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Die Erfindung bezieht sich auf eine durch Bestrahlung der eingekapselten
Strahlungsquelle in einem Atomkernreaktor aktivierbare Energiequelle aus Thuliumoxyd,
das in einer metallischen Kapsel eingebettet und fixiert ist, wobei die Kapsel aus
einem Material besteht, das für thermische Neutronen einen Absorptionsquerschnitt
von weniger als 0,2 barn und eine Halbwertszeit von weniger als 3 Tage aufweist.
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Auf dem Energiesektor besteht eine Nachfrage nach radioaktiven Wärmequellen,
die beispielsweise in thermoelektrischen und Thermionen-Generatoren eingesetzt werden.
Derartige Wärmequellen sind in Form von Radio-Isotopen-Kapseln oder -Scheiben geschaffen
worden. Infolge der Radioaktivität des Radio-Isotopen-Materials ist die Herstellung
solcher Kapseln oder Scheiten mit Schwierigkeiten verbunden. Es sind aufwendige
und kostspielige Maßnahmen erforderlich, um für einen ausreichenden Strahlenschutz
zu sorgen. Durch diese Maßnahmen werden die Konstruktion und die Fertigung solcher
Wärmequellen stark eingeengt; die Kosten für die Herstellung und Handhabung dieser
Wärmequellen sind entsprechend hoch.
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Aus einer Vereffentlichulig von Unterrnyer in der Zeitschrift INIUCLEONICS,
Vol.12, Nr.5, Mai 1954, S.35 bis 37, ist bereits eine radioaktive
Energiequelle tekannt, welche aus Thulium oder Thuliumoxyd in einer Kapsel aus Aluminium
besteht, die vach der Füllurg durch Bestrahlung in einem Reaktor aktiviert wird
und nach ihrer Bestrahlung als Strahlurgsquelle für Durchle-cchtungcn dient. Eire
derartige, mit Ycrfälln-Emä£ig er.ergiescl#wachcn Isotepen gefüllte Erergiequelle
läßt sich relativ preisgürstig herstellen -und erfordert nur eine verhältnismäßig
schmecte Atschirmung. Der Platztedarf und das Gewicht der Atschirmurg sind datei
so gering, daß sich die Ercrgicq-u.elle leicht von eincm Ort zum andern trar.srcrtiercn
läft und daher tesoreers für Materialuntersuchur-gen geeignet ist. Jedcch läft sich
die bekannte kaltgekzpEelte radioaktive Energicquelle nicht als Wärinequelle verwenden.
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,Auch aus der Zcitfchrift)"Erergie 1"lucldaire«, Vol. 4, Nr.
7, De7cinter 15f2, S. (07 bis 611, ist es tekannt, verschieeere
Materialien wie Folonium-210, Cotalt-(0, Iridirm-192, Tritirm durch Bestrahlung
zu einer Strahlungsquelle auszubilden, die sich jedcch nicht als WErmequelle verwenden
läft Der Erf rdung liegt die Aufgabe zugrunde, eine zum Einsatz als Wärrrequelle
in der Energieerzeugung geeigrete gckapselte Energiequelle zu schaffen.
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Diese Aufgabe wird tei einer Strahlungsquelle der eingangs genannten
Art erfir#dungsgcmäß dadurch gelest, daß das Material der Kapsel einen Schmelzpunkt
von oberhalb 23C0'C aufweist -und s'ich mit dem Thuliulroxyd verbinden läft und
daß das Thuliumoxyd in Form eines scheitenförmigen gesinterten Freflings vorliegt.
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Mit Vorteil weist die Kapsel, nachdem sie einem Neutronenfluß von
mindestens 1015 n/cm2 für die Dauer von etwa 30 bis 1fOTagen ausgesetzt war,
eine spezifische Aktivität zwischen 5 und 15W je
.CM3 Trn
171 auf. Die durch Bestrahlung aktivierte Energiequelle aus Thuliumoxyd läft
sich als Wärmequelle für thermoelektrische Generatoren verwenden. Bis zur Bestrahlung
erfordert die Herstellung der Energiekapseln keine Strahlenschutzmaßnahmen.
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Ein Ausführungsteispiel der Erfindung ist in der Zeichnung dargestellt.
Es zeigt C
F i g. 1 einen Querschnitt durch eine Scheibe aus einem
stabilen, gepreßten und gesinterten Stoff, F i g. 2 einen Querschnitt durch
eine in eine Kapsel eingebettete Scheibe, F i g. 3 eine Anzahl von Kapseln
während der Bestrahlung in schematischer Darstellung, F i g. 4 ein Zerfallschema
für Thulium-170, F i g. 5 die Energiedichte von Thuliumoxyd in
Ab-
hängigkeit von der Bestrahlungszeit bei parametrischem Neutronenfluß,
F i g. 6 mehrere übereinander geschichtete Kapseln in schematischer Darstellung,
F i g. 7 ein Zerfallschema für Thulium-171, F i g. 8 die Energiedichte
von Thuliumoxyd in Ab-
hängigkeit von der Bestrahlungsdauer bei parametrischem
Neutronenfluß.
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Das sogenannte Kaltkapselungsverfahren zur Herstellung und Kapselung
noch nicht bestrahlter Isotopen kann in Verbindung mit mehreren verschiedenartigen
Stoffen benutzt werden. Das Material muß gegenüber thermischen Neutronen einen hohen
Querschnitt, vorzugsweise mehr als 5 barn sowie eine Halbwertzeit von vorzugsweise
mehr als 100 Tagen haben. Außerdem darf das Material während der Emission
keine wesentlichen gasförmigen Tochterprodukte bilden, außerdem muß das Material
einen hohen Schmelzpunkt haten, der vorzugsweise über 17C0'C liegt. Wie festgestellt
wurde, stellt Thulium-169, das als Thuliumoxyd Tm.0, hergestellt wurde, das zweckmäfigste
und technisch geeignetste Material zur Vermendung in der Kaltkapselung dar. Dies
ist zum Teil darauf zurückzuführen, daß es das einzige stabile Thuliumisotop (lCGO/,ig
vorhanden) ist und gegenüber thermischen Neutronen einen Querschnitt von
118 bam aufweist, wodurch eine ausreichende Aktivierung zu Thulium-170 gewährleistet
ist. Mit Hilfe eines Neutronenflusses von 2 bis 5 - 1015 n/cmz/s kann man
aus dem gekapselten Thuliumoxyd, auch Thulium-171 in geeigneter und gewünschter
Menge gewinnen. Die Herstellung von Thulium-169 in Form von Thuliumoxydteilchen
erfolgt nach einem hierfür geeigneten ken-merziellen Verfahren. Man verwendet Thuliumoxyd,
da reines Thulium-169 als Festmetall mit dem die Hülle der Kapsel bildenden Material
reagieren kann -und mit diesem verschmelzen würde.
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Das Thuliumoxyd wird unter Einwirkung von Wärme und Druck zu einer
Platte oder Scheibe gepreßt, wie F i g. 1 zeigt. Die eigentliche Größe "vird.
zumindest zum Teil von der Energie oder Strahlung bestimmt, welche die Kapsel abgeben
soll. Im allgemeinen läft sich eine Neutronenflußverminderung während der Bestrahlung
herabsetzen, indem man die Scheite relativ dünner macht, jedoch gleichzeitig darauf
achtet, daß ihre Festigkeit zwecks maximaler Leistungsfähigkeit erhalten bleibt.
Eine typische Scheibe hat beispielsweise eine Dicke von 2 bis 5 mm und einen
Durchmesser von 25 bis 63 mm. Je mehr sich das Thuliumoxyd seiner
theoretischen Dichte nähert, desto besser ist die Energieabgabe, da die maximale
Energie je GröPeneinheit eine Funktion der Dichte ist. Zur Erzielung einer
maximalen Energiedichte wird das Thuliumoxyd zweckmäßigerweise zu einer Dichte von
mindestens 80 % seiner theoretischen Maximaldichte, am testen jedoch züi
90 bis 95 "/, der theoretischen Dichte, gepreßt. Die Herstellung der
Scheibe aus Thuliumoxyd erfolgt durch Pressen von Thuliumoxydpulver unter Verwendung
bekannter Vorrichtungen bei erhöhter, kurz unterhalb des Schmelzpunktes
von
Thuliumoxyd (etwa 2300 bis 2600'C)
liegender Temperatur. Das Sintern
der gepreßten Scheibe kann unter Luftbedingungen, im Vakuum oder in einer indifferenten
Atmosphäre erfolgen.
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Die Scheibe aus Thuliumoxyd (F i g. 1) wird in eine Kapsel
3 (F i g. 2) gebracht und an dieser befestigt. Das Material, aus welchem
die Kapsel 3 hergestellt wird, muß einen hohen Schmelzpunkt haben, der zumindest
über dem Schmelzpunkt des Stoffes liegt, der sich in der Kapsel befindet. Bei der
bevorzugten Ausführungsform muß dieser Schmelzpunkt über dem von Thuliumoxyd liegen.
Das Kapselmaterial darf nicht für wesentliche Aktivierung geeignet sein. Es muß
daher einen sehr kleinen Querschnitt zur Absorption thermischer Neutronen sowie
eine kurze Halbwertszeit haben. Vorzugsweise sollte die Kapsel aus einem Material
mit einem Absorptionsquerschnitt von weniger als 0,2 barn und einer Halbwertszeit
von weniger als 3 Tagen bestehen. Das Kapselmaterial darf nicht mit dem Brennstoff
oder Isotopen reagieren und muß sich außerdem verbinden lassen, um eine dicht verschlossene
Hülle für den darin befindlichen Brennstoff zu bilden. Wie festgestellt wurde, stellt
Molybdän das bevorzugteste Kapselmaterial dar. Es können aber auch andere Stoffe
wie Zirkon und Wolfram verwendet werden. Molybdän wird vor allem wegen seines hohen
Schmelzpunktes, seiner relativ kleinen Halbwertszeit sowie anderer geeigneter Eigenschaften
bevorzugt.
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Die Kapsel 3 muß relativ dünnwandig sein, d. h., die
Dicke der Wände beträgt etwa 5 mm oder eventuell noch weniger. Indem man
die Kapsel möglichst dünnwandig macht, ohne jedoch ihre Festigkeit zu schwächen,
läft sich eire Abschwächung des Neutronenflusscs während der Bestrahlung weitgehend
herabsetzen, wodurch sich eine maximale Absorption der Neutronen und eine Erhöhung
der Energiedichte ergitt. Die Seitenwände 4 und der Boden 5 können aus einem
Stück hergestellt und mit der Kappe 6
verbunden werden. Alle Teile der Kapsel
3 werden nach einem der bekannten Verfahren, beispielsweise durch Elektronenstrahlschweißen
im Vakuum, mit der Scheibe 2 verbunden. Solch eine Verbindung der Kapsel mit dem
Brennstoff, in diesem Fall Thuliumoxyd, ist überaus wünschenswert, da hierdurch
ein einwandfreier Kontakt zwischen dem Brennstoff und der Kapsel gewährleistet wird,
wodurch sich ein wirksamer Wärmeübergang vom Brennstoffmaterial zur Kapsel und somit
ein größerer Nutzeffekt ergibt.
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Die gefüllte Kapsel 7 (F i g. 2) ist zunächst noch nicht
radioaktiv und kann daher mit »kalte Kapsel« bezeichnct werden. Solch eine Kapsel
erfordert keinen Strahlenschutz und kann wie inaktives Material behandelt werden.
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Zur Aktivierung können die inaktiven Kapseln 7 in einen in
F i g. 3 schematisch dargestellten Reaktor 8
gebracht und dort bis
kurz vor ihrem Einsatz belassen werden. Für die meisten Verwendungszwecke bleiben
die Kapseln mindestens 35 und höchstens 150 Tage im Reaktor, wobei
s-e zur Erzeugung von Thulium-170 einem Neutronenfluß von 1014 n/cm2/s oder mehr
ausgesetzt werden. Soll Thulium-171 erzeugt werden, so werden die Kapseln einem
Neutronenfluß von 1015 n/CM2/S für die Dauer von 30 bis
90 Tagen ausgesetzt. Um eine Abnahme des Neutronenflusses weitgehend zu verringern,
beträgt der Abstand zwischen den Kapseln in Reaktor mindestens 5: 1. Bei
dem bevorzugten Ausführungsbeispiel beträgt also der Abstand zwischen den einzelnen
etwa 2 mm dicken Kapseln 7 jeweils etwa 8 mm. Dieser 8-mm-Abstand
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zwischen den Kapseln ist mit einem Material auszufüllen, das als Bremsstoff
für die Neutronen und als Kühlmittel dient, um die Geschwindigkeit der Neutronen
so weit abzubremsen, daß diese vom Brennstoffmaterial wirksamer absorbiert werden.
Zur getrennten Anordnung der Kapseln im Reaktor kann ein beliebiger Käfig,
beispielsweise aus Molybdän oder Aluminium, verwendet werden. Als Bremsstoff zwischen
den Kapseln ist ein wasserstoffhaltiges Material, wie Wasser, zu verwenden. Bei
der bevorzugten Ausführungsform ist mit einer Flußabnahine von etwa 50
0/, zu rechnen. Zur genauen Ermittlung der Flußabnahme ist nicht nur der Abstand
zwischen den einzelnen Kapseln im Reaktor zu berücksichtigen, sondern auch die Dicke
der Kapseln, die einen ,großen Einfluß ausübt.
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F i g. 5 zeigt die in Abhängigkeit von der Bestrahlungsdauer
erreichbare Energiedichte von Thuliumoxyd bei parametrischem Neutronenfluß. Diese
grafische Darstellung geht von der Annahme aus, daß der Neutronenfluß am Targetmaterial
existiert. Wie F i g. 5 zeigt, hat Thuliumoxyd eine angemessen hohe spezifische
Aktivität, die sich mit den derzeit allgemein in Reaktoren verfügbaren Neutronenflüssen
innerhalb einer angemessenen Bestrahlungszeit erreichen läßt.
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Wird das in Form von Thuliumoxyd vorliegende Thulium-169 dem Neutronenfluß
ausgesetzt, so absorbiert es Neutronen, die das stabile Thuliumoxyd in aktives Thulium-170
umwandeln. Wird zur Erzeugung von Thulium.-170 Thulium-169 in einem Neutronenfluß
bestrahlt, so tritt dabei folgende Reaktion auf: "Tm'69 + ()nl -> 69TM170 + -le0
-> 70*Yb 170
Das Thulium-170 zerfällt zu einem stabilen Tochter-Ytterbium-170,
wie F i g. 4 zeigt. Thulium-170 hat jedoch einen Querschnitt von
150 barn, woraus sich ergibt, daß ein Teil von Thulium-169 gemäß nachstehender
Gleichung zu Thulium-171 umgewandelt wird: 6gTm 170+ ni ->,.gTml"+ -je' -> 7e"bl71
Thulium-170 und -171, die durch Einwirkung eines Neutronenflusses auf die
Kapsel entstehen, erscheinen als das zweckmäßigste und technisch geeignetste Material
zur Verwendung als Wärmequelle, insbesondere in Verbindung mit Thermionen-Generatoren.
Der Grund hierfür liegt zum Teil in der Energiedichte, die sich mit Brennstoffkapseln
aus Thulium-170 erzielen läßt, sowie in der längeren Halbwertszeit von Thulium.-171
und in Strahlungsschutzaspekten.
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Die aktivierten Kapseln 7 können übereinandergeschichtet und
mit einer Außenhülle 15 umgeben werden, wie F i g. 6 zeigt. Die Höhe
der übereinandergeschichteten, eingekapselten Scheiben 2, die gemäß dem bevorzugten
Ausführungsbeispiel 2 mm dick sind, kann verschieden groß sein.
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Als Material für die Außenhülle 15 wird vorzugsweise
das gleiche Material wie bei den Kapseln 3
verwendet. Außerdem sollte die
Außenhülle im wesentlichen die gleiche Dicke wie die Kapseln 3 haben. Ihre
Verbindung mit den Kapseln 3 kann in ähnlicher Weise erfolgen.
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Bei der vorliegenden Erfindung wird Thulium-169, das einzige stabile
Isotop von Thulium, als bevorzugtes
stabiles Material verwendet.
Es können aber auch andere Stoffe verwendet werden. Die Erzeugung von Thulium-171
ist auch mit stabilem Erbium oder angereichertem Er-170 nach folgender Gleichung
möglich: 6sEr 170+ 0111 --> ..Er'71 -> -,e0 + "Tm171 Bei diesem Verfahren
ist eine chemische Trennung des Thulium-171 von den Erbiumisotopen oder dem Erbium-170
erforderlich. Die Einkapselung erfolgt also mit radioaktiv »heißem« Material, Trn-170.
Der Strahlungssehutz stellt nur ein sehr kleines Problem dar, da die je Zerfall
von Tra-171 abgestrahlte Energie sehr gering ist.