DE2611833A1 - Verfahren zur abtrennung von radioaktivem krypton und xenon aus abgasen aus kernbrennstoff-wiederaufbereitungsanlagen oder kernreaktoren - Google Patents

Verfahren zur abtrennung von radioaktivem krypton und xenon aus abgasen aus kernbrennstoff-wiederaufbereitungsanlagen oder kernreaktoren

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Description

Verfahren zur Abtrennung von radioaktivem Krypton und Xenon aus Abgasen aus Kernbrennstoff-Wiederaufbereitungsanlagen oder Kernreaktoren
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Abtrennung der radioaktive Isotope enthaltenden Edelgase Krypton und Xenon aus bei der Wiederaufbereitung von Kernbrennstoffen oder bei Kernreaktoren entstehenden Abgasen, die neben anderen Komponenten Stickstoff und Argon als TrKgergase enthalten« wobei das Abgas nach Abtrennung der anderen Komponenten abgekühlt und danach destllla· tlv vom Krypton befreit wird.
Derartige Verfahren sind bekannt. So wird z.B. in nA Cryogenio Approach to Fuel Reprocessing Gaseous Radwaste Treatment" (J.S. Davis, J.R. Martin, Paper for Presentation
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At The Noble Qaa Symposium, Las Vegas, 1973) beschrieben, ein Im wesentlichen aus Stickstoff, Sauerstoff, Oxiden des Stickstoffs, Kohlendloxid und Wasser sowie Argon, Krypton und Xenon bestehendes Abgas aus Anlagen zur Wiederaufbereitung von Kernbrennstoffen zunächst einer Vorbehandlung zur Entfernung des Sauerstoffs, der Oxide des Stickstoffs, des Kohlendloxids und Wassers zu unterziehen. Der Sauerstoff und die Oxide des Stickstoffs werden dabei durch Zuführung von Wasserstoff katalytisch zu Stickstoff und Wasser reduziert. Das Wasser und das Kohlend!- oxid werden adsorptiv entfernt. Das so von allen anderen Komponenten außer den Verunreinigungen an Krypton und Xenon befreite, aus Stickstoff und Argon bestehende Trägergas wird sodann einer TIe ftemperaturtrennanlage zugeführt und dort In einer ersten Trennsäule destlllatlv vom Krypton und Xenon befreit. In einer zweiten Trennsäule werden Krypton und Xenon voneinander getrennt.
Die Aktivität des Xenons wird aufgrund seiner im Vergleich zur Halbwertszeit des Krypton-85 (10,8 Jahre) geringen Halbwertszeit von nur 5*3 Tagen (Xenon-133)in den meisten Fällen vor der obengeschilderten Behandlung des Abgases bereits sehr stark abgeklungen sein, da Insbesondere die Möglichkeit besteht, die Abgase über entsprechend bemessene Verzögerungsstrecken zu leiten. Die Aktivität des Krypton-85 bleibt dagegen während der für die Abgasbehandlung im allgemeinen zur Verfügung stehenden Zeit praktisch konstant.
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Das bekannte Verfahren hat somit den Nachteil, daß der Tieftemperaturteil, in dem eine hoch aufkonzentrierte radioaktive Kryptonfraktion behandelt wird, relativ aufwendig 1st, da zwei Trennsäulen mit den dazugehörigen Leitungen und Schaltorganen erforderlich sind.
Aufgabe der Erfindung ist es daher, ein Verfahren der obengenannten Art bereitzustellen, das wirtschaftlicher ist als das bekannte Verfahren, indem es insbesondere die Herabsetzung des für den Tieftemperaturteil notwendigen Aufwandes gestattet.
Diese Aufgabe wird gemäß der Erfindung dadurch gelöst, daß das Xenon noch vor der Destillation adsorptiv abgetrennt wird. Als Adsorptionsmittel kann Aktivkohle dienen.
Der Vorteil der erfindungsgemäßen Maßnahme besteht darin, daß nur mehr eine Trennsäule benötigt wird und die Schutzmaßnahmen gegen die von der hochkonzentrierten Kryptonfraktion im Sumpf dieser Säule ausgehende radioaktive Strahlung damit auf das notwendige und unvermeidliche Minimum beschränkt werden können.
Da während der Adsorption des Xenons auch Spuren von Krypton mitadsorbiert werden, 1st es vorteilhaft, wenn die für die adsorptive Abtrennung notwendige Regenerierung der Adsorber duroh Spülung in mindestens zwei Phasen abläuft, wobei in der ersten Phase vorwiegend mitadsorbierteβ Krypton desorbiert und
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das kryptonhaltige SpUlgas in das Verfahren zurUokgefUhrt wird, während in der zweiten Phase das Xenon desorbiert und das xenonhaltige SpUlgas aus dem Verfahren entfernt wird. Gemäß einer weiteren Ausgestaltung der Erfindung wird als SpUlgas mindestens zum Teil vom Krypton befreites Trägergasgemisch verwendet. Das aus der Tieftemperaturanlage kommende, nahezu ausschließlich aus Stickstoff und Argon bestehende SpUlgas wird in zwei Teile aufgeteilt, wobei der eine Teil das mitadsorbierte Krypton und der andere das Xenon aufnimmt. Da das Krypton trotz seiner geringen Menge eine im Vergleich zum Xenon hohe Aktivität aufweist, wird das kryptonhaltige-Spülgas nichts abgeblasen»sondern an. geeigneter Stelle in das Verfahren zurückgeführt. Das xenonhaltige SpUlgas kann dagegen entweder in die Umgebung entlassen oder auf seine Komponenten weiterverarbeitet werden. Falls gewünscht, kann die Restaktivität des Xenons in Verzögerungsstrecken vorher nooh auf das geforderte Maß herabgesetzt werden.
Eine weitere spezielle Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens ist daduroh gekennzeichnet, daß das Xenon gegebenenfalls zusammen mit einer der anderen im Abgas enthaltenen Komponenten, beispielsweise Kohlendioxid, in einem Misohbettadsorber oder in geteilten Adsorberbetten abgetrennt wird. Dabei kann so verfahren werden, dafl die gemeinsame Xenon- Kohlendloxid-Adsorption in zwei in Reihe gesohalteten Adsorberbetten erfolgt, in der zweiten SpUlphase Xenon und Kohlendioxid getrennt auf die
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Betten verteilt und In einer dritten SpUlphase mit parallel geschalteten SpUlströmen Xenon und Kohlendioxid getrennt ausgespült werden. Die Adsorptionsphase wird abgebrochen, sobald die Xenon-Adsorptionsfront das zweite Adsorberbett zu ca. drei Vierteln durchwandert hat. Die relativen Ausmaße der beiden Adsorberbetten müssen so bemessen sein, dafl in diesem Moment die Kohlendloxidfront sich noch im Innern des ersten Adsorberbettes befindet. Während der ersten SpUlphase rückt die Xenonfront bis zum Ende des zweiten Adsorberbettes vor. Während der zweiten SpUlphase wird wegen der im Verhältnis zum Kohlendloxid leichten Desorblerbarkelt des Xenons dieses aus dem ersten Adsorberbett nahezu vollständig desortiert und im zweiten Bett abgeladen, wobei die Kohlendioxidfront bis zum Ende des ersten Bettes vorrückt. In der anschließenden dritten SpUlphase werden beide Betten parallel geschaltet und getrennt vom Xenon und Kohlendioxid befreit. Die Adsorberbetten körnen aus Zeolith und Aktivkohle geschüttet sein.
Wie bereits erwähnt, enthalten die Abgase aus Kernbrennstoff-Wiederaufbereitungsanlagen oder Kernreaktoren im allgemeinen als andere Komponenten noch Sauerstoff und Oxide des Stickstoffs, die üblicherweise mit Wasserstoff katalytisch zu Stickstoff und Wasser reduziert werden. Das dabei entstehende Wasser wird zum größten Teil in einem Abscheider entfernt. In einen solchen Falle ist es vorteilhaft, wenn das restliche Wasser nooh vor
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der adsorptlven Xenonentfernung in umschaltbaren Adsorbern von den Abgasen abgetrennt wird, die Adsorber In der Regenerationsphase mit Wasserstoff gespült werden und der mit Wasser beladene Wasserstoff der katalytisehen Reduktion zugeführt wird. Die Zuführung des mit Wasser beladenen Wasserstoffs zur Reduktionsstufe hat den Vorteil, dafl auch das in den Adsorbern aufgenommene Restwasser schließlich im Abscheider ausgeschieden wird. Als Adsorptionsmittel für das Wasser kann Silloagel oder Zeollth verwendet werden.
Die Abbildung zeigt ein Ausführungsbeispiel des erfindungsgemäßen Verfahrens in schematlscher Darstellung.
Bei 1 werden 9000 mol/h eines Abgases zugeführt, das aus 67 MoI-Jf Stickstoff, 16 Mol-£ Sauerstoff, 5 MoI-J* Wasser, 8 Mol-£ Stickstoffdioxid, 3 Mol-£ Stickstoffoxid und 1 Mol-;* Argon sowie 800 Mol-ppm Xenon und 160 Moi-ppa Krypton besteht und Spuren von Distickstoffoxid, Kohlendioxid und Kohlenmonoxid enthSlt. Die duroh das radioaktive Kryptonisotop Krypton-85 hervorgerufene Aktivität betragt 0,62 Ci/s. In einem Kompressor 2 wird dieses Abgas von 1 bar auf ca. 6 bar verdichtet, zusammen mit einem aus Leitung 24 zugeführten wasserstoffreichen Gas sowie einem nooh naher zu definierenden, durch Leitung 25 zugeführten RUokführgas in eine katalytlsohe Reduktionsstufe 3 eingeführt. Dort werden die Oxide des Stickstoffs sowie der Sauerstoff duroh Umsetzung mit den Wasserstoff zu Stickstoff und Wasser reduziert» Als
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Katalysator kann beispielsweise Platin verwendet werden. In dem anschließenden Abscheider 4 wird der größte Teil des Wassers in flüssiger Form abgeschieden. Um eine Flammenentwicklung In der Reduktionsstufe zu vermeiden, mufl das über den Katalysator zu leitende Gasgemisch soweit verdünnt sein» dafl der Gehalt an Sauerstoff und Oxiden des Stiokstoffs zusammen nur noch höchstens 3 Mol-£ beträgt. Zu diesem Zweok wird ein entsprechender Teil des aus dem Abscheider kommenden Gases mittels eines Gebläses 5 zum Eingang der Reduktionsstufe zurückgeführt. Der übrige Teil des aus dem Abscheider abgezogenen Gases, in dem die Anteile an Sauerstoff und Oxiden des Stickstoffs unter 1 bzw. 5 Mol-ppm liegen» wird zur Entfernung des restlichen Wassers einem der beiden Silicagel-Adsorber 6 oder 7 zugeführt. Diese Adsorber sind periodisch zwischen Adsorptions- und Regenerationsphase umschaltbar. Die Spülung der Adsorber während der Regenerationsphase erfolgt mit Wasserstoff» der bei 8 ins Verfahren eingeführt wird. Der mit Wasser beladene Wasserstoff wird durch Leitung 24 zur Reduktionsstufe 3 geführt.
Das so vorbehandelte Abgas» das im wesentlichen nur mehr aus den Trägergasen Stickstoff und Argon sowie aus Kohlendioxid» Krypton und Xenon besteht» wird nun in einen der drei periodisch umsohaltbaren Adsorber 9, 10 oder 11 eingeführt. In alle des vorliegenden Beispiels sind die Adsorber mit Zeolith-Iktivkohle-Mischbetten ausgestattet» in denen sowohl das Xenen als
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auch das Kohlendioxid adsorbiert werden. Dabei wird für die Adsorption des Xenons Aktivkohle und für Kohlendioxid Zeolith mit Porenweite 9 Angstrom verwandt. Neben dem Xenon und Kohlendioxid wird in geringen Mengen auch Krypton mitadsorbiert· Die Adsorptionsfront des Kryptons wandert dabei am schnellsten durch den Adsorber, die Kohlendioxidfront am langsamsten. Sobald die Xenonfront den Adsorber zu ca. drei Vierteln durchlaufen hat, erfolgt die Umschaltung auf die Regenerationsphasen. In der ersten Regenerationsphase wird bei Umgebungstemperatur das Krypton, in der zweiten bei ca. 420 K das Kohlendioxid und Xenon desorbiert.
Als Spülgas wird das aus der Tieftemperaturanlage 13 kommende
gereinigte TrKgergasgemisoh verwendet. Da Krypton im Verhältnis zu Xenon bzw. Kohlendioxid leichter desorblerbar ist, wird das Spülgas vor den Adsorbern in zwei ungleiche Teile geteilt und der kleinere der beiden Teilmengen, zur Desorption des Kryptons in den entsprechenden Adsorber geleitet. Während der Desorption des Kryptons wird die Adsorptionsfront des Xenons bis zum Adsorberende vorgeschoben/ da das Spülgas den Adsorber in derselben Richtung durchströmt wie vorher das Abgas. Das mit Krypton be-
ladene Spülgas wird duroh Leitung 19 zum Kompressor 2 zurückgeführt. Der aus der zweiten Regenerationsphmee kommende, mit Xenon und Kohlendioxid beladene Spülgasanteil verlüßt die Anlage über Leitung 20 bei 21.
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Das von Xenon und allen anderen Komponenten nahezu vollständig befreite, kryptonhaltige Trägergasgemlsoh wird im Wärmeaustauscher 12 auf oa. 95 K abgekühlt und unter einem Druck von oa. 5 bar in die Trennsäule 13 eingegeben. Die eingespeisten Mengen betragen im einzelnem 7760 mol/h Stickstoff« 144 mol/h Wasserstoff, 108 mol/h Argon und 1,44 mol/h Krypton. Die für die Rektifikation in der Trennsäule 13 benötigte Rüoklaufflüssigkeit wird im Kondensator 17 duroh indirekte Kältezufuhr mittels flüssigen Stickstoffs aus dem Vorratsbehälter 16 erzeugt. Vom Sumpf der Trennsäule wird eine an Krypton bis auf ca 80 % angereicherte flüssige Fraktion abgezogen, im Verdampfer 14 total verdampft und auf Umgebungstemperatur erwärmt, bei 15 der Anlage entnommen und danach dosiert gespeichert· Die Entnahme der Kryptonfraktion erfolgt nicht kontinuierlich, sondern einmal am Tage zu je oa. 1,5 L
Das vom Kopf der Trennsäule durch Leitung 18 abgezogene gereinigte Trägergas enthä\t nur mehr 0,1 Mol-ppm Krypton. Dies entspricht einem Dekontaminationsfaktor von 1 t l800. Dieses gereinigt· Trägergas wird, wie oben bereits geschildert, zum Spülen der Xenon-Kohlendioxld-Adsorber 9* 10 und 11 benutzt.
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Le e rs e i.t e

Claims (1)

  1. LINDE AKTIENGESELLSCHAFT
    (H 894) H 76/021
    t El/bd "
    19*3.1976
    Patentansprüche
    λ Verfahren zur Abtrennung der radioaktive Isotope enthaltenden Edelgase Krypton und Xenon aus bei der Wiederaufbereitung von Kernbrennstoffen oder bei Kernreaktoren entstehenden Abgasen« die neben anderen Komponenten Stickstoff und Argon als Träger· gase enthalten« wobei das Abgas nach Abtrennung der anderen Komponenten abgekühlt und danach destlllatlv vom Krypton befreit wird, dadurch gekennzeichnet, daß das Xenon noch vor der Destillation adsorptiv abgetrennt wird.
    2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet^ dafl die für die adsorptive Abtrennung notwendige Regenerierung der Adsorber durch SpUlung in mindestens zwei Phasen abläuft, wobei in der ersten Spülphase vorwiegend mitadsorbiertes Krypton desorbiert und das kryρtonhaltige SpUlgas in das Verfahren zurückgeführt wird, während In der zweiten Spülphase das Xenon desorbiert und das xenonhaltige SpUlgas aus dem Verfahren entfernt wird.
    . Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet» dafl ale Spül· gas mindestens zum Teil vom Krypton befreites TrKgergasgemlsoh verwendet wird.
    ORIGINAL INSPECTED
    LiNDE AKTIENGESELLSCHAFT
    Verfahren naoh einem der AnsprUohe 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet« daS das Xenon gegebenenfalls zusammen mit einer der anderen im Abgas enthaltenen Komponenten, beispielsweise Kohlendioxid, in einem Misohbettadsorber oder in geteilten Adsorberbetten abgetrennt wird.
    5» Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dafl die gemeinsame Xenon-Kohlendioxld-Adsorption in zwei in Reihe geschalteten Adsorberbetten erfolgt, in der zweiten SpUlphase Xenon und Kohlendioxid getrennt auf die Betten verteilt werden und in einer dritten SpUlphase mit parallel geschalteten SpUlströmen Xenon und Kohlendioxid getrennt ausgespUlt werden.
    6. Verfahren naoh einem der AnsprUohe 1 bis 5, wobei in den Abgasen als andere Komponenten enthaltene Oxide des Stickstoffe und Sauerstoff unter Zuführung von Wasserstoff katalytisch zu Stickstoff und Wasser reduziert werden und das Wasser zum Teil in einem Abscheider entfernt wird, dadurch gekennzeichnet, daS das restliche Wasser noch vor der adsorptlven Xenonentfernung in umschaltbaren Adsorbern von den Abgasen abgetrennt wird, dafl die Adsorber in der Regeneration sphase mit Wasserstoff gespUlt werden und der mit Wasser beladene Wasserstoff der katalytischen Reduktion zugeführt wird.
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DE2611833A 1976-03-19 1976-03-19 Verfahren zur Abtrennung von radioaktivem Krypton und Xenon aus Abgasen aus Kernbrennstoff-Wiederaufbereitungsanlagen oder Kernreaktoren Expired DE2611833C2 (de)

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