DE2820060C2

DE2820060C2 -

Info

Publication number: DE2820060C2
Application number: DE19782820060
Authority: DE
Inventors: William Batey; Alfred Leonard Thurso Caithness Gb Mills; John Arnold Warrington Cheshire Gb Williams
Original assignee: UK Atomic Energy Authority
Current assignee: UK Atomic Energy Authority
Priority date: 1977-05-11
Filing date: 1978-05-08
Publication date: 1988-07-28
Also published as: DE2820060A1; JPS53139097A; JPS6051076B2; GB2000358B; FR2390808B1; US4248836A; FR2390808A1; GB2000358A

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Rückgewinnung von nuklearem Brennstoff aus ausge brannten nuklearen Brennelementen, in denen der Brennstoff in einem metallischen Schutzmantel aus austenistischem rostfreiem Stal oder aus austenistischer Nickellegierung enthalten ist.

Bevor der bestrahlte Brennstoff aufbereitet wird, um darin enthaltene Spaltprodukte abzutrennen, wird der Brennstoff vorzugsweise von seinem Schutzmantel befreit. Zur Zeit ist es üblich, die Brennelemente mecha nisch in kurze Stücke zu schneiden und den Brennstoff zu lösen.

Dafür ist in der GB-PS 13 14 803 eine für diesen Zweck besonders geeig nete Zerkleinerungsvorrichtung beschrieben. Aus der DE-OS 14 64 978 ist es bekannt, den Kernbrennstoff und den Schutzmantel gemeinsam zu zerkleinern und dann den Kernbrennstoff von dem Schutzmantelmaterial zu trennen.

Die Wartung einer mechanischen Schneidevorrichtung, die radioaktiven Be dingungen ausgesetzt ist, ist jedoch schwierig, ferner verursacht der Schneidevorgang Staub, der die unmittelbare Umgebung der Vorrichtung ver seucht und der kontrolliert werden muß. Nach Auflösung des Brennstoffs wird die erhaltene Lösung weiter aufbereitet, um die Spaltprodukte von dem wiederverwendbaren Kernbrennstoff (Uran oder Plutonium) abzutrennen. Diese wir zurückgewonnen und kann zur Herstellung neuer Brennelemente für einen Kernreaktor verwendet werden. Diese Trennverfahren sind be kannt; es gehören dazu Lösungsmittelextraktionsverfahren, bei denen Tri butylphosphat als Extraktionsmittel verwendet wird.

Ein weiteres Verfahren ist in der DE-OS 18 06 954 beschrieben, bei dem man das aus rostfreien Stahlen bestehende Mantelmaterial mit einem schmelzflüssigen metallischen Lösungsmittel aus Antimon und Kupfer auf löst.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren der im Ober begriff des Patentanspruchs 1 angegebenen Art zu schaffen, welches ein einfaches Zerkleinern des Mantels ohne Verwendung wartungsauf wendiger Vorrichtungen wie Schneid-, Zerspanungs-, Bohr- oder Schleifvorrichtungen ermöglicht.

Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß durch die Merkmale des kennzeichnenden Teils des Patentanspruchs 1 gelöst.

Das erfindungsgemäße Verfahren wird in den folgenden Beispielen näher er läutert. Es werden darin beispielsweise die ersten Stufen der Rückgewin nung von Kernbrennstoff aus ausgebrannten Brennelementen beschrieben. Die Brennelemente sind den Kernbrennstoff enthaltende Stäbe aus rostfreiem Stahl; ein Bündel diese Stäbe ist in einer Umhüllung aus rostfreiem Stahl untergebracht und bildet eine Brennstab-Gruppe. Die Stäbe werden durch Abstandsgitter in ihrer Stellung gehalten.

Ein für die Stäbe geeigneter rostfreier Stahl ist ein austenistischer rostfreier Stahl Typ 316, der in der Regel die folgende Zusammensetzung hat:
Cr 16-18%, Ni 10-14%, Mo 2-3%, C 0,04-0,06%, Mn 1,5-2%, bis zu 0,75% Si, der Rest besteht aus Eisen und zufälligen Verunreinigungen, die aus der Stahlherstellung stammen.

Beispiel 1

Eine ausgebrannte Brennstab-Gruppe aus einem Kernreaktor, die den Kernbrennstoff in Stäben aus austenistischem rost freiem Stahl Typ 316 enthält, wird zunächst für eine Abküh lungsperiode gelagert, während der kurzlebige Spaltproduk te zerfallen können. Anschließend wird die Umhüllung der Brennstab-Gruppe entfernt und die Brennstäbe sowie die da zugehörigen Roste werden in einen Behälter gegeben, der aus glasiertem Graphit bestehen kann. In den Behälter wird Tellur gegeben, danach wird er versiegelt. In dem Behälter wird eine inerte Atmosphäre, z. B. Argon, aufrecht erhalten.

Die von dem ausgebrannten Brennstoff abgegebene Hitze läßt die Temperatur in dem Behälter ansteigen und fördert die Versprödung. Werden die Brennstäbe 18 Stunden bei 800°C in einer tellurhaltigen Atmosphäre gehalten, dann werden sie spröde und können leicht mechanisch aufgebrochen werden. Die Brennstäbe und die dazugehörigen Gitter können nach der Versprödung aufgebrochen werden, indem man sie aus dem Be hälter nimmt und sie durch Walzen oder unter einen Hammer führt, um den versprödeten rostfreien Stahl zu zerkleinern. Die zerkleinerten Brennstäbe und Gitter werden dann in eine magnetische Trennanlage gebracht, wo der versprödete Stahl von dem Brennstoff abgetrennt wird. Der Brennstoff wird dann aufgelöst und die erhaltene Lösung wird weiter aufbe reitet, um wieder verwendbaren Brennstoff von den Spaltpro dukten abzutrennen. Dies geschieht mit bekannten Verfahren, z. B. mit Lösungsmittelextraktionsverfahren.

Beispiel 2

Eine ausgebrannte Brennstab-Gruppe, deren Umhüllung entfernt worden ist, wird in einen Gußeisenbehälter mit geschmolzenem Zink eingetaucht. In dem Behälter werden die Stäbe und Git ter mit Zink überzogen. Die verzinkte Brennstab-Gruppe wird dann aus dem geschmolzenen Zink genommen und in einen Ofen gebracht, wo sie bei 750°C in einer inerten Atmosphäre ge speichert wird und eine Versprödung des rostfreien Stahls stattfindet. Der versprödete Stahl wird dann mechanisch zer kleinert und magnetisch von dem Brennstoff getrennt. Der Brennstoff wird dann in einer Säurelösung gelöst, und die erhaltene Lösung weiter aufbereitet, um den wieder verwend baren Brennstoff von den Spaltprodukten zu trennen.

Beispiel 3

Eine Brennstoff-Gruppe, deren Umhüllung entfernt wurde, wird in einen Behälter aus einer Nickellegierung gebracht, in den ein Gemisch aus Kohlendioxid und Kohlenmonoxid eingeführt wird. Die Temperatur im Behälter steigt an und es findet eine Aufkohlung der Stäbe und Gitter aus rostfreiem Stahl statt, die eine Versprödung des rostfreien Stahls bewirkt. Dieser kann mechanisch zerkleinert und von dem Brennstoff abgetrennt werden.

In den obigen Beispielen war der metallene Schutzmantel aus austenistischem rostfreiem Stahl Typ 316.
Das erfindungsgemäße Verfahren kann auch für die Rückgewin nung von Brennstoff aus ausgebrannten Brennelementen ange wandt werden, in denen der Brennstoff in einem aus Nimonic- Legierungen (Handelsmarke) hergestellten Mantel enthalten ist. So ist z. B. Nimonic PE 16 eine austenistische Nickel legierung der folgenden Zusammensetzung: Ni 42-45%, Cr 15-18%, Mo 2,5-4%, Ti 1,1-1,5%, Al 1,1-1,5%, C 0,05- 0,1%, B 0,005-0,01%, der Rest besteht aus Eisen und zufäl ligen Verunreinigungen.

Claims

1. Verfahren zur Rückgewinnung von nuklearem Brennstoff aus aus gebrannten nuklearen Brennelementen, in denen der Brennstoff in einem metallischen Schutzmantel austenistischem rostfreiem Stahl oder aus austenistischer Nickellegierung enthalten ist, dadurch gekennzeichnet, daß der Mantel mit einem Versprödungsmittel ausgewählt aus Tellur, Zink oder einer Mischung aus Kohlendioxid und Kohlenmonoxid in Kontakt gebracht wird, um durch eine Reaktion mit dem Metall des Mantels eine Versprödung des Mantels zu erreichen, und daß anschließend der versprödete Mantel zerkleinert und der Kernbrennstoff von den auf diese Weise erzeugten Mantelteilen abgetrennt wird.

2. Verfahren zur Rückgewinnung von nuklearem Brennstoff nach Anspruch 1, bei dem der Schutzmantel in geschmolzenes Zink getaucht wird, dadurch gekennzeichnet, daß der mit Zink überzogene Schutzmantel in einer inerten Atmosphäre erhitzt wird, um die Vesprödung des Mantelmetalls zu bewirken.