DE2720015C3 - Selbst stromerzeugender Neutronenflußdetektor mit einer Emitterelektrode aus einem prompt Elektronen emittierenden Element - Google Patents
Selbst stromerzeugender Neutronenflußdetektor mit einer Emitterelektrode aus einem prompt Elektronen emittierenden ElementInfo
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Description
Die Erfindung betrifft einen selbst stromerzeugenden Neutronenflußdetektor mit einer tmitterelektrode aus
einem mindestens überwiegend aus einem Isotop bestehenden Element, welches bei Neutroneneingang
prompt Elektronen emittiert, und mit einer Kollektorelektrode und einem isolierenden Stoff zwischen den
Elektroden.
Aus der US-PS 33 90 270 sind Emitterelektroden für Keutronenflußdetektoren aus solchen Nukliden bekannt,
die einen extrem großen Wirkungsquerschnitt haben. Dies hat zur Folge, daß die relative Abbrandrate
$o hoch ist, daß diese Emitter praktisch für den Einsatz in Leistungsreaktoren nicht in Betracht kommen.
Die US-PS 39 03 420 beschreibt Neutronenflußdetektoren, die die Isotope Tulium-169 und Terbium-159
enthalten. Hier liegen zwar die Neutronenwirkungsquerschnitte günstiger, doch weisen diese Isotope hohe
Ordnungszahlen und damit eine unerwünscht hohe Gammaempfindlichkeit auf.
Bei dem Neutronenflußdetektor nach der DE-AS 12 46 893 wird ein Bor-11-Emitter verwendet. Dieser
hat jedoch wegen des extrem kleinen Wirkungsquerschnittes eine viel zu geringe Empfindlichkeit für
Neutronen.
Durch die US-PS 37 87 697 sind Emitter-Isotope bekanntgeworden, die, soweit ihre Wirkungsquerschnitte
günstig sind, viel zu hohe Ordnungszahlen, und damit höhere Gammaempfindlichkeiten haben. Weiter wird
dort u. a. Zirkon genannt, welches zwar eine günstig liegende Ordnungszahl hat, jedoch einen viel zu kleinen
Neutronenwirkungsquerschnitt und damit eine viel zu geringe Empfindlichkeit.
Aus der US-PS 38 72 311 sind Emitterstoffe bekannt, von denen Hafnium, Ytterbium und Gold sehr hohe
Ordnungszahlen und damit zu hohe Gammaempfindlichkeit aufweisen. Aus der US-PS 38 72 311 ist ferner
ein Neutronenflußdetektor der eingangs genannten Art bekannt, der als Emitter Co-59 enthält. Hier liegt die
Ordnungszahl sehr günstig, und auch der Wirkungsquerschnitt für den prompten Neutronennachweis ist
günstig. Dabei erfolgt jedoch die unerwünschte Erzeugung des langlebigen Co-60, und unter Einbeziehung
dieses Prozesses sind der gesamte Neutroneneinfangsquerschnitt und damit die Abbrandrate unerwünscht
groß.
Ausgehend von dem aus der US-PS 38 72 311 bekannten Detektor der eingangs genannten Art liegt
der Erfindung die Aufgabe zu Grunde, einen solchen Detektor so auszubilden, daß die Abbrandrate verringert
wird, ohne daß beim Betrieb unerwünschte langlebige Aktivitäten entstehen.
Erfindungsgemäß wird diese Aufgabe dadurch gelöst, daß das die Emitterelektrode bildende Element
Molybdän ist und daß das seinen Hauptanteil darstellende Isotop Molybdän 95 ist.
ι Wie bereits dargelegt, sind an sich die Werte für
Co-59 hinsichtlich der Ordnungszahl günstiger, und auch der Wirkungsquerschnitt ist günstig, aber durch die
Erzeugung des langlebigen Co-60 wird der Neutroneneinfangsquerschnitt etwa 2,5mal so groß wie der von
κι Molybdän 95, so daß die Abbrandrate ebenfalls um diesen Faktor höher liegt.
Anhand eines in der Zeichnung dargestellten Ausführungsbeispiel wird nun die Erfindung näher
erläutert:
ΐϊ In der Zeichnung ist eine Querschnittsseitenansicht
eines Neutronenflußdetektors wiedergegeben mit einer Emitterelektrode 1, einer Kollektorelektrode 2 und
einer Isolierung 3, wobei zumindest der überwiegende Teil der Emitterelektrode 1 aus dem Molybdänisotop
der Massenzahl 95 besteht.
Da dieser Neutronenflußdetektor zum Gebrauch im Kern eines Reaktors bestimmt ist, wo Mischstrahlung
vorliegt, wird das zur Herstellung der Kollektorelektrode 2 verwendete Metall aus solchen im Handel
verfügbaren Metallen gewählt, die so wenig wie möglich solche Elemente enthalten, welche in Neutronen- und
Gamma-Fluß merklich aktiviert werden. Aus diesem Grunde besteht die Kollektorelektrode 2 aus Titan,
rostfreiem Stahl oder Legierungen auf Nickelbasis, in wobei das Material weniger als 0,1 Gew.-% Kobalt und
weniger als 0,2 Gew.-% Mangan enthält.
Ein günstiges Material für die Kollektorelektrode2 ist
eine Legierung auf Nickelbasis, die, auf Gewicht bezogen, 76% Nickel, 15,8% Chrom, 7,20% Eisen, 0,20%
r. Silicium, 0,10% Kupfer, 0,007% Schwefel und 0,04%
Kohlenstoff enthält und weniger als 0,1 Gew.-% Cobalt und weniger als 0,2 Gew.-% Mangan aufweist.
Für diesen Typ von Detektor sind Aktivierungsprodukte, bei denen es sich um Beta-Strahler handelt,
unerwünscht, und aus diesem Grunde wäre es wünschenswert, den Mangangehalt auf weniger als 0,05
Gew.-% zu begrenzen; da jedoch eine derartige Nickellegierung kommerziell nur als eine Spezialschmeize
verfügbar ist, wurde darauf verzichtet.
Bei der dargestellten Ausführungsform ist eine aus Molybdän-95 bestehende Emitterelektrode 1 von
300 cm Länge und 0,51 mm Durchmesser, die von einem komprimierten Metalloxidpulver, z. B. Magnesiumoxidpulver, als Isolierung 3 umgeben ist, eingeschlossen in
ίο einer einen Außendurchmesser von 1,57 m und eine
Wanddicke von 0,254 mm aufweisenden rohrförmigen Kollektorelektrode 2 aus einer Legierung auf Nickelbasis,
die, bezogen auf Gewicht 76% Nickel, 15,8% Chrom, 7,20% Eisen, 0,20% Silicium, 0,10% Kupfer, 0,007%
π Schwefel und 0,04% Kohlenstoff, sowie weniger als 0,1
Gew.-% Cobalt und weniger als 0,2 Gew.-% Mangan enthält. Die rohrförmige Kollektorelektrode 2 weist ein
geschlossenes Ende 5 auf.
Die Emitterelektrode 1 ist durch eine mechanische Verbindung 8 an einen Leiter 10 angeschlossen. Der
Detektor ist integral ausgestaltet, wobei die Kollektorelektrode 2 eine kontinuierliche äußere Hülle über die
gesamte Länge des Detektors bildet. Der gesamte Körper ist hermetisch abgeschlossen durch eine
Dichtung 11, bei der es sich um eine nach dem Entgasen,
falls sich dies als erforderlich erweist angebrachte Epoxyharzdichtung oder eine Glasdichtung handeln
kann.
Ein elektrischer Strommesser 4 ist elektrisch verbunden mit dem inneren Leiter 10 und der Kollektorelektrode
2.
Zur Erläuterung der erfindungsgemäß ausgebildeten selbst stromliefernden Neutronenflußdetektoren mit
Emitterelektroden aus dem Molybdänisotop mit der Massenzahl 95 werden in der folgenden Tabelle 1 die
sieben Isotope aufgeführt, aus denen sich natürlich vorkommendes Molybdän zusammensetzt, zusammen
mit deren Wirkungsquerschnitten beim Einfangen thermischer Neutronen.
| Tabelle I | Häufigkeit in | Thermischer |
| Isotope | natürlichem | Neutronenein- |
| Molybdän | fangs-Wirkungs- | |
| querschnitt | ||
| % | in Barn | |
| 14,8 | 0,006 | |
| Molybdän-92 | 9,1 | - |
| Molybdän-94 | 15,9 | 14 |
| Molybdän-95 | 16,7 | 1 |
| Molybdän-96 | 9,5 | 2 |
| Molybdän-97 | 24,4 | 0,13 |
| Molybdän-98 | 9,6 | 0,20 |
| Molybdän-100 | ||
Isotop
Halbwertszeit
Typ des
Zerfalls
Zerfalls
Tabelle III
Ausgangsströme von "3Mo
Ausgangsströme von "3Mo
Die Ergebnisse zeigen, daß 95Mo den größten
Neutroneneingangs-Wirkungsquerschnitt der Isotope hat und daß dieser ausreichend groß ist, um einen
elektrischen Strom etwa gleicher Größe zu erzeugen, wie eine Emitterelektrode aus Kobalt mit prompter
Emission.
In der folgenden Tabelle II sind die Eigenschaften einiger radioaktiver Isotope von Molybdän aufgeführt.
| Molybdän-90 | 5,7 h | beta, gamma |
| Molybdä'n-91 | 15,5 min | beta |
| Molybdän-93 | 3 X 10-' Jahre | K-Einlang |
| Molybdän-99 | 66 h | beta, gamma |
| Molybdän-101 | 14,6 min | beta, gamma P() |
Die Ergebnisse zeigen, daß radioaktive Molybdänisotope zwischen 93 und 99 fehlen. Tatsächlich
sind % q7 98Mo durchweg stabile Isotope. Die Promptheit
eines selbsttätigen Neutronenflußdetektors mit einer Emitterelektrode aus 95Mo zu Beginn der Lebensdauer
wird daher während der gesamten Lebensdauer aufrecht erhalten, und dies macht 95Mo für langzeitige
Neutronenflußexponierungen zu einem ausgesprochen · vorteilhaften Emitterelektrodenmaterial im Vergleich 6ii
zu beispielsweise Kobalt.
Die folgende Tabelle III zeigt die berechneten Ausgangsströme (wobei die Berechnung in gleicher
Weise wie in der US-PS 37 87 697 erfolgte) für eine 95Mo-Emitterelektrode. ly ist der Ausgangsstrom b5
aufgrund von Gammastrahlen und In ist der Ausgangsstrom aufgrund von Elektronenemission, die aus
Neutroneneinfang im Emittermaterial resultiert.
5 / gesamt
In (%)
21OnA
78
Die obigen elektrischen Ausgangsströme gelten für einen selbsttätigen Neutronenflußdetsktcr mit einer an
Isotopen angereicherten (99,9gew.-%ig)95 Mo-Emitterelektrode,
wie sie unter Bezugnahme auf die Figur beschrieben wurde, und in einem thermischen Neutronenfluß
von ΙΟ14 η - cm-2 see-' für eine gamma-Dosisratevon
1,2χ 108rad - h"1.
In experimentellen Untersuchungen wurde ein unter Verwendung von natürlichem Molybdän aufgebauter
Detektor von 300 cm Länge und 0,46 mm Durchmesser in einem Reaktor bestrahlt, wo der Neutronenfluß zu
2x 109n - cm-2sec-' und der Gamma-Fluß zu
1,2 χ 103 rad · h 'gemessen wurde. Aus den Meßergebnissen
wurden die Neutronen- und gamma-induzierten Ströme bestimmt. Die erhaltenen Ergebnisse sind in der
folgenden Tabelle !V aufgeführt.
Ausgangsströme von natürlichem Molybdän
/ gesamt
1,9 pA
1,9 pA
//
21
21
In ("/„)
79
79
Die verzögerte Neutronenempfindlichkeit, die hauptsächlich auf 101Mo und %Mn zurückzuführen ist, wurde
auf etwa 2% veranschlagt, während die verzögerte Gamma-Empfindlichkeit 7% (der verzögerte Anteil von
Spaltungs-Gammastrahlen in einem natürlichen Uranreaktor ist 33%) betrug für einen Gesamtwert von 9%.
Der Neutronensensitivitätsfaktor für natürliches Molybdän ergibt sich somit zu 1,5x10 21A/
(n · cm 2 see ') und die Gamma-Sensitivität zu
3,3x10 lbA/(rad · h '). Die gamma-Sensitivität befand
sich in enger Übereinstimmung mit den Meßwerten in einer b0Co-Gammazelle.
Die Ausgangsströme für einen auf 75 Gew.-% angereicherten 95Mo-Detektor wurden berechnet aus
dem Verhältnis des Wirkungsquerschnitts für natürliches Molybdän gegen 95Mo. Die erhaltenen Werte sind
in der folgenden Tabelle V aufgeführt.
Ausgangsströme mit auf 75 Gcw.-% angereichertem '"Mo
/ gesamt / γ (%)
In (%)
6,5 pA
94
Die verzögerte Empfindlichkeit in diesen' Detektor beträgt nur etwa 2%.
Zu Vergleichszwecken wurde ein in seinen Abmessungen ähnlicher Platin-Detektor von 300 cm Länge
und 0,51 mm Durchmesser ebenfalls bestrahlt, wobei ein Ausgangsstrom von 5,7 pA erzeugt wurde. Der zu 75
Gew.-% angereicherte 95Mo-Detektor erzeugt somit
mehr Strom als ein Platindetektor und ist primär neutronensensitiv.
Bezüglich des Abbrandes wurde gefunden, daß in einem Neutronenfluß von ΙΟ14 η · cm -2 see-' über 1
Jahr lang der Verlust an Sensitivität eines Neutronenflußdetektors mit einer zu 75 Gew.-% angereicherten
95Mo-Emittere!ektrode etwa 3,5% betrug. Die
entsprechende Abbrandrate für einen Neutronenflußdetektor mit einer Kobalt-Emitterelektrode beträgt
10%/Jahr, weshalb sich eine 95Mo-Emitterelektrode im
Hinblick auf iangzeitige Neutronenflußexponierungen als weitaus geeigneter erweist.
Es ergibt somit, daß 95Mo vorteilhafte Eigenschaften
als Emitterelektrodenmaterial Tür selbsttätige Neutronenflußdetektoren
aufweist, da es
— etwa 98% prompte Empfindlichkeit besitzt,
— primär gegenüber Neutronenfluß sensitiv ist,
— sich durch eine gute Sensitivität auszeichnet und
— einen niedrigen Abbrand hat.
Ferner zeigt der thermische Neutronen-Wirkungsquerschnitt gegen eine Neutronenenergiequerschnitt
gegen eine Neutronenenergiekurve, daß 95Mo ein guter
Neutronenflußdetektor im thermischen Bereich ist (das Resonanzintegral für 95Mo ist etwa 100 b im Vergleich
zu etwa 70 b für Co).
Als weiterer Vorteil kommt hinzu, daß, obwohl die Verfügbarkeit von angereichertem Material sonst ein
Problem ist, angereichertes 95Mo zur Verfugung steht,
da es als ein Nebenprodukt bei der 98Mo-Erzeugung
gebildet wird (98Mo ist eine Vorläuferverbindung, die bei
der Erzeugung von "Tc-Radiö-Nülciiuen verwendet
wird).
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
Claims (1)
- Patentanspruch:Selbst stromerzeugender Neutronenflußdetektor mit einer Emitterelektrode aus einem mindestens überwiegend aus einem Isotop bestehenden Element, welches bei Neutroneneingang prompt Elektronen emittiert, und mit einer Kollektorelektrode und einem isolierenden Stoff zwischen den Elektroden, dadurch gekennzeichnet, daß das die Emitterelektrode (1) bildende Element Molybdän ist und daß das seinen Hauptanteil darstellende Isotop Molybdän 95 ist.
Applications Claiming Priority (1)
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