DE3627086C2 - - Google Patents
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Description
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Entfernen von
Stickstoffoxiden (NO X ) aus Rauchgasen unter Einsatz eines
Reduktionsmittels, insbesondere Ammoniak oder eine Ammoniak
vorstufe, wobei dem Rauchgasstrom Wärme zugeführt wird. Ferner
bezieht sich die Erfindung auf eine Anordnung nach dem Oberbegriff des
Anspruchs 12.
Es ist bekannt, daß Stickstoffoxide in Gegenwart eines Reduk
tionsmittels, insbesondere Ammoniak, ohne Anwesenheit eines
Katalysators bei hohen Temperaturen zu umweltneutralen Stof
fen, insbesondere N2 und H2O umgesetzt werden.
Gemäß der DE-OS 30 21 875 soll
die Entstehung von Stickstoffoxiden
während eines Verbrennungsprozesses -
also bereits
in statu nascendi - durch Reduktionsmittelzufuhr
minimiert
werden. Zu diesem Zweck wird
ein Teilluftstrom-Reduktionsmittel-
Schleier um die Brennerflamme
eingeblasen.
Bei einem aus der DE-PS 24 11 672 bekannten Verfahren der
gattungsgemäßen Art wird der Stickstoffmonoxid enthaltende
Verbrennungsgasstrom in einer homogenen Gasphasenreaktion
mit Ammoniak oder einer Ammoniakvorstufe in einem vorgegebenen
Molverhältnis zum zu entfernenden Stickstoffmonoxid mit oder
ohne zusätzliches Reduktionsmittel bei einer hohen Temperatur
im Bereich zwischen 705 und 1095°C in Kontakt gebracht. Dabei
besteht ein kritisches Erfordernis zur Durchführung des be
kannten Verfahrens darin, daß das Ammoniak mit dem Verbren
nungsabgas in Gegenwart von Sauerstoff in Kontakt gebracht
werden muß. In der Praxis hat sich dieses bekannte Verfahren
zur nicht-katalytischen Reduktion von NO X bisher nicht
durchsetzen können. Dies liegt vor allem an der Einhaltung der
hohen Reaktionstemperaturen, der Auswirkung der nicht umge
setzten Ammoniak-Anteile im Rauchgas auf nachgeschaltete Kom
ponenten und an dem Erfordernis der temperaturbedingten Zonen
der Eindüsung bei wechselnden Laststufen des Kraftwerkes.
Die herkömmliche katalytische Reduktion von NO X findet bei
wesentlich geringeren Temperaturen im Bereich von 200 bis
450°C statt. Die Katalysatorkosten und der Aufwand für die
Katalysatorregeneration sowie dessen Einbau sind, wie die
Praxis gezeigt hat, erheblich.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, die Reduktion von
Stickstoffoxiden bei relativ niedrigen Rauchgastemperaturen
von deutlich unterhalb 700°C mit im Vergleich zu herkömmlichen
katalytischen Reduktionen niedrigem Kostenaufwand durchzufüh
ren.
Verfahrensmäßig sieht die Erfindung zur Lösung dieser Aufgabe
die kennzeichnenden Merkmale des Anspruchs 1 vor. Wichtig ist dabei, daß das
Reduktionsmittel, vorzugsweise Ammoniak, gut vermischt mit dem
zu entstickenden Rauchgasstrom durch die in der Brennvorrich
tung gebildete Flammenzone geführt wird. Versuche haben ge
zeigt, daß in einem mit Ammoniak beladenen Rauchgasstrom, der
bei einer Temperatur von 290°C in die Brennvorrichtung ein
tritt und nach einer Temperaturerhöhung
in der Brennvorrichtung von nur 30 °C auf 320°C ein NO X -Abscheidegrad von 50%
erreicht wird. Die Erfindung vereinigt daher die Vorteile
niedriger Abgastemperaturen von herkömmlichen katalytischen
Reduktionsverfahren mit besonders niedrigen Anlagekosten bei
der Rauchgasentstickung.
Der NO X -Abscheidegrad läßt sich bei im übrigen gleicher Verfahrensfüh
rung noch dadurch verbessern, daß das Rauchgas in der Brenn
vorrichtung mit einem katalytisch wirksamen Material in Kon
takt gebracht wird. Im einfachsten Falle können sich im Be
trieb der Brennvorrichtung bildende Oxidschichten als Kataly
satoren im Brennkammerinnenraum verwendet werden.
Das erfindungsgemäße Verfahren ist aber auch besonders kosten
günstig in Verbindung mit katalytischen Reaktoren zur Erzie
lung eines hohen NO X -Abscheidegrades (< 70%) einsetzbar. Zu
diesem Zweck ist in Weiterbildung der Erfindung vorgesehen,
daß der Rauchgasstrom nach Austritt aus der Brennvorrichtung
zum weiteren Abscheiden von Stickstoffoxiden unter Beteiligung
katalytisch wirkender Adsorptionsmittel mit einem Reduktions
mittel, insbesondere Ammoniak, zur Reaktion gebracht wird. Die
Austrittstemperaturen des Rauchgases aus der Brennkammer
schaffen ideale Voraussetzungen für die weitere Reaktion in
einem nachgeschalteten Reaktor zur selektiven katalytischen
Reduktion von NO X . Da die NO X -Konzentration des Rauchgases
bereits bei der Behandlung in der Brennvorrichtung um bei
spielsweise 50% reduziert wurde, kann der SCR-Reaktor für die
Restabscheidung von NO X relativ klein dimensioniert und der
Kostenaufwand für den Katalysator entsprechend vermindert
werden. Die Reaktion zum weiteren Abscheiden von Stickstoff
oxiden erfolgt vorzugsweise entweder in einem Festbett/Wander
bett aus Katalysatormaterial, das im Temperaturbereich
80-450°C Stickstoffoxide umsetzt (z. B. Katalysatoren auf
TiO2-Basis, Aktivkoks).
Der Rauchgasstrom wird vorzugsweise nach einer Rauchgasent
schwefelung mit dem Reduktionsmittel gemischt und zur
NO X -Abscheidung in die Brennvorrichtung geleitet. Bei einer
in der Praxis bewährten Verfahrensführung wird der aus der
Rauchgasentschwefelungsanlage kommende, auf einer relativ
niedrigen Temperatur befindliche Rauchgasstrom in wenigstens
einem Wärmetauschersystem auf eine Temperatur im Bereich von
250 bis 350°C erwärmt, danach mit dem Reduktionsmittel beladen
und in die Brennvorrichtung geleitet, in der Brennvorrichtung
unter Abscheidung von Stickstoffoxiden auf eine Temperatur im
Bereich von 280 bis 380°C erwärmt und gegebenenfalls nach
zusätzlicher selektiver katalytischer Reduktion von Stick
stoffoxiden als primäres Wärmetauschermedium im Wärmetauscher
system verwendet. Die Brennvorrichtung übernimmt dabei die
vorteilhafte Doppelfunktion der Entfernung von Stickstoffoxi
den aus dem Rauchgas und des Ausgleichs der unvermeidbaren
Wärmeverluste im Wärmetauschersystem.
Bei der bevorzugt verwendeten zweistufigen Reduktion der
Stickstoffoxide in der Brennvorrichtung und im Zuge der nach
folgenden selektiven katalytischen Reduktion in einem SCR-Re
aktor kann das in beiden Stufen benötigte Reduktionsmittel an
einer Stelle vor der Brennvorrichtung dem Rauchgasstrom zudo
siert werden. Die selektive katalytische Reduktion läuft hin
ter der Brennkammer mit dem im Rauchgasstrom nach dessen
Austritt aus der Brennvorrichtung enthaltenen Reduktionsmittel
überschuß ab.
Die erfindungsgemäße Anordnung zur Durchführung
des zuvor beschriebenen Verfahrens zeichnet sich durch die kennzeichnenden
Merkmale des Anspruchs 12
aus.
Weiterbildungen der Erfindung
sind in den weiteren Unteransprüchen
gekennzeichnet.
Weitere Einzelheiten und Vorteile der Erfindung ergeben sich
aus der nachfolgenden Beschreibung von in der Zeichnung darge
stellten Ausführungsbeispielen der Erfindung. In der Zeichnung
zeigt
Fig. 1 ein Fließbild eines Ausführungsbeispiels der erfin
dungsgemäßen Anordnung zur im wesentlichen nicht-ka
talytischen Reduktion von NO X in einem Flächenbren
ner;
Fig. 2 eine schematische Querschnittsansicht durch den in
eine Rauchgasleitung eingebundenen Flächenbrenner
gemäß Fig. 1; und
Fig. 3 eine Anordnung zur zweistufigen Stickstoffoxidreduk
tion von aus einer Rauchgasentschwefelungsanlage
kommendem Rauchgas.
In dem Fließbild gemäß Fig. 1 sind die wesentlichen Komponen
ten eines Ausführungsbeispiels der neuen Anordnung zum Entfer
nen von Stickstoffoxiden aus Rauchgasen dargestellt. In die
beispielsweise von einer Rauchgasentschwefelungsanlage kommen
de Rauchgasleitung 1 ist eine Brennvorrichtung in Form eines
Flächenbrenners 2 eingebunden, in welchem das Rauchgas bei
spielsweise um 30 °C erwärmt wird. Dem Flächenbrenner 2 vorge
schaltet ist ein Mischer 3, der dem zu entstickenden Rauchgas
strom Ammoniak oder eine Ammoniakvorstufe in möglichst gleich
mäßiger Verteilung zumischt. Der Mischer kann z. B. aus einer
entweder über den Umfang oder über den Querschnitt der Rauch
gasleitung 1 verteilten Düsenanordnung bestehen. Der Mischer 3
kann auch unmittelbar an den Brenner 2 angebaut sein.
Die Brennvorrichtung 2 ist in dem beschriebenen Ausführungs
beispiel als Kanalbrenner ausgebildet, der in Fig. 2 in einer
in Rauchgas-Strömungsrichtung geschnittenen Ansicht schema
tisch dargestellt ist. Ein Brennstoff/Luftgemisch, bei dem der
Brennstoff vorzugsweise aus Gas, gegebenenfalls aber auch aus
Öl oder Kohle besteht, wird über einen Aufgabekanal 20 von
unten in eine Brennkammer 21 mit etwa V-förmigem Querschnitt
eingeführt, wobei ein zur Strömungsrichtung (Pfeil A) des
Rauchgases quer verlaufendes Flammenfeld 22 erzeugt wird. Die
nach oben V-förmig auseinanderlaufenden Begrenzungswände 23
und 24 der Brennkammer 21 sind als Lochplatten ausgebildet,
deren Lochquerschnitte mit zunehmendem Abstand von dem Brenn
stoffaufgabekanal 20 größer werden. Das durch einen Rauchgas-
Zufuhrstutzen 25 und die zutrittsseitige Lochplatte 23 in die
Brennkammer 21 eintretende Rauchgas erhält durch die unter
schiedlichen Lochquerschnitte ein vorgegebenes Strömungspro
fil, mit dem die unterschiedlichen Weglängen zwischen den
Eintritts- und Austrittsöffnungen der Rauchgas-Teilströme
ausgeglichen werden. Das Rauchgas durchläuft beim Durchqueren
der Brennkammer 21 die durch das
Flammenfeld 22 gebildete
Flammenzone. Dabei findet einerseits eine Temperaturerhöhung
des Rauchgases statt und andererseits erfolgt unter Beteili
gung des zuvor im Mischer 3 zudosierten Ammoniaks eine über
raschend starke Reduktion der Stickstoffoxide. Das aus der
austrittsseitigen Lochplatte 24 und dem Auslaßstutzen 26 aus
tretende Rauchgas wird in der Brennvorrichtung 2 nur geringfü
gig, beispielsweise um 30 °C erwärmt und kann gegebenenfalls
zur Erzielung eines hohen NO X -Abscheidegrades in einer wei
teren NO X -Reduktionsstufe weiterbehandelt werden.
Eine Anordnung zur Erzielung eines hohen NO X -Abscheidegrades
ist in Fig. 3 schematisch dargestellt. Das von der Rauchgas
entschwefelungsanlage kommende Rauchgas, welches beispielswei
se eine Temperatur im Bereich von 70 bis 100°C hat, wird in
einem regenerativen Wärmetauscher 4 auf beispielsweise 290 bis
320°C erwärmt. Nach Zudosierung von Ammoniak im Mischer 3
durchläuft das zu entstickende Rauchgas den zuvor beschriebe
nen Flächenbrenner 2, wo es im beschriebenen Beispiel um 30°C
auf 320 bis 350°C erwärmt wird. Ein mit einem Temperaturregler
5 verbundener Temperaturfühler 6 mißt laufend die Temperatur
des aus dem Flächenbrenner 2 austretenden Rauchgases im Lei
tungsabschnitt 10 der Rauchgasleitung 1. Diese Temperatur wird
über ein Stellglied 7 durch Regelung des Gas/Luft-Gemischs zum
Flächenbrenner 2 auf dem Sollwert gehalten.
In einem dem Flächenbrenner 2 nachgeschalteten SCR-Reaktor 8,
der vorzugsweise Katalysatoren auf TiO2-Basis enthält, wird
das im Flächenbrenner 2 vorentstickte Rauchgas einer selekti
ven katalytischen Reduktion unterworfen, bei der die
NO X -Konzentration im Rauchgas mit sehr hohen Abscheidegraden
noch weiter gesenkt wird. Derartige Reaktoren sind bekannt und
brauchen hier im einzelnen nicht erläutert zu werden. Wichtig
ist jedoch, daß aufgrund der Vorentstickung im Flächenbrenner
2 relativ kleine SCR-Reaktoren in dem beschriebenen zweistufi
gen NO X -Reduktionsprozeß zum Einsatz kommen können. Das für
die selektive katalytische Reaktion im Reaktor 8 benötigte
Ammoniak wird in dem beschriebenen Beispiel ebenfalls über den
Mischer 3 dem Rauchgasstrom zugemischt, tritt also als über
schüssige Ammoniak durch die Rauchgasleitung 10 aus dem Bren
ner 2 aus. Gegebenenfalls kann zusätzliches Ammoniak direkt in
den Reaktor 8 oder in den Leitungsabschnitt 10 der Rauchgas
leitung hinter dem Brenner 2 zugeführt werden.
Bei einem praktischen Versuch an der in Fig. 3 schematisch
dargestellten Anlage trat das Rauchgas mit einer NO X -Konzen
tration von 800 mg/m3 n in die Brennvorrichtung 2 ein und
hatte am Ausgang der Brennvorrichtung, also im Leitungsab
schnitt 10 eine Konzentration von 400 mg/m3 n . Die Rauch
gasströmungsgeschwindigkeit betrug dabei 15 m/s. Die mittlere
Weglänge in der Kammer 21 betrug 30 cm, woraus sich eine Ver
weilzeit in der Kammer 21 von ca. 0,02 s ergibt.
Das aus dem SCR-Reaktor austretende, weitgehend entstickte
Rauchgas hat eine Temperatur von 320 bis 350°C und durchläuft
als primäres Wärmetauschemedium den Wärmetauscher 4. Das im
Wärmetauscher auf 100 bis 130°C rückgekühlte Rauchgas wird,
wie in Fig. 3 angegeben, durch den Schornstein abgeführt. Die
Temperaturangaben zeigen, daß der Flächenbrenner 2 zusätzlich
zu seiner NO X -Reduktionswirkung auch den Wärmeverlust im
Wärmetauscher 4 deckt. Die Rauchgase erreichen den SCR-Reaktor
mit einer für die Reaktion im Reaktor 8 optimalen Temperatur.
Claims (21)
1. Verfahren zum Entfernen von Stickstoffoxiden (NO X ) aus
Rauchgasen unter Einsatz eines Reduktionsmittels, insbesondere
Ammoniak oder einer Ammoniakvorstufe, wobei dem Rauchgasstrom
Wärme zugeführt wird,
dadurch gekennzeichnet,
daß das NO X -haltige Rauchgas zunächst mit dem Reduktionsmittel
gemischt und danach die Flammenzone einer Brennvorrichtung
gleitet wird, wobei die Verweilzeit des Rauchgases
in der Flammenzone so gewäht wird, daß seine Temperatur um
maximal 200°C erhöht wird, und daß die Rauchgastemperatur am
Ausgang der Brennvorrichtung kleiner oder gleich 450°C gehalten
wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß
die Temperaturerhöhung des Rauchgas/Reduktionsmittelgemisches
in der Flammenzone zwischen 20 und 50°C liegt.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet,
daß das Rauchgas in der Brennvorrichtung mit einem katalytisch
wirkenden Material in Kontakt gebracht wird.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch ge
kennzeichnet, daß das in der Brennvorrichtung verbrannte
Brennstoff/Luft-Gemisch in Abhängigkeit von der Austrittstem
peratur des Rauchgases aus der Brennvorrichtung geregelt
wird.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch ge
kennzeichnet, daß der Rauchgasstrom nach Austritt aus der
Brennvorrichtung zum weiteren Abscheiden von Stickstoffoxiden
unter Beteiligung katalytisch wirkender Adsorptionsmittel mit
einem Reduktionsmittel, insbesondere Ammoniak, zur Reaktion
gebracht wird.
6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß
die Reaktion zum weiteren Abscheiden von Stickstoffoxiden in
einem Festbett aus Katalysatoren auf TiO2-, Al2O3-,
Fe2O 3-Basis vorgenommen wird.
7. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß
die Reaktion zum weiteren Abscheiden von Stickstoffoxiden in
einem Festbett aus Aktivkoks vorgenommen wird.
8. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß
die Reaktion zum weiteren Abscheiden von Stickstoffoxiden in
einem Molekularsieb erfolgt.
9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch ge
kennzeichnet, daß der Rauchgasstrom nach einer Rauchgasent
schwefelung mit dem Reduktionsmittel gemischt und zur NO X -
Abscheidung in die Brennvorrichtung geleitet wird.
10. Verfahren nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß
ein aus einer Rauchgasentschwefelungsanlage kommender Rauch
gasstrom in wenigstens einem Wärmetauschersystem auf eine
Temperatur im Bereich von 250 bis 350°C erwärmt wird, danach
mit dem Reduktionsmittel beladen und in die Brennvorrichtung
geleitet wird, daß das Rauchgas in der Brennvorrichtung unter
Abscheidung von Stickstoffoxiden auf eine Temperatur im Be
reich von 280 bis 380°C erwärmt und gegebenenfalls nach zu
sätzlicher selektiver katalytischer Reduktion von Stickstoff
oxiden als primäres Wärmetauschermedium im Wärmetauschersystem
verwendet wird.
11. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch
gekennzeichnet, daß ein Teil der dem Rauchgasstrom vor der
Brennvorrichtung zudosierten Reduktionsmittelmenge zur selek
tiven katalytischen Reduktion von NO X in einem der Brennkam
mer nachgeschalteten Reaktor verwendet wird.
12. Anordnung zum Entfernen von Stickstoffoxiden aus Rauchgasen
unter Einsatz eines Reduktionsmittels, insbesondere Ammoniak
oder einer Ammoniakvorstufe, wobei eine Mischvorrichtung
(3) zum Zumischen eines Reduktionsmittels in den Rauchgasstrom
und wenigstens eine Reaktionszone hintereinander in eine
Rauchgasleitung eingebunden sind,
dadurch gekennzeichnet,
daß als Reaktionszone ein im wesentlichen quer zur Rauchgas-
Strömungsrichtung verlaufendes Flammenfeld (22) eines Flächen-
oder Kanalbrenners (2) vorgesehen ist.
13. Anordnung nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, daß
der Brenner (2) eine Brennkammer (21) mit etwa V-förmigem
Querschnitt hat, wobei ein Brennstoff-Luftgemisch nahe dem
engsten Querschnittsbereich zugeführt wird, und daß der Rauch
gasstrom zu- und abströmseitig durch V-förmig gegeneinander
geneigte Lochplatten (23, 24) geführt ist, deren Lochquer
schnitte mit zunehmendem Abstand der geneigten Lochplatten von
der Brennstoffzuführung (20) größer werden.
14. Anordnung nach einem der Ansprüche 12 bis 13, dadurch
gekennzeichnet, daß die vom Rauchgasstrom bespülten Oberflächen
des Brenners (2) und/oder Brennereinbauten wenigstens
teilweise aus einem katalytisch wirksamen Material bestehen.
15. Anordnung nach einem der Ansprüche 12 bis 14, dadurch
gekennzeichnet, daß dem Rauchgasausgang (26) des Brenners (2)
ein Reaktor (8) zur selektiven katalytischen Reduktion von
Stickstoffoxiden (SCR-Reaktor) nachgeschaltet ist.
16. Anordnung nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, daß
die im Rauchgasstrom vor dem Brenner (2) angeordnete Mischvorrichtung
(3) die Reduktionsmittelzufuhr für den SCR-Reaktor
(8) bildet.
17. Anordnung nach Anspruch 15 oder 16, dadurch gekennzeichnet,
daß der SCR-Reaktor (8) ein Festbett aus katalytisch
wirkenden Adsorptionsmitteln, vorzugsweise aus kohlenstoffhaltigen
Adsorptionsmitteln, enthält.
18. Anordnung nach Anspruch 15 oder 16, dadurch gekennzeichnet,
daß der SCR-Reaktor ein Molekularsieb enthält.
19. Anordnung nach Anspruch 15 oder 16, dadurch gekennzeichnet,
daß der SCR-Reaktor Katalysatoren auf TiO₂-,
Fe₂O₃-, Al₂O₃-Basis enthält.
20. Anordnung nach einem der Ansprüche 12 bis 19, dadurch
gekennzeichnet, daß die Mischvorrichtung (3) einer Rauchgas
entschwefelungsanlage nachgeschaltet ist.
21. Anordnung nach Anspruch 20, dadurch gekennzeichnet, daß
zwischen der Rauchgasentschwefelungsanlage und der Mischvorrichtung
(3) in die Rauchgasleitung (1) ein regenerativer
Wärmetauscher (4) eingebunden ist, der so ausgelegt ist, daß
er den Rauchgasstrom auf eine Temperatur im Bereich von 250
bis 350°C erwärmt, daß der erwärmte Rauchgasstrom gegebenenfalls
über einen SCR-Reaktor (8) in den Wärmetauscher (4)
zurückgeführt ist und daß der Brenner (2) so bemessen ist, daß
er die Wärmeverluste im Wärmetauscher (4) deckt.
Priority Applications (1)
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DE19863627086 DE3627086A1 (de) | 1986-08-09 | 1986-08-09 | Verfahren und anordnung zum entfernen von stickstoffoxiden aus rauchgasen |
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Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
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DK0751820T3 (da) * | 1994-03-25 | 1999-04-26 | Siemens Ag | Kombineret tilførsels- og blandeindretning |
JP3051040B2 (ja) * | 1994-11-30 | 2000-06-12 | 日立造船株式会社 | 焼却設備における排ガス処理装置 |
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DE3021875C2 (de) * | 1980-06-11 | 1985-04-25 | L. & C. Steinmüller GmbH, 5270 Gummersbach | Verfahren zur Anwendung der selektiven Reduktion von Stickoxiden aus einer Flammenverbrennung mit Hilfe von Ammoniak |
-
1986
- 1986-08-09 DE DE19863627086 patent/DE3627086A1/de active Granted
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DE3627086A1 (de) | 1988-02-11 |
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