DE2509171C3 - Strahlungsquelle für MöBbauer-Untersuchungen an Tellurverbindungen und Herstellungsverfahren dafür - Google Patents

Description

Die Erfindung betrifft allgemein eine Strahlungsquelle für Mößbauer-Untersuchungen chemischer Verbindungen, die zu Strukturuntersuchungen an chemischen Verbindungen, bei der Untersuchung chemischer Umwandlungsreaktionen organischer oder anorganischer Verbindungen sowie auch zu analytischen oder technologischen Zwecken anwendbar ist, sowie ein Verfahren zu ihrer Herstellung.

Die Erfindung betrifft dabei insbesondere eine Strahlungsquelle für die Mößbauer-Untersuchungen an Tellurverbindungen sowie ein Verfahren zu ihrer Herstellung.

Strahlungsquellen für Mößbauer-Untersuchungen an Tellurverbindungen vom Typ binärer Verbindungen des Teilurs wie Zn⁶Te¹" ^m, PbTe¹" ^m oder Quellen wie Sb¹" b Cu, J¹" und /3-Te'"^mOi sind bereits angegeben worden. Es existieren dabei unterschiedliche Verfahren zur Herstellung solcher Quellen. Bei der Herstellung von Quellen des Typs ZnTe und PbTe wird nach der Erzeugung einer chemischen Verbindung aus inaktiven Elementen, Zn⁶Te'²⁴ bzw. PbTe¹²⁴, diese in einem Reaktor mit thermischen Neutronen bestrahlt, wonach zur Beseitigung von Strahlungsfehlern bei Temperaturen zwischen 400 und 500° C 1 bis 3 h lang geglüht wird (vgl. Phys. Letters 6, Nr. 2,155.1963).

Die aus Sb'", J'" und /J-Te¹"^mO_t bestehenden Quellen erfordern eine Vorbestrahlung des Ausgangsisotops. /.B. Sn'²⁴. Te¹²⁴, im Reaktor, wonach zur Herstellung der erforderlichen chemischen Verbindung der Quelle eine spezielle radiochemische Synthese durchgeführt werden muß; (vgl. Informationsblatt der Moskauer Staatlichen Universität, Folge »Chemie«, Nr. 4.16.1968 und »Phys. Rev.« 144.255.1966).

Besonders gravierende Nachteile der bekannten Quellen und der Verfahren zu ihrer Herstellung sind folgende

I Die Quellen vom Typ ZnTe. PbTe. Sb^l2'bCu weisen eine geringe Wahrscheinlichkeit für den Mößbauer-Effekt auf, die sogar bei der Temperatur Von flüssigem Stickstoff einen Wert von 0,2 und bei Raumtemperatur einen Wert von 0,02 nicht übersteigt. Außerdem weisen diese Quellen in der Regel eine verbreiterte Emissiortslinie im Vergleich zur natürlichen Emissionslinie (2 Γη = 5,3 mm/s) auf, was durch die komplizierte Herstellung einer streng stöchiometrU sehen Zusammensetzung dieser Verbindungen bedingt ist, die als Quellen verwendet werden.

Die Quellen, in weichen J^l2ä verwendet wird, weisen ebenfalls eine geringe Wahrscheinlichkeit für den Mößbauer-Effekt auf und können nur in der Emissionsspektroskopie verwendet werden.

Z Das Verfahren zur Herstellung der Quelle JS-TeO₃ ist, obwohl diese gute Mößbauer-Parameter aufweist, sehr kompliziert. Zur Herstellung dieser Quelle ist eine

ίο aufwendige radiochemische Synthese der Verbindung 0-TeO₃ erforderlich, die bereits bei einer Temperatur von etwa 100° C in andere Modifikationen übergeht, was zu einer Verminderung der Größe des Effekts sowie zu einer Verbreiterung der Emissionslinie führt. Die Synthese dieser Verbindung kann entsprechend nur in einem hochspezialisierten radiochemischen Labor durchgeführt werden.

Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, eine Strahlungsquelle für Mößbauer-Untersuchungen an Tellurverbindungen auf der Basis einer chemischen Verbindung anzugeben, die eine hohe Effektivität des Mößbauer-Effekts und zugleich die natürliche Emissions-Linienbreite ergibt, sowie ein einfaches und zuverlässiges Verfahren zur Herstellung der Quelle zu entwickeln, das in jedem beliebigen, nichtspezialisierten Labor verwirklicht werden kann.

Die Aufgabe wird erfindungsgemäß durch eine Strahlungsquelle für Mößbauer-Untersuchungen an Tellurverbindungen auf der Basis der binären Tellurver-

jo bindung 5 MgO · Te^125mOj gelöst. Dabei wird erfindungsgemäß als chemische Tellurverbindung 5 MgO · Te¹²⁴Oi verwendet, die in einem Reaktor mit thermischen Neutronen bestrahlt und darauffolgend bei Temperaturen von 600 bis U00^cC 5 bis 10 h lang

!5 geglüht wird.

Das Glühen wird vorzugsweise bei Temperaturen von 900 bis 1000° C innerhalb von 6 h durchgeführt.

Die erfindungsgemäß aus 5 MgO · Te¹²⁴Oi hergestellte Strahlungsquelle für Mößbauer-Untersuchungen weist eine hohe Wahrscheinlichkeit des Mößbauer-Effekts auf. die bei Raumtemperatur 0,20 und bei der Temperatur von flüssigem Stickstoff 0.51 beträgt; sie besitzt dabei die natürliche Emissions-Linienbreite. Das erfindungsgemäße Herstellungsverfahren dieser Quelle

4) ist praktisch in jedem beliebigen Labor durchführbar, wobei, was besonders wichtig ist. die Durchführung einer radiochemischen Synthese in spezialisierlen Hinrichtungen nicht erforderlich ist. Hs ist lediglich erforderlich, die stabile, nichtradioaktive Verbindung

w 5 MgO ■ Te¹²⁴Oi in der erforderlichen Menge herzustellen und im Reaktor je nach Bedarf/u bestrahlen.

I/as erfindungsgemäße Verfahren wird im folgenden näher erläutert. Die Verbindung 5 MgO ■ Te¹²⁴Oi wird in Pulverform in einer Quar/ampulle /ur Bestrahlung in

ΊΊ den Reaktor eingebracht. Der thermische Neutronenstrom und die Bestrahlungsdauer sind von der erwünschten Aktivität der Quelle abhängig. Die zweckmäßige Aktivität der Strahlungsquelle hegt in einem Bereich von lOmC'i bis 10Ci bei einem Neutronenstrom von 10"- 10'"' thermischen Neutronen/cm² -s, während sich die Dauer der unmittelbaren Bestrahlung in einem Bereich Von 10 bis 1000 h bewegt. Dabei entsteht das radioaktive Präparat 5MgO · Te¹²⁵ "¹O₃. Nach der Bestrahlung wird das radioaktive Präparat 5 MgO · Te^125mÖ₃ bei Temperaturen von 600 bis HOO⁰C 5 bis 10 h lang geglüht und allmählich auf Raumtemperatur abgekühlt. Das geglühte feindisperse Pulver von 5 MgO · Te^l2Sm0i wird auf

der Oberfläche des Trägers gleichmäßig verteilt, wobei es mittels eines Klebstoffs (Typ BF-2) zusammengefügt und an der Oberseite mit Aluminiumfolie zusammengeleimt wird.

Falls die Verbindung 5 MgO · TeI²⁴Oa als solche nicht vorliegt, ist sie durch eine einfache chemische Synthese herstellbar. Als Ausgangsmaterial für die Synthese dient ein stabiles Isotop Te¹²⁴ (von hohem Anreicherungsgrad; bezogen auf Te¹²⁴ mindestens etwa 90%). Die Synthese wird wie folgt durchgeführt:

Te¹²⁴ + 3H₁O, + 5MgSO₄ + lOKOH

-> 5MgO-Te¹²⁴O₃ + 5K₂SO₄ + 8 H₂O

Das nach dieser Reaktion hergestellte Fällungspro- π dukt 5 MgO · Te¹²⁴O₃ wird nach einstündiger Trocknung bei 120 bis 140⁰C 2 h lang bei 100O⁰C geglüht. Nach dieser Behandlung kann die Verbindung im Reaktor bestrahlt werden.

Die Herstellung der Quelle wird im folgenden anhand in vor. Ausführungsbeispielen näher erläutert

Beispiel 1

165 mg zerriebenes Te¹²⁴ wurde in ein Glasgefäß von 100 ml Inhalt eingebracht; dann wurden 3 ml einer 5 n-KOH-Lösung zugegeben. Nach dem Erhitzen auf 60 bis 70⁰C wurde zu dem Gemisch unter Rühren 30%iges H2O2 zugesetzt Dabei erfolgt eine intensive Oxydation des Tellurs unter Bildung von K₂H₄TeO₆, die nach 10 bis 15 min beendet ist; der H₂O₂-Überschuß wurde durch so Kochen zersetzt. D^:e Lösung von Kaliumtellurat wurde mit destilliertem Wasser auf 50 ml verdünnt; dieser Lösung wurde allmählich eine Losung von 1.63 g Magnesiumsulfat (MgSO₄ ■ 7 H₂O) in 30 ml Wasser zugegeben. Dabei wurde ein Gemisch λ)π Magnesium- η tellurat mit Magnesiumhydroxid ausgefällt. Um eine Adsorption der Beimengungen zu vermindern und das Fällungsprodukt zu vergrößern, wurde das Gemisch unmittelbar nach dem Fällen 10 bis 15 min zum Sieden erhitzt, v/onach das Fällungsprodukt, ohne Abkühlung ·)< > des Gemisches, durch Absaugen auf einem dichten Papierfilter abgetrennt wurde. Das Fällungsprodukt wurde auf dem Filter mehrmals mit Heißwasser bis zur negativen Reaktion auf SO.4-lonen gewaschen.

Das Fälkingsprodukt wurde anschließend mit 10 ml absolutem Äthanol und 40 bis 50 ml Diäthyläther gewaschen, wonach durch das Fällungsprodukt 5 bis 10 min Luft durchgesaugt wurde.

Das Fäilungsprodukt wurde darauf bei 120 bis 140°C getrocknet, in einen Korundtiegel eingebracht und in diesem 2 h lang bei 900 bis 100O⁰C geglüht Das geglühte Fäilungsprodukt 5 MgO · Te¹²⁴O₃ wurde zerrieben, in einer Quarzampulle eingeschmolzen und 360 h in einem Reaktor in einem Strom thermischer Neutronen einer Intensität von 3 bis 10^u thermischen Neutronen/cm² · s bestrahlt Das erhaltene Produkt 5 MgO · Te·²⁵ "¹O₃ wurde anschließend 6 h lang bei 900 bis 1000⁰C geglüht wonach es allmählich auf Raumtempe. atur abgekühlt wurde.

Als Ergebnis lag eine Strahlungsquelle einer Aktivität von 100 mCi mit natürlicher Linienbrette vor.

Beispiel 2

Es wurden 500 mg zerriebenes Te¹-" eingesetzt Die folgende Verarbeitung geschah in ähnlicher Weise wie im Beispiel 1. 100 mg des erhaltenen 5 MgO ■ Te¹²⁴O₃ wurden in eine Quarzampulle eingebracht Die Bestrahlung geschah in einem Reaktor in einem Strom thermischer Neutronen einer Intensität von 8 · 10¹⁴ thermischen Neutrontn/cm² ■ s während 500 h. Das erhaltene Produkt 5 MgO · Te^125mOj wurde bei 800⁰C 7 h lang geglüht. Die übrigen Arbeitsgänge wurden ähnlich wie in Beispiel 1 durchgeführt.

Aus dem erhaltenen aktiven Produkt wurden zwei Quellen angefertigt, und zwar eine Quelle mit einer Aktivität von 1 Ci zur Durchführung von Untersuchungen zur kohärenten Kernstreuung an Tellureinkristallen sowie eine andere Quelle mit einer Aktivität von 200 mCi für die Resonanzabsorptionsuntersuchungen.

Beispiel 3

Es wurde in ähnlicher Weise wie in Beispiel verfahren, mit dem Unterschied, daß das 5 MgO ■ Te¹²⁵ "¹O₃ bei 600⁰C 10 h lang geglüht wurde.

Es wurde eine Quelle mit einer Aktivität von 100 mCi und einer Breite der Emissionslinie erhalten, die die natürliche etwas überstieg (2 Γ = 6 mm/s).

Claims (3)

Patentansprüche:

1. Strahlungsquelle für Mößbauer-Untersuchungen an Tellurverbindungen auf der Basis einer chemischen Tellurverbindung, die das Isotop Te'^{25 m} enthält, dadurch gekennzeichnet, daß die Strahlungsquelle aus 5 MgO -Te^125m O₃ besteht

Z Verfahren zur Herstellung der Strahlungsquelle nach Anspruch 1 durch Bestrahlung einer chemischen Tellurverbindung mit thermischen Neutronen in einem Kernreaktor und durch darauffolgendes Glühen dieser Verbindung, dadurch gekennzeichnet, daß als chemische Tellurverbindung 5 MgO-Te¹²⁴O₃ verwendet wird und das Glühen 5 bis 10 h lang bei 600 bis 1000⁰C vorgenommen wird.

3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Glühen 6 h lang bei 900 bis 1000°C vorgenommen wird.