DE2513757A1 - Verfahren zur abtrennung eines einer wasserstoffbehandlung unterworfenen kohlenwasserstoffgemischs - Google Patents

Verfahren zur abtrennung eines einer wasserstoffbehandlung unterworfenen kohlenwasserstoffgemischs

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    • C01B2203/041In-situ membrane purification during hydrogen production

Description

Verfahren zur Abtrennung eines einer Wasserstoffbehandlung unterworfenen Kohlenwasserstoffgemische
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Abtrennung eines in wenigstens einem Reaktor einer Wasserstoffbehandlung unterworfenen Kohlenwasserstoffgemxsens von einem im wesentlichen Wasserstoff enthaltenden und im Kreislauf geführten Gasgemisch.
Im folgenden sind unter Wasserstoffbehandlungsverfahren Verfahren zur Raffinierung von Kohlenwasserstoffen in Gegenwart von Wasserstoff zu verstehen, wobei das im wesentlichen Wasserstoff enthaltende Gas im Kreislauf geführt ist, also insbesondere die katalytische Reformierung, die Hydrocrackung, die HydroentSchwefelung, die Isomerisierung, die Disproportionierung, die Transalkylierung, die Hydrodealkylierung aromatischer Kohlenwasserstoffe, die Hydrierung ungesättigter Kohlenwasserstoffe, die Dehydrierung sowie weitere dieser ihrer Zahl nach unbeschränkten Verfahren.
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Alle diese Verfahren führen in Gegenwart von Wasserstoff und unter unterschiedlichen, bekannten Bedingungen durch eine Umwandlung der Kohlenwasserstoffchargen zu hochwertigen Kohlenwasserstoffen, "beispielsweise ist es durch Reformierung von Kohlenwasserstoffen möglich, ausgehend von einer Charge von Kohlenwasserstoffen, deren Siedepunkte im wesentlichen zwischen 35 250°C liegen, ein hochwertiges Reformat mit erhöhter Oktanzahl zu erhalten· Durch die Hydroentschwefelung wird der unerwünschte Schwefel entfernt, wobei die Kohlenwasserstoffchargen beispielsweise aus Leichtbenzin, durch Vakuumdestillation erhaltenes Gasöl oder aus asphaltfreien Rückständen gebildet sein können. Bei den erwähnten Verfahren ist im allgemeinen stromaufwärts des ersten Wasserstoffbehandlungsreaktors ein als Vorheizung bezeichneter Ofen vorgesehen, der die umzusetzenden Stoffe auf die zur Wasserstoffbehandlung erforderliche Temperatur bringt.
Bei sämtlichen, vorstehend angegebenen Verfahren ist es dabei erforderlich, das aus dem Reaktor oder den Reaktoren der Anlage austretende Gas, das den Wasserstoff enthält, der in die besagten Reaktoren zurückgeführt werden soll, abzutrennen.
Dieses Gas wird üblicherweise als Kreislaufgas oder Kreislaufwasserstoff bezeichnet.
In Fig. 1 der beigefügten Zeichnung ist schematisch eine Anlage zur Durchführung eines bekannten Wasserstoffbehandlungsverfahrens mit im Kreislauf geführten Wasserstoff wiedergegeben.
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Die Zusammensetzung des Kreislaufgases oder Kreislaufwasserstoffs ist vom jeweiligen Verfahren abhängig. Im wesentlichen enthält das Kreislaufgas jedoch Wasserstoff. Der Wasserstoffgehalt kann dabei 50 % betragen und noch größer sein, liegt jedoch üblicherweise bei einer molaren Konzentration von 40 bis 90 %, wobei das Gas außerdem bestimmte leichte Kohlenwasserstoffe enthält, die im allgemeinen weniger als 5 Kohlenstoffatome je Molekül aufweisen. Darüber hinaus ist es in Abhängigkeit von den Reaktionen, die bei der Wasserstoffbehandlung auftreten sollen, bei den vorstehend angegebenen Verfahren manchmal notwendig, das wasserstoffhaltige Gas in der in der Anlage zu behandelnden Charge zu ergänzen, um den Wasserstoffverbrauch und Wasserstoffverluste zu kompensieren. Bei den verschiedenen vorstehend erwähnten Wasserstoffbehandlungsverfahren ist ein optimales molares Verhältnis zwischen der Anzahl der Mole zugeführten Wasserstoffs und der Anzahl der Mole zugefüh^er Kohlenwasserstoffe zu berücksichtigen. Dieses Verhältnis liegt im allgemeinen zwischen 2 und 10.
Nach dem Abkühlen des Reaktionsgemische in Wärmeaustauschern und einer daran anschließenden partiellen Kondensation in Kondensatoren wird die Trennung in einem Flash-Tank oder einem Separator durchgeführt, von dessen Boden über die Leitung 14 gemäß Fig. 1 das Produkt der eigentlichen Anlage abgezogen wird, das falls erforderlich weiteren Trennungsoperationen unterworfen werden kann, während über Kopf über die Leitung 15 gemäß Fig. 1 ein wasserstoffreiches Gasgemisch abgeht, das zumindest teilweise als Kreislaufgas oder Kreislaufwasserstoff verwendet wird und insbesondere aus Wasserstoff und leichten Kohlenwasserstoffen besteht, wie vorstehend beschrieben.
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Der andere Teil des Gasgemisches, falls nicht das gesamte Gasgemisch im Kreislauf geführt wird, strömt aus der Anlage a"b.
Das Kreislaufgas wird, "bevor es den Reaktoren wieder zugeführt wird, in einem Kompressor auf den in der Reaktionszone herrschenden Druck gebracht, worauf es im allgemeinen zusammen mit einer neuen oder frischen zu "behandelnden Kohlenwasserstoffcharge erneut erhitzt wird, in einem oder mehreren öfen beispielsweise. Dies ist mit einem erheblichen Wärmeverbrauch des Vorheizofens verbunden, welcher den Temperaturabfall in den vorstehend erwähnten Kondensatoren zur partiellen Kondensation zu kompensieren hat.
Aufgabe der Erfindung ist es, ein Verfahren der eingangs angegebenen Art zu schaffen, bei welchem der Wärmeverbrauch reduziert ist, durch das also eine beträchtliche Einsparung an zu verwendendem Brennstoff erzielt ist.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die Abtrennung des Kohlenwasserstoffgemische von dem im wesentlichen Wasserstoff enthaltenden und im Kreislauf geführten Gasgemisch durch selektive Trennwand-Diffusion erfolgt.
Die Diffusions-Trennwände bestehen dabei vorzugsweise aus porösen Feststoffen, porösen organischen oder mineralischen Membranen. Als besonders vorteilhaft hat sich weiterhin die Verwendung von Metallmembranen erwiesen, bei denen Metallpartikel oder Metallflächen auf einem porösen Träger aufgebracht sind.
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Als Metalle werden dabei beispielsweise Nickel, Paleadium oder andere zur Bildung von Diffusions-Trennwänden mit mehr oder weniger engen Poren geeignete Metalle verwendet. Die Diffusion durch diese Poren kann auf mechanischem Wege erfolgen, aber auch auf physikalisch-chemischem Wege durch Adsorption der die Trennwände durchdringenden Gasmoleküle, wobei auch in diesem Fall die Trennwände als mit Poren versehen betrachtet werden.
Die Abtrennung des Kohlenwasserstoffgemischs von dem im wesentlichen Wasserstoff enthaltenden und im Kreislauf geführten Gasgemisch erfolgt vorzugsweise bei einer Temperatur über 500G, wobei sich Temperaturen zwischen 100 und 8000C als besonders vorteilhaft herausgestellt haben. Auch ist es möglich, die Abtrennung bei eiier Temperatur durchzuführen, die derjenigen der Wasserstoffbehandlung entspricht.
Die Erfindung hat ferner ein Verfahren zur Wasserstoff behandlung von Kohlenwasserstoffen zum Gegenstand, bei welchem ein im wesentlichen Wasserstoff enthaltendes Gas abgetrennt wird und das folgende Verfahrensschritte aufweist:
a) Zufuhr der zu behandelnden Kohlenwasserstoffe zusammen mit dem im wesentlichen Wasserstoff enthaltenden Kreislaufgas in mindestens einen Reaktor;
b) Trennung des aus dem bzw. den Reaktoren der Wasserstoffbehandlung ausströmenden Gemischs mittels selektiver Trennwand-Diffusion, wie vorstehend angegeben, in das Kreislaufgas einerseits und die behandelten Kohlenwasser-
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stoffe andererseits;
c) Komprimierung des nach b) erhabenen Kreislaufgases, vor dessen erneuter, mindestens teilweiser Zuführung in die besagten Reaktoren zusammen mit einer neuen Charge von Kohlenwasserstoffen;
d) Abkühlung der "behandelten und nach Td) abgetrennten Kohlenwasserstoffe in mindestens einem Wärmeaustauscher;
e) Partielle Kondensation der nach b) abgetrennten Kohlenwasserstoffe und Abtrennung der flüchtigen Bestandteile in einem Separator oder einer Iraktionskolonne.
Nach einer weiteren Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens können folgende Verfahrensschritte durchgeführt werden:
a) Zufuhr der zu behandelnden Kohlenwasserstoffe zusammenhalt dem im wesentlichen Wasserstoff enthaltenden Kreislaufgas in mindestens einen Reaktor;
b) Abkühlung des nach a) erhaltenen Gemische in wenigstens einem Wärmeaustauscher;
c) Trennung des aus dem bzw. den Reaktoren der Wasserstoffbehandlung nach Abkühlung gemäß b) ausströmenden Gemische mittels selektiver Trennwand-Diffusion, wie vorstehend angegeben, in das
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Kreislaufgas einerseits und die "behandelten Kohlenwasserstoffe andererseits;
d) Komprimierung des nach c) erhaltenen Kreislaufgases vor dessen erneuter, mindestens teilweiser Zuführung in die besagten Reaktoren zusammen mit einer neuen Charge von Kohlenwasserstoffen;
e) Partielle Kondensation der nach c) abgetrennten Kohlenwasserstoffe und Abtrennung der flüchtigen Bestandteile in einem Separator oder einer Fraktionskolonne.
Nachstehend ist die Erfindung anhand der Fig. 2 der beigefügten Zeichnung beispielsweise beschrieben, die schematisch eine Anlage zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens zeigt.
Dabei wird auf das Hydroformieren einer Kohlenwasser stoff charge Bezug genommen; aber auch Jedes andere Wasserstoffbehandlungsverfahren, bei welchem ein im wesentlichen Wasserstoff enthaltendes Kreislaufgas zum Einsatz kommt, ist erfindungsgemäß durchführbar. Gemäß Fig. wird eine Kohlenwasserstoffcharge einer Reforraing-Anlage über eine Leitung 7 zugeführt. Der besseren Deutlichkeit wegen ist in Fig. 1 die Reforming-Anlage lediglich durch einen Ofen 1, einen Reaktor 2, einen Wärmeaustauscher 3, einen weiteren, ggf. luftgekühlten Wärmeaustauscher 4, einen Separator 5 thicI einen Kompressor 6 schematisch wiedergegeben.
Der Charge wird über die Leitung 21 ein vor allem Wasserstoff enthaltendes Kreislaufgas zugegeben und das Gemisch über die Leitung 8 dem Wärmeaustauscher 3 zur Vor-
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erwärmung zugeführt. Das vorgewärmte Gemisch wird anschließend über die Leitung 9 in den Heizofen 1 übergeführt, von wo es, auf die erforderliche Reaktionstemperatur erhitzt, über die Leitung 10 in den katalytischen Hydroreforming-Reaktor 2 eingebracht wird, in dem die Reaktionen der Wasserstoffbehandlung ablaufen. Das aus dem Reaktor 2 ausströmende Gemisch, welches die umgewandelten Kohlenwasserstoffe und Wasserstoff enthält, wird über die Leitung 11 in den Wärmeaustauscher 3 zur Abkühlung übergeführt und sodann über die Leitung 12 in den Luftkühler oder Wärmeaustauscher 4, in dem es teilweise kondensiert. Schließlich wird das Gemisch über die Leitung 13 in den Separator 5 eingespeist, in dem bei verhältnismäßig niedriger Temperatur, im allgemeinen unterhalb 50°, die Trennung erfolgt, und zwar geht einerseits über die Leitung 14 das eigentliche Produkt der Reforming-Anlage, das aus Kohlenwasserstoffen mit hoher Oktanzahl und aus leichten Kohlenwasserstoffen besteht, ab, andererseits über die Leitung 15 das Kreislaufgas, das aus Wasserstoff und im allgemeinen aus Kohlenwasserstoffen mit niedrigem Molekulargewicht besteht. Das Kreislaufgas wird teilweise oder vollständig über die Leitung 17 in den Kompressor 6 übergeführt, wobei ein Teil des Gases über die Leitung 16 entströmen kann. Das im Kompressor 6 komprimierte Kreislaufgas wird teilweise oder vollständig dem Wärmeaustauscher 3 zur Vorerwärmung über die Leitungen 19» 21 und 8 zugeführt. Ein Teil des vom Kompressor 6 abgegebenen Gases kann aus der Anlage über die Leitung 18 abgehen.
Gemäß Fig. 2 wird die Kohlenwasserstoffcharge über eine Leitung 110 der Hydroreforming-Anlage zugeführt, die schematisch durch zwei öfen 101 und 129, zwei Reakto-
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ren 102 und 130, eine Trennvorrichtung 103 mit Diffusions-Trennwänden, einen Wärmeaustauscher oder Luftkühler 105 j einen Separator 106 und einen Kompressor 107 wiedergegeben ist. Die Trennvorrichtung 103 mit Diffusions-Trennwänden kann ggf. auch bei 108 zwischen dem Wärmeaustauscher 104 und dem Wärmeaustauscher 105 angeordnet sein. Die Diffusions-Trennwände können zwischen der Reaktionszone (Reaktor 130) und dem Wärmeaustauscher 105 vorgesehen sein. Dieses Schema entspricht, abgesehen von den Diffusions-Trennwänden, dem Schema nach Fig. 1. Die Zahl der Reaktoren und öfen kann dabei von dem in Fig. 1 bzw. Fig. 2 gezeigten Schema abweichen.
Die mit dem Kreislaufgas über die Leitung 128 versetzte Kohlenwasserstoffcharge wird über die Leitung 111 dem Wärmeaustauscher 104 zugeführt, von wo sie vorerwärmt über die Leitungen 112 und 113 in den Ofen 101 gelangt, in dem sie auf die zur Hydroreformierung erforderliche Temperatur gebracht wird. So erhitzt wird sie über die Leitung 114 in den Reaktor 102 eingespeist, wobei ggf. über die Leitung 133 Kreislaufgas hinzugefügt wird. Von der Leitung 133 kann abgesehen werden, wenn die Trennvorrichtung bei 108 angeordnet ist.
Das vom Reaktor 102 abgehende Gemisch wird über die Leitung 131 dem zweiten Ofen 129 zugeführt, durch den der bei der Reforming-Reaktion im Reaktor 102 auftretende Wärmeverlust kompensiert wird, anschließend wird es über die Leitung 132 dem zweiten Reaktor 130 aufgegeben. Das aus dem Reaktor 130 ausströmende Gemisch wird über die Leitung 115 in die Trennvorrichtung 103 eingebracht, die Diffusions-Trennwände aufweist und in der die Abtrennung des Kreislaufgases vom Kohlenwasserstoffgemisch erfolgt.
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Das Kreislaufgas strömt sodann über,die Leitung 121 dem Kompressor 107 vollständig oder teilweise zu, wobei ein Teil des Kreislaufgases über die Leitung 126 abgegeben werden kann. Nach dem Komprimieren wird das Kreislaufgas vollständig oder teilweise über die Leitungen 122 und 124· und nach dem Vermischen mit der über die Leitung 112 zugegebenen Kohlenwasserstoffcharge über die Leitung 113 dem Ofen 101 zugeführt. Ein Teil des Kreislaufgases kann über die Leitung 125 abgelassen werden, ein weiterer Teil kann ggf. über die Leitungen 123 und 128 der dem Wärmeaustauscher 104 zugeführten Kohlenwasserstoffcharge zugegeben werden.
Bas in der Trennvorrichtung 103 abgetrennte Kohlenwasserstoff gemisch wird über die Leitung 116 in den Wärmeaustauscher 104- und sodann in den zweite η Wärmeaustauscher oder Luftkühler 105 übergeführt, worauf es über die Leitung 118 in den Separator 106 gelangt, in dem es aufgetrennt wird und zwar gehen über Kopf über die Leitung 119 die flüchtigen Kohlenwasserstoffe ggf. mit einer Restmenge Wasserstoff ab, während über die Leitung 120 das Produkt der Anlage, also die Kohlenwasserstoffe mit hoher Oktanzahl, abgezogen werden.
Die Trennvorrichtung kann auch bei 108 zwischen den Wärmeaustauschern 104 und 105 angeordnet sein. In diesem Fall wird das von der Trennvorrichtung abgegebene Kreislaufgas teilweise oder vollständig über die Leitung 109 dem Kompressor 107 zugeführt oder ggf. über die Leitung 134 abgelassen, wobei dann die mit 133 bezeichnete Leitung fehlt.
In gewissen Fällen ist es erwünscht, das aus den Reaktoren ausströmende, mit Wasserstoff behandelte Gemisch vor seinem Eintritt in die Trennvorrichtung 103
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bzw. 108 erneut zu erwärmen. Die erforderliche Wärmezufuhr bei einem derartigen Kohlenwasserstoffbehandlungsverfahren kann durch öfen bewerkstelligt werden, die stromabwärts der Reaktoren angeordnet sind, was in !ig. 2 bei 135 gezeigt ist, nicht jedoch wie in Fig. 1 und Fig. 2 wiedergegeben stromaufwärts.
Der durch das erfindungsgemäße Verfahren erzielte Vorteil ist vor allem in einer Einsparung an Wärmeenergie bezüglich des Wärmeaustauschers 105 "und des Ofens 101 zu sehen, was durch das nachstehende Beispiel verdeutlicht wird.
Beispiel
Dieses Beispiel trifft die Hydroreformierung einer Charge von Kohlenwasserstoffen, deren Siedepunkte zwischen 65 und 14-50C liegen. Die Charge wird zu 14-5 t pro Stunde im Gemisch mit einem Kreislaufgas, das Wasserstoff in der Reaktionszone in einem molaren Verhältnis von 6 enthält, einer Reforming-Anlage zugeführt, in deren Reaktionszone eine Temperatur von 1450C aufrechterhalten wird. Unter dem Ausdruck Reaktionszone sind in diesem Zusammenhang nicht nur die Reaktoren, sondern auch die öfen zu verstehen, die die notwendige Wärmeenergie zur Aufrechterhaltung der erforderlichen Temperatur in den Reaktoren liefern.
Bei einem Verfahren, das von der in Fig. 1 schematisch wiedergegeben, bekannten Anlage Gebrauch macht, muß der Ofen 1 zur Vorerwärmung stündlich etwa 23,7 Mill, kcal abgeben, um die in der Reaktionszone erforderliche Temperatur aufrechtzuerhalten. Der Separator 5» in·
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die Trennung des Kreislaufgases von dem Produkt der Anlage erfolgt, arbeitet bei einer Temperatur von etwa 37°C, um ein abzulassendes Gas bzw. ein Kreislaufgas zu erhalten, dessen molares Wasserstoff^/Kohlenwasserstoff -Verhältnis beim Eintritt in den Reaktor etwa 6 beträgt. Unter diesen Bedingungen beträgt die vom Luftkühler 4- ausgetauschte Wärmemenge etwa 31»3 Mill, kcal pro Stunde.
Beim erfindungsgemäßen Verfahren, bei dem die in Fig. 2 schematisch wiedergegebene Anlage mit einer Trennvorrichtung 103 zur Anwendung kommt und bei dem das Kreislaufgas den Luftkühler 105 nicht durchströmt, sondern durch die Trennvorrichtung 103» die bei einer Temperatur von 5400C arbeitst, abgetrennt wird, muß der Ofen zur Vorerwärmung lediglich 10,5 Mill, kcal pro Stunde abgeben, während der Luftkühler 105 lediglich 18,1 Mill, kcal pro Stunde von dem Kohlenwasserstoffe und nicht abgetrennte Wasserstoffreste enthaltenden Strom auszutauschen hat, um diesen Strom im Separator 106 einer Trennung unter günstigen Bedingungen zur Gewinnung des Reformats unterwerfen zu können.
Gegenüber dem Verfahren, das von der bekannten Anlage Gebrauch macht, wird damit durch die Erfindung eine Wärmemenge von 13»2 Mill, kcal eingespart, was etwa 15 000 bis 20 000 t flüssigem Brennstoff pro Jahr, bezogen auf eine mittlere Gesamtausbeute der Reforming-Öfen von etwa 85 %, entspricht. Dies verdeutlicht, daß durch das erfindungsgemäße Verfahren beträchtliche Energiemengen eingespart werden und daß sowohl hinsichtlich der Austauschkapazität des Luftkühlers 105 wie auch hinsichtlich der Kapazität des Ofens zur Vorerwärmung die Kosten gesenkt werden.
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Diese Einsparung kann noch weiter gesteigert werden, falls die Leitung 133 zur Anwendung kommt, wie in Fig. 2 gezeigt. Tatsächlich gewinnt man, wenn das Kreislaufgas den Ofen 101 nicht durchströmt, so viel an Wärmeenergie, wie dieses mit sich führt. Darüber hinaus kann ein Ofen mit hoher Ausbeute und erheblich geringerer Beschickung verwendet werden.
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Claims (11)

Patentansprüche
1. Verfahren zur Abtrennung eines in wenigstens einem Reaktor einer Wasserstoffbehandlung unterworfenen Kohlenwasserstoffgemische von einem im wesentlichen Wasserstoff enthaltenden und im Kreislauf geführten Gas- . gemisch, dadurch gekennzeichnet, daß die Abtrennung des Kohlenwasserstoffgemische von dem im wesentlichen Wasserstoff enthaltenden und im Kreislauf geführten Gasgemisch durch selektive Trennwand-Diffusion erfolgt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Diffusions-Trennwände aus porösen Feststoffen, porösen organischen oder mineralischen Membranen oder aus Metallmembranen gebildet sind.
3· Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Metallmembranen aus auf porösen Trägern aufgebrachten Metallpartikeln oder Metallflächen bestehen.
4-. Verfahren nach Anspruch 1, 2 oder 3» dadurch gekennzeichnet, daß die Abtrennung bei einer Temperatur über 500C erfolgt.
5· Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4-, dadurch gekennzeichnet, daß die Abtrennung bei einer Temperatur zwischen 100 und 8000C erfolgt.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Abtrennung bei einer Temperatur erfolgt, die derjenigen der Wasserstoffbehandlung entspricht .
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7. Verfahren zur Behandlung von Kohlenwasserstoffen mit einem im wesentlichen Wasserstoff enthaltenden Gasgemisch in wenigstens einem Reaktor, wobei von dem aus dem Reaktor bzw. den Reaktoren strömenden Gemisch das im wesentlichen Wasserstoff enthaltende Gasgemisch nach einem der Ansprüche 1 "bis 6 abgetrennt wird, dadurch gekennzeichnet, daß das im wesentlichen Wasserstoff enthaltende Gasgemisch anschließend komprimiert und zumindest teilweise dem Reaktor bzw. den Reaktoren zusammen mit den zu behandelnden Kohlenwasserstoffen wieder zugeführt wird, und die behandelten Kohlenwasserstoffe nach ihrer Abtrennung von dem im wesentlichen Wasserstoff enthaltenden Gasgemisch in mindestens einem Wärmeaustauscher abgekühlt, partiell kondensiert und in einem Separator oder einer Fraktionskolonne abgetrennt werden.
8. Verfahren nach Anspruch 7» dadurch gekennzeichnet, daß die behandelten Kohlenwasserstoffe vor ihrer Abtrennung von dem im wesentlichen Wasserstoff enthaltenden Gasgemisch in mindestens einem Wärmeaustauscher abgekühlt werden.
9. Verfahren nach Anspruch 7 oder 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Zufuhr der zur Aufrechterhaltung der Temperatur in der Reaktionszone erforderlichen Wärmemenge durch Vorerwärmung der zu behandelnden Kohlenwasserstoffe in wenigstens einem Ofen stromaufwärts des Reaktors bzw. der Reaktoren erfolgt, wobei den zu behandelnden Kohlenwasserstoffen zumindest ein Teil des im Kreislauf geführten Gasgemischs zugegeben wird.
10. Verfahren nach Anspruch 7 oder 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Zufuhr der zur Aufrechterhaltung der Tempe-
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ratur der Reaktionszone erforderlichen Wärmemenge durch Erwärmung des aus dem Reaktor bzw. den Reaktoren strömenden Gemische in wenigstens einem Ofen stromaufwärts der Trennvorrichtung und stromabwärts des Reaktors bzw. der Reaktoren erfolgt.
11. Verfahren nach einem der Ansprüche 7 bis 10, dadurch gekennzeichnet, daß die zu behandelnden Kohlenwasserstoffe» ggf· niit einem Teil des im Kreislauf geführten Gasgemischs und/oder"mit zusätzlichem Wasserstoff vermischt, in einem Wärmeaustauscher vor Erreichen der Reaktionszone vorerwärmt werden.
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