DE2512410A1 - Verfahren zur entfernung von stickoxiden und anlage zur durchfuehrung des verfahrens - Google Patents

Verfahren zur entfernung von stickoxiden und anlage zur durchfuehrung des verfahrens

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Description

Pall 2764 VXR/P-Ko/ke
Didier Engineering GmbH 2512410
4300 Essen» Alfredstr. 28
Verfahren zur Entfernung von Stickoxiden und Anlage zur Durchführung des Verfahrens
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Entfernung von Stickoxiden aus Abgasen von Stickoxid verarbeitenden Anlagen, insbesondere Salpetersäureanlagen, durch katalytische Reduktion mittels Ammoniak oder ammoniakhaltigen Medien. Weiterhin betrifft die Erfindung eine Anlage zur Durchführung des genannten Verfahrens.
Die Emission von Stickoxiden ist umweltschädlich. Es wird deshalb versucht, die lienge der bei einem Verfahren emittierten Stickoxide innerhalb zulässiger Grenzen zu halten· Salpetersäureanlagen stoßen gewöhnlich Stickoxide in einer Menge aus, die veit über der zulässigen Grenze liegt»
Aus der DT-PS 1 259 298 ist ein Verfahren der eingangs angegebenen Art bekannt. Es wird an die Verfahrensschritte des vorausgehenden Prozesses angeschlossen und das gereinigte Abgas wird direkt über einen Abzugskamin in die Atmosphäre geführt.
Demgegenüber ist es Aufgabe der Erfindung, ein Verfahren der genannten Art vorzuschlagen, das in den Prozess in der Weise eingeschaltet ist, daß der notwendige zusätzliche Aufwand an Anlageteilen gering gehalten wird und sich die gevünschte Absenkung der Stickoxidkonzentration ohne wesentliche Beeinträchtigung des Wirkungsgrades de3 vorgeschalteten Verfahrens ergibt.
Die erfindungsgeniäße Lösung dieser Aufgabe zeichnet sich dadurch aus, daß die Reduktion der Stickoxide in einer
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Verfahrensstufe vorgenommen wird, in der das Abgas unter Druck steht. Bei Salpetersäureanlagen z.B. tritt das Abgas unter Druck aus einem Absorbtionssystem aus und wird zwecks Energierückgewinnung in einer Expansionsturbine entspannt. Das Abgas hat vor der Expansionsturbine eine erhöhte Temperatur (beispielsweise 18O°C).
Es hat sich nun überraschenderweise gezeigt, daß der Druck die katalytische Reduktion nicht nur positiv beeinflußt, sondern sich darüber hinaus mit zunehmendem Druck eine Vergrößerung der maximal zulässigen Kontaktbelastung des Katalysators ergibt. Vorzugsweise wird die Reduktion der Stickoxide in einer Verfahrensstufe vorgenommen, in der das Abgas unter einem Druck von bis zu 12 ata (11,77 bar) steht. Optimale Verhältnisse stellen sich bei einem bestimmten Druck ein, wenn die Temperatur des Abgases vor der Reduktion der Stickoxide etwa zwischen 260 0C und 340 0C liegt.
In einer halbtechnischen Anlage sowie in Versuchsanlagen wurden die druckzugehörigen Optimaltemperaturen ermittelt* um mit einem Minimalaufwand an Reduktionsmittel eine maximale Stickoxidreduktion zu erreichen. Vird nämlich die jeweilige Optimaltemperatur überschritten, hat dies eine wesentliche Erhöhung des Reduktionsmittels durch Nebenreak— tionen zur Folge. Wird die Optimalteraperatur -unterschritten, dann muß entweder die Kontaktbelastung herabgesetzt werden oder die Reduktion der Stickoxide läuft unvollständig ab, was zu einem Anstieg des Rest-Ammoniakgehaltes führt· Dies ist ebenfalls unerwünscht·
Die losten für das Reduktionsmittel lassen sich unter Umständen wesentlich verringern, wenn ammoniakhaltige Gase oder Dämpfe zur Verfügung stehen wie beispielsweise Lösungsgase aus Ammoniak-Synthesen·
Eine Anlage zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens bei einer Salpetersäureanlage mit einer Expansionsturbine zur Entspannung des Abgases zeichnet sich dadurch aus, daß der Expansionsturbine ein Reaktor mit einem oder mehreren Katalysator bett en vorgeschaltet ist, in dem die Abgase durch
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'Zuleitung von Ammoniak behandelt -werden. Gegebenenfalls ist zwecks Erreichung optimaler Temperaturen und eines besseren Wärmehaushaltes ein Wärmeaustauscher zwischen dem Ausgang und dem Eingang des Reaktors installiert.
Eine derartige Anlage eignet sich sowohl für die Neukonzeption von Salpetersäureanlagen als auch für den nachträglichen Einbau in schon bestehende S alplier säureanlagen· Der Druckverlust in der Anlage ist so gering, daß der Betrieb der Expansionsturbine nicht wesentlich beeinträchtigt ist.
Vorteilhafte Weiterbildungen der Erfindung ergeben sich aus der folgenden Beschreibung und den Unteransprüchen. Die Figur zeigt als Beispiel eine Salpetersäureanlage schematisch ohne Speisewasser- und Dampfkreislauf. Ein Luftkompressor 1 komprimiert Luft und fördert diese durch einen Wärmetauscher 2 in einen Mischer 3, dem aus einem Verdampfer 4 gasförmiges Ammoniak zugeführt wird. Das Ammoniak-Luftgeraisch gelangt in einen Konverter 5 und wird hier, wie bekannt t zu Stickoxiden oxidiert. Anschließend wird das Reduktionsgemisch durch einen Wärmetauscher 6 und einen Gasktihler 7 in einen Absorbtionsturm 8 geleitet» wo auch das erforderliche Prozesswasser zugesetzt wird. Das Produkt fällt im unteren Teil des Absorbtionsturmes an·
Am Kopf des Absorbtionsturmes entweicht das mit Reststickoxid beladene: Abgas und wird durch die Leitung 9 über die Wärmetauscher 6 und 2 einer Expansionsturbine 10 geleitet, und anschließend über einen Abgaskamin in die Atmosphäre abgeführt.
Bei bekannten Salpetersäureanlagen wird das Abgas hinter dem Wärmetauscher 2 direkt auf eine Expansionsturbine 10 geleitet, in dieser entspannt und .in den Abzugskamin abgeleitet. Die Expansionsturbine 10 erzeugt einen Teil der für den Luftkompressor 1 notwendigen Energie. Der Rest der Energie wird durch eine Dampfturbine 11 erbracht.
Zwischen dem Wärmetauscher 2 und der Expansionsturbine 10 ist die erfindungsgemäße Anlage 12 zur Reduktion der Stickoxide •aus dem Abgas eingeschaltet. Sie weist einen ·
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Reaktor 13 auf, in dem der Katalysator in beispielsweise drei übereinanderliegenden Betten 14, 15 und 16 angeordnet ist. In die Räume oberhalb der JCatalysatorbetten 14» 15 und 16 münden ammoniakdampfführende Leitungen 17, 18, 19· Der Reaktor 13 ist eingangssei tig mit dem Wärmetauscher 2 über einen weiteren Wärmetauscher 20 und eventuell einen Zusatzbrenner 21 verbunden. Der Zusatzbrenner 21 wird beispielsweise mit einem Luft/Erdgasgeraisch beheizt. Ausgangssei tig führt der Reaktor 13 über den Wärmetauscher 20 in die Expansionsturbine 10,
Beispielsweise tritt aus dem Wärmetauscher 2 ein Abgasstront mit einer Strönungsleistung 20000 Norm-m /h» einer Temperatur von 180 0C und einem Druck von 2,9 ata aus. Die NO-Konzentration beträgt beispielsweise 2500 ppm, dieser Strom wird im Wärmetauscher 20 auf etwa 270 0C erwärmt. Der Zu— satzbrenner 21 hebt die Temperatur auf 320 0C an. Dem Reaktor 13 werden etwa 42 kg/h gasförmiges Ammoniak zugeführt. Die Aufteilung auf die Leitungen 17» 18 und 20 verhält sich wie 70 : 20 : 10, die Katalysatormenge der Katalysatoren 14, 15 und 16 verhält sich wie 15 : 20 : 65- Die Reakton zwischen den Stickoxiden und dem Ammoniak verläuft exotherm. Die entstehende Wärme wird im Wärmetauscher 20 an das vom Wärmetauscher 2 kommende Abgas abgegeben. Am Ausgang des Wärmetauschers 20 liegt ein Gasstrom von 20500 Norm-m3A» 180 °C, 2,8 ata vor»
Die NO -Konzentration ist kleiner als 200 ppm. Dieser Gas— strom wird in der Expansionsturbine unter Energiegewinn, entspannt und durch den Abzugskamin abgeleitet·
Die Anlage 12 ist in Ihrer Arbeitsweise sehr variabel und kann an die Abgasbedingungen von Salpetersäureanlagen unschwer angepasst werden* So ist es beispielsweise möglich den Zusatzbrenner 21 vegzulasseh, venn das Abgas eine höhere Temperatur hat· Es väre.im beschriebenen Beispiel auch ein Katalysator mit nur zwei Betten ausreichend. Es ι lassen sich darüber hinaus auch Abgase reinigen, bei denen die Stickoxidkonzentration vesentlich höher oder niedriger als im beschriebenen Beispielsfall ist·
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• Der Katalysator besteht vorzugsweise aus einem Mischoxid » aus Eisen- und Chromoxid und kann in granulierter Form vorliegen.
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Claims (9)

1. Verfahren zur Entfernung von Stickoxiden aus Abgasen von Stickoxid verarbeitenden Anlagen, insbesondere Salpeter— säureanlagen, durch katalytische Reduktion mittels Ammoniak, dadurch gekennzeichnet, daß die Reduktion der Stickoxide in einer Verfahrensstufe vorgenommen wird, in der das Abgas unter Druck steht.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Reduktion der Stickoxide in einer Verfahrensstufe vorgenommen wird, in der das Abgas uner einem Druck von bis zu 12 ata steht·
3· Verfahren nach Anspruch, 2, dadurch gekennzeichnet, daß .. die Reduktion der Stickoxide in einer Verfahrensstufe vorgenommen wird, in der das Abgas unter einem Druck von 2 bis 5 ata steht.
4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Temperatur des Abgases vor der Reduktion der Stickoxide auf 260 0C bis 340 0C gebracht wird.
5· Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß als Ammoniak zur Reduktion der Stickoxide ammoniakhaltige Abgase beispielsweise aus Ammoniaksynthesen benutzt werden.
6. Anlage zur Durchführung des Verfahrens nach einem der vorhergehenden Ansprüche, insbesondere für eine Salpeter— säureanlage mit einer Expansionsturbine zur Entspannung des Abgases vor einem Abzugskamin, dadurch gekennzeichnet, daß der Expansionsturbine (10) ein Reaktor (13) vorgeschaltet ist, daß dem Reaktor eingangsseitig das Abgas zugeführt und durch ein oder mehrere Katalysator— betten (14, 15, 16) unter Zuleitung von Ammoniak (17, 18, 19) geführt ist,und daß ein Wärmetauscher (20) zwischen dem Ausgang des Reaktors (13) un der Expan-
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sionsturbine (10) liegt, der das dem Reaktor (13) zugeleitete Abgas mittels des vom Reaktor abgeführten Abgases erwärmt.
7« Anlage nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß dem Reaktor (13) eingangsseitig eine gas- oder elektrisch beheizte Zusatz-Einrichtung (21) vorgeschaltet ist.
8. Anlage nach einem der beiden vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator in mehreren übereinanderliegenden Betten (14, 15, 16) unterschiedlichen Volumens angeordnet ist, und daß über dem Bett (14, 15, 16) ein Ammoniakstrom (17, 18, 19) in den Reaktor eingeleitet wird, wobei sich die Relationen zwischen den Volumen und den Ammoniakströmen etwa entsprechen.
9. Anlage nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator aus einem Mischoxid aus Eisen- und Chromoxid besteht.
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