DE2431152C3 - Elektrochemische Speicherzelle mit Festelektrolyt - Google Patents
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Description
Die Erfindung betrifft eine elektrochemische Speicherzelle mit mindestens zwei durch einen Festtlektrolyten
voneinander getrennten Räumen (Anodenynd Kathodenraum) zur Aufnahme der Reaktanden,
wobei mindestens ein Reaktand im aufgeladenen Zustand der Zelle in flüssiger Form vorliegt und beim
Entladen successive durch den Festelektrolyten in tortenform hindurchtritt in den anderen Raum, um dort
vorzugsweise eine chemische Bindung mit dem anderen Reaktanden einzugehen, und wobei zumindest einer der
dir einen flüssigen Reaktanden vorgesehenen Räume wenigstens im Bereich des Festelektrolyten eine
kapiilaraktive Schicht aufweist, derart, daß bei fast entladener Zelle die Reste des flüssigen Reaktanden
sich Weitgehend im Bereich des Festelektrolyten befinden.
Derartige elektrochemische Speicherzellen sind be^
reits bekanntgeworden, insbesondere in der Form des Natrium/Schwefel-Akkumulators, Dieser wird bei Temperaturen
betrieben, bei denen Natrium als flüssiger Reaktionspartner vorliegt. Bei Entladung wandert
Natrium als Ion durch dun Festelektrolyten zum Schwefel, wo Natriumpolysulfid gebildet wird. Beim
Laden wird dieses Sulfid wieder elektrolytisch getrennt, und die Natriumionen wandern in umgekehrter
Richtung durch den Elektrolyten auf die Natriumseite. Elektrochemisch betrachtet bilden sich an der Anode
(negative Elektrode) aus Natrium Natriumionen und Elektronen. Die Natriumionen wandern durch den
Elektrolyten zur Kathode (positive Elektrode), wo der Schwefel unter Aufnahme von Elektronen Schwefelionen
bildet, die sich mit den Natriumionen zur Natriumpolysulfid verbinden. Die anodisch entstehenden
Elektronen fließen durch die Last, wo sie elektrische Arbeit leisten, zur Kathode, wo sie elektrochemisch
verbraucht werden.
Es hat sich nun gezeigt, daß bei derartigen elektrochemischen Speicherzellen, die sich bereits im
Zustand der praktischen Erprobung befinden (z. B. als
Energiespeicher für Autos), der Innenwiderstand der Zelle während der Entladung möglichst konstant
gehalten werden muß, damit dieser unabhängig vom Ladezustand eine gleichbleibende Maximalleistung
entnommen werden kann. Hierzu müssen besondere Vorkehrungen getroffen werden.
Bei Zellen, bei denen mindestens ein Reaktand im aufgeladenen Zusund der Zelle in flüssiger Form
vorliegt und beim Entladen sukzessive in Ionenform durch die Trennwand diffundiert, senkt sich der Pegel
des betreffenden Reaktanden mehr und mehr ab. Im Fall einer Natrium/Schwefel-Zeile, fällt der Natriumpegel
beim Entladen im Anodenraum ab, womit die Kontaktfläche zwischen Natrium und dem Festelektrolyten
immer kleiner wird. Damit steigt der Innenwiderstand der Zelle mit fortschreitender Entladung an und
die Belastbarkeit der Zelle fällt ab.
Es wurde bereits versucht, diese Nachteile mit einem gewissen Erfolg zu vermeiden durch Verwendung von
Graphitfilz im Bereich des FesteleHrolyten, der infolge Kapillarwirkung das Natrium ansaugen soll (vgl. DE-OS
22 07 129). Bei längeren Betrie'uszeiten kann sich allerdings die Kapillarstruktur und damit die Wirksamkeit
in unerwünschter Weise verändern.
Im Falle von Brennstoffzellen ist auch schon poröses Material in Form von Metallfibern (DE-OS 16 71 785)
und keramischen Schichten (DE-OS 17 71 829) bekanntgeworden,
doch waren diese nicht dazu bestimmt und geeignet, flüssige Reaktanden infolge Kapillaraktivität
in bestimmte Bereiche der Zelle zu transportieren.
Aufgabe der Erfindung war es nun. die vorgenannten Nachteile auch für längere Betriebszeiten zuverlässig zu
beseitigen und einen gleichbleibenden Innenwiderstand der Zellen, unabhängig vom Fortschreiten des Entladungsprozesses
und von der Anzahl der Ladezyklen zu gewährleisten.
Die vorgenannte Aufgabe wird bei einer elektrochemischen
Speicherzelle der eingangs genannten Art dadurch gelöst, daß die kapillaraktive Schicht als poröse
Schicht ausgebildet, von gleicher Zusammensetzung wie der Festelektrolyt ist und sich unmittelbar auf diesem
befindet, und daß die Geometrie des die kapillaraktive Schicht enthaltenden Raumes einschließlich der zugeordneten
Elektrode derart beschaffen ist, daß eine Verbindung zwischen Elektrode und Reaktand bis zum
fast völligen Verbrauch desselben gewährleistet ist.
Sinkt nuntriehr bei der Entladung der Kationenliefernde
Reaktand, z. B. schmelzflussiges Natrium, mehr
und mehr ab, so bleibt doch die vom Reaktanden
benetzte Elektrolytaberfläche gleich groß. Allerdings sollte dabei die Dicke der Kapillarstruktur so gewählt
werden, daß der elektrische Widerstand des in dieser Struktur eingeschlossenen flüssigen Reaktanden gegenüber
dem Widerstand des Festelektrolyten selbst klein ist. Die Kapillaraktivität sollte andererseits so gewählt
werden, daß die Steighöhe des flüssigen Reaktanden mindestens so hoch ist, wie die Trennwand.
Von besonderem Vorteil sind die erfindungsgemäßen Maßnahmen im Falle einer Speicherzelle, die als
kationenliefernden Rekatanden ein Alkali- oder Erclalkali-Metall,
insbesondere Natrium, aufweist, und als anderen Reaktanden Schwefel bzw. das Polysulfid bei
kationenliefernden Reaktanden. Der Elektrolyt besteht bei Natrium/Schwefelzellen vorzugsweise aus Beta-Aluminiumoxid.
Die Anwendung des Erfindungsgedankens ist jedoch keineswegs auf dieses System beschränkt
Die poröse Schicht besteht aus demselben Material wie der Festelektrolyt, wobei die bevorzugte Porengrö-De
im allgemeinen zwischen 2 und 20 ,um liegt. Es versteht sich, daß die Wahl der geeigneten Forengröße
nicht zuletzt von den Eigenschaften des flüssigen Reaktanden, insbesondere von seiner Oberflächenspannung
abhängt.
Im Falle von stark agressiven Reaktanden, wie z. B. Natrium und Lithium, empfiehlt es sich, den Reaktandenraum
mit einer kapillaraktiven Matrix auszufüllen, die zur Fixierung des Reaktanden im Falle einer
unbeabsichtigten Zerstörung der Zelle dient. Dabei empfiehlt es sich, die Kapillaraktivität dieser Matrix,
etwa durch Wahl einer anderen Porengröße, so auszubilden, daß sie im Bereich der Trennwand größer
ist als im übrigen Bereich, damit sich die Zelle weitgehend entladen kann und keine Reste des
Reaktanden im trennwandfernen Bereich der Marrix verbleiben.
Genauso, wie die Reaktandensysteme sehr unterschiedlich
gewählt werden können, ist der erfinderische Gedanke ' uch auf unterschiedliche Aufbauten der
Speicherzellen anwendbar.
Ein Hauptanwendungsfall ist die becherförmige Speicherzelle, in die zur Trennung von Anoden- und
Kathodenraum ein unten geschlossenes Rohr hineinragt. In diesem Falle fungiert der äußere Becher als
kathodisc'ier Stromabnehmer ui.d das Rohr als
Festelektrolyt zur Trennung der Reaktanden. Innerhalb des Rohres befindet sich eine beispielsweise stabförmige
Anode, die fast auf den Boden des Rohres hinabreicht. An Stelle liner solchen ineinanderiiegenden
Ausführung, die entweder in Hoch- oder Flachbauweise ausgeführt werden kann, sind auch Speicherzellen
denkbar, bei denen sich ähnlich dem Filterpressenprinzip Anoden- und Kathodenraum hintereinanderliegend
abwechseln.
Das folgende Beispiel, aus dem sich weitere Vorteile und Merkmale der Erfindung entnehmen lassen, dient
der näheren Erläuterung der Erfindung.
In der zugehörigen Zeichnung ist in Fig. 1 ein schematischer Schnitt durch eine becherförmige Standardzelle,
wie sie z. B. als Energielieferant für Kraftfahr»
zeuge in Frage kommt, dargestellt, Fig.2 zeigt den rohrförmigen Festelektrolyt, der Anoden- und Kathodenraum
abtrennt, etwas vergrößert, Fig.3 ist ein
Ausschnitt aus F i g. 2 in starker Vergrößerung,
Im einzelnen ist in F i g. 1 der eine Reaktaridenraum
mit 1. der andere mit 2 bezeichnet. Im Falle einer Natrium/Schwefel-Zelle wird man den Schwefel bzw.
das Natriumpolysulfid in den mit t bezeichneten äußeren Ringraum einbringen, das metallische Natrium
in den mit 2 bezeichneten Rohr-Innenraum. Die zum inneren Elektrodenraum gehörige Elektrode ist mit 5
bezeichnet Sie ist normalerweise so gestaltet, daß sie fast unmittelbar bis an den Boden des Rohres 3 reicht
um praktisch bis zum völligen Verbrauch des Reaktanden noch Kontakt mit dem an der Bodenfläche
κι angesammelten Natriumrest zu ermöglichen. Die
äußere Becherwand kann unmittelbar als Gegenelektrode fungieren.
Fig.2 zeigt einen Schnitt durch einen rohrförmig
ausgebildeten Festelektrolyten. Der Festelektrolyt ist
!"> doppelschichtig ausgebildet, und zwar ist mit 3 der
eigentliche Elektrolyt und mit 4 die kapillaraklive bzw.
poröse Schicht bezeichnet Sie erstreckt sich, wie in der Zeichnung dargestellt, vorzugsweise über die gesamte
Abmessung des Elektrolyten. Weiterhin ist in Fig.3
2» noch eine spezielle Variante angedeutet wonach der von dem rohrförmigen Elektrolyten gebildete Elektrodenraum
mit einer kapillaraktiven niatrix 6 ausgefüllt ist, so wie dies z. B. bei Verwendung von metallischen
Natrium oder Lithium als Reaktand aus Sicherheits-
2r> gründen bevorzugt wird.
Fig 3 zeigt einen Ausschnitt aus Fig. 2, stark
vergröbert Ihr Aufbau sei anhand des speziellen Beispieles eines Festelektrolyten aus Beta-Aluminiumoxid
näher erläutert. Dabei ist 3 die dichtgesinterte
ι» Schicht, 4 die kapillaraktive poröse Deckschicht, die es ermöglicht, daß sich die Natriumreste über die ganze
Elektrolytfläche erstrecken, womit ein gleichbleibender Innenwiderstand gewährleistet ist. Daran schließt sich
die mit 6 bezeichnete kapillaraktive Innenraumfüllung
ti an,deren Poren sehr viel größer ausgebildet sind,um ein
Hinwandern der Reaktanden Reste zum Elektrolyten sicherzustellen.
Am speziellen Beispiel der Natrium/Schwefel-Zelle seien noch folgende Angaben gemacht;
ι» Typische Abmessungen einer Natrium/Schwefel-Speicherzelle
für die Verwendung von Kraftfahrzeugen sird folgende:
Gehäuse-Außendurchmesser etwa 35 bis 50 cm. das Gehäuse kann z. B. aus innenbeschichtetem Stahlblech
r> bestehen, wobei die Beschichtung resisient gegen
Schwefel bzw. Polysulfide bei Temperieren von etwa 300°C sein muß. In je ein solches Gehäuse taucht ein
Festelektrolyt-Rohr mit einer Länge von 15 bis 20 cm und einem Durchmesser von 10 bis 20 mm. Die
■>ii Wandstärke des Festelektrolyten kann z. B. 1 bis 2 mm
betragen. Der Festelektrolyt besteht aus Beta-Aluminiumoxid und ist im geladenen Zustand mit metallischem
Natrium gefüllt, in das als Elektrode ein Eisentsiab hineinragt. Im äußeren Ringraum befindet sich flüssiger
')"> Schwefel und in diesem wiederum eine Matrix aus
elektrisch leitenden Fasern, z. B. Graphitfpsern. Im Falle
der Entladung sinkt nun der Spiegel des metallischen Natriums im Innenrohr stetig ab, die Natriumionen
wandern durch den Festelektrolyten in den äußeren, mi·
μ· Schwefel gefüllten Ringraum, um dort zu Natriumpolysulfid
zu reagieren. Die Dimensionierung bzw. Füllung des äußeren Ringraumes ist so abzustimmen, daß eine
gewisse Volumenvermehrung gem. der Aufnahme von Natrium berücksichtigt wird.
"ι Wie schon deutlich geworden, ist die Erfindung nicht
auf die erläuterte spezielle Geometrie beschränkt Zum Beispiel kann das Natrium auch im äußeren Ringraum
und der Schwefel im Rohr-Innenraum untereebracht
werden. In diesem Falle sollte die kapillaraktive Schicht
die AuDenschicht des Elektrolyten bilden. Auch ist die Anwendung einer kapillaraktiven Schicht zumindest
entlang des Elektrolyten zwischen Anoden- und Kathodenraum nicht etwa auf das System Natrium/
Schwefel bzw. Alkalimetall/Schwefel beschränkt. Sie kann vielmehr überall dort angewandt werden, wo der
eine Reaktand mit Hilfe seiner im flüssigen Zustand aufweisenden Oberflächenspannung durch kapillaraktive
Kräfte über den Bereich des Elektrolyten verteilt werden kann.
Schließlich sei noch erläutert, wie ein Elektrolyt gemäß der Erfindung im Falle der Verwendung von
Beta-Aluminiumoxid hergestellt werden kann.
Zunächst wird Beta-Aluminiumoxid-Pulver nach einem der bekannten Verfahren (vgl. z. B. ÜS-PS
34 04 036 und 35 35 163) durch Calcinieren bei 1100 bis
1400"C und anschließendes Mahlen hergestellt. Diesem rüiVCr WiMJ ΕίΠ ι Γ6νιιΐιΐ5ίίϊίιιϋι, Z. ß. 10 u'iS 30 CfCW.vu
NH4HCO3, Polyvinylalkohol oder Polyäthylenglykol,
zugemischt. Das Pulver wird isostatisch mit einem Druck von 0,1 bis 0,3 t/cm2 auf einen Dorn gepreßt.
Anschließend wird eine zweite Schicht des gleichen Pulvers, aber mit nur 0,5 bis 3 Gew.% des Preßhilfsmit·'
tels mit 1 bis 2 t/cm2 isostatisch auf die erste Schicht
gepreßt. Das Preßhilfsmittel wird oberhalb der Zersetzungstemperatur ausgetrieben. Der Preßling wird bei
160Ö bis 18000C gesintert. Dabei entsteht ein innen
porös und außen dichtes, einseitig geschlossenes
Neben Beta-Aluminiumoxid sind auch andere r>
Festelektrolyten denkbar, wobei allerdings für defl Einsatz von Alkalimetallen, insbesondere Natrium,
Beta-Aluminiumoxid sich als der bevorzugte Werkstoff erwiesen hat. Unter der Bezeichnung Beta-Aluminiumoxid
versteht man nicht ein reines Aluminiumoxid, κι vielmehr sind hier Oxidsysteme gemeint, die Zusätze an
Na2O, Li2O, MgO oder ZrO2 einschließen. Da man
sowohl kationen- als auch anionenleilende Festelektroiyten kennt, kann eine Kapillarwirkung sowohl im
Anoden- als auch im Kathodenraum nützlich sein^ der ιό Elektrolyt also beidseitig mit einer kapillaraktiven bzw.
porösen Schicht versehen werden, zumal es aus Gründen der höheren Reaktionsgeschwindigkeit erwünscht
ist, ein System auszuwählen, bei dem beide
Wenn schließlich in der Beschreibung noch davon die Rede war, daß die Reaktanden vorzugsweise eine
chemische Bindung miteinander eingehen, wie dies insbesondere für das System Alkalimetall/Schwefel gilt,
so soll dies andere System, bei denen die Reaktionspartner während der Ladung oder Entladung die andere
Bindungsart eingehen, nicht ausschließen.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
Claims (5)
1. Elektrochemische Speicherzelle mit mindestens zwei durch einen Festeleklrolyten voneinander
getrennten Räumen (Anoden- und Kathodenraum) zur Aufnahme der Reaktanden, wobei mindestens
ein Reaktand im aufgeladenen Zustand der Zelle in flüssiger Form vorliegt und beim Entladen successive
durch den Festelektrolyten in Ionenform hindurch tritt in den anderen Raum, um dort ι ο
vorzugsweise eine chemische Bindung mit dem anderen Reaktanden einzugehen, und wobei zumindest
einer der für einen flüssigen Reaktanden vorgesehenen Räume wenigstens im Bereich des
Festelektrolyten eine kapillaraktive Schicht auf- is
weist, derart, daß bei fast entladener Zelle die Reste
des flüssigen Reaktanden sich weitgehend im Bereich des Festelektrolyten befinden, dadurch
gekennzeichnet, daß die kapillaraktive Schicht (4) als poröse Schicht ausgebildet, von
gleicher Zusammensetzung wie der Festelektrolyt (3) ist und sich unmittelbar auf diesem befindet, und
daß die Geometrie des die kapillaraktive Schicht enthaltenden Raumes einschließlich der zugeordneten
Elektrode derart beschaffen ist, daß eine r> Verbindung zwischen Elektrode und Reaktand bis
zum fast völligen Verbrauch desselben gewährleistet ist.
2. Speicherzelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß sowohl dtr Festelektrolyt als auch in
die darauf befindliche poröse Schicht aus Beta-Aluminiumoxid bestehen.
3. Speicherzelle nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die poröse Schicht eine
Porengröße von 2 bis 30 μιη aufweist. r>
4. Speicherzelle nach einem ojr Ansprüche 1 bis 3,
dadurch gekennzeichnet, daß als Kation liefernder Reaktand ein Alkali- oder Erdalkalimetall oder
deren Mischung bzw. Legierung verwendet wird, die im Betriebszustand, gegebenenfalls infolge Behei- -to
zung, in flüssiger Form vorliegen, und daß der Festelektrolyt Alkali- bzw. Erdalkali-Ionen leitet.
5. Speicherzelle nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß als anderer Reaktand
Schwefel Verwendung findet. 4ri
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---|---|---|---|
DE2431152A DE2431152C3 (de) | 1974-06-28 | 1974-06-28 | Elektrochemische Speicherzelle mit Festelektrolyt |
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Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
DE2431152A DE2431152C3 (de) | 1974-06-28 | 1974-06-28 | Elektrochemische Speicherzelle mit Festelektrolyt |
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DE2431152A1 DE2431152A1 (de) | 1976-01-15 |
DE2431152B2 DE2431152B2 (de) | 1978-05-03 |
DE2431152C3 true DE2431152C3 (de) | 1979-01-04 |
Family
ID=5919231
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
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DE2431152A Expired DE2431152C3 (de) | 1974-06-28 | 1974-06-28 | Elektrochemische Speicherzelle mit Festelektrolyt |
Country Status (1)
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DE3028836C2 (de) * | 1980-07-30 | 1986-04-17 | Brown, Boveri & Cie Ag, 6800 Mannheim | Elektrochemische Speicherzelle |
DE3446779A1 (de) * | 1984-12-21 | 1986-07-03 | Brown, Boveri & Cie Ag, 6800 Mannheim | Elektrochemische speicherzelle |
GB9011034D0 (en) * | 1990-05-16 | 1990-07-04 | Programme 3 Patent Holdings | Electrochemical cell |
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-
1974
- 1974-06-28 DE DE2431152A patent/DE2431152C3/de not_active Expired
Also Published As
Publication number | Publication date |
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DE2431152B2 (de) | 1978-05-03 |
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