EP0207502B1 - Verfahren zur Vorbehandlung der Einsatzprodukte für die Schwerölhydrierung - Google Patents

Verfahren zur Vorbehandlung der Einsatzprodukte für die Schwerölhydrierung Download PDF

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EP0207502B1
EP0207502B1 EP86108968A EP86108968A EP0207502B1 EP 0207502 B1 EP0207502 B1 EP 0207502B1 EP 86108968 A EP86108968 A EP 86108968A EP 86108968 A EP86108968 A EP 86108968A EP 0207502 B1 EP0207502 B1 EP 0207502B1
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hydrogenation
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Heinz Frohnert
Bernd Uckermann
Wolfdieter Klein
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Veba Oel Technologie und Automatisierung GmbH
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C10—PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10G—CRACKING HYDROCARBON OILS; PRODUCTION OF LIQUID HYDROCARBON MIXTURES, e.g. BY DESTRUCTIVE HYDROGENATION, OLIGOMERISATION, POLYMERISATION; RECOVERY OF HYDROCARBON OILS FROM OIL-SHALE, OIL-SAND, OR GASES; REFINING MIXTURES MAINLY CONSISTING OF HYDROCARBONS; REFORMING OF NAPHTHA; MINERAL WAXES
    • C10G49/00—Treatment of hydrocarbon oils, in the presence of hydrogen or hydrogen-generating compounds, not provided for in a single one of groups C10G45/02, C10G45/32, C10G45/44, C10G45/58 or C10G47/00

Definitions

  • the invention relates to a method for pretreating the feed products for heavy oil hydrogenation with preheated hydrogen-containing hydrogenation gas of the type specified in the preamble of claim 1.
  • the object of the invention is to reduce the specific area required for heat exchange for heating the oil-additive mixture. Another task is to reduce the mechanical energy required to operate the gas compressors.
  • the current of the gaseous hot separator head product which is guided over the first heat exchanger designed as a gas heat exchanger, is conducted via a gas phase reactor with a contact fixedly arranged on a support and then via at least one heat exchanger for heating the mixture of heavy oil, additive and hydrogenation gas.
  • the other part of the hydrogenation gas heated by heat exchange with the gaseous hot separator head product and added to the preheated heavy oil mixture makes 40 to 80 vol .-% of the total amount of hydrogenation gas required.
  • An advantageous embodiment provides that part of the amount of hydrogenation gas passed through the gas heat exchanger is only added to the heavy oil mixture after the mixture has passed through the preheater.
  • a further advantageous embodiment consists in further heating the part of the hydrogenation gas which is passed through the first heat exchanger in an oven and adding it to the heavy oil mixture on the downstream side of the preheater, a further partial flow of the hydrogenation gas stream heated in the furnace again injecting the heavy oil mixture into can be added to the preheater.
  • the portion of hydrogenation gas which is initially conducted separately can also be heated up solely via the furnace.
  • a partial stream of the fresh hydrogen used or of the cycle hydrogenation gas can be introduced directly into the hydrogenation reactor as quench gas.
  • the top product of the hot separator which is initially passed through the gas heat exchanger, is fed to the heat exchangers for the heavy oil mixture and further cooled in countercurrent to the heavy oil mixture by heat exchange.
  • the hydrogenation gas In the reaction part, i.e. H. in the actual hydrogenation reactors, after adding the remaining amount of 40 to 80% by volume, the entire required amount of hydrogenation gas is available, where the hydrogenation gas also has the task of promoting the transfer of the vaporizable reaction products formed into the hot separator.
  • a part of the capacity of the preheater is taken over by the gas heat exchanger or furnace to which the hot separator head product is applied, with the fact that a gas heat exchanger or a furnace in which a gas is heated only takes up about a fifth of the total exchange area of one Heat exchanger or preheater required for preheating the heavy oil mixture representing a multi-phase system.
  • the present separate preheating of a part of the hydrogenation gas enables better heat utilization of the heat content of the hot separator head product and a simplified design of the preheater.
  • the design and operation of the preheater for heating the heavy oil mixture are critical for the operation of heavy oil hydrogenation in the sump phase.
  • the partial flow of the hydrogenation gas heated in the gas heat exchanger to 350 to 470 ° C, maximum 490 ° C, in countercurrent with the top product of the hot separator or in the additional furnace to temperatures between 350 and 550 ° C may still depend on the operational requirements and
  • the operating state of the preheater can be divided into a partial stream that is upstream of the preheater and a partial stream that is fed from the preheater to the heavy oil mixture on the downstream side.
  • the heavy oil additive mixture which has been mixed with the hydrogenation gas and pressurized, is directed towards the hot separator head product in successive heat exchangers, in counterflow and after passing through a gas heat exchanger.
  • the lowering of the temperature of the hot separator head product in a first heat exchanger which is expediently designed as a gas heat exchanger, is also necessary because, in the case of a subsequent gas phase hydrogenation, the fixed bed contact usually gives the best results from an operational point of view at somewhat lower temperatures than the temperature of the hot separator head product.
  • Additives in the present method include, for example, carbon-containing products with a high specific surface, e.g. B. petroleum coke, brown coal coke, gasification residues and. Like understood. They are added in an amount of about 2 to 5% by weight, based on the amount of heavy oil used.
  • the heavy oil mixture mixed with the partial flow of the hydrogenation gas and possibly the remaining hydrogenation gas has a temperature of approximately 380 ° C. after passing through the heat exchangers and a temperature of approximately 460 ° C. after passing through the downstream preheater.
  • the hydrogenation gas can be passed over the last downstream heat exchanger through which the hot separator head product flows before it is added to the heavy oil mixture.
  • the heavy oil mixture brought to the process pressure is charged with fresh gas (for example about 97% by weight hydrogen) as a hydrogenation gas via line 1.
  • fresh gas for example about 97% by weight hydrogen
  • the heavy oil mixture After admixing the possibly preheated amount of hydrogenation gas, one or more successive heat exchangers 2, in which it is preheated in countercurrent to the top product of the heat separator or the outflow of an intermediate gas phase reactor 9, then runs the preheater 4 before it enters the first hydrogenation reactor via line 5 .
  • the top product of the hot separator may pass through a gas heat exchanger 6, in which the remaining portion of the required amount of hydrogenation gas, which is conducted in line 7, is preheated to 350 to a maximum of 500 ° C., then the gas phase reactor 9, in which a further hydrogenation of the gas or vaporous hydrogenation products from the bottom phase at a fixed hydrogenation contact takes place in the mixed phase as well as the mash preheater 2 and possibly a fresh gas preheater, not shown.
  • an oven 8 is connected downstream.
  • the hydrogenation gas stream heated in this way is added to the mash in part before it enters the preheater 4 and in part on the downstream side from the preheater 4.
  • FIG. 2 shows the process control in which the stream of hydrogenation gas conducted via line 7 and gas heat exchanger 6 converts the heavy oil mixture. is supplied from the preheater 4 on the current side.
  • the hydrogenation gas stream heated in the gas heat exchanger 6 can, however, also be added to the heavy oil mixture on the downstream side from the preheater 4.
  • the remaining reference numerals have the meaning as explained for FIG. 1
  • furnace 8 for the purpose of heating the hydrogenation gas and to pass the hot separator head product over a first heat exchanger to heat the heavy oil mixture.
  • the hydrogenation gas can be heated to, for example, 550 ° C.
  • the separate heating of parts of the hydrogenation gas in the present method enables lower tube wall thicknesses for the guidance of the hydrogenation gas and a simplified distribution or division of the hydrogenation gas, as well as a lower required output of the heating and preheating furnaces. Finally, the pressure losses in the circulatory system are about 50% lower because only the proportion of fresh gas has to be pushed up to the operating pressure.

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Description

  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Vorbehandlung der Einsatzprodukte für die Schwerölhydrierung mit vorgewärmtem wasserstoffhaltigem Hydriergas der im Oberbegriff des Anspruches 1 angegebenen Art.
  • Es ist bei einem Verfahren zur Kohlehydrierung bekannt, die gesamte notwendige Hydriergasmenge mit der Kohle-Öl-Maische zu erhitzen oder auch einen Teil des Hydriergases separat vorzuheizen und hierfür vorzusehen, einen Teil des Hydriergases vor dem Vorheizer und einen anderen Teil des Hydriergases abstromseitig vom Vorheizer und vor Eintritt in den Hydrierreaktor zuzusetzen (vgl. EP-OS 0 083 830).
  • Mit der Aufheizung des Schweröl-Additiv-Gemisches in Gegenwart von wasserstoffhaltigem Hydriergas ist die Schwierigkeit verbunden, daß sich mit steigender Temperatur die Tragfähigkeit der Suspension verschlechtert, so daß die Gefahr der Ausbildung von Inhomogenitäten sowie einer Sedimentierung der Feststoffanteile des Katalysatorträgers (Additiv) in den Wärmetauscherrohren besteht.
  • Ferner ist man bei der Steigerung der Rohrwandtemperaturen aufgrund von Verkokungsneigung und Verschmutzung durch Ablagerungen im Inneren der Rohre (Fouling) beschränkt.
  • Demgemäß besteht die Erfindungsaufgabe darin, den spezifischen Flächenbedarf beim Wärmeaustausch für die Aufheizung des Öl-Additiv-Gemisches zu reduzieren. Eine weitere Aufgabe besteht darin, den Bedarf an mechanischer Energie für den Betrieb der Gaskompressoren zu verringern.
  • Gemäß der Erfindung werden diese Aufgaben bei dem Verfahren der eingangs angegebenen Art dadurch gelöst, daß die Merkmale des Kennzeichens von Patentanspruch 1 verwirklicht sind.
  • Nach Patentanspruch 2 wird der Strom des über den als Gaswärmetauscher ausgebildeten ersten Wärmetauscher geführten gasförmigen Heißabscheiderkopfproduktes über einen Gasphasereaktor mit einem auf einem Träger fest angeordneten Kontakt und daran anschließend über mindestens einen Wärmetauscher zur Aufwärmung des Gemisches von Schweröl, Additiv und Hydriergas geführt.
  • Der durch wärmetausch mit dem gasförmigen Heißabscheiderkopfprodukt aufgeheizte und dem vorgewärmten Schwerölgemisch (Gemisch von Schweröl und Additiv bzw. Katalysatorträger) zugegebene andere Teil des Hydriergases macht 40 bis 80 Vol.-% der insgesamt erforderlichen Hydriergasmenge aus.
  • Eine vorteilhafte Ausgestaltung sieht vor, einen Teil der über den Gaswärmetauscher geführten Hydriergasmenge dem Schwerölgemisch erst zuzusetzen, nachdem das Gemisch den Vorheizer durchlaufen hat.
  • Eine weitere vorteilhafte Ausgestaltung besteht darin, den Teil des Hydriergases, der über den ersten Wärmetauscher geführt wird, in einem Ofen weiter aufzuheizen und dem Schwerölgemisch abstromseitig von dem Vorheizer zuzusetzen, wobei wiederum ein weiterer Teilstrom des in dem Ofen aufgeheizten Hydriergasstromes dem Schwerölgemisch vor Eintritt in den Vorheizer zugesetzt werden kann. Die Aufheizung des zunächst separat geführten Hydriergasanteils kann auch allein über den Ofen erfolgen.
  • Durch die Aufteilung der insgesamt erforderlichen Hydriergasmenge in einen Anteil, der dem auf den Verfahrensdruck gebrachten aber noch nicht über Wärmetauscher vorgewärmten Schwerölgemisch zugegeben wird und einen Anteil, der zunächst durch Wärmetausch mit dem gasförmigen Heißabscheiderkopfprodukt in einem als Gaswärmetauscher ausgebildeten ersten Wärmetauscher oder auch dem Ofen separat aufgeheizt wird und durch die Zugabe des so aufgeheizten Teils der Hydriergasmenge zu dem in einem oder mehreren Wärmetauschern vorgewärmten Schwerölgemisch wird bezweckt, daß in allen Wärmetauschern eine gewünschte vorteilhafte möglichst homogene Strömung erhalten werden kann. Damit ist ein verbesserter Wärmeübergang verbunden und dem Auftreten von Inhomogenitäten wird vorgebeugt.
  • Es ist auch möglich, den Strom des wasserstoffhaltigen Hydriergases so aufzuteilen, daß der Wasserstoffzusatz zu dem Schwerölgemisch in Form von Frischwasserstoff erfolgt und daß die verbleibende Menge des insgesamt zu ergänzenden Frischwasserstoffs dem Kreislaufhydriergas zugemischt wird.
  • Hierdurch wird ein höherer wasserstoffpartialdruck erzielt und der Kompressor für das Kreislaufhydriergas kann in seiner Kapazität entsprechend kleiner ausgelegt werden, auch können kleinere Rohre ('Haarnadelrohre") im Vorheizer für das Schweröl-Gemisch vorgesehen werden.
  • Es ist zweckmäßig zur Temperaturregelung des Hydrierreaktors vorzusehen, daß ein Teilstrom des eingesetzten Frischwasserstoffs oder des Kreislaufhydriergases direkt in den Hydrierreaktor als Quenchgas eingeführt werden kann.
  • Das zunächst durch den Gaswärmetauscher geführte Kopfprodukt des Heißabscheiders wird den Wärmetauschern für das Schwerölgemisch zugeführt und im Gegenstrom zu dem Schwerölgemisch durch Wärmeaustausch weiter abgekühlt. Hier wird das nur einen Teil, 20 bis 60 Vol.-%, der Hydrier gasmenge enthaltende Schwerölgemisch unter weiterer Ausnutzung der in den Hydrierprodukten enthaltenen Wärme in den Wärmeaustauschern vorgewärmt.
  • Im Reaktionsteil, d. h. in den eigentlichen Hydrierreaktoren steht nach Zugabe der restlichen Menge von 40 bis 80 Vol.-% die gesamte erforderliche Menge des Hydriergases zur Verfügung, wo das Hydriergas auch die Aufgabe hat, die Überführung der entstandenen verdampfbaren Reaktionsprodukte in den Heißabscheider zu fördern.
  • Bei dem vorliegenden Verfahren wird ein Teil der Kapazität des Vorheizers von dem mit dem Heißabscheiderkopfprodukt beaufschlagten Gaswärmetauscher oder dem Ofen übernommen, wobei ins Gewicht fällt, daß ein Gaswärmetauscher bzw. ein Ofen, in dem ein Gas aufgeheizt wird, nur etwa ein Fünftel der Gesamtaustauschfläche eines Wärmetauschers bzw. Vorheizers für die Vorheizung des ein Mehrphasensystem darstellenden Schwerölgemisches benötigt.
  • Die vorliegende getrennte Vorwärmung eines Teils des Hydriergases ermöglicht eine bessere Wärmeausnutzung des Wärmeinhalts des Heißabscheiderkopfproduktes sowie eine vereinfachte Bauweise des Vorheizers. Die Auslegung und der Betrieb des Vorheizers für die Aufheizung des Schwerölgemisches sind kritisch für die Arbeitsweise der Schwerölhydrierung in der Sumpfphase.
  • Der in dem Gaswärmetnuscher auf 350 bis 470 °C, maximal 490 °C, im Gegenstrom mit dem Kopfprodukt des Heißabscheiders bzw. in dem zusätzlichen Ofen auf Temperaturen zwischen 350 und 550 °C aufgeheizte Teilstrom des Hydriergases kann noch den betrieblichen Erfordernissen und in Abhängigkeit von dem Betriebszustand des Vorheizers aufgeteilt werden in einen Teilstrom, der vor dem Vorheizer und in einen Teilstrom, der abstromseitig vom Vorheizer dem Schwerölgemisch zugeführt wird.
  • Zur Wärmerückgewinnung aus dem etwa 470 °C bis maximal 490 °C heißen Kopfprodukt des Heißabscheiders wird dem mit dem Hydriergas versetzten und auf Druck gebrachten Schweröl-Additiv-Gemisch in hintereinanderliegenden Wärmeaustauschern, im Gegenstrom und ggf. nach Passieren eines Gaswärmetauschers das Heißabscheiderkopfprodukt entgegengeführt. Die Absenkung der Temperatur des Heißabscheiderkopfproduktes in einem ersten, zweckmäßig als Gaswärmetauscher ausgebildeten, Wärmetauscher ist auch deshalb erforderlich, weil im Falle einer nachgeschalteten Gasphasenhydrierung der Festbettkontakt in der Regel bei etwas tiefer als der Temperatur des Heißabscheiderkopfproduktes liegenden Temperaturen betriebstechnisch die besten Ergebnisse bringt.
  • Als einzusetzende schwere Öle oder deren Rückstände kommen alle Sorten in Betracht, die wirtschaftlich hydriert werden können, z. B. Schweröl und andere
  • Rückstände der Top- und Vakuumdestillation von konventionellen Rohölen, schweren Rohölen, Rückstände aus anderen Verarbeitungsstufen, z. B. Visbreaker, Entasphaltierung usw.
  • Unter Additive werden bei dem vorliegenden Verfahren beispielsweise kohlenstoffhaltige Produkte mit hoher spezifischer Oberfläche, z. B. Petrolkoks, Braunkohlenkokse, Vergasungsrückstände u. dgl. verstanden. Sie werden zugesetzt in einer Menge von etwa 2 bis 5 Gew.-%, bezogen auf die Schweröleinsatzmenge.
  • Das mit dem Teilstrom des Hydriergases und ggf. dem restlichen Hydriergas versetzte Schwerölgemisch hat nach Durchlaufen der Wärmeaustauscher eine Temperatur von etwa 380 °C und nach Durchlaufen des nachgeschalteten Vorheizers eine Temperatur von etwa 460 °C.
  • Das Hydriergas kann zwecks Vorwärmung, ggf. nach Abtrennen eines als Quenchgas benötigten und über eine entsprechende Leitung geführten Anteils, über den letzten abstromseitigen von dem Heißabscheiderkopfprodukt durchströmten Wärmetauscher geführt werden, bevor es dem Schwerölgemisch zugesetzt wird.
  • Gemäß Figur 1 wird das auf den Verfahrensdruck gebrachte Schwerölgemisch über Leitung 1 mit Frischgas (z. B. etwa 97 Gew.-% Wasserstoffgehalt) als Hydriergas beaufschlagt. Das Schwerölgemisch durch-läuft nach Zumischen der ggf. vorgewärmten Hydriergasmenge einen oder mehrere hintereinanderliegende Wärmetauscher 2, in denen es im Gegenstrom zu dem Kopfprodukt des Heißabscheiders oder dem Abstrom eines zwischengeschalteten Gasphasereaktors 9 vorgewärmt wird, anschließend den Vorheizer 4, bevor es über Leitung 5 in den ersten Hydrierreaktor eintritt. Das Kopfprodukt des Heißabscheiders passiert ggf. einen Gaswärmetauscher 6, in welchem der in Leitung 7 geführte restliche Anteil der erforderlichen Hydriergasmenge auf 350 bis maximal 500 °C vorgewärmt wird, daran anschließend den Gasphasereaktor 9, in welchem direkt angekoppelt eine Weiterhydrierung der gas- bzw. dampfförmigen Hydrierprodukte aus der Sumpfphase an einem fest angeordneten Hydrierkontakt in der Gemischtphase stattfindet sowie die Maischevorwärmer 2 und ggf. eine nicht dargestellte Frischgasvorwärmung. Zur Aufheizung der über Leitung 7 geführten und in dem Gaswärmetauscher 6 aufgeheizten restlichen Menge des als Kreislaufgas zugesetzten Hydriergases, dem noch weiteres Frischgas über Leitung 3 zugeführt werden kann, ist ein Ofen 8 nachgeschaltet. Der so aufgeheizte Hydriergasstrom wird der Maische zu einem Teil vor Eintritt in den Vorheizer 4 und zum anderen Teil abstromseitig vom Vorheizer 4 zugegeben.
  • Figur 2 zeigt die Verfahrensführung, bei der der über Leitung 7 und Gaswärmetauscher 6 geführte Strom des Hydriergases dem Schwerölgemisch auf-stromseitig vom Vorheizer 4 zugeführt wird. Der in dem Gaswärmetauscher 6 aufgeheizte Hydriergasstrom kann dem Schwerölgemisch aber auch abstromseitig vom Vorheizer 4 zugegeben werden. Die übrigen Bezugszeichen haben die Bedeutung wie zu Figur 1 erläutert
  • Es kann im Rahmen der mit Figur l oder 2 gegebenen vorteilhaften Ausgestaltungen des vorliegenden Verfahrens ebenfalls vorteilhaft sein, zum Zwecke der Aufheizung des Hydriergases nur Ofen 8 vorzusehen und das Heißabscheiderkopfprodukt über einen ersten Wärmetauscher zur Aufheizung des Schwerölgemisches zu leiten. In diesem Falle kann das Hydriergas auf beispielsweise 550 °C aufgeheizt werden.
  • Die getrennte Aufheizung von Teilen des Hydriergases beim vorliegenden Verfahren ermöglicht geringere Rohrwandungsstärken für die Führung des Hydriergases und eine vereinfachte Verteilung bzw. Aufteilung des Hydriergases, darüber hinaus eine geringere erforderliche Leistung der Aufheiz- und Vorheizöfen. Schließlich sind die Druckverluste im Kreislaufsystem um etwa 50 % niedriger, weil nur jeweils der Anteil des Frischgases auf den Betriebsdruck hochgedrückt werden muß.

Claims (6)

  1. Verfahren zur Vorbehandlung der Einsatzprodukte für die Schwerölhydrierung mit vorgewärmtem wasserstoffhaltigem Hydriergas unter erhöhtem Druck und erhöhter Temperatur, unter Zusatz eines Additivs, in einem Flüssigphasesystem, bei dem das Schweröl einem Vorheizer zugeführt wird, um anschließend in einer Reaktorkaskade einer Hydrierungsreaktion unterworfen zu werden, von wo aus die Reaktionsprodukte einem Heißabscheider zugeführt werden und bei dem nur ein Teil von 20 bis 60 Vol.-% der insgesamt in der Flüssigphase erforderlichen Hydriergasmenge dem auf den Verfahrensdruck gebrachten aber noch nicht vorgewärmten Gemisch von Schweröl und Additiv zugemischt wird,
    dadurch gekennzeichnet, daß der andere Teil der Hydriergasmenge, der 40 bis 80 Vol.-% der insgesamt erforderlichen Hydriergasmenge ausmacht durch Wärme-tausch mit dem gasförmigen Heißabscheiderkopfprodukt in einem als Gaswärmetauscher ausgebildeten ersten Wärmetauscher auf eine Temperatur von 350 bis 470, maximal 490 oder auch 500 °C aufgeheizt, das Gemisch von Schweröl und Additiv sowie Hydriergas durch Wärmetausch in einem oder mehreren dem Gaswärmetauscher nachgeschalteten, von dem Heißabscheiderkopfprodukt nach Passieren des Gaswärmetauschers durchströmten Wärmetauschern auf eine Temperatur von etwa 460 °c vorgewärmt und die in dem Gaswärmetauscher aufgeheizte Hydriergasmenge dem vorgewärmten Gemisch von Schweröl, Additiv und Hydriergas zugegeben wird.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Strom des über den als Gaswärmetauscher ausgebildeten ersten Wärmetauscher geführten gasförmigen Heißabscheiderkopfproduktes über einen Gasphasereaktor mit einem auf einem Träger fest angeordneten Kontakt und daran anschließend über mindestens einen Wärmetauscher zur Aufwärmung des Gemisches von Schweröl, Additiv und Hydriergas geführt wird.
  3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2 dadurch gekennzeichnet, daß ein Teil der über den Gaswärmetauscher geführten Hydriergasmenge dem Schwerölgemisch erst zugesetzt wird, nachdem das Gemisch den Vorheizer durchlaufen hat.
  4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß zusätzlich zu dem Gaswärmetauscher ein Ofen zur Aufheizung des Hydriergasteilstromes eingesetzt wird.
  5. Verfahren nach Anspruch 1 dadurch gekennzeichent, daß anstelle des Gaswärmetauschers ein Ofen zur Aufheizung des Hydriergasteilstromes auf 550 °C vorgesehen ist und daß das Heißabscheiderkopfprodukt bereits in dem ersten Wärmetauscher zur Vorwärmung des Schwerölgemisches herangezogen wird.
  6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß der Strom des wasserstoffhaltigen Hydriergases so aufgeteilt wird, daß die Zugabe zu dem Schwerölgemisch in Form von Frischwasserstoff erfolgt und daß die verbleibende Menge des insgesamt zu ergänzenden Frischwasserstoffs dem Kreislaufhydriergas zugemischt wird.
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