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Strahlungsquelle für Mößbauer-Untersuchungen von Tellurverbindungen
und Herstellungsverfahren dafür Die Erfindung betrifft Strahlungsquellen für Mößbauer-Untersuchungen
chemischer Verbindungen, die zu Strukturuntersuchungen an chemischen Verbindungen,
bei der Untersuchung chemischer Umwandlungsreaktionen organischer oder anorganischer
Verbindungen sowie auch zu analytischen oder technologischen Zwecken anwendbar sind,
sowie ein Verfahren zu ihrer Herstellung.
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Die Erfindung betrifft dabei insbesondere eine Strahlungsquelle für
die Mößbauer-Untersuchungen von Tellurverbindungen sowie ein Verfahren zu ihrer
Herstellung.
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Strahlungsquellen für Mößbauer-Untersuchungen von Tellurverbindungen
vom Typ binärer Verbindungen des Tellurs wie Zn67Te125 m, TbTe125 m oder Quellen
wie Sb125b Cu, J125 und ß-Te125 m 03 sind bereits angegeben worden. Es existieren
3 dabei unterschiedliche Verfahren zur Herstellung solcher Quellen. Bei der Herstellung
von Quellen des Typs ZnTe und PbTe wird nach der Erzeugung einer chemischen Verbindung
aus inaktiven Elementen, Zn67Te124 bzw. PbTe124 in einem Reaktor mit thermischen
Neutronen bestrahlt, wonach zur Beseitigung von Strahlungsfehlern bei Temperaturen
zwischen 400 und 500.°C 1 - 3 h geglüht wird (vgl. Phys.Rev. 144, 255, 1966 und
Phys.
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Letters 6, Nr. 2, 155, 1963).
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Die aus Sb125, J125 und ß-Te125 mog3 herzustellenden Quellen erfordern
eine Vorbestrahlung des Isotopenrohstoffs, z. B. Sn1211, Te124, im Reaktor, wonach
zur Herstellung der erforderlichen chemischen Verbindung der Quelle eine spezielle
radiochemische Synthese durchgeführt werden muß; (vgl. Informationsblatt der Moskauer
Staatlichen Universität, Folge 'tChemiet', Nr. 4, 16, 1968).
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Besonders gravierende Nachteile der bekannten Quellen und der Verfahren
zu ihrer Herstellung sind folgende: 1. Die Quellen vom Typ ZnTe, PbTe, Sn125 b Cu
weisen eine geringe Wahrscheinlichkeit für den Mößbauer-Effekt auf, die sogar bei
Flüssigstickstoff-Temperatur einen Wert von 0,2 und bei Raumtemperatur einen Wert
von 0,02 nicht übersteigt.
Außerdem weisen diese Quellen in der
Regel eine verbreiterte Emissionslinie im Vergleich zur natürlichen Emissionslinie
(2 rn = 5,3 mm/s) auf, was durch die komplizierte Herstellung einer streng stöchiometrischen
Zusammensetzung dieser Verbindungen bedingt ist, die als Quellen verwendet werden.
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Die Quellen, in welchen J125 verwendet wird, weisen ebenfalls eine
geringe Wahrscheinlichkeit für den Mößbauer-Effekt auf und können nur in der Emissionsspektroskopie
verwendet werden.
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2. Das Verfahren zur Herstellung der Quelle ß-TeO3 ist, obwohl diese
gute Mößbauer-Parameter aufweist, sehr kompliziert. Zur Herstellung dieser Quelle
ist eine aufwendige radiochemische Synthese der Verbindung ß-TeO erforderlich, die
bereits bei einer Temperatur von etwa 100 0 in andere Modifikationen übergeht, was
zu einer Verminderung der Größe des Effekts sowie zu einer Verbreiterung der Emissionslinie
führt. Die Synthese dieser Verbindung kann entsprechend nur in einem hochspezialisierten
radiochemischen Labor durchgeführt werden.
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Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, eine Strahlungsquelle
für Mößbauer-Untersuchungen von Tellurverbindungen auf der Basis einer chemischen
Verbindung anzugeben, die eine hohe Effektivität des Mößbauer-Effekts und zugleich
die
natürliche Emissions-Linienbreite 'ergibt, sowie ein einfaches und zuverlässiges
Verfahren zur Herstellung der Quelle zu entwickeln, das in jedem beliebigen, nichtspezialisierten
Labor verwirklicht werden kann.
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Die Aufgabe wird erfindungsgemäß durch eine Strahlungsquelle für
Mößbauer-Untersuchungen von Tellurverbindungen auf der Basis der Tellurverbindung
5 MgO.Te12403 gelöst. Dabei wird erfindungsgemäß als chemische Tellurverbindung
5 MgOTe12403 verwendet, die in einem Reaktor mit thermischen 3 Neutronen bestrahlt
und darauffolgend bei Temperaturen von 600 - 1100 0C 5 - 10 h geglüht wird.
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Das Glühen wird vorzugsweise bei Temperaturen von 900 -1000 C innerhalb
von 6 h durchgeführt.
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Die erfindungsgemäß auf der Basis von 5 MgO*Te12403 her-3 gestellte
Strahlungsquelle für Mößbauer-Untersuchungen weist eine hohe Wahrscheinlichkeit
des Mößbauer-Effekts auf, die bei Raumtemperatur 0,20 und bei Flüssigstickstoff-Temperatur
0,51 beträgt; sie besitzt dabei die natürliche Emissions-Linienbreite. Das erfindungsgemäße
Herstellungsverfahren dieser Quelle ist praktisch in jedem beliebigen Labor durchführbar,
wobei, was besonders wichtig ist, die Durchführung einer radiochemischen Synthese
in spezialisierten Einrichtungen nicht erforderlich ist. Es ist lediglich erforderlich,
die stabile, nichtradioaktive Verbindung 5 MgO Te12403 in der er-3 forderlichen
Menge herzustellen und im Reaktor je nach. Bedarf zu bestrahlen.
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Das erfindungsgemäße Verfahren wird im folgenden näher erläutert.
Die Verbindung 5 MgO.Te124O3 wird in Pulverform in einer Quarzampulle zur Bestrahlung
in den Reaktor eingebracht. Der thermische Neutronenstrom und die Bestrahlungsdauer
sind von der erwünschten Aktivität der Quelle abhängig.
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Die zweckmäßige Aktivität der Strahlungsquelle liegt in einem Bereich
von 10 mCu+10 Cu bei einem Neutronenstrom von 1013-1015 thermischen Neutronen/cm2.s,
während sich die Dauer der unmittelbaren Bestrahlung in einem Bereich von 10 - 1000
h bewegt. Dabei entsteht das radioaktive Präparat 5 MgO.Te125 mO3.
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Nach der Bestrahlung wird das radioaktive Präparat 5 MgOeTe125 mg
bei Temperaturen von 600 - 1100 OC 5 - 10 h 3 geglüht und allmählich auf Raumtemperatur
abgekühlt. Das geglühte feindisperse Pulver von 5 MgO*Te125 mO3 wird auf der 3 Oberfläche
des Trägers gleichmäßig verteilt, wobei es mittels eines Klebstoffs (Typ BF-2) zusammengefügt
und an der Oberseite mit Aluminiumfolie zusammengeleimt wird.
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Falls die Verbindung 5 MgO.Te124O3 als solche nicht vor-3 liegt, ist
sie durch eine einfache chemische Synthese herstellbar. Als Ausgangsmaterial für
die Synthese dient ein stabiles Isotop Te124 (von hohem Anreicherungsgrad; bezogen
auf Te124 mindestens etwa 90 %). Die Synthese wird wie folgt durchgeführt:
Das nach dieser Reaktion hergestellte Fällungsprodukt 5 MgO.Te12110
wird nach einstündiger Trocknung bei 120 -3 0 140 OC 2 h bei 1000 C geglüht. Nach
dieser Behandlung kann die Verbindung im Reaktor bestrahlt werden.
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Die Herstellung der Quelle wird im folgenden anhand von Ausführungsbeispielen
näher erläutert.
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Beispiel 1: 165 mg zerriebenes Te124 wurde in ein Glasgefäß von 100
ml Inhalt eingebracht; dann wurden 3 ml einer 5 n KOH-Lösung zugegeben. Nach dem
Erhitzen auf 60 - 70 0C wurde zu dem Gemisch unter Rühren 30%iges H202 zugesetzt.
Dabei erfolgt eine intensive Oxidation des Tellurs unter Bildung von K2H4TeO6, die
nach 10 - 15 min beendet ist; der H202-Überschuß wurde durch Kochen zersetzt. Die
Lösung von Kaliumtellurat wurde mit destilliertem Wasser auf 50 ml verdünnt; dieser
Lösung wurde allmählich eine Lösung von 1,63 g Magnesiumsulfat (MgS04j7 H2O) in
30 ml Wasser zugegeben. Dabei wurde ein Gemisch von Magnesiumtellurat mit Magnesiumhydroxid
ausgefällt. Um eine Adsorption der Beimengungen zu vermindern und das Fällungsprodukt
zu vergrößern, wurde das Gemisch unmittelbar nach dem Fällen 10 - 15 min zum Sieden
erhitzt, wonach das Fällungsprodukt, ohne Abkühlung des Gemisches, durch Absaugen
auf einem dichten Papierfilter abgetrennt wurde. Das Fällungsprodukt wurde auf dem
Filter mehrmals mit Heißwasser bis zur negativen Reaktion auf S04-Ionen gewaschen.
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Das Fällungsprodukt wurde anschließend mit 10 ml absolutem Äthanol
und 40 - 50 ml Diäthyläther gewaschen, wonach durch das Fällungsprodukt 5 - 10 min
Luft durchgesaugt wurde.
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Das Fällungsprodukt wurde darauf bei 120 - 140 OC getrocknet, in
einen Korundtiegel eingebracht und in diesem 2 h bei 900 - 1000 OC geglüht. Das
geglühte Fällungsprodukt 124 5 MgO.TeiO3 wurde zerrieben, in einer Quarzampulle
eingeschmolzen und 360 h in einem Reaktor in einem Strom thermischer Neutronen einer
Intensität von 3 - 1013 thermischen Neutronen/cm2 .s bestrahlt. Das erhaltene Produkt
5 MgO Te125 mO3 wurde anschließend 6 h bei 900 - 1000 OC geglüht, wonach es allmählich
auf Raumtemperatur abgekühlt wurde.
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Als Ergebnis lag eine Strahlungsquelle einer Aktivität von 100 mCu
mit natürlicher Linienbreite vor.
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Beispiel 2: Es wurden 500 mg zerriebenes Te124 eingesetzt. Die folgende
Verarbeitung geschah in. ähnlicher Weise wie in Beispiel 1.
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100 mg des erhaltenen 5 MgO.Te124O3 wurden in eine Quarzampulle eingebracht.
Die Bestrahlung geschah in einem Reaktor in einem Strom thermischer Neutronen einer
Intensität von 8.10111 thermischen Neutronen/cm2 s 500 h. Das erhaltene Produkt
5 MgO Te125 m0
wurde bei 800 OC 7 h geglüht. Die übrigen Arbeitsgänge
wurden ähnlich wie in Beispiel 1 durchgeführt.
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Aus dem erhaltenen aktiven Produkt wurden zwei Quellen angefertigt,
und zwar eine Quelle mit einer Aktivität von 1 Cu zur Durchführung von Untersuchungen
zur kohärenten Kernstreuung an Tellureinkristallen sowie eine andere Quelle mit
einer Aktivität von 200 mCu für die Resonanzabsorptionsuntersuchungen.
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Beispiel 3: Es wurde in ähnlicher Weise wie in Beispiel verfahren,
mit dem Unterschied, daß das 5 MgO'Te125 mO3 bei 600 OC 10 h 3 geglüht wurde.
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Es wurde eine Quelle mit einer Aktivität von 100 mCu und einer Breite
der Emissionslinie erhalten, die die natürliche etwas überstieg (2 r = 6 mm/s).