DE1539797C - Durch Bestrahlung aktivierbare Ener giequelle - Google Patents

Description

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Die Erfindung bezieht sich auf eine durch Bestrah- F i g. 1 einen Querschnitt durch eine Scheibe aus

lung der eingekapselten Strahlungsquelle in einem einem stabilen, gepreßten und gesinterten Stoff,

Atomkernreaktor aktivierbare Energiequelle aus Thu- F i g. 2 einen Querschnitt durch eine in eine Kapsel

liumoxyd, das in einer metallischen Kapsel eingebettet eingebettete Scheibe,

und fixiert ist, wobei die Kapsel aus einem Material 5 F i g. 3 eine Anzahl von Kapseln während der Bebesteht, das für thermische Neutronen einen Absorp- strahlung in schematischer Darstellung,
tionsquerschnitt von weniger als 0,2 barn und eine F i g. 4 ein Zerfallschema für Thulium-170,
Halbwertszeit von weniger als 3 Tage aufweist. F i g. 5 die Energiedichte von Thuliumoxyd in Ab-

Auf dem Energiesektor besteht eine Nachfrage nach hängigkeit von der Bestrahlungszeit bei parametri-

radioaktiven Wärmequellen, die beispielsweise in ther- io schem Neutronenfluß,

moelektrischen und Thermionen-Generatoren einge- F i g. 6 mehrere übereinander geschichtete Kapseln

setzt werden. Derartige Wärmequellen sind in Form in schematischer Darstellung,

von Radio-Isotopen-Kapseln oder -Scheiben geschaf- F i g. 7 ein Zerfallschema für Thulium-171,

fen worden. Infolge der Radioaktivität des Radio- F i g. 8 die Energiedichte von Thuliumoxyd in Ab-

Isotopen-Materials ist die Herstellung solcher Kap- 15 hängigkeit von der Bestrahlungsdauer bei parametri-

seln oder Scheiben mit Schwierigkeiten verbunden. schem Neutronenfluß.

Es sind aufwendige und kostspielige Maßnahmen Das sogenannte Kaltkapselungsverfähren zur Hererforderlich, um für einen ausreichenden Strahlen- stellung und Kapselung noch nicht bestrahlter Isoschutz zu sorgen. Durch diese Maßnahmen werden topen kann in Verbindung mit mehreren verschiedendie Konstruktion und die Fertigung solcher Wärme- 20 artigen Stoffen benutzt werden. Das Material muß quellen stark eingeengt; die Kosten für die Herstellung gegenüber thermischen Neutronen einen hohen Quer- und Handhabung dieser Wärmequellen sind entspre- schnitt, vorzugsweise mehr als 5 barn sowie eine HaIbchend hoch. wertzeit von vorzugsweise mehr als ICO Tagen haben.

Aus einer Veröffentlichung von Untermyer Außerdem darf das Material während der Emission in der Zeitschrift NUCLEONICS, Vol. 12, Nr. 5, 25 keine wesentlichen gasförmigen Tochterprodukte bil-Mai 1954, S. 35 bis 37, ist bereits eine radioaktive den, außerdem muß das Material einen hohen Schmelz-Energiequelle bekannt, welche aus Thulium oder punkt haben, der vorzugsweise über 17CO⁰C liegt. Thuliumoxyd in einer Kapsel aus Aluminium besteht, Wie festgestellt wurde, stellt Thulium-169, das als die räch der Füllung durch Bestrahlung in einem Thuliumoxyd Tm₂O₃ hergestellt wurde, das zweck-Reaktor aktiviert wird und nach ihrer Bestrahlung 30 mäßigste und technisch geeignetste Material zur Vereis Strahlungsquelle für Durchleuchtungen dient. Eine wendung in der Kaltkapselung dar. Dies ist zum Teil derartige, mit •serrällri'imäßig energieschwachen Iso- darauf zurückzuführen, daß es das einzige stabile topen gefüllte Energiequelle läßt sich relativ preis- Thuliumisotop (lCO°/_oig vorhanden) ist und gegenüber günstig herstellen und erfordert nur eine verhältnis- thermischen Neutronen einen Querschnitt von 118 barn mäßig schwache Abschirmung. Der Flatzbedarf und 35 aufweist, wodurch eine ausreichende Aktivierung zu das Gewicht der Abschirmung sind dabei so gering, Thulium-170 gewährleistet ist. Mit Hilfe eines Neüdaß sich die Energiequelle leicht von einem Ort zum tronenflusses von 2 bis 5 · 10¹⁶ n/cm²/s kann man aus andern transportieren läßt und daher besonders für dem gekapselten Thuliumoxyd auch Thulium-171 in Materialuntersuchungen geeignet ist. Jedcch läßt sich geeigneter und gewünschter Menge gewinnen. Die die bekannte kaltgekapselte radioaktive Energiequelle 40 Herstellung von Thulium-169 in Form von Thuliumnicht als Wärmequelle verwenden. oxydteilchen erfolgt nach einem hierfür geeigneten

Auch aus der Zeitschrift «Energie Nucleaire«, Vol. 4, kommerziellen Verfahren. Man verwendet Thulium-

Nr. 7, Dezember ISf2, S. CG7 bis 611, ist.es bekannt, oxyd, da reines Thulium-169 als Festmetall·mit dem

verschiedene Materialien wie Folonium-210, Cobalt-60, die Hülle der Kapsel bildenden Material-reagieren

Iridiim-192, Tritium durch Bestrahlung zu einer Strah- 45 kann und mit diesem verschmelzen würde,

lungsquelle auszubilden, die sich jedcch nicht als Das Thuliumoxyd wird unter Einwirkung von Wär-

Wärmequelle verwenden läßt. me und Druck zu einer Platte oder Scheibe gepreßt,

Der Erf r.dung liegt die Aufgabe zugrunde, eine zum wie F i g. 1 zeigt. Die eigentliche Größe wird zuEinsatz als Wärmequelle in der Energieerzeugung mindest zum Teil von der Energie oder Strahlung geeignete gekapselte Energiequelle zu schaffen. 50 bestimmt, welche die Kapsel abgeben soll. Im allge-

Diese Aufgabe wird tei einer Strahlungsquelle der meinen läßt sich eine Neutronenflußverminderung

eingangs genannten Art erfindungsgemäß dadurch während der Bestrahlung herabsetzen, indem man die

gelöst, daß das Material der Kapsel einen Schmelz- Scheibe relativ dünner macht, jedoch gleichzeitig

punkt von oberhalb 22CO°C aufweist und sich mit darauf achtet, daß ihre Festigkeit zwecks maximaler

dem Thuliumoxyd verbinden läßt und daß das Thu- 55 Leistungsfähigkeit erhalten bleibt. Eine typische Scheibe

liumoxyd in Form eines scheibenförmigen gesinterten hat beispielsweise eine Dicke von 2 bis 5 mm und einen

Preßlings vorliegt. Durchmesser von 25 bis 63 mm. Je mehr sich das

Mit Vorteil weist die Kapsel, nachdem sie einem Thuliumoxyd seiner theoretischen Dichte nähert, Neutronenfluß von mindestens 10^1Bn/cm² für die desto besser ist die Energieabgabe, da die maximale Dauer von etwa 20 bis IiO Tagen ausgesetzt war, 60 Energie je Größeneinheit eine Funktion der Dichte eine spezif sehe Aktivität zwischen 5 und 15 W je ist. Zur Erzielung einer maximalen Energiedichte wird cm³ Tm 171 auf. Die durch Bestrahlung aktivierte das Thuliumoxyd zweckmäßigerweise zu einer Dichte Energiequelle aus Thuliumoxyd läßt sich als Wärme- von mindestens 80°/₀ seiner theoretischen Maximalquelle für thermoelektrische Generatoren verwenden.' dichte, am besten jedoch'zu 90 bis 95°/₀ der theore-Bis zur Bestrahlung erfordert die Herstellung der 65 tischen Dichte, gepreßt. Die Herstellung der Scheibe Energiekapseln keine Strahlenschutzmaßnahmen. aus Thuliumoxyd erfolgt durch Pressen von Thulium-Ein Ausführungsbeispiel der Erfindung ist in der oxydpulver unter Verwendung bekannter Vorrich-Zeichnung dargestellt. Es zeigt tungen bei erhöhter, kurz unterhalb des Schmelz-

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punktes von Thuliumoxyd (etwa 2300 bis 2600⁰C) Abstand zwischen den einzelnen etwa 2 mm dicken

liegender Temperatur. Das Sintern der gepreßten . Kapseln 7 jeweils etwa 8 mm. Dieser 8-mm-Abstand 9

Scheibe kann unter Luftbedingungen, im Vakuum zwischen den Kapseln ist mit einem Material auszu-

oder in einer indifferenten Atmosphäre erfolgen. füllen, das als Bremsstoff für die Neutronen und als

Die Scheibe aus Thuliumoxyd (F i g. 1) wird in 5 Kühlmittel dient, um die Geschwindigkeit der Neueine Kapsel 3 (Fig. 2) gebracht und an dieser be- tronen so weit abzubremsen, daß diese vom Brennfestigt. Das Material, aus welchem die Kapsel 3 her- Stoffmaterial wirksamer absorbiert werden. Zur gegestellt wird, muß einen hohen Schmelzpunkt haben, trennten Anordnung der Kapseln im Reaktor kann der zumindest über dem Schmelzpunkt des Stoffes ein beliebiger Käfig, beispielsweise aus Molybdän liegt, der sich in der Kapsel befindet. Bei der bevor- io oder Aluminium, verwendet werden. Als Bremsstoff zugten Ausführungsform muß dieser Schmelzpunkt zwischen den Kapseln ist ein wasserstoff haltiges Maüber dem von Thuliumoxyd liegen. Das Kapsel- terial, wie Wasser, zu verwenden. Bei der bevorzugten material darf nicht für wesentliche Aktivierung ge- Ausführungsform ist mit einer Flußabnahme von etwa eignet sein. Es muß daher einen sehr kleinen Quer- 50% zu rechnen. Zur genauen Ermittlung der Flußschnitt zur Absorption thermischer Neutronen sowie 15 abnähme ist nicht nur der Abstand zwischen den eine kurze Halbwertszeit haben. Vorzugsweise sollte . einzelnen Kapseln im Reaktor zu berücksichtigen, die Kapsel aus einem Material mit einem Absorptions- sondern auch die Dicke der Kapseln, die einen querschnitt von weniger als 0,2 barn und einer Halb- großen Einfluß ausübt.

wertszeit von weniger als 3 Tagen bestehen. Das F i g. 5 zeigt die in Abhängigkeit von der Be-

Kapselmaterial darf nicht mit dem Brennstoff oder 20 Strahlungsdauer erreichbare Energiedichte von Thu-

Isotopen reagieren und muß sich außerdem verbinden liumoxyd bei parametrischem Neutronenfluß. Diese

lassen, um eine dicht. verschlossene Hülle für den grafische Darstellung geht von der Annahme aus, daß

darin befindlichen Brennstoff zu bilden. Wie festge- der Neutronenfiuß am Targetmaterial existiert. Wie

stellt wurde, stellt Molybdän das bevorzugteste Kapsel- Fig. 5 zeigt, hat Thuliumoxyd eine angemessen hohe

material dar. Es können aber auch andere Stoffe wie 25 spezifische Aktivität, die sich mit den derzeit allge-

Zirkon und Wolfram verwendet werden. Molybdän mein in Reaktoren verfügbaren Neutronenflüssen

wird vor allem wegen seines hohen Schmelzpunktes, innerhalb einer angemessenen Bestrahlungszeit er-

seiner relativ kleinen Halbwertszeit sowie anderer reichen läßt,

geeigneter Eigenschaften bevorzugt. - Wird das in Form von Thuliumoxyd vorliegende

Die Kapsel 3 muß relativ dünnwandig sein, d. h., 3° Thulium-169 dem Neutronenfluß ausgesetzt, so ab-

die Dicke der Wände beträgt etwa 5 mm oder eventuell sorbiert es Neutronen, die das stabile Thuliumoxyd

noch weniger. Indem man die Kapsel möglichst dünn- in aktives Thulium-170 umwandeln. Wird zur Er-

wandig macht, ohne jedoch ihre Festigkeit zu schwä- Zeugung von Thulium-170 Thulium-169 in einem

chen, lä£t sich eine Abschwächung des Neutronen- Neutronenfluß bestrahlt, so tritt dabei folgende Reak-

flusses während der Bestrahlung weitgehend herab- 35 tion auf:

setzen, wodurch sich eine maximale Absorption der Tm¹⁶⁹+ n¹-> Tm¹⁷⁰ + -e°-> yb¹⁷⁰
Neutronen und eine Erhöhung der Energiedichte

ergibt. Die Seitenwände 4 und der Boden 5 können Das Thulium-170 zerfällt zu einem stabilen Tochteraus einem Stück hergestellt und mit der Kappe 6 Ytterbium-170, wie F i g. 4 zeigt. Thulium-170 hat verbunden werden. Alle Teile der Kapsel 3 werden 40 jedoch einen Querschnitt von 150 barn, woraus sich nach einem der bekannten Verfahren, beispielsweise ergibt, daß ein Teil von Thulium^l69 gemäß nachdurch Elektronenstrahlschweißen im Vakuum, mit stehender Gleichung zu Thulium-171 umgewandelt der Scheibe 2 verbunden. Solch eine Verbindung der wird:

Kapsel mit dem Brennstoff, in diesem Fall Thulium- „Tin¹⁷⁰ + ,^¹ -»„„Tm¹⁷¹ + -^⁰ -> vo/b¹⁷¹

oxyd, ist überaus wünschenswert, da hierdurch ein 45

einwandfreier Kontakt zwischen dem Brennstoff und Thulium-170 und -171, die durch Einwirkung eines

der Kapsel gewährleistet wird, wodurch sich ein wirk- Neutronenflusses auf die Kapsel entstehen, erscheinen

samer Wärmeübergang vom Brennstoffmaterial zur als das zweckmäßigste und technisch geeignetste Ma-

Kapsel und somit ein größerer Nutzeffekt ergibt. terial zur Verwendung als Wärmequelle, insbesondere

Die gefüllte Kapsel 7 (F i g. 2) ist zunächst noch 50 in Verbindung mit Thermionen-Generatoren. Der

nicht radioaktiv und kann daher mit »kalte Kapsel« Grund hierfür liegt zum Teil in der Energiedichte, die

bezeichnet werden. Solch eine Kapsel erfordert keinen sich mit Brennstoff kapseln aus Thulium-170 erzielen

Strahlenschutz und kann wie inaktives Material be- läßt, sowie in der längeren Halbwertszeit von Thu-

handelt werden. lium-171 und in Strahlungsschutzaspekten.

Zur Aktivierung können die inaktiven Kapseln 7 in 55 Die aktivierten Kapseln 7 können übereinandereinen in F i g. 3 schematisch dargestellten Reaktor 8 geschichtet und mit einer Außenhülle 15 umgeben gebracht und dort bis kurz vor ihrem Einsatz belassen werden, wie F i g. 6 zeigt. Die Höhe der übereinwerden. Für die meisten Verwendungszwecke bleiben andergeschichteten, eingekapselten Scheiben 2, die die Kapseln mindestens 35 und höchstens 150 Tage gemäß dem bevorzugten Ausführungsbeispiel 2 mm im Reaktor, wobei sie zur Erzeugung von Thulium-170 60 dick sind, kann verschieden groß sein,
einem Neutronenfluß von 10¹⁴ n/cm²/s oder mehr Als Material für die Außenhülle 15 wird vorzugsausgesetzt werden. Soll Thulium-171 erzeugt werden, weise das gleiche Material wie bei den Kapseln 3 so werden die Kapseln einem Neutronenfluß von verwendet. Außerdem sollte die Außenhülle im wesent-10^1B n/cm^a/s für die Dauer von 30 bis 90 Tagen aus- liehen die gleiche Dicke wie die Kapseln 3 haben, gesetzt. Um eine Abnahme des Neutronenflusses weit- 65 Ihre Verbindung mit den Kapseln 3 kann in ähnlicher gehend zu verringern, beträgt der Abstand zwischen Weise erfolgen.

den Kapseln in Reaktor mindestens 5:1. Bei dem Bei der vorliegenden Erfindung wird Thulium-169,

bevorzugten Ausführungsbeispiel beträgt also der das einzige stabile Isotop von Thulium, als bevorzug-

tes stabiles Material verwendet. Es können aber auch andere Stoffe verwendet werden. Die Erzeugung von Thulium-171 ist auch mit stabilem Erbium.oder angereichertem Er-170 nach folgender Gleichung möglich:

68^L

Bei diesem Verfahren ist eine chemische Trennung des Thulium-171 von den Erbiumisotopen oder dem Erbium-170 erforderlich. Die Einkapselung erfolgt also mit radioaktiv »heißem« Material, Tm-170. Der Strahlungsschutz stellt nur ein sehr kleines Problem dar, da die je Zerfall von Tm-171 abgestrahlte Energie sehr gering ist.

Claims (6)

Patentansprüche: 15

1. Durch Bestrahlung der eingekapselten Strahlungsquelle in einem Atomkernreaktor aktivierbare Energiequelle aus Thuliumoxyd, das in einer metallischen Kapsel eingebettet und fixiert ist, wobei die Kapsel aus einem Material besteht, das für thermische Neutronen einen Absorptionsquerschnitt von weniger als 0,2 barn und eine Halbwertzeit von weniger als 3Tage aufweist, dadurch gekennzeichnet, daß das Ma- terial der Kapsel einen Schmelzpunkt von oberhalb 2300⁰C aufweist und sich mit dem Thuliumoxyd verbinden läßt und daß das Thuliumoxyd in Form eines scheibenförmigen gesinterten Preßlings vorliegt.

2. Energiequelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Kapsel aus einem Material der Gruppe Molybdän, Zirkon und Wolfram hergestellt ist.

3. Energiequelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Preßling aus Thuliumoxyd zu einer Dichte von mehr als 80°/₀ der theoretischen Maximaldichte gepreßt ist.

4. Energiequelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Scheibe aus Thuliumoxyd gegenüber thermischen Neutronen einen Querschnitt von mehr als 5 barn hat.

5. Energiequelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Kapsel, nachdem sie einem Neutronenfluß von mindestens 10¹⁵ n/cm² für die Dauer von 30 bis 90 Tagen ausgesetzt war, eine spezifische Aktivität von mehr als 0,5 W je cm³ des Materials, vorzugsweise zwischen 0,5 und 1,5 W je cm³ Tm-171 aufweist.

6. Energiequelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß ein Kapselgehäuse mehrere Scheiben aus Thuliumoxyd enthält.

Hierzu 2 Blatt Zeichnungen