DE2512410C3 - Verfahren zur Entfernung von Stickoxiden und Anlage zur Durchführung des Verfahrens - Google Patents

Verfahren zur Entfernung von Stickoxiden und Anlage zur Durchführung des Verfahrens

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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Entfernung von Stickoxiden aus Abgasen nach dem Gattungsbegriff des Anspruchs 1 sowie eine Anlage zur Durchführung eines solchen Verfahrens nach dem Gattungsbegriff des Anspruchs 5.
Die Emission von Stickoxiden ist umweltschädlich. Es wird deshalb versucht, die Menge der bei einem Verfahren emittierten Stickoxide innerhalb zulässiger Grenzen zu halten. Salpetersäureanlagen stoßen gewöhnlich Stickoxide in einer Menge aus, die weit über der zulässigen Grenze liegen.
Aus der US-PS 32 79 884 ist ein Verfahren zur selektiven katalytischen Reduktion von Stickoxid mittels NH3 und die Ausführung dieses Verfahrens bei Temperaturen zwischen 150 und 400° C und unter einem Druck von bis zu 20 bar bekannt. Dabei werden Molybdän-, Vanadium- und Wolframoxide als Katalysatoren vorgeschlagen.
Aus der Zeitschrift Nitrogen Nr. 84 (1973), Seiten 31 und 32 sowie aus der Zeitschrift Chemie-Ing.-Techn. 45 (1973), Seite 1519 und 1520, ist ein Verfahren zur Entfernung von Stickoxiden aus Restgasen der Salpetersäure-Fabrikation mittels Ammoniak bekannt, welches an einem Katalysator aus aktiviertem Chromoxid bei 250 bis 3000C und gegebenenfalls unter erhöhtem Druck ausgeführt wird.
Aus der DE-PS 12 59 298 ist ein Verfahren zur Entfernung von Stickoxiden aus Abgasen durch katalytische Reduktion mittels Ammoniak bei einer Temperatur von etwa 250° C an einem Katalysator bekannt, welcher aus einem Mischoxid aus Eisen- und Chromoxid besteht
ίο Aus der DE-PS 11 15 230 ist die selektive Entfernung von Stickoxiden aus Abgasen von Salpetersäureanlagen unter Verwendung eines Katalysators aus metallischem Kobalt, Nickel oder Esen bekannt Dabei erfolgt die Entfernung des Sauerstoffes und die katalytische Reis duktion der Stickoxide in den Abgasen derart in zwei Stufen, daß in jeder Stufe nur ein Teil der Gesamtwärmemenge erzeugt wird. Das Verfahren wird bei einer Temperatur im Bereich zwischen etwa 121 bis 427° C und unter einem Druck im Bereich von Atmosphärendruck bis etwa 10,5 atü oder höher ausgeführt
Aus der Zeitschrift CHEM.ENG.PROGR. 67 (1971), Seiten 73 bis 78, ist die katalytische Reduktion von Stickoxiden mittels Ammoniak und die Ausführung des: Verfahrens unter Druck bekannt wobei ammoniakhaltige Abgase aus Ammoniak-Synthesen verwendet werden können. Die Reduktion erfolgt an tinem Platinkatalysator in zwei Stufen nach einer Vorerhitzung des zu behandelnden Restgases.
Aus der Zeitschrift CHEM.ENG.PROGR. 68 (1972}, Seite 78, ist ein Verfahren zur Entfernung von Stickoxiden aus Abgasen durch katalytische Reduktion mittels Ammoniak bei einer Temperatur von etwa 400 F bekannt
Die US-PS 29 75 025 beschreibt ein Verfahren zur selektiven Entfernung von Stickoxiden aus sauerstoffenthaltenden Gasen durch katalytische Reduktion mittels Ammoniak. Als Katalysator kommen Metalle au» der Platingruppe in Frage. Das Verfahren kann im Temperaturbereich von 150 bis 4000C und in einem Druckbereich von Atmosphärendruck bis 150 p.s.i.g. oder höher ausgeführt werden.
Die US-PS 30 53 613 bezieht sich auf ein Verfahren zur Entfernung von Stickoxiden aus sauerstoffenithal·· tenden Gasen bei einem Druck von 100 p.s.i.g. unter Verwendung eines Platin-Aluminiumoxid-Katalysatorü in einer ersten Stufe und eines Palladium-Aluminiumoxid-Katalysators in einer zweiten Stufe. Die Gaseintrittstemperatur beträgt etwa 2200C. Vor der zweiten Katalysatorstufe wird im Gasstrom ein sogenannte«; »bleeder-gas« zugegeben.
Aufgabe der Erfindung ist es, ein Verfahren der gattungsgemäßen Art vorzuschlagen, weiches bei geringem Anlagenaufwand immer eine hinreichende Absenkung der Stickoxidkonzentration ohne wesentliche Be- einträchtigung des Wirkungsgrades des vorgeschilderten Verfahrens gewährleistet.
Diese Aufgabe wird mit den Merkmalen des kennzeichnenden Teils des Anspruchs 1 gelöst.
Bei Salpetersäureanlagen beispielsweise tritt das Abgas unter Druck aus einem Absorbtionssystem aus und wird zwecks Energierückgewinnung in einer Expansionsturbine entspannt. Das Abgas hat vor der Expansionsturbine eine erhöhte Temperatur von beispielsweise 1800C. Der erhöhte Druck beeinflußt die katalytische Reaktion positiv. Mit zunehmendem Druck ergibt sich eine Vergrößerung der maximal zulässigen Kontaktbelastung des Katalysators. Bei den erfindungsgemäßen Verfahrensbedingungen erreicht man mit einem Mini-
malaufwand an Reduktionsmittel eine maximale Stickoxidreduktion. Ein erhöhter Verbrauch von Reduktionsmittel durch zu niedrige Verfahrenstemperatur ist vermieden, ebenso eine Herabsetzung der Kontaktbelastung oder unvollständige Stickoxidreduktion bei zu hoher Temperatur. Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren ist aufgrund der Aufteilung und Zumessung der Ammoniakströme zu den Katalysatorbetten eine so geringe Ammoniakkonzentration am Ausgang der Reduktionsstufe erreichbar, daß die Bildung von Ammoniumnitrat ausgeschlossen ist, die sonst mechanische Störungen im nachfolgenden Wärmetauscher, Armaturen und vor allem in der Expansionsturbine hervorrufen würde. Auf diese Weise ist eine wirtschaftliche Absenkung der Stickoxid-Konzentration bei geringstmöglichem Auf- ■-, wand an zusätzlichen Anlagen ohne wesentliche Beein-S3 trächtigung dieser Anlagen und deren Wirkungsgrad zu erreichen.
Weitere vorteilhafte Ausgestaltungen des erfindungsgemäßen Verfahrens ergeben sich aus den Ansprüchen 2 bis 4.
Eine erfindungsgemäße Anlage zur Durclnührung des zuvorgeschilderten Verfahrens, mit einem Wärmetauscher, der einerseits mit Katalysator-Einheiten, andererseits mit einer Expansionsturbine vor einem Abzugskamin fcusammengeschaltet ist, wobei vor den Katalysator-Einheiten Zuleitungen für ein Reaktionsgas münden, wie sie beispielsweise aus der Zeitschrift CHEMENG-PROGR. 67 (1971), Seite 75, Figur 4 gezeigt ist, zeichnet sich durch die Merkmale des kennzeichnenden Teils des Anspruchs 5 aus.
Eine derartige Anlage eignet sich sowohl für die Neukonzepdon von Salpetersäureanlagen als auch für den nachträglichen Einbau in schon bestehende Salpetersäureanlagen. Der Druckverlust in der Anlage ist so gering, daß der Betrieb der Expansionsturbine nicht wesentlich beeinträchtigt ist In dem Wärmetauscher kann das zu behandelnde Abgas durch die fühlbare Wärme des gereinigten Abgases wenigstens vorgewärmt werden.
Zusätzlich kann aber noch die Maßnahme des Anspruchs 6 getroffen sein.
Ein Ausführungsbeispiel der Erfindung wird nachfolgend anhand eines Ausführiingsbeispiels beschrieben.
Die Figur zeigt als Beispiel eine Sabetersäureanlage schematisch ohne Speisewasser- und Dampfkreislauf. Ein Luftkompressor 1 komprimiert Luft und fördert diese durch einen Wärmeaustauscher 2 in einen Mischer 3, dem aus einem Verdampfer 4 gasförmiges Ammoniak zugeführt wird. Das Ammoniak-Luftgemisch gelangt in einen Konverter 5 und wird hier, wie bekannt, zu Stickoxiden oxidiert Anschließend wird das Reduktionsgemisch durch einen Wärmeaustauscher 6 und einen Gaskühler 7 in einen A'bsorbtionsturm 8 geleitet, wo auch das erforderliche Prozeßwasser zugesetzt wird. Das Produkt fällt im unteren Teil des Absorbtionsturmes an.
Am Kopf des Absorbtionsturmes entweicht das mit Reststickoxid beladene Abgas und wird durch die Leitung 9 über die Wärmetauscher 6 und 2 einer Expansionsturbine 10 geleitet und anschließend über einen Abgaskamin in die Atmosphäre abgeführt
Bei bekannten Salpetersäureanlagen wird das Abgas hinter dem Wärmetauscher 2 direkt auf eine Expansionsturbine 10 geleitet, in dieser entspannt und in den Abzugskamin abgeleitet. Die Expansionsturbine 10 erzeugt einen Teil der für den Luftkompressor 1 notwendigen Energie. Der Rest der Energie wird durch eine Dampfturbine U erbracht.
Zwischen dem Wärmetauscher 2 und der Expansionsturbine 10 ist die erfindungsgemäße Anlage 12 zur Reduktion der Stickoxide aus dem Abgas eingeschaltet. Sie weist einen Reaktor 13 auf, in dem der Katalysator in beispielsweise drei übereinanderliegenden Betten 14,15 und 16 angeordnet ist In die Räume oberhalb der Katalysatorbetten 14, 15 und 16 münden ammoniakdampfführende Leitungen 17,18, 19. Der Reaktor 13 ist eingangsseitig mit dem Wärmetauscher 2 über einen weite-
ren Wärmetauscher 20 und eventuell einen Zusatzbrenner 21 verbunden. Der Zusatzbrenner 21 wird beispielsweise mit einem Luft/Erdgasgemisch beheizt Ausgangsseitig führt der Reaktor 13 über den Wärmetauscher 20 in die Expansionsturbine 10.
Beispielsweise tritt aus dem Wärmetauscher 2 ein Abgasstrom mit einer Strömungsleistung 20 000 Normm3/h, einer Temperatur von 1800C und einem Druck von 2,9 ata aus. Die NOx-Konzentration beträgt beispielsweise 2500 ppm, dieser Strom wird im Wärmetauscher 20 auf etwa 2700C erwärmt D-.ΐ Zusatzbrenner 2i hebt die Temperatur auf 320° C an. Dem Reaktor 13 werden etwa 42 kg/h gasförmiges Ammoniak zugeführt Die Aufteilung auf die Leitungen 17,18 und 19 verhält sich wie 70 :20 :10, die Katalysatormenge der Katalysatoren 14 15 und 16 verhält sich wie 15 :20:65. Die Reduktion zwischen den Stickoxiden und dem Ammoniak verläuft exotherm. Die entstehende Wärme wird im Wärmetauscher 20 an das vom Wärmetauscher 2 kommende Abgas abgegeben. Am Ausgang ties Wärmetauschers 20 liegt ein Gasstrom von 20 500 Norm-m3/h, 180° C, 2,8 ata vor.
Die NOx-Konzentration ist kleiner als 200 ppm. Dieser Gasstrom wird in der Expansionsturbine unter Energiegewinn entspannt und durch den Abzugskamin abgeleitet.
Die Anlage 12 ist in ihrer Arbeitsweise sehr variabel und kann an die Abgasbedingungen von Salpetersäureanlagen unschwer angepaßt werden. So ist es beispielsweise möglich den Zusatzbrenner 21 wegzulassen, wenn das Abgas eine höhere Temperatur hat Es wäre im besenriebenen Beispiel auch ein Katalysator mit nur zwei Betten ausreichend. Es lassen sich darüber hinaus auch Abgase reinigen, bei denen die Stickaxidkonzentration wesentlich höher oder niedriger als im beschriebenen Beispielsfall ist
Der Katalysator besteht vorzugsweise aus einem Mischoxid aus Eisen- und Chromoxid und kann in granulierter Form vorliegen.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims (6)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Entfernung von Stickoxiden aus Abgasen von Stickoxid verarbeitenden Anlagen, insbesondere Salpetersäureanlagen, durch katalytische Reduktion mittels Ammoniak unter Druck und bei Temperaturen bis über 3000C, dadurch gekennzeichnet, daß das Abgas auf eine Temperatur von 260 bis 3400C gebracht und unter Druck mindestens zwei, aus einem Mischoxid aus Eisen- und Chromoxid bestehenden Katalysatorbetten zugeleitet wird, und daß jeweils vor dem Katalysatorbett ein Ammoniakstrom eingeleitet wird, wobei sich die Relationen zwischen den Volumen und den Ammoniakströmen etwa umgekehrt entsprechen.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Abgas unter einem Druck von bis zu 12 ata steht
3. Verfehlen nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Abgas unter einem Druck von 2 bis 3 ata steht
4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Ammoniakströme aus ammoniakhaltigen Abgasen bestehen.
5. Anlage zur Durchführung des Verfahrens nach den Ansprüchen 1 bis 4 mit einem Wärmetauscher, der einerseits mit Katalysator-Einheiten, andererseits mit einer Expansionsturbine vor einem Abzugskamin zusammengeschaltet ist, wobei vor den Katalysator-Einheiten Zuleitungen für ein Reaktionsgas münden, dadurch gekcnnzeid net daß die Katalysator-Einheiten aus einer1. Mischoxid aus Eisen- und Chromoxid als Betten (14, 15. 16) innerhalb eines Reaktors (13) ausgebildet sind, wobei sich die Relationen zwischen den Volumen und den durch die Zuleitungen (17, 18, 19) ermöglichten Ammoniakströmen etwa ungekehrt entsprechen.
6. Anlage nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß zwischen dem Wärmetauscher (2) und dem Reaktor (13) eine gas- oder elektrisch beheizte Aufheiz-Einrichtung (21) vorgesehen ist.
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