwendungen entnommen. Am Boden der Ammoniakwaschkolonne 27 ist ein Kühler (nicht gezeigt) vorgesehen. Das vom Boden der Ammoniakwaschkolonne 17 entnommene, wäßrige Ammoniak wird dem Kopf des Hochdruckabsorbers 16 über Leitung 31 zugeführt. Das Inertgas enthält zugegebenen Sauerstoff als Korrosionsinhibitor für die Apparatur sowie Wasserstoff, Methan und dergl., so daß bei dem Inertgas in Leitung 19 nach Entfernung des Ammoniaks eine Explosionsgefahr bestehen könnte. Jedoch kann gesagt werden, daß wenig oder keine Explosionsgefahr besteht, da dort der Druck im Bereich von 10 bis 25 kg/cm2 gauge liegt. Jedoch selbst wenn dort eine Explosion stattfinden sollte, würde sie keine Schädigung der Hauptleitung beinhalten, da das Inertgas in Leitung 29 von der Hauptleitung durch die AmmoniakwaschRolonne 27 isoliert ist.
  • Das am Boden des Hochdruckabsorbers 16 abgezogene Hochdruckabsorbat wird über Leitung 32 auf den gleichen Druck wie den Druck des Abstreifers durch die Pumpe 33, die am Kopf des Carbamatkondensors 34 angebracht ist, entspannt. Andererseits wird eine Gasmischung von nichtumgesetztem Kohlendioxid und Ammoniak, die dem Abstreifer 6 entstammen, dem Kopf des Carbamatkondensors 34 über Leitung 35 zugeführt und mit dem Hochdruckabsorbat in Kontakt gebracht, um zumindest einen Teil hiervon zur Bildung einer Ammoniumcarbamatlösung zu kondensieren. Die hierbei gebildete Wärme wird entfernt und durch Kühlung mit in Leitung 36 eingebrachtes Wasser rückgewonnen. Aus Leitung 37 wird durch die so zurückgewonenene Wärme gebildeter Wasserdampf mit einem Druck von 3 bis 10 kg/cm² gauge abgezogen. Die Temperatur des Carbamatkondensors 34 wird aufgrund der Bildung von Wasserdampf bei 140 bis 2000C gehalten. Die so gebildete Ammoniumcarbamatlösung sowie nichtkondensiertes Kohlendioxid und Ammoniak, sofern vorhanden, werden über Leitung 4 in den Harnstoffsyntheseautoklaven 1 eingeleitet.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren zur Harnstoffsynthese besitzt verschiedene, wie vorstehend beschriebene Vorteile. Zunacilst ermöglicht die Abtrennung zur Rückgewinnung eines beträchtlichen Anteils an nichtumgesetztem Kohlendioxid und Ammoniak durch Abstreifen des Kohlendioxids oder Ammoniaks unter einem Druck annähernd gleich dem Harnstoffsynthesedruck es, die Menge des zur Rückgewinnung hiervon verwendeten Absorptionsmittels zu erniedrigen, die Menge des in den Harnstoffsyntheseautoklaven eingeführten Absorptionsmittels zu erniedrigen und demzufolge ein hoches Umwandlungsverhältnis zu erhalten. Zweitens wird das Abziehen von Inertgas, das sich in dem ilarnstoffsynthesesystem aufgrund des Inertgases in dem zu ergänzenden Kohlendioxid und Ammoniak angesammelt hat und auch als Korrosionsinhibitor für die Apparaturen hierzu zugegebenen Sauerstoff enthält, entweder in der Harnstoffsynthesestufe oder zwischen der Harnstoffsynthesestufe und der Abstreifstufe durchgeführt, derart, daß die Menge an mitgerissenem Kohlendioxid und Ammoniak in dem so abgezogenen Inertgas auf einem niedrigen Niveau verbleibt. Drittens sind erfindungsgemäß die Hochdruckdestillations- und Absorptionsstufen nach der Abstreifstufe derart vorgesehen, daß die Rückgewinnung von Kohlendioxid und Ammoniak, die von dem vorstehenden Inertgas begleitet werden, zusammen mit der Wärmerückgewinnung in der Hochdruckabsorptionsstufe durchgeführt werden kann. Uberdies liegt der Druck bei der vorstehenden Stufe im Bereich von 10 bis 25 kg/cm2 gauge, so dafj bei dem Inertgas, aus dem Kohlendioxid und Ammoniak entfernt worden sind, wenig oder keine Explosionsgefahr besteht.
  • Nachstehend wird ein Beispiel für das durch die zugehörige Zeichnung erläuterte Verfahren gegeben. Das Beispiel zeigt die Menge und die Zusammensetzung des Stroms in jeder Leitung sowie die Arbeitsbedingungen in jeder Apparatur.
  • B e i s p i e l Apparatur Arbeitsbedingungen Harn- CO2 Strom Inertgas oder Temperat. Druck stoff NH3 H2O Strom (°C) (kg/cm²G) (kg/h) (kg/h) (kg/h) (kg/h) (Nm³/h) 2A 638 3,0 3A 15 7,0+ 4 120 1083 1127 244 1 200 250 5A 1140 334 1163 548 6 195 250 10A 1140 200 300 460 12 170 17 14 1140 60 95 435 15 120 58 94 114 16 103 16,5 17 140 205 25 19A 16 24 2 21 [Kühlung durch Wärmeaustausch mit wäßrigen Harnstofflösung. Die Menge der zurückgewonnenen Wärme entspricht 0,2 Teilen Wasserdampf/Teil Harnstoff.] 22 190 10 24 102 25 59 26 29 10 31 29 15 32A 120 214 264 156 34 175 250 35 869 863 88 37 [0,65 Teile Wasserdampf von 5 kg/cm² gauge] + enthaltend Luft als Korrosionsinhibitor Leerseite

Claims (5)

  1. Patentansprüche 1. Verfahren zur Harnstoffsynthese, umfassend die Umsetzung von Kohlendioxid und Ammoniak in stöchiometrischen Überschuß hierzu bei Harnstoffsynthesedrucken und -temperaturen zur Bildung eines wIarnstoff3yntneßeaUstroms dor nichtumesetztes Kohlendioxid und Ammoniak enthält, die Abtrennun eines Inertgases aus dem Harnstoffsyntheseabstrom zusammen mit nichtumgesetztem Kohlendioxid und Ammoniak, die in dem Inertgas unter einem Druck annähernd den Harnstoffsynthesedrucken mitgerissen werden, das Unterwerfen des Harnstoffsyntheseabstroms einem Abstreifen mit Kohlendioxid oder Ammoniak unter einem Druck im wesentlichen entsprechend den Harnstoffsynthesedrucken, um zumindest einen Teil des nichtumgesetzten Kohlendioxids und Ammoniaks abzutrennen, das Unterwerfen des Harnstoffsyntheseabstroms, der dem Abstreifen entstammt, einer Hochdruckdestillation unter einem Druck von 10 bis 25 kg/cm² gauge, um den überwiegenden Anteil des Kohlendioxids und Ammoniaks, die hierin enthalten sind, a\jL'L1-trennen, das Unterwerfen des Harnstoffsyntheseabstroms, der dieser Hochdruckdestillation entstammt, einer Niedrigdruckdestillation, um sämtliches Kohlendioxid und Ammoniak, die hierin enthalten sind, abzutrennen, um eine wäßrige Harnstofflösung zu erhalten, die Bildung von Harnstoff aus der so erhaltenen, wäßrigen Harnstofflösung, die Absorption des in der Hochdruckdestillation abgetrennten Kohlendioxids und Ammoniaks in einem Absorptionsmittel, um ein Hochdruckabsorbat zu bilden, die Kühlung des niöhtabsorbierten Ammoniakgases, um erhaltenes, flüssiges Ammoniak aus dem Inertgas abzutrennen, das In-Kontakt-Bringen des nichtumgesetzten Kohlendioxids und Ammoniaks, die bei dem Abstreifen abgetrennt worden sind, mit dem Hochdruckabsorbat zur Kondensation, und die Recyclisierung der so erhaltenen Ammoniumcarbamatlösung und des flüssigen Ammoniaks zur Harnstoffsynthese, dadurch g e k e n n -z e i c h n e t , daß man das das nichtumgesetzte Kohlendioxid und Ammoniak begleitende Inertgas mit dem Absorptionsmittel zusammen mit dem bei der Hochdruckdestillation abgetrennten Kohlendioxid und Ammoniak in Kontakt bringt, um ein im wesentlichen von Kohlendioxid freies und nichtabsorbiertes Ammoniak enthaltendes Inertgas zu erhalten, das erhaltene Inertgas abkühlt, um das Inertgas von dem erhaltenen, flüssigen Ammoniak zu trennen, und das so abgetrennte Inertgas abführt.
  2. 2. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das aus dem flüssigen Ammoniak abgetrennte Inertgas mit Wasser gewaschen wird, um im wesentlichen sämtliches hierin enthaltenes Ammoniak zu absorbieren und zu entfernen.
  3. 3. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Molverhältnis des Ammoniaks als Ausgangsmaterial zu dem Kohlendioxid als Ausgangsmaterial im Bereich von 2,1 bis 5 liegt, der Harnstoffsynthesedruck 100 bis 300 kg/cm2 gauge beträgt und die Harnstoffsyrithesetemperatur 170 bis 2200 C beträgt.
  4. 4. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Abstreifen mit Kohlendioxid als Ausgangsmaterial unter einem Druck von 90 bis 310 kg/cm² gauge bei einer Temperatur von 150 bis 230°C durchgeführt wird.
  5. 5. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das der Niedrigdruckdestillation entstammende Kohlendioxid und Ammoniak zuvor in dem Absorptionsmittel absorbiert werden.
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