DE2646442C2 - Formkörper aus einer Schicht eines gehärteten, ungesättigten Polyesterharzes, von der mindestens eine Fläche mit der Klebstoffschicht einer Verbundfolie verbunden ist - Google Patents

Formkörper aus einer Schicht eines gehärteten, ungesättigten Polyesterharzes, von der mindestens eine Fläche mit der Klebstoffschicht einer Verbundfolie verbunden ist

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DE2646442C2 DE2646442A DE2646442A DE2646442C2 DE 2646442 C2 DE2646442 C2 DE 2646442C2 DE 2646442 A DE2646442 A DE 2646442A DE 2646442 A DE2646442 A DE 2646442A DE 2646442 C2 DE2646442 C2 DE 2646442C2
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Description

a) einem linearen Copolyester,
b) einem Copolymeren eines eine Alkylgruppe mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen aufweisenden Alkylesters von Acrylsäure und/oder Methacrylsäure,
c) einem Copolymeren von Vinylidenchlorid,
d) Triäthanolamintitanat oderTributylamintitanaL
2. Formkörper nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der lineare Copolyester der Klebstoffschicht ein Copolyester aus Äthylenterephthalat und Äthylenisophthalat ist.
3. Formkörper nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß der lineare Copolyester der Klebstoffschicht aus 65 bis 95 Mol-% Äthylenterephthalat und 35 bis 5 Mol-% Äthylenisophthalat besteht.
Die Erfindung betrifft einen Formkörper gemäß dem Oberbegriff des Patentanspruchs 1.
Formkörper, die aus ungesättigten Polyesterharzen hergestellt werden, sind bekannt. Solche Formkörper werden oft mit teilchenförmigen Füllstoffen oder faserförmigen Zusatzstoffen wie Glasseidensträngen verstärkt. Formkörper aus mit Glasseidensträngen verstärktem Polyester werden im allgemeinen hergestellt, indem man eine Mischung aus Glasseidensträngen und einem ungesättigten Polyesterharz zusammen mit einem Härtungskatalysator für das Polyesterharz in eine Form bringt und das Polyesterharz aushärten läßt oder zum Aushärten bringt. Um dem Formkörper eine dekorative Oberfläche zu verleihen, können in die Form vor der Schicht aus dem mit Glasseidensträngen verstärkten, ungesättigten Polyesterharz eine Schicht aus einem nicht verstärkten Harz oder eine Gelschicht, die mit Pigmenten versehen sein können, hineingegeben werden.
Inibesondere bei Formkörpern ohne Gelschicht besteht die Gefahr, daß an der Oberfläche des Formkörpers einige Enden der Glasseidenstränge freigelegt werden, wodurch Kanäle gebildet werden, durch die Feuchtigkeit und Wasser in das Innere des Formkörpers eindringen können, was eine anschließende Hydrolyse und Zersetzung des Polyesterharzes zur Folge hat. Weiterhin können die Aufnahme von Feuchtigkeit und anschließendes Gefrieren zu einer Beschädigung des Formkörpers führen.
Aus der GB-PS 12 IO 268 ist ein Laminat bekannt, das aus einer Schicht eines gehärteten, ungesättigten Polyesterharzes besteht, die durch eine Klebstoffnchichl mit mindestens einer Schicht eines synthetischen, thermoplastischen Materials verbunden ist. Als thermoplastische Materialien werden in der GB-PS 12 10 268 eine Anzahl von Polymeren und Copolymeren genannt, nämlich Polyvinylchlorid, chloriertes Polyvinylchlorid oder chloriertes Polyäthylen oder Mischungen davon
5 oder Copolymere, die die Monomere der genannten Polymere als Comonomere enthalten. Als spezielle Beispiele für verwendbare Klebstoffe werden Butadien-Acrylnitril-Kautschuk, Polybutadien, Diallylphthalat, Allylpropionat, Allylbenzoat, Allylisocumyläther, Vinyl-
!0 glykolsäure, Vinylacetonitril und Fumarsäure erwähnt
Es ist Aufgabe der Erfindung, einen Formkörper
gemäß dem Oberbegriff des Patentanspruchs 1 zur
Verfügung zu stellen, bei dem das synthetische,
thermoplastische Material ein synthetischer, linearer
is Polyester ist und bei dem die Klebstoffschicht aus einer Substanz besteht, die zum Verkleben von gehärteten, ungesättigten Polyesterharzen mit synthetischen, line-' aren Polyestern besonders gut geeignet is£.
Diese Aufgabe wird durch den im Patentanspruch 1
gekennzeichneten Formkörper gelöst.
Die erfindungsgemäßen Formkörper können nach Wunsch auf einer Oberfläche oder auf beiden Oberflächen mit einer aus der Verbundfolie gebildeten Deckschicht versehen sein.
Die Natur und die Chemie der zur Herstellung der erfindungsgemäßen Formkörper eingesetzten härtbaren, ungesättigten Polyesterharze sowie die Mittel zur Initiierung und/oder Katalysierung der Aushärtung und die Härtungsbedingungen sind bekannt. Geeignete
jo ungesättigte Polyesterharze und die Bedingungen zu deren Aushärtung werden in »Polyesters, Vol. 2,
Unsaturated Polyesters and Polyesters Plasticiser«, Parkyn, Lamb and Clifton, Iliffe (1967), beschrieben. Geeignete synthetische, thermoplastische Materialien
für die Verbundfolien der erfindungsgemäßen Formkörper sind hochpolymere, film- und faserbildende, lineare Polyester aus zweibasigen, aromaiischen Carbonsäuren und zweiwertigen Alkoholen. Geeignete lineare Polyester können durch Kondensation einer oder mehrerer Dicarbonsäuren oder ihrer niederen Alkyldiester wie Terephthalsäure, Isophthalsäure, Phthalsäure, 23-, 2,6- und 2,7-Naphthalindicarbonsäure, Bernsteinsäure, Sebacinsäure, Adipinsäure, Azelainsäure, Diphenyldicarbonsäure und Hexahydroterephthalsäure oder Bis-p-carbo- xylphenoxyäthan, ggf. mit einer Monocarbonsäure, beispielsweise Pivalinsäure mit einem oder mehreren Alkylenglykol(en), beispielsweise Äthylenglykol, 1,3-Propandiol, 1,4-Butandiol, Neopentylglykol und 1,4-Cyclohexandimethanol hergestellt werden. Der bevorzugte lineare Polyester ist Po! ,ethylenterephthalat. Falls erwünscht, können in dem synthetischen, linearen Polyester geeignete, bekannte Zusatzstoffe wie Farbstoffe unr* Pigmente und UV-Absorptionsmittel, die bei der Verwendung der Formkörper im Freien einen Schutz gegenüber der Zersetzung durch Einwirkung von Sonnenlicht verleihen, enthalten sein. Die freiliegende Oberfläche der Schicht des synthetischen, linearen Polyesters kann unter Ausbildung eines dekorativen Musters bedruckt und/oder metallisiert werden.
Wenn die erfindungsgemäßen Formkörper in Bahnform hergestellt werden, kann es sich bei der Verbundfolie um eine selbsttragende Folie handeln, bei der die Schicht des synthetischen, linearen Polyesters gegebenenfalls biaxial orientiert und hitzefixiert ist und aus einer biaxial orientierten und hitzefixierten Polyäthylenterephthalatfolie besteht. Polyäthylenterephthalatfolien werden üblicherweise in zueinander senkrechten
Richtungen gestreckt, wodurch ihnen eine molekulare Orientierung verliehen wird, und hitzefixiert, wodurch dimensionsstabil gemacht werden. Dieses Verfahren, das beispielsweise aus der GB-PS 8 38 708 bekannt ist, kann auch zur Orientierung der Schicht des synthetisehen, linearen Polyesters angewendet werden, die einen Teil der Verbundfolie des erfindungsgemäßen Formkörpers bildet
Bei erfindungsgemäßen Fonnkörpern in Folien- oder Bahnform, die für die Außenverkleidung von Gebäuden, beispielsweise in Form von im wesentlichen lichtdurchlässigen Bedachungsmaterialien, vorgesehen sind, kann die Oberfläche der Schicht des synthetischen, linearen Polyesters zur Regulierung der Sonneneinstrahlung mit einer sehr dünnen Metallschicht beschichtet werden. ι s
Ein mit einem Profil versehener Formkörper kann hergestellt werden, indem man die Schicht des härtbaren, ungesättigten Polyesterharzes mit der Klebstoffschicht der Verbundfolie verbindet und dann vor dem Aushärten oder nach dem teilweisen Härten des ungesättigten Polyesterharzes formt, wobei die Härtung nach dem Formen des Formkörpers durchgeführt oder beendet wird.
Die erfindungsgemäßen Formkörper müssen nicht flach und folien- oder bahnförmig sein. Die Verbundfolie kann beispielsweise vor dem Aufbringen der Schicht des härtbaren, ungesättigten Polyesterharzes geformt werden, indem man aus der Verbundfolie durch Verfahren wie Vakuumformung, Blasformung oder Spritzformung einen Formkörper bildet. Zur Verwendung für diese Ausführungsform der erfindungsgemäßen Formkörper können Folien aus : morphem Polyäthylenterephthalat durch Vakuumformung geformt werden.
Die geeignete Dicke der Schicht des synthetischen, linearen Polyesters beträgt im allgemeinen bis zu etwa 175 μνη. Es kann sich dabei beispielsweise um eine etwa 12μπι dicke, orientierte Polyäthylenterephthalalfolie handeln.
Die Klebstoffschicht haftet sowohl an der Schicht des synthetischen, linearen Polyesters als auch an der aufgebrachten Schicht des ungesättigten Polyesterharzes an.
Die Klebstoffschicht besteht vorzugsweise aus einem linearen Copolyester [Substanz a)]. Geeignete lineare Copolyester für die Klebstoffschicht sind Copolyester der Terephthalsäure und der Isophthalsäure mit einem oder mehreren Alkylenglykol(en) wie Äthylenglykol, insbesondere ein Copolyester aus Äthylenterephthalat und Äthylenisophthalat. Der lineare Copolyester der Klebstoffschicht besteht geeigneterweise aus 65 bis 95 Mol-%, insbesondere 80 Mol-%, Äthylenterephthalat und 35 bis 5 Mol-%, insbesondere 20 Mol-%, Äthylenisophthalat. Andere Beispiele für geeignete lineare Copolyester der Klebstoffschicht sind Copolyester, die von Terephthalsäure und anderen zweibasigen aromatischen Carbonsäuren wie Azelainsäure und Sebacinsäure abgeleitet sind. Verbundfolien, bei denen die Klebstoffschicht aus einem linearen Copolyester besteht, können hergestellt werden, indem man eine Schicht des linearen Copolyesters auf eine orientierte und hitzefixierte Polyäthylenterephthalatschicht aufbringt oder indem man die Verbundfolie durch gemeinsames Extrudieren der beiden Schichten herstellt und danach zur Orientierung der Polyäthylenterephthalatschicht streckt und hitzefixiert. Die Verbundfolie t» kann auch durch Aufgießen der Klebstoffschicht auf eine Schicht des synthetischen, linearen Polyesters hergestellt werden. Bei einer bevorzugten Ausfühtungs form des erfindungsgemäßen Formkörpers besteht die Verbundfolie aus einer Polyäthylenterephthalatschicht und einer Klebstoffschicht aus einem linearen Copolyester. Für die Klebstoffschicht können auch Polyester und Copolyester einer oder mehrerer zwe'ibasiger, aromatischer Carbonsäure(n) mit einem oder mehreren zweiwertigen Alkohol(en), beispielsweise ein niedermolekularer Polyester, der von Isophthalsäure und Diäthylenglykol abgeleitet ist und als wäßrige Lösung auf die Schicht des synthetischen, linearen Polyesters aufgebracht werden kann, eingesetzt werden. Solche Polyester und Copolyester können ggf. durch Zugabe von Vernetzungsmitteln, beispielsweise eines alkoxylierten Melamin-Formaldehyd-Kondensationsprodukts, modifiziert werden.
Die Klebstoffschicht kann, wie erwähnt, auch aus einer Substanz b), nämlich einem Copolymeren eines eine Alkylgruppe mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen aufweisenden Alkylesters von Acrylsäure und/oder Methacrylsäure, bestehen. Bevorzugte Beispiele für die Substanz b) sind Copolymere, die von Äthylacrylat und Mcthylmethacrylat, ggf. zusammen mit einem oder mehreren anderen Comonomeren, beispielsweise substituiertem oder unsubstituiertem Acrylamid oder Methacrylamid abgeleitet sind; ein wirksames Copolymeres enthält Äthylacrylat, Methylmethacrylat und Methacrylamid, vorzugsweise in Anteilen von 45, 50 bzw. 5 Gew.-%. Solche Copolymere werden vorzugsweise mit einem zugesetzten Vernetzungsmittel, beispielsweise einem alkoxylierten Melamin- Formaldehyd-Kondensationsprodukt, vernetzt.
Bei der zur Bildung der Klebstoffschicht verwendbaren Substanz c) handelt es sich um Copolymere von Vinylidenchlorid mit anderen copolymerisierbaren Monomeren wie Acrylnitril, beispielsweise um ein Copolymeres aus 88Gew.-% Vinylidenchlorid und 12 Gew.-% Acrylnitril.
Wenn die Klebstoffschicht aus einem Copolymeren besteht, kann die Verbundfolie durch ein bekanntes Verfahren hergestellt werden, indem m.in beispielsweise die Klebstoffschicht in Form einer wäßrigen Dispersion oder Lösung des Copolymeren oder in Form einer Lösung des Copolymeren in einem organischen Lösungsmittel auf die Schicht des synthetischen, linearen Polyesters aufbringt.
Wie erwähnt, kann die Klebstoffschicht auch aus einer Substanz d), nämlich Triäthanolamintitanat oder Tributylamintitanat, bestehen.
Das für die Herstellung der erfindungsgemäßen Formkörper eingesetzte härtbare, ungesättigte Polyesterharz kann feinverteilte, teilchenförmige Füllstoffe und/oder faserförmige Verstärkungsmaterialien wie Glasfasern enthalten. Auch Pigmente können darin enthalten sein, falls dies angebracht ist. Wenn die Schicht des gehärteten, ungesättigten Polyesterharzes einen Füllstoff oder ein Verstärkungsmaterial enthält und nur auf einer Fläche mit der Klebstoffschicht einer Verbundfolie verbunden ist, kann die freiliegende Oberfläche der Schicht des gehärteten, ungesättigten Polyesterharzes mit einer ggf. für Dekorationszwecke gefärbten Gelschicht aus einem Harz versehen werden.
Die erfindungsgemäßen Formkörper können chargenweise oder kontinuierlich hergestellt werden.
Die chargenweise Herstellung kann beispielsweise durchgeführt werden, indem man eine Verbundfolie, beispielsweise eine Polyäthylenterephthalatfolie, die mit einer Klebstoffschicht aus einem linearen Copolyester versehen ist, in einer geeigneten Form so anordnet, daß
die K-lebstoffsciiicbt von der Formaberfläche abgewandt ist, worauf eine Schicht aus mit Glasseidensträngen verstärktem, ungesättigtem Polyesterharz, die ein Härtungsmittel enthält, falls dies notwendig ist, über der Klebstoffschicht aufgebracht und gehärtet wird,
Bei einem kontinuierlichen Verfahren zur Herstellung eines bahnförmigen erfindungsgemäßen Formkörpers kann eine Schicht eines mit Glasfasern verstärkten härtbaren, ungesättigten Polyesterharzes kontinuierlich auf die Oberfläche einer sich bewegenden, endlosen Bahn aus einer biaxial orientierten und hitzefixierten Polyäthylenterephthalatfolie gegossen werden, wobei die endlose Bahn eine für Entformungszwecke geeignete, unbehandelte Oberfläche aufweist Danach kann auf die aufgegossene Schicht des härtbaren, ungesättigten Polyesterharzes eine Verbundfolie aus einer biaxial orientierten und hitzefixierten Polyäthylenterephthalatschicht und einer Klebstoffschicht, die aus einem beispielsweise 80Mol-% Äthylenterephthalat und 20 Mol-% Äthylenisophthalat enthaltenden, linearen Copolyester besteht, se aufgebracht werden, daß die Klebstoffschicht mit der aufgegossenen Schicht in Berührung kommt. Dann wird die aufgegessene Schicht aushärten gelassen, und die endlose Bahn aus der Polyäthylenterepbthalatfolie wird aufgrund der ihrer Oberfläche innewohnenden Entformungseigenschaften von dem gebildeten bahnförmigen Formkörper abgezogen.
Die Schicht des synthetischen, linearen Polyesters der Verbundfolie schützt die Oberfläche der Schicht des so gehärteten, ungesättigten Polyesterharzes. Wenn in dem gehärteten, ungesättigten Polyesterharz Verstärkungsmaterialien enthalten sind, werden diese durch die Schicht des synthetischen, linearen Polyesters vor einer Freilegung an der Oberfläche des Formkörpers J5 geschützt, wodurch die Gefahr vermieden wird, daß infolge der Verstärkungsmaterialien Feuchtigkeit in den Formkörper eindringt. Daher können die erfindungsgemäßen Formkörper eingesetzt werden, wenn eine Berührung mit Wasser oder Feuchtigkeit wahrscheinlieh ist, ohne daß die Gefahr einer Schädigung durch Eindringen von Wasser oder Feuchtigkeit eingegangen wird, beispielsweise als Verkleidungsmaterialien für Gebäude. Die Schicht des synthetischen, linearen Polyesters kann gewünschtenfalls Stabilisierungsmittel für den Schutz gegenüber einem Abbau durch UV-Licht enthalten, insbesondere wenn Jer erfindungsgemäße Formkörper für eine Verwendung im Freien vorgesehen ist.
Eine bevorzugte Ausführungsform des erfindungsge- > <> mäßen Formkörpers besteht in einer profilierten Platte oder Bahn, die für die Verkleidung von Gebäuden geeignet ist. Eine besonders geeignete profilierte Bahn oder Platte hat einen sinusförmigen Querschnitt und ist auf einer Oberfläche oder auf beiden Oberflächen mit v> einer Verbundfolie der erfindungsgemäß definierten Art verkleidet. Eine solche profilierte Platte oder Bahn kann hergestellt werden, indem man das härtbare, ungesättigte Polyesterharz und die Verbundfolie(n) über die Klebstoffschicht(en) der Verbundfolie(n) verbindet, das wi ungesättigte Polyesterharz teilweise härtet und danach die erhaltene Platte oder Bahn mit einem Profil versieht, indem man die Platte oder Bahn vor der Beendigung der Härtung des ungesättigten Polyesterharzes über eine in geeigneter Weise gestaltete Formungsvorrichtung ->
führt. n . · , ,
Beispiel I
Ein Blatt aus ein'j: 50 um dicken, orientierten und hitzefixierten Polyäthylenterephthelatfolie (»Melinex« Typ S) wurde als Entformungsmittel ober eine als Träger dienende Glasplatte gelegt
Aus den nachstehend beschriebenen Bestandteilen wurde eine härtbare, ungesättigte Polyesterharzmasse hergestellt:
Gew.-TeRe
Klares, styrolmodifiziertes Harz
gemäß BS 3532 :1962 (Typ A) gemäß Definition in Polyester Handbook (1963), Verlag Scott Bader & Co.
Ltd. Seite 90, Handelsbezeichnung »Crystic«191E 100
Härtungsbeschleuniger 1 gew.-°/oiger Co-Beschleuniger in Styrol-Lösung, Handelsbezeichnung »Novadel« Nl 49/ST 2 50gew.-%ige Lösung eines Methyläthylketonperoxid-Katalysators 2
Etwa die Hälfte dieser Polyes^rharzmasse wurde auf das Entformungsmittel aufgegossen. Über die aufgegossene Schicht der Polyesterharzmasse wurden Glasseidenstränge gelegt, und der Rest der Polyesterharzmasse wurde über die Glasseidenstränge gegossen. Die Polyesterharzmasse wurde durch Ausüben von Druck mittels einer Walze gleichmäßig verteilt.
Über die mit Glasseidensträngen verstärkte Schicht aus der Polyesterharzmasse wurde eine als Deckfolie dienende Verbundfolie gelegt, die durch gemeinsames Extrudieren einer Klebstoffschicht aus einem 80 Mol-% Äthylenterephthalat und 20 Mol-% Äthylenisophthalat enthaltenden, linearen Copolyester und einer Polyäthylenterephthalatschicht hergestellt worden war. Die Polyäthylenterephthalatschicht war orientiert und hitzegehärtet. Die Verbundfolie wurde so über die Polyesterharzschicht gelegt, daß ihre Klebstoffschicht mit der Polyesterharzschicht in Berührung kam. Schließlich wurde über die Verbundfolie eine Glasplatte gelegt, um die Anordnung während der Härtung zusammenzuhalten, worauf die Härtung 45 min lang in sinem auf 1200C erhitzten Ofen durchgeführt wurde.
Nach dem Abkühlen des gehärteten Formkörpers ließ sich das Entformungsmittel leicht von der gehärteten Schicht des Polyesterharzes abtrennen, während die gehärtete Schicht mit lier Klebatoffschicht der Verbundfolie fest verbunden war, wobei die Haftung durch 30minütiges Kochen des Formkörpers in Wasser nicht beeinträchtigt wurde.
Beispiele 2bis6
Die in Beispiel 1 beschriebene härtbare, ungesättigte Polyesterharzmasse wurde auf die Klebstoffschichten von Proben aus 50 μσι dicken, klebstoffbeschichteten, orientierten und hitzefixierten Polyäthylenterephthalatfolien aufgebracht und nach den" in Beispiel 1 beschriebenen Verfahren gehärtet. Die Kiebstoffschichten bestanden aus folgenden Substanzen:
Beispiel KlebstofTschicht
Copolymeres, das aus 45/50/5 Gew.-% Äthylacrylat/Methylmethacrylat/Methacrylamid hergestellt und durch ein alkoxylie.tes McI-amin-Formaldehyd-Kondensationsprodukt vernetzt wurde
Fortsetzung
Beispiel Klebstoffe liicht
Mischung aus »Eastman Binder« DFB und »Eastman Size (Gewichtsverhältnis 2:1, auf den Feststoffgehalt bezogen)
[Eastman Size ist eine im Handel erhältliche, wäßrige Lösung eines niedermolekularen Polyesters, der ein Polyester aus Diäthylenglykol und Isophthalsäure sein dürfte; »Fastman Binder« OFB ist ein im Handel erhiii Iiches Material, das den gleichen Polyester wie »Fastman Size« zusammen mit etwa K) Gew.-% (auf den Feststoffgehalt bezogen) eines methoxymodifizierten Melamin-Formaldehyd-Kondensats enthalten dürfte)
»Eastman Binder« Df-B
Acrylpolymeres mit freien Hydroxyl- und Carboxylgruppen (»Glascol« Rl 196)
Triäthanolamintitanat
In jedem Beispiel war die Polyäthylenterephthalatfo- nicht von der Klebstoffschicht abgeschält werden. Die lie durch die Klebstoffschicht fest mit der gehärteten Haftung v/urde durch 30minütiges Kochen der Form-Schicht des Polyesterharzes verbunden und konnte körper in W-isser nicht beeinträchtigt.

Claims (1)

Patentansprüche:
1. Formkörper aus einer Schicht eines gehärteten, ungesättigten Polyesterharzes, von der mindestens eine Fläche mit der Klebstoffschicht einer aus einer KJebstoffschicht und einer Schicht eines synthetischen, thermoplastischen Materials bestehenden Verbundfolie verbunden ist, dadurch gekennzeichnet, daß das synthetische, thermoplastische Material ein synthetischer, linearer Polyester ist und daß die Klebstoffschicht aus einer der folgenden Substanzen besteht:
DE2646442A 1975-10-17 1976-10-14 Formkörper aus einer Schicht eines gehärteten, ungesättigten Polyesterharzes, von der mindestens eine Fläche mit der Klebstoffschicht einer Verbundfolie verbunden ist Expired DE2646442C2 (de)

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