DE2601684B2 - Verfahren zur Herstellung von Brenn- und Brutstoff-Partikeln - Google Patents
Verfahren zur Herstellung von Brenn- und Brutstoff-PartikelnInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von kugelförmigen Brenn- und/oder Brutstoffpartikeln
mit hohem Durchsatz durch Vergießen von Uran und/oder Thorium und/oder Plutonium enthaltenden
Lösungen aus einer in Vibrationen versetzten Düse durch eine ammoniakhaltige Gasstrecke in ein ammoniakalisches
Fällbad mit anschließendem Waschen, Trocknen und Sintern oder Schmelzen der gebildeten
und verfestigten Tropfen.
Alle Brennelemente für Hochtemperaturreaktoren enthalten den Brenn- und Brutstoff in Form von
beschichteten Partikeln. Diese beschichteten Partikeln bestehen aus kugelförmigen Teilchen der Oxide oder
Karbide von Uran und/oder Thorium und/oder Plutonium, die zur Zurückhaltung der Spaltprodukte mit
Schichten aus pyrolytischem Kohlenstoff und Siliziumkarbid umhüllt sind.
Zur Zeit sind im wesentlichen folgende Teilchensorten von Bedeutung: Uranoxid (UO2), Urankarbid (UC2),
Thoriumoxid (ThO2) und Uran-Thoriumoxid-Mischkristall
(U, Th)C>2. Die Durchmesser der Teilchen liegen je nach Anforderung etwa zwischen 200 und 600 μπι, die
Dichte soll so hoch wie möglich sein. Für den für Hochtemperaturleistungsreaktoren bevorzugten Brut-Abbrand-Brennstoff
kreislauf sind sowohl Thoriumoxid-Brutkerne mit etwa 500 μπι Durchmesser als auch
Urankarbid-Abbrandkerne mit etwa 200 μπι Durchmesser herzustellen.
Im weiteren Verlauf der Brennelementherstellung werden diese Brenn- und Brutstoffkerne mit Schichten
aus pyrolytischem Kohlenstoff und Siliziumkarbid versehen, die der Rückhaltung von Spaltprodukten beim
Reaktorbetrieb dienen. Dabei müssen von diesen Schichten die im Teilcheninneren auftretenden Spaltgasdrücke,
die durch Neutronenstrahlung gebildeten Spannungen und die Temperaturwechselspannungen
aufgefangen werden. Das ist am besten möglich, wenn diese Schichten exakte Kugelschalen sind und die Kerne
eine exakte Kugelform haben.
Es sind verschiedene Verfahren bekannt, die zur Herstellung solcher Teilchen eingesetzt werden. Neben
pulvermetallurgischen Granulationsverfahren, die nicht imstande sind, völlig exakte Kugelformen zu liefern,
wurden naßchemische Verfahren entwickelt, denen aus technischen und wirtschaftlichen Gründen gegenüber
den trockenen Verfahren der Vorzug gegeben wird. Bei praktisch allen naßchemischen Verfahren wird aus einer
Uran-, Thorium- und/oder Plutoniumverbindung eine wäßrige Lösung oder ein Sol hergestellt. Für den Fall
der Karbidherstellung enthält diese Flüssigkeit feinverteilten Kohlenstoff in Dispersion. Aus der Lösung oder
dem Sol werden dann Tropfen gebildet, die möglichst kugelförmig sind und die unter Beibehaltung der
Kugelform verfestigt werden. Die verfestigten Teilchen werden, falls zu entfernende Zusätze vorhanden sind,
gewaschen, dann getrocknet, kalziniert und im Falle von Oxidteilchen gesintert Zur Herstellung von Karbid
werden die Teilchen nach dem Kalzinieren zur Reaktion gebracht und entweder bei 1700—20000C gesintert
oder bei etwa 25000C geschmolzen.
Eines dieser bekannten Verfahren ist die sogenannte Sol-Gel-Methode, nach der ein wäßriges Thoriumoxidoder
Thorium-Uranoxid-Sol hergestellt und in ein mit
Wasser nicht mischbares organisches Lösungsmittel, z. B. 2-Äthylhsxanol, eingetropft wird.
Das verwendete Lösungsmittel hat eine Löslichkeit für Wasser von mehreren Volumenprozent. Die
viskosen Soltropfen werden durch Wasserentzug geliert und verfestigt (US-PS 31 71 715 und 32 90 122).
Nach einem anderen Verfahren wird der wäßrigen Lösung von Verbindungen der Stoffe, aus denen die
kugelförmigen Teilchen gebildet werden sollen, ein Harz, vorzugsweise Methylzellulose, beigemischt, das
beim Eintropfen in alkalische Lösung eine sehr starke Viskositätserhöhung gibt, so daß die Kugelform des
Tropfens bei dem langsamen Eindringen der Base in das Innere des Tropfens und bei der damit verbundenen
Ausfällung und Aushärtung erhalten bleibt (DE-PS 1212 841). Der Zusatz eines ein- oder mehrwertigen
Alkohols zu dieser viskosen Tropflösung verbessert die Oberflächenspannung und damit die Kugelbildung
(DE-PS 16 71 051).
Aus der DE-AS 1542 346 ist ein Verfahren bekannt
geworden, bei dem aus einer Metallsalzlösung mit öl eine Emulsion gebildet, diese Emulsion mit Polyvonylalkohol
(PVA) versetzt und in Ammoniaklösung eingetropft wird, wobei die Tropfen sehr rasch verfestigt
weiden, öl und PVA werden aus den verfestigten Teilchen ausgewaschen und diese getrocknet und
fertigbehandelt
Aus der DE-AS 19 60 289 ist ein Verfahren zur Herstellung kugelförmiger Teilchen aus Urandioxid
bekannt, bei dem in einer wäßrigen Lösung von Uranylnitrat und Harnstoff festes Hexamethylentetramin
(Hexa) aufgelöst und diese gekühlte konzentrierte Lösung in heißes Öl eingetropft wird. Die dabei durch
Ammoniakabspaltung auf dem Hexa verfestigten sphärischen Teilchen werden gewaschen, getrocknet
und gesintert
In der DE-AS 12 83199 wird die Herstellung
sphärischer Teilchen beschrieben, bei der einer echten wäßrigen oder kolloiden Lösung von Brennstoff- oder
Brutmaterialien vor dem Eintropfen in öl eine kondensier- oder härtbare organische Substanz zugegeben
wird.
Ein weiteres Verfahren ist aus DE-OS 21 47 472 bekannt bei dem die Metallsalzlösung oder das Sol in
eine Ketonphase eingetropft wird, die über einer wäßrigen Ammoniaklösung steht. In der DE-OS
23 23 072 wird außerdem angegeben, daß es zur Verbesserung der Teilchendichte und der Ausbeute
vorteilhaft ist der Metallsalzlösung vor dem Eintropfen in die Ketonphase Ammoniumnitrat und Harnstoff
beizumischen.
Aus den beiden letztgenannten Veröffentlichungen und aus den US-PS 32 04 934 und 36 71584 ist es
bekannt den Flüssigkeitsstrahl beim Eintropfen einer Vibration auszusetzen, um mit erhöhtem Durchsatz
gleichmäßige Tropfen zu erzeugen. Alle die vorerwähnten Verfahren haben den Nachteil, daß die Durchsatzerhöhung,
die durch Erhöhung der Tropffrequenz an sich möglich wäre, begrenzt ist, entweder infolge der
gegenseitigen Behinderung der Tropfen in der Flüssigkeit, in der sie beim Austreten aus der Tropfdüse
gebildet werden, oder durch die verfahrensmäßig erforderliche hohe Viskosität der Tropfflüssigkeit.
Außerdem haben einige der genannten Verfahren den Nachteil, daß als Zusatz zur Tropflösung polymere
organische Stoffe verwendet werden, die entweder schon bei geringen Änderungen des pH-Wertes oder
durch Altern in der Lösung ihren Zustand und damit die Viskosität der Lösung ändern, so daß es in einer
Großproduktion schwierig ist immer exakt gleichmäßige Tropflösungen herzustellen und zu verarbeiten,
wobei insbesondere beim Trocknen und beim weiteren Erhitzen der gebildeten Teilchen hohe Ausschußquoten
durch Bruch und Zerplatzen auftreten.
Ss ist daher schon vorgeschlagen worden (Patentanmeldung P 24 59 445), eine Durchsatzerhöhung bei der
Tropfenbildung aus mit PVA versetzten Uran- und/oder
ίο Thoriumlösungen dadurch zu ermöglichen, daß der
vibrierte Flüssigkeitsstrahl nach dem Austritt aus der Düse zunächst eine ammoniakfreie Gasstrecke durchfällt
in der sich exakt kugelförmige Tropfen ausbilden. Diese kugelförmigen Flüssigkeitstropfen fallen danach
is durch eine zweite, ammoniakhaltige Gasstrecke und
werden dabei auch bei sehr hoher Tropfenfrequenz von der Ammoniakgasströmung eo gut allseitig umspült daß
sie gleichmäßig verfestigt werden und beim Auftreffen auf die in der Fallsäule unter der zweiten Gasstrecke
befindlichen wäßrigen Ammoniaklösung nicht deformiert werden. Aber auch mit diesem Verfahren kann
man nur Tropfenzahlen von maximal 80 000 pro Minute und Düse erreichen, je nach Viskosität der Lösung.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, bei der Herstellung von kugelförmigen Brenn- und/oder Brutstoffpartikeln durch Vertropfen von einer organischen Substanz versetzten Lösungen von Schwermetallsalzen, insbesondere von Uran und/oder Thorium und/oder Plutonium, aus einer in Vibration versetzten Düse durch eine ammoniakalische Gasstrecke in ein ammoniakalisches Fällbad, den Durchsatz auf mindestens 20 000 bis 200 000 Tropfen pro Minute und Düse zu steigern und dabei die Rundheit der zunächst gebildeten exakt kugelförmigen Tropfen aus den Schwermetallsalzlösungen sowohl beim Fall durch die Gasphase als auch beim Aufschlagen auf die Oberfläche der alkalischen Ammoniaklösung so zu stabilisieren, daß eine Deformation ausgeschlossen wird, und daß die gute Stabilität und Kugelform der verfestigten Teilchen bei der Weiterverarbeitung durch Waschen, Trocknen und Erhitzen auf Sintertemperatur erhalten bleibt.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, bei der Herstellung von kugelförmigen Brenn- und/oder Brutstoffpartikeln durch Vertropfen von einer organischen Substanz versetzten Lösungen von Schwermetallsalzen, insbesondere von Uran und/oder Thorium und/oder Plutonium, aus einer in Vibration versetzten Düse durch eine ammoniakalische Gasstrecke in ein ammoniakalisches Fällbad, den Durchsatz auf mindestens 20 000 bis 200 000 Tropfen pro Minute und Düse zu steigern und dabei die Rundheit der zunächst gebildeten exakt kugelförmigen Tropfen aus den Schwermetallsalzlösungen sowohl beim Fall durch die Gasphase als auch beim Aufschlagen auf die Oberfläche der alkalischen Ammoniaklösung so zu stabilisieren, daß eine Deformation ausgeschlossen wird, und daß die gute Stabilität und Kugelform der verfestigten Teilchen bei der Weiterverarbeitung durch Waschen, Trocknen und Erhitzen auf Sintertemperatur erhalten bleibt.
Diese Aufgabe wird gemäß der Erfindung dadurch gelöst, daß der wäßrigen Lösung der Uran- und/oder
Thorium und/oder Plutoniumsalze solche wasserlöslichen oder mit Wasser mischbaren monomeren Kohlenwasserstoffverbindungen
mit funktioneilen Aldehyd-, Keto-, Äther-, Amino-, Imino-, Phenol-, Säure- oder Säureamidgruppen, einzeln oder im Gemisch, zugesetzt
werden, die in wäßriger alkalischer Lösung mit Uran, Thorium und Plutonium stabile Addukte bilden, die mit
Wasser nicht auswaschbar sind, und die der Lösung eine Viskosität von nicht mehr als 15 cP bei 200C verleihen,
wobei nur solche Gemische der genannten Stoffe der Lösung zugesetzt werden dürfen, die bei den in der
Lösung oder in den herabfallenden Tropfen vorliegenden Temperaturen kein Polymerisat oder Harz
miteinander bilden.
Es wurde überraschend gefunden, daß monomere Kohlenwasserstoffe, die die genannten funktionellen
Gruppen aufweisen, auch bei Abwesenheit polymerer organischer Substanzen mit Uran, Thorium und
Plutonium bei der Fällungsreaktion mit Ammoniak so stabile Addukte bilden, daß die kugelförmigen Tropfen
aus Uran-, und/oder Plutonium- und/oder Thoriumsalz-
h"> lösung bereits in der Ammoniakgasfallstrecke vor dem
Eintauchen in das Fällbad ausreichend aushärten, und daß die Kugelform dieser gehärteten Teilchen beim
Sammeln im Fällbad und bei der anschließenden
Weiterverarbeitung zu Mikrokugeln durch Waschen,
Trocknen und Erhitzen erhalten bleibt.
Für die Wirtschaftlichkeit von Herstellungsverfahren für Kernbrenn- und -brutstoffpartikeln ist der Durchsatz
entscheidend. Wegen der Kleinheit <ier Teilchen von beispielsweise 0,2 bis 0,5 mm Durchmesser und ihres
geringen Gewichts der Größenordnung 0,05 bis 0,5 mg bedeutet hoher Durchsatz die Erzeugung vieler Tropfen
von mehr als 20 000 oder 100 000 je Minute und Düse in
einer Tropfenkette, so daß für die Härtung im Ammoriakgas nur Bruchteile von Sekunden zur
Verfügung stehen. Überraschend hat sich nun gezeigt, daß der Zusatz von monomeren Kohlenwasserstoffverbindungen
zur Schwermetallsalzlösung nicht nur die Erzeugung einer Vielzahl von Tropfen pro Minute
wesentlich erleichtert, sondern daß diese Tropfen im Ammoniakgas auch sofort zu Kugeln erstarren, ohne
sich beim Auftreffen auf die Flüssigkeitsoberfläche des Fällbades zu deformieren.
Für den Zerfall eines Flüssigkeitsstrahles in uniforme Tropfen unter der Einwirkung eines Schwingsystems
sind die physikalischen Eigenschaften der Lösung, wie Viskosität und Oberflächenspannung, von wesentlichem
Einfluß, insofern, als mit zunehmender Viskosität und Oberflächenspannung die Erzeugung einer Vielzahl von
Tropfen aus einem Strahl erschwert oder dadurch unmöglich wird, daß sich in der zur Verfügung
stehenden kurzen Zeit kugelförmige diskrete Tropfen gar nicht ausbilden können. Nachteile dieser Art, die bei
den bekannten Verfahren infolge Anwendung hochvis- m koser polymerer Stoffe, wie Polyvinylalkohol, Cellulosederivate
oder polymerer Zucker, in Kauf genommen werden müssen und den Durchsatz begrenzen, wurden
nach der vorliegenden Erfindung durch Zusatz monomerer Kohlenwasserstoffverbindungen von einer Vis- «
kosität unter 15 cP überwunden. Es hat sich nämlich überraschend gezeigt, daß bei einer Reihe verschiedenartiger
monomerer Kohlenwasserstoffverbindungen durch ihren Zusatz zur Schwermetallsalzlösung einerseits
keine oder nur eine geringe Viskositätssteigerung von 2 bis 5 cP eintritt, daß andererseits jedoch einige
Stoffe eine starke Viskositätserhöhung bewirken. Solche Stoffe sind für das erfindungsgemäße Verfahren
nicht geeignet. Durch entsprechende Wahl der chemischen Verbindung kann man die notwendige Konzentration,
die für eine rasche Härtung der Tropfen im Ammoniakgas notwendig ist, ohne nennenswerte
Viskositätserhöhung und infolgedessen ohne Durchsatzbegrenzung erzielen. Besonders vorteilhaft wirkt
sich dies auf die Herstellung von karbidischem so Kernbrennstoff aus. Bei dieser Herstellung wird der
Uransalzlösung feindisperser Ruß zugesetzt, der in der Regel zu einer weiteren Viskositätserhöhung der
Lösung führt. So konnten beispielsweise nach dem vorerwähnten, bekannten Herstellverfahren, bei dem r>r'
der gekühlten Uransalzlösung Harnstoff und Hexamethylentetramin zugesetzt werden (DE-PS 19 60 289),
wegen des durch den Rußzusatz verursachten Viskositätsanstieges bis auf 100 cP kleine Tropfen für
200 μπι-Urankerne nicht erzeugt werden, während nach <>"
dem erfindungsgemäßen Verfahren aus einer Uranylnitrat-Ruß-Dispersion mit einer Viskosität von nur 10 cP,
bei Zusatz von beispielsweise Propionaldehyd, Frequenzen bis zu 3000 Hertz bis zu 180 000 uniforme Tropfen
pro Minute und Düse von 0,4 bis 0,8 mm Durchmesser, '·'· entsprechend einem UC2-Abbrandkerndurchmesser
von 150—250 μηι, ohne Schwierigkeiten erzeugt werden
konnten, die als gehärtete Partikeln gute Kugelform hatten.
Durch Kombination zweier oder mehrerer dieser Verbindungen ist es möglich, die für jede Tropfengröße
optimale Viskosität unter Einhaltung des hohen Durchsatzes einzustellen. Dadurch ist eine große
Flexibilität in der Erzeugung unterschiedlich großer uniformer Tropfen bzw. Mikrokugeln sowie ein breites
Anwendungsgebiet für das erfindungsgemäße Verfahren gegeben.
Ein weiterer Vorteil der Erfindung besteht darin, daß die Schwermetallkonzentration der in Tropfen umzuwandelnden
Lösung bei Zusatz von monomeren Kohlenwasserstoffverbindungen in weiten Grenzen,
beispielsweise zwischen 100 und 600 g/l, variiert werden
kann, weil selbst bei hoher Schwermetallkonzentration die Viskosität nur unwesentlich zunimmt und die
Tropfen beim Härten im Ammoniakgas ihre Kugelform behalten und nicht, wie bei Anwendung polymerer
Stoffe beobachtet, aufgrund innerer Spannungen aufplatzen. Besonders vorteilhaft ist die Anwendung
konzentrierter Schwermetallsalzlösungen für die Erzeugung größerer Mikrokugeln von 0,6 bis 0,8 mm
Durchmesser, weil die Tropfen klein gehalten werden können und aufgrund geringerer Strömungswiderstände
beim Fallen kugelförmig bleiben. Daher empfiehlt es sich, den Konzentrationsbereich für Uran und/oder
Thorium in der Lösung so zu wählen, daß der Tropfendurchmesser etwa zwischen 0,5 und 1,5 mm
liegt.
Als geeignete monomere Kohlenwasserstoffverbindungen gemäß der Erfindung sind eine Reihe von
wasserlöslichen oder mit Wasser mischbaren organischen Verbindungen gefunden worden, die eine oder
mehrere funktioneile Gruppen tragen und den Stoffklassen der Aldehyde, Ketone, Äther, Amine, Carbonsäuren
bzw. Aminosäuren, der Säureamide bzw. Säureimide oder der Phenole angehören.
Von den Aldehyden haben vor allem Formaldehyd, Acetaldehyd, Propionaldehyd und Furfurylaldehyd
günstigen Einfluß auf die Stabilisierung der Tropfen. Bei Acetaldehyd und Propionaldehyd genügten dafür
bereits 0,5 Mol pro Mol Thorium für eine Thoriumnitratlösung mit 400 g Th/1. Ein meßbarer Viskositätsanstieg
nach dem Zusatz der organischen Verbindung zur Thoriumnitratlösung wurde dabei nicht festgestellt, die
Viskosität betrug nur 4 bis 5cP bei 20° C. Die Anwendung dieser chemischen Stoffe erwies sich als
besonders einfach: Thoriumnitratlösung vom pH-Wert 3,8, die durch Neutralisation der stark sauren Lösung mit
Ammoniakgas bei Temperaturen unterhalb 20° C hergestellt wurde, wurde unter Rühren mit den
genannten organischen Flüssigkeiten im angegebenen Mischungsverhältnis bei Raumtemperatur vermischt.
Die erhaltene klare, stabile Lösung wurde in bekannter Weise in Tropfen umgewandelt, indem diese Lösung
unter der Einwirkung eines elektromagnetischen Schwingsystems durch eine Düse gedrückt wurde,
wobei der ausfließende Flüssigkeitsstrahl bei einer Frequenz von 400 Hertz in Luft in 24 000 Tropfen pro
Minute zerfiel, welche während des Fallens durch eine 20 bis 30 cm lange Ammoniakgasatmosphäre zu festen
sphärischen Teilchen härteten und im ammoniakalischen Fällbad aufgefangen werden.
Bei Anwendung des Ketons Aceton sowie der cyclischen Äther Dioxan und Tetrahydrofuran wurden
das gleiche Verhalten der Lösung und dasselbe Ergebnis wie bei Benutzung der vorgenannten Aldehyde erzielt.
Auch diese Stoffe bewirkten schon bei Zusatz von 0,5
26 Ol
Mol pro Mol Thorium eine Formstabilisierung der Tropfen im Ammoniakgas.
Von den Carbonsäuren erwies sich die flüssige Brenztraubensäure als besonders geeignet, insbesondere
für die Erzeugung etwa höherviskoser Lösungen bis zu 15 cP, deren Anwendung bei der Herstellung
größerer Tropfen bzw. Mikrokugeln von beispielsweise 0,6 bis 0,8 mm Durchmesser vorteilhaft sein kann.
Eine ähnliche Wirkung wurde bei Anwendung einiger Aminosäuren, wie Glycin oder L-Leucin, beobachtet
Auch Säureamide, wie Formamid und Acetamid,
sowie Säureimide, wie Succinimid, stabilisieren die Kugelform der Tropfen durch Härtung in Ammoniakgas.
Hierfür genügen schon Mengen von 0,5 Mol pro Mol Thorium, wobei keine meßbare Viskositätserhöhung
der Lösung eintritt. Diese Stoffe werden in entsprechender Menge mit der Uran- und/oder
Thoriumsalzlösung entweder vermischt, wie bei Formamid, oder darin gelöst.
Weiterhin wurde überraschend gefunden, daß auch Amine sehr geeignet sind, die Kugelform der Tropfen zu
stabilisieren, wenn sie vorher mit Säuren zu Ammoniumsalzen neutralisiert werden. So führt beispielsweise
basisches Athylendiamin zu einer Fällung in der Thoriumnitratlösung, eine mit 2 Mol Salpetersäure pro
Mol Diamin neutralisierte Ammoniumsalzlösung des Äthylendiamins kann jedoch mit der Thoriumnitratlösung
zu einer klaren, stabilen Lösung mit einem Gehalt von 290 g Thorium und 37 g Athylendiamin pro Liter
vermischt werden, die in Tropfenform in Ammoniakgas ebenfalls zu kugelförmigen Teilchen härtet. Wasserlösliche
Phenole, vorzugsweise Resorcin und Pyrogallol, bewirken ebenfalls eine Tropfenstabilisierung und
-härtung in Ammoniakgas. Bei Anwendung von konzentrierter Thoriumnitratlösung von pH 3,8, die
430 g Thorium pro Liter Lösung enthält, genügen 0,5 Mol Resorcin pro Mol Thorium für die Härtung der
Tropfen, während bei stärker verdünnter Thoriumnitratlösung mit 250 g Th/1 1 bis 2 Mol Resorcin für die
Erzeugung einer guten Kugelform der Teilchen erforderlich waren. Die Viskosität bei 200C stieg beim
Lösen des Resorcins von 4 cP auf 8 bis 12 cP nur geringfügig an, und die Lösung war unbegrenzt stabil.
Die mit Wasser Ammoniumnitrat frei gewaschenen sphärischen Teilchen färbten sich an Luft langsam
schwarz, hervorgerufen durch die Sauerstoffempfindlichkeit des noch enthaltenen Resorcins. Ähnliche
Ergebnisse wurden mit Pyrogallol erzielt, das in einer Konzentration von 0,5 Mol pro Mol Thorium die
Kugelform der Tropfen ebenfalls stabilisierte. Aufgrund so der Sauerstoffempfindlichkeit des Pyrogallol färbten
sich die Teilchen schnell schwarz.
In beiden Beispielen wurde der Durchsatz auf mehr als 24 000 Tropfen pro Minute gesteigert.
Die Erfindung beschränkt sich nicht nur auf die vorstehend aufgeführten Stoffklassen, sondern beinhaltet
auch wasserlösliche monomere Kohlenwasserstoffverbindungen der heterocyclischen Reihe, die die
genannten funktioneilen Gruppen enthalten. So wurde beispielsweise gefunden, daß Alloxan (Ν,Ν'-Mesoxalyl- f>o
harnstoff), eine heterocyclische, wasserlösliche Sechsringverbindung aus Carbonyl- und Iminogruppen,
ebenfalls eine Verfestigung von Tropfen aus konzentrierter Thoriumnitratlösung von pH 3,8 in Ammoniakgas
bewirkt, während die Abwesenheit dieses Stoffes zu einer völligen Formzerstörung der Tropfen beim
Auftreffen auf die Oberfläche des Fällbades führt.
Teilchen kann die gleichzeitige Anwendung zweier oder mehrerer der genannten wasserlöslichen monomeren
Kohlenwasserstoffverbindungen haben. Für die Herstellung von (Th, U)CvM ischoxidkügelchen hat sich
z. B. der Zusatz von 0,25 Mol Glycin zu einer Thoriumnitrat-/Uranylnitrat-Resorcin-Lösung
(Molverhältnis 0,9 :0,1 :05) bewährt, wodurch optimale Bedingungen
für die Stabilität der Lösung, für die Tropfenerzeugung und für die Kugelform der Teilchen erzielt werden. Mit
einer solchen Mischung aus 1 Mol Resorcin und 0,25 Mol Glycin pro Mol Uran in Uranylnitratlösung vom
pH-Wert 2 mit 300 g U/l wurden auch sphärische Teilchen aus Ammoniumdiuranat bei hohem Durchsatz
erzeugt, die anschließend in bekannter Weise durch Waschen, Trocknen und reduzierendes Sintern zu
dichten UCvMikrokügelchen vom Durchmesser 200 μπι verarbeitet wurden. Dabei konnte der Durchsatz
je Düse bis auf 180000 Tropfen pro Minute gesteigert werden, entsprechend einer Uranmenge von
mehr als 0,4 kg pro Stunde und Düse. In einer Lösung der gleichen Zusammensetzung wurde zusätzlich RuO
dispergiert, wobei die Viskosität nur geringfügig anstieg
Bei einem Durchsatz von 90 000 Tropfen je Düse und Minute wurden schwarze runde Teilchen von 0,8 mm
Durchmesser erhalten, die in bekannter Weise durch Reaktionssintern zu gesinterten UC2-Kügelchen vom
Durchmesser 220 μηι verarbeitet wurden.
Das Verfahren gemäß der Erfindung wird anhand folgender Beispiele näher erläutert.
Thoriumnitratlösung mit 500 g Thorium pro Litei wurde unter Kühlung auf 5 bis 10° C mit Ammoniakga:
auf pH-Wert 3,8 neutralisiert, wobei eine klare Lösung mit 444 g Thorium je Liter entstand. In 1860 ml diese!
Lösung, die 826 g Thorium enthielt, wurden be Zimmertemperatur unter Rühren 213 g Resorcin unc
87 g Glycin gelöst und noch 780 ml Wasser sowie 170 m
Uranylnitratlösung, die im Liter 450 g Uran enthielt zugegeben. Diese klare Lösung von 31 Volumen, die je
Liter 303 g Th+ U im Gewichtsverhältnii Th : U = 10 :1 sowie 71 g Resorcin und 29 g Glycir
enthielt und eine Viskosität von 11 cP aufwies, wurde nach bekannten Methoden in gleich große Tropfer
zerlegt, indem die Lösung unter der Einwirkung eine; elektromagnetischen Schwingsystems durch eine Düse
gedrückt wurde, wobei der ausfließende Flüssigkeitsstrahl bei einer Frequenz von 400 Hertz in Luft 24 00(
Tropfen pro Minute bildete, welche während des Fallen; durch eine 20 cm lange Ammoniakgasatmosphäre zi
festen sphärischen Teilchen härteten, die in einerr ammoniakalischen Fällbad als Kügelchen aus Thorium
oxidhydrat und Ammoniumdiuranat gesammelt wurde.
Das Molverhältnis der Kohlenwasserstoffverbindung zu Thorium plus Uran betrug für Resorcin 0,5 und füi
Glycin 0,3. Die sphärischen Partikeln wurden mil Wasser und Isopropanol frei von Ammoniumnitrat
gewaschen, getrocknet, an Luft kalziniert und untei Wasserstoff bei 1700°C zu (Th, U)O2-Mischoxidkügel
chen von hoher Dichte (größer 98% der theoretischer Dichte) gesintert. Die Analyse einer repräsentativer
Teilmenge von über 2000 Teilchen ergab einer mittleren Durchmesser von 391 μπι mit einer Standard'
abweichung von 8,8 μπι für 99% aller Teilchen ml· 99%iger Wahrscheinlichkeit, das entspricht einen
Variationskoeffizienten von 23%. Die Untersuchung der Kugelform ergab, daß das Verhältnis von größten
zu kleinstem Durchmesser je Kugel bei mehr als W
26 Ol
ίο
aller Kugelchen zwischen 1,00 und 1,05 lag und daß weniger als 1% ein Durchmesserverhältnis von 1,10
hatte. Der Durchsatz je Düse betrug 0,4 kg Thorium plus Uran pro Stunde in Form von 400^m-Kügelchen,
das sind über 1,4 · 10* Teilchen.
523 ml Thoriumnitratlösung vom pH-Wert 3,8, die im Liter 444 g Thorium enthielt, wurden unter Rühren mit
48,5 g Brenztraubensäure und nach 15 Minuten noch mit 110 ml Wasser und 48,5 ml UranyInitratlösung (490 g
U/l) vermischt. Die klare Lösung von 730 ml Volumen hatte eine Viskosität von 13 cP bei 20° C und enthielt pro
Liter 350 g Thorium plus Uran im Gewichtsverhältnis Th:U = 10:l sowie 66 g Brenztraubensäure. Auch
nach längerer Standzeit von 24 Stunden wurde ein Auskristallisieren von Bestandteilen oder eine Trübung
der Lösung nicht beobachtet. Diese Lösung wurde, wie in Beispiel 1 beschrieben, in 48 000 Tropfen pro Minute
umgewandelt, welche in Ammoniakgas und Ammoniaklösung zu festen, kugelförmigen Teilchen aushärteten,
die frei von Ammonnitrat gewaschen und an Luft getrocknet wurden. Das Molverhältnis Brenztraubensäure
zu Thorium plus Uran betrug 0,5.
In 306 ml Uranylnitratlösung vom pH-Wert 2, die im Liter 490 g Uran gelöst enthielt, wurden 71 g Resorcin
und 12 g Glycin gelöst und 110 ml Wasser zugegeben, wobei eine klare Lösung mit einer Viskosität von 2 cP
bei 20°C entstand, die je Liter 300 g Uran, 142 g Resorcin und 24 g Glycin enthielt, entsprechend einem
Molverhältnis Resorcin zu Uran von 1 und Glycin zu Uran von 0,25. Diese Lösung blieb über 48 Stunden klar
und wurde, wie in Beispiel 1 beschrieben, durch eine Düse gedrückt, wobei der auslaufende Flüssigkeitsstrahl
120 000 uniforme Tropfen bildete, welche in Ammoniakgas
gehärtet und in Ammoniaklösung in Form fester Kügelchen aus Ammoniumdiuranat vom Durchmesser
0,8 mm gesammelt wurden. Die Weiterbehandlung durch Waschen zwecks Entfernung von Ammoniumnitrat,
Trocknen, Kalzinieren und Sintern unter Wasserstoff bei 1700° C ergab sphärische Kernbrennstoff kügelchen
aus dichten UO2 vom Durchmesser 200 μΐη.
Messungen ergaben, daß das Verhältnis von größtem zu kleinstem Durchmesser je Kugel bei 86% aller Teilchen
unter 1,05 lag und bei den restlichen Teilchen 1,10 nicht überschritt
50
In einer Lösung der in Beispiel 3 genannten Zusammensetzungen wurden 30 g Ruß dispergiert.
Diese Suspension mit einer Viskosität von 10 cP bei 2O0C wurde unter ständigem Rühren, wie in Beispiel 1
beschrieben, in kugelförmige schwarze Partikeln umgewandelt Bei einer Frequenz von 1500 Hertz betrug der
Durchsatz je Düse 90000 Tropfen pro Minute, entsprechend 0,2 kg Uran pro Stunde und Düse. Nach
dem Waschen und Trocknen wurden die Teilchen bei 1850°C unter Argon zu UC2-Brennstoffkernen vom
Durchmesser 220 μπι reagiert und gesintert.
In 260 ml Thoriumnitratlösung vom pH-Wert 3,8, die 481 g Thorium je Liter enthielt, wurden 118,5 g Resorcin
gelöst. Durch Verdünnen mit 150 ml Wasser entstand eine Lösung, die je Liter 250 g Thorium und 237 g
Resorcin enthielt, entsprechend einem Resorcin/Thorium-Molverhältnis
von 2:1, und deren Viskosität bei 20°C 9 cP betrug. Wie in Beispiel 1 beschrieben, wurde
die Lösung bei einer Vibratorfrequenz von 427 Hertz durch eine Düse gedrückt und in 25 700 Tropfen pro
Minute umgewandelt, die in einer Ammoniakgasatmosphäre von 30 cm Länge zu Kügelchen aus Thoriumoxidhydrat
erstarrten und in wäßriger Ammoniaklösung aufgefangen wurden. Die sphärischen Teilchen wurden
durch Waschen von Ammoniumnitrat befreit, getrocknet und an Luft zu dichten ThO2-Brutstoff kernen vom
Durchmesser 503 μπι kalziniert und gesintert. Das
Ausmessen einer repräsentativen Probe von 200 Kügelchen ergab, daß 98% davon ein Durchmesserverhältnis
von größtem zu kleinstem Durchmesser je Teilchen unter 1,1 hatten. Obwohl jedes Teilchen im
Mittel nur 0,65 mg wog, betrug der Durchsatz je Düse 1 kg ThO2 pro Stunde.
In 303 ml Thoriumnitratlösung vom pH-Wert 3,8 wurden 76,3 g Acetamid und 12,1 g Glycin gelöst und
unter Rühren noch 90 ml Wasser und 28,5 ml Uranylnitratlösung der Konzentration 4SO g U/l zugegeben. Die
klare Lösung enthielt pro Liter 300 g Th+ U im Gewichtsverhältnis Th : U = 10 :1, 152,6 g Acetamid
und 24,2 g Glycin und hatte eine Viskosität von 11 cP bei
20°C. Wie in Beispiel 1 beschrieben, wurden daraus je Minute und Düse 36 000 kugelförmige Teilchen
hergestellt, die durch Wärmebehandlung einschließlich Sintern unter Wasserstoff bei 1700° C in Mischoxidkügelchen
aus (Th, U)O2 von guter Sphärizität vom Durchmesser 400 μπι umgewandelt wurden.
In diesem Beispiel betrug das Molverhältnis von Acetamid/Th + U = 2 und Glycin/Th + U = 0,25.
In 500 ml Thoriumnitratlösung vom pH-Wert 3,8 mit
einem Gehalt von 206 g Th wurden 50 g Pyrogallol gelöst, entsprechend einem Molverhältnis Pyrogal-Iol/Th
von 0,4. Diese Lösung mit der Viskosität von 12 cP bei 200C wurde, wie in Beispiel 1, in Teilchen von
guter Kugelform umgewandelt, die sich beim Trocknen an Luft schwarz färbten.
564 ml Thoriumnitratlösung vom pH-Wert 3,8 mit einem Gehalt von 232 g Th (1 Mol) wurden mit 29 g
Propionaldehyd (0,5 Mol) vermischt. Die klare Lösung hatte eine Viskosität von 5cP bei 200C und wurde,
ähnlich wie in Beispiel 1, in Kügelchen aus gefälltem Thoriumoxidhydrat umgewandelt. Die gewaschenen
und getrockneten Teilchen zeichneten sich durch gute Rundheit aus.
Ähnlich gute Ergebnisse wurden mit einer Lösung erhalten, die anstelle von Propionaldehyd 0,5 Mol
Acetaldehyd pro Mol Th enthielt und eine Viskosität von 4 cP bei 2O0C hatte.
564 ml Thoriumnitratlösung vom pH-Wert 3,8 mit
einem Gehalt von 232g Th (1 Mol) wurden mit 29g Aceton (0,5 Mol) vermischt und, ähnlich wie in Beispiel
1, in 24 000 diskrete Teilchen je Minute und Düse umgewandelt. Die Viskosität der Lösung betrug 5 cP bei
200C.
564 ml Thoriumnitratlösung vom pH-Wert 3,8 mit einem Gehalt von 232 g Th (1 Mol) wurden mit 44 g
Dioxan (0,5 Mol) vermischt. Die klare Lösung hatte eine Viskosität von 5 cP bei 20°C und wurde, ähnlich wie in
Beispiel 1, zu Mikrokugeln aus Thoriumoxidhydrat verarbeitet. Die verfestigten Teilchen wurden gewaschen
und getrocknet und zeichneten sich durch gute Kugelform aus.
Die Verwendung von 36 g Tetrahydrofuran (0,5 Mol) anstelle von Dioxan ergab ähnlich gute Resultate. Die
Viskosität der Lösung betrug ebenfalls 5 cP bei 200C.
Beispiel 11
In 540 ml Thoriumnitratlösung vom pH-Wert 3,8 mit einem Gehalt von 232 g Th (1 Mol) wurden unter
starkem Rühren langsam 10 g L-Leucin (0,077 MoI) zu einer klaren Lösung von 4 cP Viskosität bei 200C gelöst.
Diese Lösung mit 394 g Th/! wurde, ähnlich wie in Beispiel 1, in kugelförmige Teilchen von guter Rundheit
umgewandelt, anschließend frei von Ammonnitrat gewaschen und an Luft getrocknet.
In 540 ml Thoriumnitratlösung vom pH-Wert 3,8 mit einem Gehalt von 232 g Th (1 Mol) wurden 8,1 g Glycin
(0,1 Mol) gelöst. Die Konzentration pro Liter Lösung betrug 428 g Th und 15 g Glycin, die Viskosität betrug
8 cP bei 20° C.
Wie in Beispiel 1, wurde diese Lösung in Kügelchen aus Thoriumoxidhydrat umgewandelt, die mit Ammoniakwasser
nitratfrei gewaschen und bei 9O0C an Luft getrocknet wurden. Der analytische Nachweis von
Glycin im Waschwasser fiel negativ aus. Die getrockneten Teilchen enthielten 1,3 Gew.-% Kohlenstoff.
10
15
20
In 564 ml Thoriumnitratlösung vom pH-Wert 3,8 mit einem Gehalt von 232 g Th (1 Mol) wurden bei
Zimmertemperatur 29,5 g Acetamid (0,5 Mol) gelöst. Die klare Lösung der Viskosität 5 cP bei 200C wurde,
ähnlich wie in Beispiel 1 beschrieben, in kugelförmige Teilchen umgewandelt, die gewaschen und an Luft
getrocknet wurden. Die Verwendung von 22,5 Formamid (0,5 Mol) anstelle von Acetamid ergab ebenfalls
Thoriumoxidhydratkügelchen. Die Viskosität dieser Lösung betrug ebenfalls 5 cP bei 2O0C.
Beispiel 14
In 564 ml Thoriumnitratlösung vom pH-Wert 3,8 mit einem Gehalt von 232 g Th (1 Mol) wurden unter
Rühren 49,5 g Succinimid (0,5 Mol) gelöst. Die klare Lösung der Viskosität 5cP bei 200C wurde, wie in
Beispiel 1 beschrieben, zu getrockneten Mikrokugeln guter Kugelform vom Durchmesser 1 mm verarbeitet.
30 g Äthylendiamin (0,5 Mol) wurden unter Kühlung mit 100 ml Wasser vermischt und mit 70 ml 65%iger
Salpetersäure in 50 ml Wasser auf pH 6 neutralisiert. Diese neutralisierte Lösung wurde unter Rühren mit
564 ml Thoriumnitratlösung vom pH-Wert 3,8, die 232 g
Th (1 Mol) enthielt, vermischt, wobei klare Lösung von 800 ml Volumen mit einem Gehalt von 290 g Th/1
entstand. Die Viskosität betrug 4 cP bei 2O0C.
Ähnlich wie in Beispiel 1 beschrieben, wurde diese Lösung in 24 000 Tropfen je Minute und Düse
umgewandelt, welche in NH3-GaS gehärtet und in Ammoniaklösung als kugelförmige Teilchen von guter
Form gesammelt wurden.
Claims (10)
1. Verfahren zur Hersteilung von kugelförmigen,
oxidischen oder karbidi :chen Brenn- und/oder
Brutstoffpartikeln für Kernreaktoren, insbesondere für Hochtemperaturreaktoren, durch Vertropfen
von mit einer organischen Substanz versetzten Uran- und/oder Thorium- und/oder Plutoniumsalzen,
sowie im Falle der Randherstellung neben der organischen Substanz auch feindispersen Kohlenstoff
enthaltenden wäßrigen Lösungen aus einer in Vibration versetzten Düse durch eine ammoniakhaltige
Gasstrecke in ein ammoniakalisches Fällbad mit anschließendem Waschen, Trocknen und Sintern
bzw.Schmelzen, dadurch gekennzeichnet, daß der wäßrigen Lösung der Uran- und/oder
Thorium- und/oder Plutoniumsalze solche wasserlöslichen oder mit Wasser mischbaren monomeren
Kohlenwasserstoffverbindungen mit funktioneilen Aldehyd-, Keto-, Äther-, Amino-, Imino-, Phenol-,
Säure- oder Säureamidgruppen, einzeln oder im Gemisch, zugesetzt werden, die in wäßriger
alkalischer Lösung mit Uran, Thorium und Plutonium stabile Addukte bilden, die mit Wasser nicht
auswaschbar sind, und die der Lösung eine Viskosität von nicht mehr als 15 cP bei 200C verleihen, wobei
nur solche Gemische der genannten Stoffe der Lösung zugesetzt werden dürfen, die bei den in der
Lösung oder in den herabfallenden Tropfen vorliegenden Temperaturen kein Polymerisat oder
Harz miteinander bilden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Molverhältnis der monomeren
Kohlenwasserstoffverbindung zu Uran und/oder Thorium in der Lösung 0,5 bis 3 :1 beträgt
3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß als monomere Kohlenwasserstoffverbindung
Formaldehyd, Acetaldehyd, Propionaldehyd und/oder Furfuryaldehyd, verwendet werden.
4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß als monomere Kohlenwasserstoffverbindung
Aceton verwendet wird.
5. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß als monomere Kohlenwasserstoffverbindung
Dioxan und/oder Tetrahydrofuran verwendet werden.
6. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß als monomere Kohlenwasserstoffverbindung
Brenztraubensäure, Glycin und/oder L-Leucin verwendet werden.
7. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß als monomere Kohlenwasserstoffverbindung
Formamid, Acetamid und/ oder Succinimid verwendet werden.
8. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß als monomere Kohlenwasserstoffverbindung
Äthylendiamin verwendet wird, das vor seiner Anwendung mit Säure zum Ammoniumsalz neutralisiert wird.
9. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß als monomere Kohlenwasserstoffverbindung
Resorcin und/oder Pyrogallol verwendet werden.
10. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2,
dadurch gekennzeichnet, daß als monomere Kohlenwasserstoffverbindung eine heterocyclische Verbindung
mit funktionellen Carbonyl-, Imino- oder Nitrilgmppen verwendet wird.
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| C3 | Grant after two publication steps (3rd publication) |