DE102007059542A1 - Verfahren und Vorrichtung zur Entsorgung von Abgasen - Google Patents

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren sowie eine Vorrichtung zur Entsorgung von oxidierbare Schadstoffe enthaltendem Abgas (7). Das oxidierbare Schadstoffe enthaltende Abgas (7) wird an einer geeigneten Stelle (a) in ein zu einem Prozessofen (D) gehöriges Rauchgassystem (K) eingeleitet und mit durch das Rauchgassystem strömendem heißem, sauerstoffhaltigem Rauchgas vermischt, wobei das oxidierbare Schadstoffe enthaltende Abgas (7) auf eine Temperatur von mindestens 600°C aufgeheizt wird.

Description

  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Entsorgung von oxidierbare Schadstoffe enthaltendem Abgas (Abgas) sowie eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens.
  • In Dampfreformierungsprozessen werden Kohlenwasserstoffe enthaltende Einsätze, wie Erdgas, Leichtbenzin oder Naphtha, mit Wasserdampf vermischt und in Dampfreformern zu Synthesegas – einer Kohlenmonoxid (CO) und Wasserstoff (H2) enthaltenden Gasmischung – umgesetzt. In weiteren Prozessschritten werden aus dem Synthesegas durch Reinigung und Zerlegung Stoffe wie CO, H2 oder Oxogas (eine definierte Mischung aus H2 und CO) gewonnen und als Produkte abgegeben. Um die eingesetzten Kohlenwasserstoffe mit hohem Umwandlungsgrad umzusetzen, wird die Dampfreformierung gewöhnlich mit einem Wasserdampfüberschuss durchgeführt. Um das überschüssige Wasser zu entfernen, wird das auf diese Weise erzeugte Synthesegas bis unterhalb des Wasserdampftaupunktes abgekühlt, wodurch der Wasserdampf auskondensiert und ein sog. Prozesskondensat bildet, das zum überwiegenden Teil aus Wasser besteht und i. Allg. mit Schadstoffen wie Wasserstoff, Kohlenmonoxid, Methan, Methanol, Ameisen- und Essigsäure verunreinigt ist. Enthält der Einsatz Stickstoff, wie dies insbesondere bei Erdgas der Fall ist, das je nach Herkunft bis zu 20 Vol% aus Stickstoff bestehen kann, gelangt auch Ammoniak in beträchtlichen Mengen in das Prozesskondensat.
  • Nach dem Stand der Technik wird das Prozesskondensat in eine Entgasungseinrichtung (Entgaser) eingeleitet, dort von den Schadstoffen gereinigt und anschließend gegen abzukühlende oder abkühlbare Stoffströme im Dampfreformierungsprozess verdampft. Nach Überhitzung des Dampfes gegen abkühlbare Abgase, wird zumindest Teil des Dampfes (Prozessdampf) prozessintern eingesetzt.
  • Zur Reinigung des Prozesskondensats sind Verfahren bekannt, bei denen die Schadstoffe durch Strippung in Strippkolonnen abgetrennt werden. Als Strippgase werden hierbei Niederdruck-Wasserdampf, Luft, Stickstoff oder Kohlenwasserstoffe enthaltende Stoffströme (z. B. Erdgas) eingesetzt. Die Schadstoffe werden dabei zusammen mit dem Strippgas als Abgas abgeführt. Liegen die Konzentrationen der Schadstoffe im Abgas unterhalb der gesetzlichen Grenzwerte, kann das Abgas ohne weitere Behandlung in die Atmosphäre abgegeben werden. Überscheitet aber auch nur die Konzentration eines Schadstoffs den gesetzlichen Grenzwert, so muss das Abgas vor der Freisetzung in die Atmosphäre in geeigneter Weise behandelt werden, um die emissionsrechtlichen Auflagen zu erfüllen.
  • Nach dem Stand der Technik werden die Abgase beispielsweise in einer Fackel verbrannt oder sie werden vollständig kondensiert und anschließend einer Entsorgung zugeführt. Alle diese Methoden sind aufwendig und kostenintensiv.
  • Aufgabe der Erfindung ist es daher, ein Verfahren der eingangs genannten Art sowie eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens anzugeben, durch die die Nachteile des Standes der Technik überwunden werden.
  • Die gestellte Aufgabe wird verfahrensseitig erfindungsgemäß dadurch gelöst, dass das Abgas an einer geeigneten Stelle in ein zu einem Prozessofen gehöriges Rauchgassystem eingeleitet und mit durch das Rauchgassystem strömendem heißem, sauerstoffhaltigem Rauchgas vermischt wird, wobei das Abgas auf eine Temperatur von mindestens 600°C aufgeheizt wird.
  • Der Erfindung liegt die Erkenntnis zugrunde, dass – hinreichend lange Verweilzeiten und eine ausreichend hohe Sauerstoffkonzentration vorausgesetzt – die oxidierbaren Schadstoffe in unbedenkliche Stoffe, wie Wasser und Kohlendioxid, umgewandelt und gemeinsam mit dem Rauchgas des Prozessofens in die Atmosphäre abgegeben werden können. Bei den geforderten Temperaturen können die Schadstoffe auch dann oxidiert werden, wenn sie in geringen Konzentrationen im Rauchgas vorliegen.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren ist insbesondere dazu geeignet, Abgase zu entsorgen, in denen Schadstoffe wie Wasserstoff und/oder Kohlenmonoxid und/oder Methan und/oder Methanol und/oder organische Säuren und/oder Ammoniak enthalten sind. Mit Ausnahme von Ammoniak, werden diese Schadstoffe im heißen Rauchgasstrom mit dem im Rauchgas vorhandenen Sauerstoff entsprechend der folgenden Gleichung oxidiert: CXHYOZ + (x + 0,25 y – 0,5 z)O2 ↔ x CO2 + 0,5 y H2O
  • Im Abgas enthaltenes Ammoniak reagiert wie folgt mit dem im Rauchgas enthaltenen Sauerstoff zu unkritischem Stickstoff und Wasser: 2NH3 + 1,5O2 ↔ N2 + 3H2O
  • Enthält das heiße Rauchgas auch Stickoxide, kann Ammoniak über eine weitere Reaktion abgebaut werden. Diese Reaktion ist als selektive nicht-katalytische Reduktion (abgekürzt SNCR, von Selective Non Catalytic Reduction) bekannt und bildet die Grundlage für die Entstickung von Rauchgasen in der Industrie. Sie läuft nach der folgenden Reaktionsgleichung ab: 2NO + 2NH3 + 0,5O2 ↔ 2N2 + 3H2O
  • Das erfindungsgemäße Verfahren erlaubt eine Beseitigung oder zumindest eine Reduzierung der im Abgas enthaltenen Schadstoffe. Ist auch Ammoniak im Abgas enthalten, werden darüber hinaus auch im Rauchgas vorliegende Stickoxide zumindest verringert. Ziel des Verfahrens ist es, die Schadstoffe vollständig abzubauen, jedoch zumindest so weit zu reduzieren, dass die Schadstoffkonzentrationen im Rauchgas bzw. in dem aus Rauch- und Abgas gebildeten Stoffgemisch die gesetzlichen Grenzwerte nicht überschreiten.
  • Der Ammoniakabbau nach den oben angegebenen Reaktionsgleichungen wird überlagert von einer Ammoniakoxidation, bei der Stickstoffmonoxid gebildet wird. Da dieser Prozess oberhalb von ca. 1050°C dominiert, ist dieser Temperaturbereich bei der Entsorgung von Ammoniak enthaltendem Abgas erfindungsgemäß zu meiden, weil hier zwar Ammoniak abgebaut, die Menge der mit dem Rauchgas emittierten Stickoxide jedoch erhöht wird.
  • Mit sinkender Temperatur nimmt die Reaktionsgeschwindigkeit der oben angegebenen Abbaureaktionen ab. Dies hat zur Folge, dass unterhalb von 600°C das im Abgas enthaltenen Ammoniak nicht mehr in ausreichendem Maß abgebaut wird.
  • Eine bevorzugte Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens sieht daher vor, dass Ammoniak enthaltendes Abgas so in das sauerstoffhaltige Rauchgas eingeleitet wird, dass das mit dem Abgas eingeleite Ammoniak auf eine Temperatur zwischen 600 und 1050°C aufgeheizt wird.
  • Ammoniak enthaltendes Abgas fällt nicht zuletzt bei der Entgasung von Prozesskondensat in Synthesegasanlagen an, in denen ein Stickstoff enthaltender Einsatzstoff durch Dampfreformierung in einem von außen befeuerten Dampfreformer (Prozessofen) umgesetzt wird. Der Dampfreformer ist hierbei mit einem Rauchgassystem verbunden, über das bei der Befeuerung des Dampfreformers anfallendes, sauerstoffhaltiges Rauchgas in die Atmosphäre abgeführt wird. Das Rauchgas tritt mit hohen Temperaturen, die i. Allg. weit über 1000°C liegen, in das Rachgassystem ein. Eine besonders bevorzugte Variante des erfindungsgemäßen Verfahrens sieht daher vor, dass in derartigen Synthesegasanlagen anfallendes Ammoniak enthaltendes Abgas in das Rauchgassystem des Dampfreformers eingeleitet wird, wobei das mit dem Abgas eingeleitete Ammoniak auf eine Temperatur zwischen 600 und 1050°C aufgeheizt wird.
  • Um die in den Rauchgasen enthaltene Wärme zu nutzen, sind die Rauchgassysteme von Dampfreformern i. Allg. mit Wärmetauschern versehen, durch die beispielsweise Einsatzstoffe für die Dampfreformierung hindurchgeleitet und dabei vorgewärmt werden. Die Rauchgase werden hierbei relativ rasch abgekühlt, und der für den Ammoniakabbau optimale Temperaturbereich zwischen 1050 und 600°C schnell durchfahren. Um zu gewährleisten, dass unter diesen Bedingungen ein ausreichend großer Anteil der Ammoniakmoleküle mit den erforderlichen Reaktionspartnern in Kontakt kommt, wird das mit Ammoniak beladene Abgas erfindungsgemäß mit dem Rauchgas intensiv und schnell vermischt. Dafür sollte das zu entsorgende Abgas mit für eine gute Vermischung genügend hoher Geschwindigkeit in das heiße Rauchgas geleitet werden. Weiterhin muss der Kontakt des Ammoniak enthaltenden Abgases mit Stellen, die heißer als 1050°C sind, z. B. der Ofenwand, vermieden werden, um eine Umwandlung des Ammoniaks in Stickoxid zu verhindern.
  • Weiterhin betrifft die Erfindung eine Vorrichtung zur Entsorgung von oxidierbare Schadstoffe enthaltendem Abgas (Abgas).
  • Die gestellte Aufgabe wird vorrichtungsseitig erfindungsgemäß dadurch gelöst, dass das Abgas an einer geeigneten Stelle in ein zu einem Prozessofen gehöriges Rauchgassystem eingeleitet und mit durch das Rauchgassystem strömendem heißem, sauerstoffhaltigem Rauchgas vermischt wird, wobei das oxidierbare Schadstoffe enthaltende Abgas auf eine Temperatur von mindestens 600°C aufheizbar ist.
  • Die erfindungsgemäße Vorrichtung ist insbesondere dazu geeignet, Abgase zu entsorgen, in denen Schadstoffe wie Wasserstoff und/oder Kohlenmonoxid und/oder Methan und/oder Methanol und/oder organische Säuren und/oder Ammoniak enthalten sind.
  • In einer zweckmäßigen Ausgestaltung umfasst die erfindungsgemäße Vorrichtung eine Mischeinrichtung, durch die das Schadstoffe enthaltende Abgas mit dem Rauchgas rasch und intensiv vermischbar ist. Durch die intensive und schnelle Vermischung wird erreicht, dass ein ausreichend großer Anteil der Schadstoffmoleküle mit den für die Abbaureaktionen erforderlichen Reaktionspartnern in Kontakt kommt und abgebaut werden.
  • Ammoniak enthaltendes Abgas fällt nicht zuletzt in Synthesegasanlagen an, in denen ein Stickstoff enthaltenden Einsatzstoff durch Dampfreformierung in einem von außen befeuerten Dampfreformer (Prozessofen) umsetzbar ist. Solche Synthesegasanlagen umfassen nach dem Stand der Technik eine Einrichtung (Entgaser) zur Entgasung von Prozesskondensat, in der das Ammoniak enthaltende Abgas erzeugbar ist sowie ein Rauchgassystem zur Abführung des bei der Befeuerung des Dampfreformers anfallenden heißen, sauerstoffhaltigen Rauchgases in die Atmosphäre. Eine besonders bevorzugte Variante der erfindungsgemäßen Vorrichtung sieht daher vor, dass in derartigen Synthesegasanlagen der Entgaser mit dem Rauchgassystem über ein Leitungssystem verbunden ist, über das das Ammoniak enthaltende Abgas aus dem Entgaser an einer geeigneten Stelle in das Rauchgassystem einleitbar ist, wobei das mit dem Abgas zugeführte Ammoniak auf eine Temperatur zwischen 600 und 1050°C aufheizbar ist.
  • Im Folgenden soll die Erfindung anhand eines in der Figur schematisch dargestellten Ausführungsbeispiels näher erläutert werden.
  • Das Ausführungsbeispiel zeigt einen Ausschnitt aus einer Synthesegasanlage, in der aus stickstoffhaltigem Erdgas und Wasserdampf in einem mit Brennern von außen befeuerten Dampfreformer ein Wasserstoff, Kohlenmonoxid und Wasserdampf enthaltendes Synthesegas erzeugt wird. Bei der Abkühlung des Synthesegases anfallendes Prozesskondensat wird in einem Entgaser aufbereitet und in den Prozess zurückgeführt.
  • Über Leitung 1 wird ein Gemisch aus Erdgas und Wasserdampf in den in der Konvektionszone K, die Teil des Rauchgassystems der Anlage ist, angeordneten Wärmetauscher E1 eingeleitet und gegen heißes Rauchgas vorgewärmt. Das vorgewärmte Erdgas/Wasserdampf-Gemisch wird über Leitung 2 zum Verteiler V geführt und auf die mit einem geeigneten Katalysatormaterial gefüllten Reaktorrohre R verteilt, in denen es in einer endothermen Reaktion in ein Wasserstoff und Kohlenmonoxid enthaltendes Synthesegas umgesetzt wird. Das Synthesegas wird im Sammler Z gesammelt und über Leitung 3 dem Kühler E2 zugeleitet. Im Kühler E2 wird das Synthesegas bis unterhalb des Wassertaupunkts abgekühlt, wobei eine Kohlenmonoxid und Wasserstoff enthaltende Gasfraktion 4 und Prozesskondensat 5 erzeugt werden. Aus der Gasfraktion 4 werden anschließend in weiteren, nicht dargestellten Prozessschritten Gasprodukte erzeugt, während das Prozesskondensat 5, das vorwiegend aus Wasser besteht, daneben aber auch gelöste Gase wie Kohlenmonoxid, vor allem aber Ammoniak enthält, zur Aufbereitung dem als Strippkolonne ausgeführten Entgaser G zugeführt und an dessen Kopf aufgegeben wird. Als Strippgas wird Niederdruck-Wasserdampf eingesetzt, der über Leitung 6 in den Entgaser G eingeleitet wird. Über Leitung 7 wird aus dem Entgaser G ein Abgas abgezogen, das aus den aus dem Prozesskondensat 5 abgestrippten Gaskomponenten und Wasserdampf besteht. Im Sumpf des Entgasers G sammelt sich entgastes Wasser, das als Prozesswasser, das über Leitung 8 wieder in den Prozess zurückgeführt wird.
  • Die für die endotherme Dampfreformierungsreaktion benötigte Energie wird über Brenner B erzeugt, in denen Brennstoff 9 mit Luft 10 unter Sauerstoffüberschuss verbrannt wird. Das dabei erzeugte heiße Rauchgas (Strömungsrichtung durch Pfeile angedeutet), das neben Sauerstoff auch Stickoxide, insbesondere Stickstoffmonoxid (NO) enthält, gibt einen großen Teil seiner fühlbaren Wärme vorwiegend durch Strahlung in der Strahlungszone S an, die durch die Reaktorrohre R strömenden Reaktionspartner ab. Mit einer Temperatur von immer noch deutlich über 1000°C wird das abgekühlte Rauchgas aus der Strahlungszone S abgezogen und in die Konvektionszone K eingeleitet, in der es gegen anzuwärmende Verfahrensströme abgekühlt wird, bevor es über den Kamin H in die Atmosphäre gelangt.
  • Das Ammoniak enthaltende Abgas 7, dessen Ammoniakgehalt den gesetzlichen Grenzwert übersteigt, kann nicht ohne eine Behandlung in die Atmosphäre abgegeben werden. Es wird daher in die Konvektionszone K eingeleitet und mit dem darin strömenden heißen Rauchgas intensiv vermischt. Die Einleitungsstelle a für das Abgas 7 ist so gewählt, dass das Abgas durch das Rauchgas bis auf eine Temperatur von mehr als 600°C aufgeheizt wird, eine Aufheizung auf mehr als 1050°C jedoch sicher vermieden wird. In diesem Temperaturbereich reagiert das mit dem Abgas 7 eingebrachte Ammoniak mit dem im Rauchgas enthaltenen Stickstoffmonoxid und Sauerstoff zu immissionsrechtlich unbedenklichem Wasser und Stickstoff.

Claims (6)

  1. Verfahren zur Entsorgung von oxidierbare Schadstoffe enthaltendem Abgas (7), dadurch gekennzeichnet, dass das oxidierbare Schadstoffe enthaltende Abgas (7) an einer geeigneten Stelle (a) in ein zu einem Prozessofen (D) gehöriges Rauchgassystem (K) eingeleitet und mit durch das Rauchgassystem strömendem heißem, sauerstoffhaltigem Rauchgas vermischt wird, wobei das oxidierbare Schadstoffe enthaltende Abgas (7) auf eine Temperatur von mindestens 600°C aufgeheizt wird.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass es sich bei den oxidierbaren Schadstoffen Wasserstoff und/oder Kohlenmonoxid und/oder Methan und/oder Methanol und/oder organische Säuren und/oder Ammoniak handelt.
  3. Verfahren nach Anspruch 2, bei welchem das NH3 enthaltende Abgas (7) bei der Entgasung von Prozesskondensat in einer Synthesegasanlage anfällt, die einen von außen befeuerten Dampfreformer (D) sowie ein Rauchgassystem (K, H) zur Abführung des bei der Befeuerung des Dampfreformers (D) anfallenden, Sauerstoff enthaltenden Rauchgases an die Atmosphäre umfasst, dadurch gekennzeichnet, dass das NH3 enthaltende Abgas (7) in das Rauchgassystem (K) des Röhrenspaltofens (D) eingeleitet wird, wobei das mit dem Abgas (7) eingeleitete Ammoniak auf eine Temperatur zwischen 600 und 1050°C aufgeheizt wird.
  4. Vorrichtung zur Entsorgung von oxidierbare Schadstoffe enthaltendem Abgas (7), dadurch gekennzeichnet, dass es ein zu einem Prozessofen (D) gehöriges Rauchgassystem (K) umfasst, in welches das oxidierbare Schadstoffe enthaltende Abgas (7) an geeignete Stelle (a) einleitbar und in welchem es mit durch das Rauchgassystem strömenden, heißem, sauerstoffhaltigem Rauchgas vermischbar ist, wobei das oxidierbaren Schadstoffe enthaltenden Abgas (7) auf eine Temperatur von mindestens 600°C aufheizbar ist.
  5. Vorrichtung nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass sie eine Mischeinrichtung umfasst, durch die das Schadstoffe enthaltende Abgas (7) mit dem Rauchgas rasch und intensiv vermischbar ist.
  6. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 4 oder 5, umfassend eine Einrichtung (Entgaser) (G) zur Entgasung von Prozesskondensat (5), in der ein Ammoniak enthaltendes Abgas (7) erzeugbar ist, wobei der Entgaser (G) Teil einer Synthesegasanlage ist, die einen von außen befeuerten Dampfreformer (D) sowie ein System (Rauchgassystem) (K) zur Abführung des bei der Befeuerung des Dampfreformer (D) anfallenden heißen Rauchgases in die Atmosphäre umfasst, dadurch gekennzeichnet, dass der Entgaser (G) mit dem Rauchgassystem (K) über ein Leitungssystem (7) verbunden ist, über das das Ammoniak enthaltende Abgas (7) aus dem Entgaser (G) an einer geeigneten Stelle (a) in das Rauchgassystem (K) des Dampfreformers (D) einleitbar ist, wobei das mit dem Abgas (7) zugeführte Ammoniak auf eine Temperatur zwischen 600 und 1050°C aufheizbar ist.
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