DE2731040A1

DE2731040A1 - Polymere massen auf basis von polyaethylen von geringer dichte zur herstellung von folien oder feinfolien

Info

Publication number: DE2731040A1
Application number: DE19772731040
Authority: DE
Inventors: Elias Agouri; Robert Laputte; Jacques Rideau
Original assignee: ATO Chimie SA
Current assignee: ATO Chimie SA
Priority date: 1976-07-08
Filing date: 1977-07-08
Publication date: 1978-01-19
Also published as: LU77692A1; NL7707595A; JPS537752A; BE856576A; GB1532157A; FR2357598B1; FR2357598A1; US4126648A; DK307477A

Description

PATENTANWÄLTE HEINZOOACHIM HUBER ^ REINER PRIETSCH

MÖNCHEN 21

GOTTHARDSTR. 81 λ

DPI 2082 8.7.1977

ATO CHIHIE Tour Aquitaine 92400 Oourbevoie Frankreich

Polymere Hassen auf Basis von Polyäthylen von geringer Diohte zur Herstellung von Folien oder Peinfolien

Priorität aus der Französischen Patentanmeldung Nr. 76 20918 vom 8. Juli 197/6

Die Erfindung besieht sieh auf polymere Hassen auf Basis von. Polyäthylen voni geringer Dichte zur Herstellung vom Folien oder Hüllen und linsbesondere von. dünnen Folien oder Hüllen vorzugsweise von einer Dicke von weniger als 20 Mikron.

In bestimmten Anwendungsfällen auf dem Gebiet der Verpackung und insbesondere bei der Herstellung von Verpackungen für Nahrungsmittel, wie Beutel für Delikatessen oder für TrookenfrUohte oder -gemüse, oder auch als Verpackungen für Kleidungsstücke werden Folien oder Hüllen aus thermoplastischem Material

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verwendet, die außer geeigneten mechanischen Eigenschaften, nämlich eine hohe Elastizitätsgrenze und eine geringe Dehnung beim Reißen, ferner eine Griffestigkeit und ein Snittergeräusoh ähnlich wie heim Papier haben«

Bs wird in Erinnerung gebracht, daß die Griffestigkeit eines Papiers durch das Verhältnis des Gewichts des Papiers, ausgedrückt in Gramm je qm, und seine Dicke in Mikron bestimmt·

Was das KnittergeräUBoh betrifft, so ist dies das charakteristische Geräusch, das bei bestimmten Papiersorten, insbesondere bei fettdichtem Papier, auftritt wenn es zerknittert wird«

Es ist bekannt, Folien oder Hüllen aus einem hochdichten Polyäthylen von hoher Moleküsmasse herzustellen, das durch die Ziegler-Katalyse unter besonderen Betriebsbedingungen verarbeitet wird« Die Synthese dieses Polyäthylens von hoher Dichte ist jedoch kompliziert und umständlich, so daß die Herstellungskosten der erhaltenen Folien oder Hüllen aus diesem besonderen Polyäthylen hoch sind«

Bs ist ferner bekannt, daß das Polyäthylen von geringer Dichte, dessen Synthese unter sehr wirtschaftlichen Bedingungen durchführbar ist, sich nicht zur Herstellung der erwähnten Art von Folien oder Hüllen eignet, da es weich ist und außerdem Folien oder Hüllen ohne jedes Knittergeräusch ergibt.

Die Untersuchungen, die zur Erfindung geführt haben, haben zu polymeren Hassen geführt, die, obwohl sie einen hohen Anteil an Polyäthylen von geringer Dichte enthalten, das Erzielen von Folien oder Hüllen, insbesondere von Feinfolien oder Hüllen ermöglichen, deren Dicke weit unter 20 Mikron liegen kann und die mechanische Eigenschaften besitzen, die hinsichtlich der Griffestigkeit und des Knittergeräusones zumindest ähnlich sind» welche Eigenschaften in vielen Fällen denjenigen der Folien oder Hüllen überlegen sind, die aus dem besonders erwähnten

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hochdichten Polyäthylen hergestellt sind, und die außerdem ein ausgesprochen satiniertes Aussehen haben., welches Merkmal vom kommerziellen Gesichtspunkt aus interessant ist. Außerdem ermöglicht der hohe Gehalt an der erfindungsgemäßen polymeren Massen aus Polyäthylen von geringer Dichte eine wesentliche Zunahme an der Erarbeitungsfolge dieser Massen zu folien, oder Hüllen und gewährleistet andererseits eine bessere Heißsiegelbarkeit der erhaltenen Folien oder Hüllen»

Die erfindungsgemäßen polymeren Massen auf Basis von Polyäthylen von geringer Dichte zur Herstellung von Folien oder Hüllen, insbesondere von Feinfolien oder Hüllen, deren Dicke vorzugsweise unter 20 Mikron liegt, unterscheiden sioh daduroh, daß sie aus einem Mischpolymerisat bestehen, bei dem mindestens ein Styrolmonomeres, gegebenenfalls gemischt mit mindestens einem Acrylmonomeren, auf ein Grundgerüst aufgepfropft ist, das durch eine vorgeformte Masse gebildet wird, enthaltend in Gewichtsprozentt 50 bis 95 # Polyäthylen von geringer Dichte und 50 bis 5 fl Polyäthylen von hoher Dichte und/oder Polypropylen, wobei der Anteil des bzw« der Styrolmonomeren oder des Gemisohes des oder der Styrolmonomeren und des oder der Acrylmonomeren, die dem Pfrapfmlsohpolymerisat aufgepfropft sind, 5 bis 50 Gew₀-^ des Mischpolymerisats betragen.

Das die erfindungsgemäßen Massen bildende Pfropfmisohpolymerisat enthält vorzugsweise in Gew.-# 10 bis 35 # des bzw. der Styrolmonomeren oder des Gemisches des bzw. der Styrolmonomeren und des bzw. der Aorylmonomeren aufgepfropft auf das Grundgerüst, das durch die vorgeformte Masse des Polyäthylens von geringer Dichte mit dem Polyäthylen von hoher Dichte oder/ und dem Polypropylen gebildet wird.

Die erwähnte vorgeformte Masse enthält vorzugsweise in 55 bis 85 $> Polyäthylen von geringer Diohte und 45 bis 15 Polyäthylen von hoher Dichte oder/und Polypropylen.

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Unter den Styrolmonomeren, die zum Aufpfropfen der vorgeformten Hasse verwendbar sind, können als Beispiele genannt werden: das Styrolι die ot -Alooylstyrole, wie das oi—Methylstyrol, die oc-Halostyrole, wie das oc-Chlorstyrol und das oC-Bromstyrol, die Vinylhalobenzole und die Vinylalcoylbenzole, wie Yinylchlorbenzol, Vinyltolol, Vinyläthylbenzol. Hinsichtlich der Aorylmonomeren, die in Verbindung mit dem Styrolmonomeren verwendet werden können, und die der vorgeformten Masse aufgepfropften Ketten zu bilden, sind es vorteilhaft die Aorylnitrile, wie Methacrylnitril, Acrylnitril und -Chloraorylnitril.

Das Polyäthylen von geringer Dichte, das einen Teil der das Grundgerüst des Pfropfmischpolymerisate darstellenden Masse bildet, ist ein. Polyäthylen dessen Dichte zwischen 0,910 und 0,940 liegt. Bin solches Polyäthylen kann durch Polymerisation des Äthylens durch eine radikalartige Polymerisation im Autoklaven oder im Rohrreaktor erhalten werden·

Als Polyäthylen von hoher Dichte kann ein Polyäthylen verwendet werden, dessen Dichte höher als 0,940 ist und vor allem zwischen 0,940 und 0,980 liegt· Eine solche Art von Polyäthylen wird gewöhnlich durch Polymerisation des Äthylens durch eine Technik der Koordinationskatalyse erhalten werden, wofür u.a. die Koordinationskatalysatoren vom Typ ZIEGrLER-NATA gehören·

Die erfindungsgemäßen polymeren Massen werden in zwei Stufen erhalten· In einer ersten Stufe wird die vorgeformte Masse hergestellt und in einer zweiten Stufe wird das gewünschte Monomer· bzw« werden die gewünschten Monomeren auf die vorgeformte Mass· aufgepfropft·

Die Verarbeitung der vorgeformten Masse Aas Polyäthylens

von geringer Diohte mit dem Polyäthylen von hoher Dichte oder/ und dem Polypropylen geschieht durch Mischen im geschmolzenen

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ZLietand der sie bildenden Bestandteile, für welchen Zweok beispielsweise ein Extruder oder irgend eine andere Art von Mischer verwendet wird» Hierbei kann jeder der Bestandteile der herzustellenden Hasse gesonderte in den Extruder oder Mischer eingeleitet werden, der auf einer geeigneten Temperatur gehalten wird, und das (lanze wird gemisoht, bis ein homogenes Produkt erhalten wird· Sie Bestandteile der Masse können in Pulver- oder körniger Form einer Vormischung unterzogen werden, beispielsweise mit Hilfe einer Mischtrommel oder eines Rlihrreaktors, worauf das auf diese Weise erhaltene Vorgemisch in einen Extruder oder anderen Mischer zur Herstellung eines sehr homogenen Gemisches eingegeben werden kann·

Der Schmelzindex des Polyäthylens von geringer Dichte kann innerhalb weiter Grenzen schwanken. Es ist vorteilhaft, wenn er zwischen O₉2 und 4 liegt· Außerdem wird der Sohmelzindex des Polyäthylens von hoher Dichte oder/und des Polypropylens vorzugsweise relativ naheliegend demjenigen des Polyäthylens von geringer Dichte gewählt, damit die vorgeformte Masse unter dem für die Homogenität besten Bedingungen hergestellt wird.

Das Aufpfropfen des oder der Styrolmonomeren oder des Gemisches des oder der Styrolmonomeren und des oder der Aorylmonomeren kann nach einem beliebigen an sich bekannten Verfahren geschehen· Im besonderen kann das Aufpfropfen in einer wäßrigen Suspension geschehen, wie es in der Französischen Patentschrift 1 588 beschrieben ist«

Die die erfindungsgemäßen Massen bildenden Pfropfmischpolymerisate können vorteilhaft rohe Mischpolymerisate sein, «le si· bei der PfropfreaktloiL naeh dem Entfernen des oder der niohtpolymerisierten Monomeren erhalten werden«

Außer dem sie bildenden polymeren Material können die erfindungegemäßen Massen ferner die Zusätze enthalten, vor allem Weioh-

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aaoher, Stabilisatoren, Gleitmittel, Antioxidantien, Farbstoffe, Pigmente, die in an sich bekannter Weise in den Massen aus thermoplastischen Materialien verwendet werden, die zur Herstellung von Folien oder Hüllen und insbesondere von Feinfolien oder Hüllen, bestimmt sind·

Die erwähnten Folien oder Hüllen können aus den erfindungsgemäfien Massen nach einem beliebigen an sich bekannten Verfahren erhalten werden und insbesondere nach der Hohlkörperblastechnik, wie sie u.a. in dem Buch "PLASTICS FILM TECHNOLOGY", verlegt von W.R.E. PARK, beschrieben ist·

Das nachfolgende Beispiel soll zur näheren Erläuterung der Erfindung dienen·

Beispiel»

In einem Extruder von der Bauart SAMAFOR, der mit 190° C betrieben wird, werden verschiedene Massen eines Polyäthylens von geringer Dichte^PEÜ^tDichte * 0,924J Schmelzindex MI¹1° = 2) mit einem Polyäthylen von hoher Dichte, abgekürzt PEHD (Dichte = 0,965; Schmelzindex MI g «= 0,6), oder ein Polypropylen, abgekürzt PP (Dichte = 0,988; Schmelzindex MI?⁵g = 2) durch Mischen der gesondert zugeführten Bestandteile der Masse verarbeitet, worauf die Massen granuliert werden·

Aus den auf diese Weise erhaltenen granulierten Massen werden die die erfindungsgemäßen Massen bildenden Pfropfmischpolymerisate wie nachfolgend beschrieben hergestellt.

In einen Autoklaven von 2 Liter werden 1200 g Wasser, 266 g Massegranulat sowie 8,3 g Natriumphosphat und 4,9 g Calciumchlorid als Suspensionsmittel eingegeben· Der auf diese Weise erhaltenen Suspension wird ein das Monomere oder das aufzupfropfende monomere Gend.soh zugesetzt und dann Di-terz-butylperbenzoat als Katalysator für die Pfropfreaktion.

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Der Autoklav wurde mit Stiokstoff gereinigt, sodann verriegelt und seine Temperatur wurde auf 140°
Wert während zwei Stunden gehalten.

und seine Temperatur wurde auf 140° 0 gebracht und auf diesem

Nach dem Abkühlen wurde der Inhalt des Autoklaven auf einen Filter geschüttet, auf welchem das Rohprodukt der Pfropfreaktion aus der wäßrigen Phase abgetrennt wurde. Nach dem Waschen des Produkts, um aus diesem den Anteil des Monomeren zu entfernen, der nicht in Reaktion getreten ist, sowie die Suspensionsmittel, die noch vorhanden sein können, wird das rohe Pfropfmischpolymerisat gesammelt und im Trockenofen getrocknete

Jedes der auf diese Weise hergestellten Pfropfmischpolymerisate wurde sodann in dünne Hüllen mit einer Breite von etwa 55 cm durch die Hohlkörperblastechnik auf einem Extruder für Hüllen vom Typ SAMAPOR-B.65 unter Anwendung eines Aufblasgrades von 1,5 (Versuche A bis G) umgewandelt.

Zum Vergleich wurden ferner Hüllen unter den gleichen Betriebsbedingungen aus PEHD allen (Versuch H), aus PEBD allein (Versuoh I), aus einem aus Homopolymeren PEHD + PEBD + Polystyrol aufgebauten Gemisch (Versuch J) und aus einem Gemisch von PEHD mit einem Pfropfmischpolymerisat von Styrol auf PEBD (Versuch K) hergestellte

Bei den im Verlauf der verschiedenen Versuohe erhaltenen Hüllen wurden bestimmte mechanische Eigenschaften bewertet (elastische Grenzspannung, Dart), sowie das Knittergeräusoh und ein als "Grenzdicke" bezeichneter Wert, der die Leichtigkeit kennzeichnet, mit der die Feinfolien bzw. Hüllen erhalten werden können und für einen Fertigungstakt von 50 m/mn die Dicke in Mikron angibt, unterhalb welcher das Erzielen einer Hülle nicht mehr möglich ist (häufige Brüche).

Die spezifischen Informationen, welche die verschiedenen Massen kennzeichnen, sind in der Tabelle I für die erfindungsgemäßen

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Massen zusammengestellt und in der Tabelle II für die zum Vergleich angegebenen Hassen, während die Ergebnisse der verschiedenen Mischungen und Wertungen in der Tabelle III angegeben sind«

Tabelle I

Erfindungsgemäße Massen	1 Nr.	Vorgeformte Masse	biteil lee EBD Ji der lasse .in lew·)**	weite omponente	Anteil i. deMasse (in Gew,-	Aufgepfropftes Monomeres	nteil in dem fropfmisch- olymerisat in Gew.-#)
des Ver- [ suche t		80	JLrt	20		30
A	60	ISItD	40	Art	20
B	80	PEED	20	Styrol	30
C	52	PP	48	Styrol	22
D	70	PEHD	30	Styrol	25
E	60	PEHD	40	Styrol	20
P	80	PEHD	20	Chlor- styrol	18
J		PEHD	Styrol + Methyl- styrol
Styrol + Aorylnitri

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-ft

Tabelle II

Vergleichsmassen	Bestandteile	Anteil
Nummer des Versuchs		(in Grew.-£)
	FEHD	100
H	FEBD	100
I	FEBD	61
J	PEHD	15
	Polystyrol	24
	PEHD	15
K	gepfropft
	mit PS/PEBD

+) gepfropft mit PS/PEBD

Styrol aufgepfropft auf das Polyäthylen in kleiner Dichte enthaltend 28 Gew.-# Styrol.

Die nach den Angaben A bis G hergestellten Hüllen, d.h. hergestellt aus den Hassen auf Basis von FEBD gemäß der Erfindung besitzen alle ein satiniertes Aussehen und mechanische Eigenschaften sowie ein Knittergeräusoh (Versuche A und C) oder überlegene Eigenschaften (Versuche B und D) gegenüber den Hüllen, die aus Polyäthylen von hoher Diohte allein (Versuch H) erhalten wurden. Außerdem geht die Grenzdicke der naoh den Versuchen A bis Gr hergestellten Hüllen von einem Wert, der sehr nahe (Versuohe A und C) denjenigen der Hüllen des Versuche H liejt, zu einem Wert, der wesentliche niedriger sein kann (Versuohe B und D).

Ferner kann hervorgehoben werden, daß die aus Polyäthylen von geringer Diohte allein erhaltenen Hüllen (Versuch I)

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-Mr -

kein Knirttergeräusoh haben und eine etwa doppelte Grenzdicht· wie diejenige der Hüllen, die aus Polyäthylen von hoher Sichte allein (Versuch H) oder der am wenigsten leistungsfähigen erfindungsgemäßen Massen (Versuche A und C)·

Tabelle III

Eigenschaften der Hüllen	Hr,	O	Hüllen von 50	Bart	Mikron.	Grenzdicke
des	S	Elastische	(g)	Knitterge	(Mikron)
Ver	B	Grenzspan		räusch
suchs	P	nung _o (kg/om²)	50	+ + )
A	G	196	45	G	11
B	H	245	47	SG	4
I	190	46	G	13
J	216	45	SG	9
K	200	43	G	14
235	44	SG	5
130	46	G	15
165	70	G	12
200	18	N	25
105	38	G	48
138	M	24

+ + ) Sie zur Sefinition des Knittergeräusches verwendeten Symbole haben die folgenden Bedeutungen: H = null B = gut

M s mittel TB - sehr gut

Was die Pollen bzw. Hüllen betrifft, die aus dem Gemisch hergestellt worden sind, das aus den Homopolymeren PEBS, PEHS und

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Polystyrol (Versuoh J) gebildet wurde ₉ so ist klar erkenoibar₉ daß die erwähnten folien bzw« Hüllen mechanische Eigenschaften haben, die denjenigen der Folien bzw. Hüllen weit unterlegen sind, welche aus Polyäthylen hoher Sichte allein (Versuch H) oder aus den erfindungsgemäßen Hassen (Versuche A bis G) erhalten werden und insbesondere diejenigen aus der Hasse des Versuchs A, für welche die Anteile an PBBS, PEHS und Polystyrol einander nahe liegen, obwohl ihr Khittergeräusoh gut ist«,

Schließlich haben die folien bzw«, Hüllen, die erhalten werden aus dem (Jemisoh (Versuoh K) des einen der Bestandteile der Hasse (PEHB) mit einem Pfropfmischpolymerisat von Styrol auf den anderen Bestandteil der Hasse (Pfropfmischpolymerisat von Polystyrol auf PEBS) ebenfalls die mechanischen Eigenschaften, die denjenigen der Folien bzw. Hüllen unterlegen sind, welche aus den erfindungsgemäßen Hassen oder aus PEHS allein hergestellt werden, ferner ein mittleres Knittergeräusoh und eine Grenzdioke, die mit derjenigen der Folien bzw» Hüllen aus PEBS vergleichbar, d.h» verhältnismäßig hoch, sind. Dies zeigt, daß das PEBS mit dem PEHS oder mit dem PP vor dem Aufpfropfen des Styrolmonomeren gemischt werden muß, wenn, wie es bei der Erfindung der Fall ist, Folien bzw. Hüllen erhalten werden sollen, die vergleichbare Eigenschaften aufweisen und sogar denjenigen der Folien bzw. Hüllen aus Polyäthylen von hoher Sichte allein weit überlegen sind·

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Claims

Patentansprüche

1 ο Polymere Massen auf Basis von Polyäthylen von niedriger Dichte zur Herstellung von Folien oder Hüllen_s insbesondere von Peinfolien oder Hüllen, dadurch gekennzeichnet _t daß diese bestehen aus einem Pfropfmischpolymerisat mit mindestens einem Styrolmonomeren» gegebenenfalls in Mischung mit mindestens einem Acrylmonomeren, auf ein Grundgerüst, das durch eine vorgeformte Masse gebildet wird, enthaltend in Gew.-^ 50 bis 95 % Polyäthylen von geringer Dichte und 50 bis 5 # Polyäthylen von hoher Dichte oder/und Polypropylen, wobei der Anteil des bzw· der Styrolmonomeren oder des Gemisches aus dem bzw. den Styrolmonomeren mit dem bzw. den Acrylmonomeren in dem Pfropfmischpolymerisat von 5 bis 50 Gew.-^ des erwähnten Pfropfmischpolymerisats geht»

2. Massen nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , daß die vorgeformte Masse enthält in Gew.-^ 55 bis 85 # Polyäthylen von geringer Dichte von 45 bis 15 Ί» Polyäthylen von hoher Dichte oder/und Polypropylen«

3 β Massen nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet , daß der Anteil des bzw. der Styrolmonomehren oder des Gemisches des bzw. der Styrolmonomeren mit dem bzw. den Acrylmonomeren aufgepfropft in das Pfropfmischpolymerisat zwischen 10 und 35 Gew.-# des Pfropfmischpolymerisate liegt.

4ο Massen nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet , daß das bzw. die auf die vorgeformte Masse aufgepfropfte bzw. aufgepfropften Monomere bzw« Monomeren ausgewählt sind unter Styrol, >- -Methylstyrol, OC-Chlorstyröl oder den Gemischen solcher Monomeren mit einem Acrylnitril ausgewählt unter dem Acrylnitril, dem

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mit Aorylnitril und dem oc-Chloracrylnitril.

5 β Massen nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet , daß der Schmelzindex des Polyäthylens von geringer Dichte„ das einen Teil der Masse darstellt, die das Grundgerüst des Pfropfmischpolymerisats bildet, zwischen O_t2 und 4 liegt,

6 ο Massen nach den Ansprüchen 1 bis 5» dadurch gekennzeichnet , daß der Schmelzindex des Polyäthylens von hoher Dichte oder des Polypropylens, das in der das Grundgerüst des Pfropfmischpolymerisats bildenden Masse vorhanden ist, relativ nahe demjenigen des Polyäthylens von geringer Dichte liegt, das ebenfalls in der erwähnten Masse vorhanden ist.

7. Massen nach den Ansprüchen 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet , daß das Pfropfmisohpolymerlsat durch das Rohprodukt gebildet wird, das bei der Pfropfreaktion erhalten wird, die vorzugsweise in wäßriger Suspension nach dem Entfernen des oder der nicht polymerisierten Monomeren durchgeführt wird.

Verfahren zur Herstellung von polymeren Massen auf Basis von Polyäthylen von geringer Dichte zur Verwendung zur Anfertigung von Folien oder Hüllen und insbesondere von Feinfolien oder Hüllen, dadurch gekennzeichnet , daß eine vorgeformte polymere Masse hergestellt wird enthaltend in Gew.-# 50 bis 95 # und vorzugsweise 55 bis 85 # Polyäthylen von geringer Dichte und 50 bis 5 fit vorzugsweise 45 bis 15 fi_t Polyäthylen von hoher Dichte oder/und Polypropylen durch Mischen im geschmolzenen Zustand der Bestandteile dar vorgeformten Masse, sodann der auf diese Weise erhaltenen vorgeformten Masse mindestens ein Styrolmonomeres oder ein Gemisch von mindestens einem Styrolmonomeren mit mindestens einem Acrylmonomeren aufgepfropft

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wird, wobei der Anteil des bzw, der aufzupfropfenden Monomeren derart ist, daß das End -Mischpolymerisat in Gew.-^ enthält 5 bis 50 $>_% vorzugsweise 10 bis 35 #, gepfropftes Monome res«,

9 β Verfahren naoh Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet ρ daß das Monomere bzw« die Monomeren, das bzw« die auf die vorgeformte Masse aufgepfropft worden ist bzw β sind, ausgewählt sind unter Styrol, .^c -Methyls ty rol, ot -Ohlorstyrol und den Gemischen solcher Verbindungen mit einem Acrylnitril ausgewählt werden, das unter Acrylnitril, Methacrylnitril und -Chloraorylnitril ausgewählt wird,

10. Verfahren nach Anspruch 8 oder 91 dadurch gekennzeichnet , daß die Pfropfreaktion in wäßriger Suspension in Gegenwart eines radikalartigen Initiators durchgeführt wird,

11 β Folien oder Hüllen, insbesondere Folien oder Hüllen, deren Dicke geringer als 20 Mikron ist und die aus polymeren Massen nach den Ansprüchen 1 bis 7 erhalten worden sind·

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