DE2720015B2 - Selbst stromerzeugender Neutronenflußdetektor mit einer Emitterelektrode aus einem prompt Elektronen emittierenden Element - Google Patents
Selbst stromerzeugender Neutronenflußdetektor mit einer Emitterelektrode aus einem prompt Elektronen emittierenden ElementInfo
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Description
Die Erfindung betrifft einen selbst stromerzeugenden
Neutronenflußdetektor mit einer Emitterelektrode aus einem mindesiens überwiegend aus einem Isotop
bestehenden Efement, welches bei Neutroneneingang
prompt Elektronen emittiert, und mit einer Kollektorelektrode und einem isolierenden Stoff zwischen den
Elektroden.
Aus der US-PS 33 90 270 sind Emitterelektroden für Neutronenflußdetekioren aus solchen Nukliden bekannt, die einen extrem großen Wirkungsquerschnitt
haben. Dies hat zur Folge, daß die relative Abbrandrate so hoch ist, daß diese Emitter praktisch für den Einsatz
in Leistungsreaktoren nicht in Betracht kommen.
Die US-PS 39 -V3 420 beschreibt Neutronenflußdetektoren, die die Isotope Tulium-169 und Terbium-159
enthalten. Hie»· liegen zwar dit Neutronenwirkungsquerschnitte günstiger, doch «.eisen diese Isotope hohe
Ordnungszahlen und damit eine unerwünscht hohe Gammaempfindlichkeit auf.
Bei dem Neutronenflußdetektor nach der DE-AS 12 46 893 wird ein Bor-11-Emitter verwendet Dieser
hat jedoch wegen des extrem kleinen Wirkungsquerschnittes eine viel zu geringe Empfindlichkeit für
Neutronen.
Durch die US-PS 37 87 697 sind Emitter-Isotope bekanntgeworden, die, soweit ihre Wirkungsquerschnitte günstig sind, viel zu hohe Ordnungszahlen, und damit
höhere Gammaempfindlichkeiten haben. Weiter wird dort u. a. Zirkon genannt, weiches zwar eine günstig
liegende Ordnungszahl hat jedoch einen viel zu kleinen Neutronenwirkungsquerschnitt und damit eine viel zu
geringe Empfindlichkeit
Aus der US-PS 38 72 311 sind Emitterstoffe bekannt,
von denen Hafnium, Ytterbium und Gold sehr hohe Ordnungszahlen und damit zu hohe Gammaempfindlichkeit aufweisen. Aus der US-PS 38 72 311 ist ferner
ein Neutronenflußdelektor der eingangs genannten Art bekannt, der als Emitter Co-59 enthält. Hier liegt die
Ordnungszahl sehr günstig, und auch der Wirkungsquerschnitt für den prompten Neutronennachweis ist
günstig. Dabei erfolgt jedoch die unerwünschte Erzeugung des langlebigen Co-60, und unter Einbeziehung dieses Prozesses sind der gesamte Neutroneneinfangsqucrschnitt und damit die Abbrandraie unerwünscht groß.
Ausgehend von dem aus der I)SPS ^8 72JlI
bekannten Detektor der eingangs genannlcn Art liegl
der Erf idling die Aufgabe zu Gnindc. einen solchen
Detektor so auszubilden, daß die Abbrandratc verringert wird, ohne daß beim Dnrieh unerwünschte
langlebige Aktivitäten i'ntstehen.
ErfmdungsgemäQ wird diese Aufgabe dadurch gelöst,
daß das die Emitterelektrode bildende Element Molybdän ist und daß das seinen Hauptanteil darstellende Isotop Molybdän 95 ist
Wie bereits dargelegt, sind an sich die Werte for
Co-59 hinsichtlich der Ordnungszahl günstiger, und auch der Wirkungsquerschnitt ist günstig, aber durch die
Erzeugung des langlebigen Co-60 wird der Neutroneneinfangsquerschnitt etwa 24mal so groß wie -Jer von
to Molybdän 95, so daß die Abbrandrate ebenfalls um diesen Paktor höher liegt
Anhand eines in der Zeichnung dargestellten Ausführungsbeispiel wird nun die Erfindung näher
erläutert:
In der Zeichnung ist eine Querschnittsseitenansicht eines Neutronenflußdetektors wiedergegeben mit einer
Emitterelektrode t, einer Kollektorelektrode 2 und einer Isolierung 3, wobei zumindest der überwiegende
Teil der Emitterelektrode 1 aus dem Molybdänisotop
der Massenzahl 95 besteht
Da dieser Neutronenflußdetektor zum Gebrauch im
Kern eines Reaktors bestimmt ist, wo Mischstrahlung vorliegt, wird das zur Herstellung der Kollektorelektrode 2 verwendete Metall aus solchen im Handel
verfügbaren Metallen gewählt, die so wenig wie möglich solche Elemente enthalten, welche in Neutronen- und
Gamma-FIuß merki-ch aktiviert werden. Aus diesem
Grunde besteht die Kollektorelektrode 2 aus Titan, rostfreiem Stahl oder Legierungen auf Nickelbasis,
ίο wobei das Material weniger als 0,1 Gew.-% Kobalt und
weniger als 0,2 Gew.-% Mangan enthält.
Ein günstiges Material für die Kollektorelektrode 2 ist
eine Legierung auf Nickelbasis, die, auf Gewicht bezogen, 76% Nickel, 15,8% Chrom, 7,20% Eisen, 0,20%
J5 Silicium, 0,10% Kupfer, 0,007% Schwefel und 0,04%
Kohlenstoff enthält und weniger als 0.1 Gew.-% Cobalt und weniger als 0,2 Gew.-% Mangan aufweist.
Für diesen Typ von Detektor sind Aktivierungsprodukte, bei denen es sich um Be-(-Strahler handelt
in unerwünscht, und aus diesem Grunde wäre es
wünschenswert den Mangangehal: auf weniger als 0,05 Gew.-% zu begrenzen; da jedoch eine derartige
Nickellegierung kommerziell nur als eine Spezialschmelze verfügbar ist, wurde darauf verzichtet.
4> Bei dtr dargestellten Ausführungsform ist eine aus
Molybdän-95 bestehende Emitterelektrode 1 von 300 cm Länge und 031 mm Durchmesser, die von einem
komprimierten Metalloxidpulver, z. B. Magnesiumoxidpulver, als Isolierung 3 umgeben ist, eingeschlossen in
ίο einer einen Außendurchmesser von U/m und eine
Wanddicke von 0,254 mm aufweisenden rohrförmigen Kollektorelektrode 2 aus einer Legierung auf Nickelbasis, die, bezogen auf Gewicht 76% Nickel, 15,8% Chrom,
7,20% Eisen. 0,20% Silicium, 0,10% Kupfer. 0,007%
v. Schwefel und 0,04% Kohlenstoff, sowie weniger als 0.1
enthält Die rohrförmige Kollektorelektrode 2 weist ein
geschlossenes Ende 5 auf.
mi Verbindung 8 an einen Leiter 10 angeschlossen. Der
Detektor ist integral ausgestaltet, wobei die Kollektor
elektrode 2 eine kontinuierliche äußere Hülle über die gesamte Lange des Detektors bildet. Der gesamte
Körper ist hermetisch abgeschlossen durch eine
»'> Dichtung 11, bei der es sich um eine nach dem Entgasen,
falls sich dies aLs erforderlich erweist angebrachte
Kpovyharzdichüing oder eine Gasdichtung handeln
kiinn.
Ein elektrischer Strommesser 4 ist elektrisch verbunden mit dem inneren Leiter 10 und der Kollektorelektrode 2,
Zur Erläuterung der erfindungsgemäß ausgebildeten
selbst stromliefernden Neutronenflußdetektoren mit Emitterelektroden aus dem Molybdänisotop mit der
Massenzahl 95 werden in der folgenden Tabelle I die sieben Isotope aufgeführt, aus denen sich natürlich
vorkommendes Molybdän zusammensetzt, zusammen mit deren Wirkungsquerschnitten beim Einfangen
thermischer Neutronen.
Tabelle I | Häufigkeit in | Thermischer |
Isotope | natürlichem | Neutronenein- |
Molybdän | fangs-Wirkungs- | |
querschnilt | ||
% | in Barn | |
14,8 | 0,006 | |
Molybdän-92 | 9,1 | - |
Molybdän-94 | 15,9 | 14 |
Molybdän-95 | 16,7 | 1 |
Molybdän-96 | 9,5 | 2 |
Molybdän-97 | 24,4 | 0,13 |
Molybdän-98 | 9,6 | 0,20 |
Molybdän-100 | ||
Isotop
Typ des
Zerfalls
Molybdän-90 | 5,7 h | beta, gam mil |
Molybdän-91 | 15,5 min | beta |
Molybdän-93 | 3 X 10' Jahre | K-Einfang |
Molybdän-99 | 66h | beta, gamma |
Molybdän-101 | 14,6 min | beta, gamma |
Tabelle III
Ausgangsatröme von 55Mo
io
15
20
Die Ergebnisse zeigen, daß 95Mo den größten
Neutroneneingangs-Wirkungsquerschnitt der Isotope
hat und daß dieser ausreichend groß ist um einen elektrischen Strom etwa gleicher Größe zu erzeugen,
wie eine Emitterelektrode aus Kobalt mit prompter π Emission.
In der folgenden Tabelle Il sind die Eigenschaften einiger radioaktiver Isotope von Molybdän aufgeführt.
■in
Die Ergebnisse zeigen, daß radioaktive Molybdänisotope zwischen 93 und 99 fehlen. Tatsächlich
sind *-q'-*Mo durchweg stabile Isotope. Die Promptheit
eines selbsttätigen Neutronenflußdetcktors mit einer v> Emitterelektrode aus "Mo zu Beginn der Lebensdauer
wird daher während der gesamten Lebensdauer aufrecht erhalten, und dies macht ""Mo für langzeitige
Neutroncnflußexponierungen zu einem ausgesprochen vorteilhaften Emitterelektrodenmaterial im Vergleich h»
zu beispielsweise Kobalt.
Die folgende Tabelle IM zeigt die berechneten Aiisgangsströme (wobei die Berechnung in gleicher
Weise wie in der US-PS 37 87 697 erfolgte) für cine '1Mo-Emitterelektrode. /,. ist der Ausgangsstrom >λ
aufgrund von Gammastrahlen und In ist der Ausgangsstrom
aufgrund von Elektronenemission, die aus Ncutronencinfang im Emittcrmalcrial resultiert.
/ gesamt
In (%)
21OnA
78
Die obigen elektrischen Ausgangsströme gelten für einen selbsttätigen Neutronenflußdetektor mit einer an
Isotopen angereicherten (99,9gew.-%ig)95 Mo- Emitterelektrode,
wie sie unter Bezugnahme auf die Figur beschrieben wurde, und in einem thermischen Neutronenfluß
von ΙΟ14 η · cm-2 see-' für eine gamma-Dosisratevonl.2
χ 108 rad · h-'.
In experimentellen Untersuchungen wurde ein unter Verwendung von natürlichem Molybdän aufgebauter
Detektor von 300 cm Länge und 0,46 mm Durchmesser in einem Reaktor bestrahlt, wo der Neutronenfluß zu
2ViO9D-Cm-2SeC-' und der Oamma-Fluß zu
12 x IO3 rad · h -' gemessen wurde. Aus den Meßergebnissen
wurden die Neutronen- und gamma-induzierten Ströme bestimmt. Die erhaltenen Ergebnisse sind in der
folgenden Tabelle IV aufgeführt
Ausgangsströme von natürlichem Molybdän
/ gesamt
1,9 pA
79
Die verzögerte Neutronenempfindlichkeit die hauptsächlich auf 101Mo und 56Mn zurückzuführen ist, wurde
auf etwa 2% veranschlagt während die verzögerte Gamma-Empfindlichkeit 7% (der verzögerte Anteil von
Spaltungs-Gammastrahlen in einem natürlichen Uranrerrktor
ist 33%) betrug für einen Gesamtwert von 9%.
Der Neutronensensitivitätsfaktor für natürliches Molybdän ergibt sich somit zu 1.5x10-21A/
(n · cm-2see1) und die Gamma-Senshivität zu
3,3 χ 10-|6A/(rad ■ h '). Die gamma-Sensitivität befand
sich in enger Übereinstimmung mit den Meßwerten in einer W)Co-Gammazelle.
Die Ausgangsströme für einen auf 75 Gew.-% angereicherten 95Mo-Detektor wurden berechnet aus
dem Verhältnis des Wirkungsquerschnitts für natürliches Molybdän gegen 95Mo. Die erhaltenen Werte sind
in der folgenden Tabelle V aufgeführt.
Ausgangsströme mit auf 75 Gew.-% angereichertem "5Mo
/ gcsiiml
In (%)
6.5 ρΛ
94
Die verzögerte Jmpfindliclikeit in diesem Detektor
beträgt nur etwa 2%.
Zu Vergleichszwecken wurde ein in seinen Abmessungen
ähnlicher Platin-Detektor von 300 cm Länge
und 0,51 mm Durchmesser ebenfalls bestrahlt, wobei ein
Ausgangsstrom von 5,7 pA erzeugt wurde. Der zu 75 Gew.-% angereicherte 95Mo-Detektor erzeugt somit
mehr Strom als ein Platindetektor und ist primär neutronensensitiv.
Bezüglich des Abbrandes wurde gefunden, daß in einem NeutronenfluO von 10H η · cm2 see-' über 1
Jahr lang der Verlust an Sensitivität eines Neutronenflußdetektors mit einer zu 75 Gew.-% angereicherten «Mo-Emitterelektrode etwa 3,5% betrug. Die
entsprechende Abbrandrate für einen Neutronenfluüdetektor mit einer Kobalt-Emitterelektrode betragt
10%/Jahr, weshalb sich eine "Mo-Emitterelektrode im Hinblick auf langzeitige NeutronenfluDexponierungen
als weitaus geeigneter erweist.
Es ergibt somit, daß '"Mo vorteilhafte Eigenschaften
als Emitterelektrodenmaterial für selbsttätige Neutronenflußdetektoren aufweist, da es
- etwa 98% prompte Empfindlichkeit besitzt,
- primär gegenüber Neutronenfluß sensitiv ist,
- sich durch eine gute Sensitivität auszeichnet und
- einen niedrigen Abbrand hat.
Ferner zeigt der thermische Neutronen-Wirkungsquerschnitt gegen eine Neutronenenergiequerschnitt
gegen eine Neutronenenergiekurve, daß "Mo ein guter Neutronenflußdetektor im thermischen Bereich ist (das
Resonanzintegral für 95Mo ist etwa 100 b im Vergleich
zu etwa 70 b für Co).
Als weiterer Vorteil kommt hinzu, daß, obwohl die Verfügbarkeit von angereichertem Material sonst ein
Problem ist, angereichertes '5Mo zur Verfügung steht, da es als ein Nebenprodukt bei der '"Mo-Erzeugung
gebildet wird (99Mo ist eine Vorläuferverbindung, die bei
der Erzeugung von Tc-Radio-Nukliden verwendet wird).
Claims (1)
- Patentanspruch;Selbsi stromerzeugender Neutronenflußdetektor mit einer Emitterelektrode aus einem mindestens überwiegend aus einem Isotop bestehenden Element, welches bei Neutroneneingang prompt Elektronen emittiert, und mit einer Kollektorelektrode und einem isolierenden Stoff zwischen den Elektroden, dadurch gekennzeichnet, daß das die Emitterelektrode (1) bildende Element Molybdän ist und daß das seinen Hauptanteil darstellende Isotop Molybdän 95 ist
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