DE2512410B2 - Verfahren zur entfernung von stickoxiden und anlage zur durchfuehrung des verfahrens - Google Patents

Verfahren zur entfernung von stickoxiden und anlage zur durchfuehrung des verfahrens

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Description

6o
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Entfernung von Stickoxiden aus Abgasen von Stickoxid verarbeitenden Anlagen, insbesondere Salpetersäureanlagen, durch katalytische Reduktion mittels Ammoniak oder 6S ammoniakhaltigen Medien. Weiterhin betrifft die Erfindung eine Anlage zur Durchführung des genannten Verfahrens.
Die Emission von Stickoxiden ist umweltschädlich. Es wird deshalb versucht, die Menge der bei einem Verfahren emittierten Stickoxide innerhalb zulässiger Grenzen zu halten. Salpetersäureanlagen stoßen gewöhnlich Stickoxide in einer Menge aus, die weit über der zulässigen Grenze liegt.
Aus der DT-PS 12 59 298 ist ein Verfahren der eingangs angegebenen Art bekannt. Es wird an die Verfahrensschritte des vorausgehenden Prozesses angeschlossen, und das gereinigte Abgas wird direkt über einen Abzugskamin in die Atmosphäre geführt.
Demgegenüber ist es Aufgabe der Erfindung, ein Verfahren der genannten Art vorzuschlagen, das in den Prozeß in der Weise eingeschaltet ist, daß der notwendige zusätzliche Aufwand an Anlageteilen gering gehalten wird und sich die gewünschte Absenkung der Stickoxidkonzentration ohne wesentliche Beeinträchtigung des Wirkungsgrades des vorgeschalteten Verfahrens ergibt.
Die erfindungsgemäße Lösung dieser Aufgabe zeichnet sich dadurch aus, daß die Reduktion der Stickoxide in einer Verfahrensstufe vorgenommen wird, in der das Abgas unter Druck steht. Bei Salpetersäureanlagen z. B. tritt das Abgas unter Druck aus einem Absorbtionssystem aus und wird zwecks Energierückgewinnung in einer Expansionsturbine entspannt. Das Abgas hat vor der Expansionsturbine eine erhöhte Temperatur (beispielsweise 180° C).
Es hat sich nun überraschenderweise gezeigt, daß der Druck die katalytische Reduktion nicht nur positiv beeinflußt, sondern sich darüber hinaus mit zunehmendem Druck eine Vergrößerung der maximal zulässigen Kontaktbelastung des Katalysators ergibt. Vorzugsweise wird die Reduktion der Stickoxide in einer Verfahrensstufe vorgenommen, in der das Abgas unter einem Druck von bis zu 12 ata (11,77 bar) steht. Optimale Verhältnisse stellen sich bei einem bestimmten Druck ein, wenn die Temperatur des Abgases vor der Reduktion der Stickoxide etwa zwischen 260° C und 340° C liegt.
In einer halbtechnischen Anlage sowie in Versuchsanlagen wurden die druckzugehörigen Optimaltemperaturen ermittelt, um mit einem Minimalaufwand an Reduktionsmittel eine maximale Stickoxidreduktion zu erreichen. Wird nämlich die jeweilige Optimaltemperatur überschritten, hat dies eine wesentliche Erhöhung des Reduktionsmittels durch Nebenreaktionen zur Folge. Wird die Optimaltemperatur unterschritten, dann muß entweder die Kontaktbelastung herabgesetzt werden oder die Reduktion der Stickoxide läuft unvollständig ab, was zu einem Anstieg des Rest-Ammoniakgehaltes führt. Dies ist ebenfalls unerwünscht.
Die Kosten für das Reduktionsmittel lassen sich unter Umständen wesentlich verringern, wenn ammoniakhaltige Gase oder Dämpfe zur Verfugung stehen wie" beispielsweise Lösungsgase aus Ammoniak-Synthesen.
Eine Anlage zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens bei einer Salpetersäureanlage mit einer Expansionsturbine zur Entspannung des Abgases zeichnet sich dadurch aus, daß der Expansionsturbine ein Reaktor mit einem oder mehreren Katalysatorbetten vorgeschaltet ist, in dem die Abgase durch Zuleitung von Ammoniak behandelt werden. Gegebenenfalls ist zwecks Erreichung optimaler Temperaturen und eines besseren Wärmehaushaltes ein Wärmeaustauscher zwischen dem Ausgang und dem Eingang des Reaktors installiert.
Eine derartige Anlage eignet sich sowohl für die
Neukonzeption von Salpetersäureanlagen als auch für den nachträglichen Einbau in schon bestehende Salpetersäureanlagen. Der Druclo'erlust in der Anlage ist so gering, daß der Betrieb der Expansionsturbine nicht wesentlich beeinträchtigt ist.
Vorteilhafte Weiterbildungen der Erfi-idung ergeben sich aus der folgenden Beschreibung und den Unteransprüchen
Die Figur zeigt als Beispiel eine Salpetersäureanlage schematisch ohne Speisewasser- und Dampfkreislauf. Ein Luftkompressor I komprimiert Luft und fördert diese durch einen Wärmeaustauscher 2 in einen Mischer 3, dem aus einem Verdampfer 4 gasförmiges Ammoniak zugeführt wird. Das Ammoniak-Luftgemisch gelangt in einen Konverter 5 und wird hier, wie bekannt, zu Stickoxiden oxidiert. Anschließend wird das Reduktionsgemisch durch einen Wärmeaustauscher 6 und einen Gaskühler 7 in einen Absorbtionsturm 8 geleitet, wo auch das erforderliche Prozeßwasser zugesetzt wird. Das Produkt fällt im unteren Teil des Absorblionsturmes an.
Am Kopf des Absorbtionsturmes entweicht das mit Reststickoxid beladene Abgas und wird durch die Leitung 9 über die Wärmetauscher 6 und 2 einer Expansionsturbine 10 geleitet und anschließend über einen Abgaskamin in die Atmosphäre abgeführt.
Bei bekannten Salpetersäureanlagen wird das Abgas hinter dem Wärmetauscher 2 direkt auf eine Expansionsturbine 10 geleitet, in dieser entspannt und in den Abzugskamin abgeleitet. Die Expansionsturbine 10 erzeugt einen Teil der für den Luftkompressor 1 notwendigen Energie. Der Rest der Energie wird durch eine Dampfturbine 11 erbracht.
Zwischen dem Wärmetauscher 2 und der Expansionsturbine 10 ist die erfindungsgemäße Anlage 12 zur Reduktion der Stickoxide aus dem Abgas eingeschaltet. Sie weist einen Reaktor 13 auf, in dem der Katalysator in beispielsweise drei übereinanderliegenden Betten 14, 15 und 16 angeordnet ist. In die Räume oberhalb der Katalysatorenbetten 14,15 und 16 münden ammoniakdampfführende Leitungen 17,18, 19. Der Reaktor 13 ist eingangsseitig mit dem Wärmetauscher 2 über einer, weiteren Wärmetauscher 20 und eventuell einen Zusatzbrenner 21 verbunden. Der Zusatzbrenner 21 wird beispielsweise mit einem Luft/Erdgasgemisch beheizt. Ausgangsseitig führt der Reaktor 13 über den Wärmetauscher 20 in die Expansionsturbine 10.
Beispielsweise tritt aus dem Wärmetauscher 2 ein Abgasstrom mit einer Strömungsleistung 20 000 NormmVh, einer Temperatur von 180°C und einem Druck
ίο von 2,9 ata aus. Die ΝΟ,-Konzentration beträgt beispielsweise 2500 ppm, dieser Strom wird im Wärmetauscher 20 auf etwa 2700C erwärmt. Der Zusatzbrenner 21 hebt die Temperatur auf 3200C an. Dem Reaktor 13 werden etwa 42 kg/h gasförmiges Ammoniak zugeführt. Die Aufteilung auf die Leitungen 17, 18 und 19 verhält sich wie 70:20:10, die Katalysatormenge der Katalysatoren 14, 15 und 16 verhält sich wie 15 : 20 :65. Die Reaktion zwischen den Siickoxiden und dem Ammoniak verläuft exotherm. Die entstehende Wärme wird im Wärmetauscher 20 an das vom Wärmetauscher 2 kommende Abgas abgegeben. Am Ausgang des Wärmetauschers 20 liegt ein Gasstrom von 20 500 Norm-mVh, 180° C, 2,8 ata vor.
Die NCvKonzentration ist kleiner als 200 ppm.
Dieser Gasstrom wird in der Expansionsturbine unter Energiegewinn entspannt und durch den Abzugskamin abgeleitet.
Die Anlage 12 ist in ihrer Arbeitsweise sehr variabel und kann an die Abgasbedingungen von Salpetersäureanlagen unschwer angepaßt werden. So ist es beispielsweise möglich den Zusatzbrenner 21 wegzulassen, wenn das Abgas eine höhere Temperatur hat. Es wäre im beschriebenen Beispiel auch ein Katalysator mit nur zwei Betten ausreichend. Es lassen sich darüber hinaus auch Abgase reinigen, bei denen die Stickoxidkonzentration wesentlich höher oder niedriger als im beschriebenen Beispielsfall ist.
Der Katalysator besteht vorzugsweise aus einem Mischoxid aus Eisen- und Chromoxid und kann in granulierter Form vorliegen.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims (9)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Entfernung von Stickoxiden aus Abgasen von Stickoxid verarbeitenden Anlagen, insbesondere Salpetersäureanlagen, durch katalytische Reduktion mittels Ammoniak, dadurch gekennzeichnet, daß die Reduktion der Stickoxide in einer Verfahrensstufe vorgenommen wird, in der das Abgas unter Druck steht.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Reduktion der Stickoxide in einer Verfahrensstufe vorgenommen wird, in der das Abgas unter einem Druck von bis zu 12 ata steht.
3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekenn- '5 zeichnet, daß die Reduktion der Stickoxide in einer Verfahrensstufe vorgenommen wird, in der das Abgas unter einem Druck von 2 bis 5 ata steht.
4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Temperatur des Abgases vor der Reduktion der Stickoxide auf 26° C bis 340° C gebracht wird.
5. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß als Ammoniak zur Reduktion der Stickoxide ammoniakhaltige 1S Abgase beispielsweise aus Ammoniaksynthesen benutzt werden.
6. Anlage zur Durchführung des Verfahrens nach einem der vorhergehenden Ansprüche, insbesondere für eine Salpetersäureanlage mit einer Exparisionsturbine zur Entspannung des Abgases vor einem Abzugskamin, dadurch gekennzeichnet, daß der Expansionsturbine (10) ein Reaktor (13) vorgeschaltet ist, in welchem das Abgas durch ein oder mehrere Katalysatorbetten (14, 15, 16) unter Zuleitung von Ammoniak (17,18,19) geführt ist, und daß ein Wärmetauscher (20) zwischen dem Ausgang des Reaktors (13) und der Expansionsturbine (10) liegt, der das dem Reaktor (13) zugeleitete Abgas mittels des vom Reaktor abgeführten Abgases erwärmt.
7. Anlage nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß dem Reaktor (13) eingangsseitig eine gas- oder elektrisch beheizte Aufheiz-Einrichtung (21) vorgeschaltet ist.
8. Anlage nach einem der beiden vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator in mehreren übereinanderliegenden Betten (14, 15, 16) unterschiedlichen Volumens angeordnet ist und daß jeweils über dem Bett (14, 15, 16) ein Ammoniakstrom (17, 18, 19) in den Reaktor eingeleitet wird, wobei sich die Relationen zwischen den Volumen und den Ammoniakströmen etwa umgekehrt entsprechen.
9. Anlage nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator aus einem Mischoxid aus Eisen- und Chromoxid besteht.
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DE3332663A1 (de) * 1983-09-10 1985-04-04 L. & C. Steinmüller GmbH, 5270 Gummersbach Verfahren zur optimierung der reduktion von no(pfeil abwaerts)x(pfeil abwaerts) in rauchgasen aus mit fossilen brennstoffen befeuerten verbrennungsanlagen

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