DE2263011B2 - Kraftstoffgemisch mit verbessertem fliessverhalten bei niedrigen temperaturen - Google Patents
Kraftstoffgemisch mit verbessertem fliessverhalten bei niedrigen temperaturenInfo
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Description
Die liifiiukmg betrifft ein Kraftstoffgemisch mit verbessertem
ITießverhaltcn bei niedrigen Temperaturen
auf der Basis eines paralTmhaltigen Kraftstoffes.
Wird ein paraffinhaltiger Kraftstoff unter eine bestimmte Temperatur abgekühlt, so beginnt sieh das I'aralTin
anzusetzen. Mit weiterabsinkcnden Temperaturen setzt
sich eine immer größere Paraffinmenge ab, bis das Gemisch aus Paraffin und Öl nicht mehr fließfähig ist.
Die niedrigste in einem Standard-Laboratoriumsprüfversuch beobachtete Temperatur, bei der das paraffin-
Gemisch noch Hießt, wird als »Pourpuini·· be-
Der Pourpoint eines Kraftstoffes besitzt deshalb
praktische Bedeutung, weil er einen Hinweis auf .üremperatur
liefert, bei der der Kraftstoff zu IlL
juHiört.
juHiört.
Hs kann angenommen werden, daß die mit den I ließcigonschaften
von Erdölprodukten verbundenen Problene zukünftig eine größere Rolle spielen werden,
insbesondere in Europa, wo zunehmend größere Mengen paraffinhaltiger Rohöle, wie afrikanisches
Ro iöl, gehandhabt werden müssen.
Je nach ihrer Herstellung werden die Kraftstoffe als Rüekstands-Kraftstoffe oder Destillat-Kraftstoffe
klaisitlziert. Eine spezielle Klasse vor. Destillal-Kraftsto'ien
sind die sogenannten gellashten Destillate. Das angewendete spezielle Destillationsverfahren führt /u
halbere Parafline, die üblicherweise nur in Rückständen
vorkommen, enthaltenden Destillaten. Im allgemeinen weisen diese Paraffine Schmelzpunkte von
mehr als 35 C und Siedepunkte von mehr als 350 C auf.
Wogen dieses Gehalts an höheren Paraffinen, die üblicherweise nicht in normalen Destillat-Kraftstoffen,
wl·.: Gasölen, vorkommen, zeigen die geflashten Destillate
eine nahe Verwandtschaft mil den Rückstands-KraftstolTen,
insbesondere was ihr Verhalten bei niedrigen Temperaturen anbetrifft.
Hin bekanntes Mittel zur Herabsetzung des Pourpoiiits
eines paraffinhaltigen Kraftstoffes, dessen Paraffinkomponente zumindest zum Teil aus Paraffinen
mit einem Schmelzpunkt von über 35 C und einem Siedepunkt über 350 C besteht, ist der Zusatz von
Polymerisaten und Mischpolymerisaten der verschiedensten Art.
So sind in der DT-OS 18 11 577 öllösliche Mischpolymerisate
beschrieben, welche sich als Mußkomponente von Äthylen ableiten. Als Comonomere können substituierte
Äthylenverbindungen eingesetzt werden, wie vinylsubstituierte heterocyclische Verbindungen vom
T\ ρ des N-Vinylpyrrolidon, Vinylpyridin und N-Vinylcarbazol.
Diese Zusatzstoffe können Heizölen als Pourpointerniedriger
einverleibt werden.
Ferner sind Additive für Schmieröle bekannt, welche nicht nur als Antiverschleiß- und Detergensmittel
dienen, sondern auch den Pourpoint günstig beeinflussen sollen. Diese Zusatzstoffe sind jedoch auf die
speziellen Bedürfnisse bei Schmierölen abgestellt und duner strukturell verschieden im Aufbau von Pourpointerniedrigern,
wie sie erfindungsgemäß vorgesehen sind.
Überraschenderweise wurde nämlich gefunden, daß besonders günstige Ergebnisse bezüglich des Fließvcrhaltens
von Kraftstoffgemischen bei tiefen Temperaturen erzielbar sind, wenn die Zusatzstoffe so aufgebaut
sind, daß sie sowohl eine unverzweigte gesättigte Kohlenwasserstoffkette mit mindestens 14 Kohlenstoffatomen
enthalten als auch von speziellen h.-terocyclischen Verbindungen abgeleitet sind. Wie
n.ichstehend anhand von Vergleichsversuchen (vgl. Tabelle B) gezeigt werden kann, handelt es sich dabei
um einen echten AuswahlelYekt.
Hs wurde gefunden, daß die bei der Herstellung des
Kraftstoffes verwendeten thcimUchcn Bedingungen,
närnüch die Temperatur, bei der das Polymerisat zugesetzt
worden ist und die Abkühlungsgeschwindigkeit, die Temperatur beeinflussen, bei de; der Kraftstoff zu
Hießen aufhört. In der Praxis ist die letztgenannte Temperatur von überragender Bedeutung, weswegen
ein die thermische Behandlung, die Temperatur, hei der das Polymerisat zugesetzt wird, und das langsame
Abkühlen um fassendes Prüfverfahren entwickelt wurde,
das die in der Praxis herrschenden Bedingungen bei der Lagerung, beim Transport und beim Pumpen eines
Kraltstolls sehr genau widerspiegelt und bei dem insbesondere die Abkühlung des Kraftstoffs erheblich
langsamer als bei üblichen Laboratoriumsverfahren zur Bestimmung des Pourpoints durchgeführt wird. Bei
einigen, die vorgenannten Polymerisate und einen vorteilhaften Pourpoint aufweisenden (bestimmt mittels
der üblichen Verfahren) Kraftstoffen wurde während einer die in der Praxis hei der Handhabung von Kraftstollen
herrschenden Bedingungen simulierenden Behandlung gefunden, daß sie sich bei einer höheren
Temperatur verfestigen, als dies auf Grund des Pourpoints anzunehmen gewesen wäre. Dies trifft insbesondere
bei Rückstandskraftstoffen mit einem Gehalt von mindestens 8 Gewichtsprozent an Paraffinen mit
einem Schmelzpunkt von über 35 C und einem Siedepunkt von mehr als 350 C zu.
Es wurde gefunden, daß es unter den in der Praxis herrschenden Bedingungen (d. h. langsame Abkühlung)
bei diesen Kraftstoffen nur mit ganz bestimmten Mischpolymerisaten möglich ist, gute Fließeigenschaften
des Kraftstoffs bei niedrigen Temperaturen zu erhalten.
Das erfindungsgemäße Kraftstoffgemisch mit verbessertem
Fließverhalten bei niedrigen Temperaturen, bestehend aus einem paraffinhaltigen Kraftstoff, der
Paraffine mit einem Schmelzpunkt von oberhalb 35 C und einem Siedepunkt von oberhalb 350 C enthält,
und 0,01 bis 2 Gewichtsprozent von einem oder mehreren Mischpolymerisaten, deren Molekülstruktur
als Baueinheiten eine oder mehrere olefinisch ungesättigte, eine unverzweigte gesättigte KohlenwasserstolTkette
mit mindestens 14 Kohlenstoffatomen enthaltende Verbindung(en) und eine oder mehrere
heterocyclische Verbindung(en) enthält, sowie gegebenenfalls weiteren bekannten Zusatzstoffen, ist dadurch
gekennzeichnet, daß in der heterocyclischen Verbindung ein direkt an ein Heteroatom gebundenes
Kohlenstoffatom nicht mittels einer olefinischen Doppelbindung an ein anderes Kohlenstoffatom gebunden
ist und daß die an ein Heteroatom gebundenen Ring-Kohenstoffatome, falls sie substituiert sind, keine
einwertigen Kohlenwasserstoffreste tragen.
Die Erfindung bietet die Möglichkeit, die Fließeigenschaften von Paraffine mit einem Schmelzpunkt von
mehr als 35 C und einem Siedepunkt von mehr als 350 C enthaltenden Kraftstoffen bei niedrigen Temperaturen
auf einfache und wirtschaftliche Weise zu verbessern, so daß sich die erhaltenen Produkte er
heblich besser zur praktischen Anwendung eignen
Der Erfindung kommt insbesondere Bedeutung Iu die Verbesserung der Fließeigenschaften von Kraft
stoffen bei niedrigen Temperaturen zu, die zumin destens zum Teil aus als Rückstandskomponenter
und/oder als geflashte Destillate bei der I lashdestilla ι tion eines Rückstands aus der bei Normaldruck durch
geführten Destillation (Top-Rückstand) eines Rohöl erhaltenen Komponenten besteht.
Neben den Paraffinen mit einem Schmelzpunkt voi mehr als 35 C und einem Siedepunkt von mehr al
ι 3.50 C können die Kraftstoffe noch anuL-iu IWatfin
enthalten. Je nach dem Verschnittverhältnis und j nach den Komponenten, aus denen sich der Kraftstot
zusammensetzt, kann der GesamtparalTingehalt erheb
lieh schwanken. Die Erfindung ist insbesondere tür
paraffinhaltige Kraftstoffe von Bedeutung, die mindestens 8 Gewichtsprozent ar Paraffinen mit einem
Schmelzpunkt von mehr als 35 C und einem Siedepunkt von mehr als 350 C enthalten. · ί
Unter olefinisch ungesättigten, eine unvcnweigte gesättigte
Kohlenwasscrstoffkette mit mindestens 14 Kohlenstoffatomen cnthaitcnden Verbindungen sind
Verbindungen zu verstehen, die zumindcstens einmal sowohl die Gruppe
>C = C< wie auch die Gruppe m
CH,-(CH3)„-CH,-
in der /ι s 12 ist, enthalten. Die unverzweigten gesättig- ι -,
ten Kohlenwasserstoffkctten bzw. die Kohlcnwasserstoffseitcnkctten
mit mindestens 14 Kohlenstoffatomen werden nachstehend als »lange Kohlcnwasserstoffketten«
bzw. »lange Koh'.enwasserstoff-Scitenketten« abgekürzt. :n
Erfindungsgemäß geeignete Mischpolymerisate müssen lange Kohlcnwasserstoffscitenketten mit mindestens
14 Kohlenstoffatomen enthalten. In der Praxis werden vorzugsweise Mischpolymerisate mit langen
Kohlcnwasserstoff-SeitenkeUen mit höchstens 30 und y,
insbesondere von 18 bis 26 Kohlenstoffatomen verwendet.
Die als Bestandteil eines erfindungsgemaßen Kraftstoffgemisches geeigneten Mischpolymerisate bestehen
aus Kohlenwasserstoffhauptketten, die lange jM
Kohlenwasserstoff-Seitcnketten tragen. Diese langen Kohlcnwasserstoff-Scitenketten können entweder
direkt oder indirekt an die Hauptketten angelagert sein. In ersterem Fall befinden sich keine weiteren Atome
zwischen dem ersten Kohlenstoffatom der langen f->
Kohlenwasserstoff-Seitenkette und dem Kohlenstoffatom der Hauptkette, an das die Seitenkette gebunden
ist. Bei indirekter Bindung der langen Kohlenwasserstoff-Seitenkette an die Hauptkette ist das erste
Kohlenstoffatom der langen Kohlenwasserstoff-Seiten- κι
kette über ein oder mehrere andere Atom(e) oder Gruppe(n), wie Kohlenstoffatom^, Sauerstoffatome,
Schwefelatome, Stickstoffatome oder Phosphoratome oder über aromatische Gruppen, wie Phenylgruppcn,
an das Kohlenstoffatom der Hauptkette gebunden. Vor- 4 -, zugsweise werden Polymerisate verwendet, bei denen
die langen Kohlenwasserstoff-Seitenketten entweder direkt oder indirekt über ein oder mehrere Sauerstoff-
und/oder Kohlenstoffatome an die Hauptkette gebunden sind. -,0
Solche Mischpolymerisate können grundsätzlich auf zwei verschiedene Arten hergestellt werden. Einmal
können diese Mischpolymerisat durch Mischpolymerisation von olefinisch ungesättigten Verbindungen
hergestellt werden, die zumindestens -,-> zum Teil aus olefinisch ungesättigten Verbindungen
bestehen, die eine lange Kohlenwasserstoffkette enthalten. Diese Mischpolymerisate können zum
zweiten durch Mischpolymerisation von keine langen Kohlenwasserstoffkettcn tragenden olefinisch ungesät- M)
tigten Verbindungen und mittels Nachbehandlung des Mischpolymerisats, durch die diese langen Kohlenwasserstoffketten
als Seitenketten an das Mischpolymerisat angelagert werden, hergestellt werden. Die
heterocyclische Verbindung kann ebenfalls durch h-,
Mischpolymerisation einer heterocyclischen Verbindung, die eine nicht direkt an das Heteroatom angelagerte
Doppelbindung trägt und bei der die an das Heteroatom gebundenen Ring-Kohlenstoffatome
keine einwertigen Kohlenwasserstoffreste tragen, an das Mischpolymerisat angelagert werden. Der erwünschte
heterocyclische Ring kann jedoch auch durch eine Nachbehandlung an ein keine solche heterocyclische
Verbindung enthaltendes Mischpolymerisat angelagert werden.
Werden die Mischpolymerisate durch direkte Mischpolymerisation eines Monomeren, das eine lange
KohlcnwasserstolTkctte enthält, und einer heterocyclischen,
eine nicht direkt an ein Heteroatom angelagerte olefinische Doppelbindung enthaltenden
Verbindung hergestellt, bei der das an ein Heteroatom gebundene Ringkohlenstoffatom keinen einwertigen
Kohlenwasserstoffrest trägt, so wird als Ausgangsmaterial
zweckmäßigerweise ein Monomcrcngemisch aus den zwei vorgenannten Monomeren verwendet.
Vorteilhafterweise wird eine Radikalmischpolymerisation
durchgeführt.
Um ein Mischpolymerisat mit homogenerer Zusammensetzung zu erhalten, d. h., ein Mischpolymerisat,
bei dem alle Mischpolymermoleküle die aus den beiden vorgenannten Monomertypen hergeleiteten Polymerisateinheiten
in nur geringfügig voneinander abweichenden Verhältnissen enthalten, wird (werden),
wenn erforderlich, das eine oder beide Monomere im Verlauf der Polymerisation zugesetzt. Olefinisch ungesättigte
Verbindungen mit langen Kohlcnwasscrstoffketten, die sich zur Herstellung der erfindungsgemäß
verwendbaren Mischpolymerisate eignen, sind z. B. Alkylstyrolc und Acylstyrole, wie p-Octadccylstyrol.
Vinylester und Allylester von gesättigten aliphatischen Monocarbonsäuren, wie Vinylester und
Allylester der Arachinsäure und der Behensäure; Alkylester von ungesättigten aliphatischen Monocarbonsäuren,
wie n-Octadecylacrylat und n-Eicosylmelhacrylat;
Alkylamide von ungesättigten aliphatischen Monocarbonsäuren, wie n-Eicosylacrylamid
und n-Docosylmethacrylamid; Dialkylester von ungesättigten
aliphatischen Dicarbonsäuren, wie Di-n-Öctadecylmaleat und Di-n-Tetracosylfumarat; Dialky!-
amide von ungesättigten aliphatischen Dicarbonsäuren, wie Di-n-Eicosylmaleinsäurediamid und Di-n-Docosylfumarsäurcdiamid;
Imide von ungesättigten aliphatischen Dicarbonsäuren, wie n-Octadecylmaleinsäureimid
und n-Eicosylmaleinsäureimid; Alkylvinyläther, wie n-Docosylvinyläther und n-Tetracosylvinyläther,
und Monoolefine, wie Octacosen-1 und Docosen-1.
Vorzugsweise werden Alkylester von Methacrylsäure und insbesondere von Acrylsäure verwendet, bei denen
der Alkylrest aus einer langen Kohlenwasserstoffkette besteht.
Unter heterocyclischen Verbindungen sind erfindungsgemäß einen heterocyclischen Ring enthaltende
Verbindungen zu verstehen. Bei diesen Verbindungen soll kein Kohlenstoffatom, das mittels einer olefinischen
Doppelbindung an ein anderes Kohlenstoffatom gebunden ist, direkt an ein Heteroatom im heterocyclischen
Ring gebunden sein. Unter einwertigen Kohlenwasserstoffresten werden ausschließlich aus
Kohlenstoff und Wasserstoff bestehende Reste verstanden, die nur an einer Stelle an ein anderes Atom
angelagert werden können.
Als Heteroatome im heterocyclischen Ring eignen sich besonders Schwefel-, Sauerstoff- oder Phosphoratome,
und insbesondere Stickstoffatome. Für die Mischpolymerisate geeignete heterocyclische Verbindungen
sind z. B. Butadiensulfon und 4-Vinylpipcridin.
22 b3 OH
Linen Pyridinring enthallende heterocyclische Verhimlungen
werden bevorzugt. Die in der helerocyelischen Verbindung enthaltene olefinische Doppelbindung
ist vorleilhafterweise in einer Vinylgruppe enlhallen.
Insbesondere eignet sich 4-Vinylp\ ridin als eine solche heterocyclische Verbindung.
Gegebenenfalls können olefinisch ungesättigte Verbindungen,
die weder eine lange Kohlenwasserstoffkette noch heterocyclische Verbindungen mit den vor
genannten Eigenschaften enthalten, bei der Mischpolymerisation anwesend sein und in das Mischpolymerisat
eingebaut werden. Solche olefinisch ungesättigten Verbindungen sind /. B. Vinylester und Allylester
von gesättigten Monocarbonsäuren, wie Vinylester und Allylester von Essigsäure; Alkylester von
ungesättigten Monocarbonsäuren, wie Mcthylmethaerylat und lsobutylacrylat; Dialkylcster von ungesättigten
Dicarbonsäuren, wie Diäthyhnaleat und Dioctylfumarat;
Alkylvinylälher. wie üctylvinyläther und Laurylvimlather und Monoolefine, wie Athen und
Buten-1.
Je nach der Art der in dem Kraftstoff vorhandenen Paraffine mit einem Schmelzpunkt von mehr als 35 C
und einem Siedepunkt von mehr als 350 C können vorzugsweise erfindungsgemäß ein oder mehrere
Mischpolymerisate zugesetzt werden, das bzw. die lange Kohlenwasserstofi'scitcnkeUen mit um einige
KohlenstolTatomc verschiedenen Keltenlängen tragen.
Das Verhältnis der Zahl der im Mischpolymerisat enthaltenen Einheiten, die sich von einer olefinisch
ungesättigten Verbindung mit einer unverzweigten gesättigten KohlcnwasserstolTkette mit mindestens 14
Kohlenstoffatomen herleiten, zur Zahl der von einer heterocyclischen Verbindung, die eine olefinisch ungesättigte
Doppelbindung nichl direkt am Heteroatom enthält, liegt vorzugsweise im Bereich von 1 : 5 bis
H) : 1 und insbesondere von 2 : 1 bis 5 : 1.
Das Molekulargewicht der erfindungsgemiiß einzusetzenden
Mischpolymerisate kann erheblich schwanken. In der Praxis werden vorzugsweise Mischpolymerisate
verwendet, die ein mittleres Molekulargewicht (Zahlenmittel Mn) von 10" bis 10'' und insbesondere
von 3 · 10' bis 10s aufweisen.
Vorzugsweise werden dem Kraftstoff von 0.01 bis 0.5
Gewichtsprozent des Polymerisats zugesetzt.
Das Kraftstoffgemisch kann außer dem Polymerisat zur Verbesserung der Fließeigenschaficn bei niederer
Temperatur noch kleine Mengen anderer Verbindungen enthalten, die üblicherweise zu Kraftstoffen diesen
Typs zugesetzt werden. Solche Zusätze sind /.. B. Antioxydationsmittel, Antikorrosionszusätze. Metalldesaküvatoren
und Zusätze zur Verhinderung der Filterverstopfung und zur Verhinderung der Lmulsionsbildunu.
Herstellung der Mischpolymerisate
Das im erfindungsgemäßcn Kralisloll enthaltene
Mischpolymerisat wird durch Mischpolymerisation
eines Gemisches aus Alkylacn lalen. tieren Alk\lgruppen im Durchschnitt 21 Kohlensioffalome enthalten,
und von 4-Vinylp\ndin in Tokio! bei Vl Γ in ,
Gegenwart von 0.OS Prozent A.'o-isobuiyronitril als
Katalysator hergestellt. Zu Beginn der Polymerisation betraut das Molverhältnis mn AlK\Tacn lat zu 4-Vinylpyridin
1 : 0.048. Im Verlauf der Polymerisation
id Stunden) wird 4-Vinylpvridin allmählich zugesetzt.
Die Polymerisation wird nach Umwandlung von 70 Prozent der ursprünglich vorhandenen Monomeren beendet.
Das Verhältnis der sich aus Alkylacrylat herleitenden Polymereinheiten zu aus 4-Vinylpyridin
stammenden Einheiten im erhaltenen Mischpolymerisat beträgt 3.6 : 1. Das Molekulargewicht (MJ des
Mischpolymerisats beträgt 45 000 (Polymerisat A).
Auf gleiche Weise werden zwei andere Mischpolymerisate aus dem vorgenannten Alkylacrylat und
2-Vinylpyridin (Polymerisat B) bzw. 2-Vinyl-5-äthyl-P>
ridin (Polymerisat C) hergestellt. In diesen Mischpolymerisaten
weist das Verhältnis von sich aus Alkylaerylal
herleitenden Polymerisateinheiten zu den aus den Vinylpyridinen herstammenden Einheilen, ebenso
wie das Molekulargewicht, praktisch den gleichen Wert wie im Polymerisat A auf. In die nachstehend
beschriebenen Versuche wird aus Verglcichsgründen ein Homopolymerisat aus Alkylacrylaten einbezogen,
das Alkylrcste mit einem Durchschnitt von 20 Kohlenstoffatomen und ein Molekulargewicht von 55 000
(Polymerisat D) aufweist.
Die Polymerisate A, B, C und D werden in vier verschiedenen Rückstandskraftstoffen gelöst. Kraftstoff
1 hat einen bei der bei Normaldruck durchgeführten Destillation eines nordafrikanischen Rohöls
erhaltenen Rückstand zur Grundlage und weist eine kinematische Viskosität von 134 cSt bei 50 C auf.
Kraftstoff H (kinematische Viskosität 21 cSt bei 50 O
hat einen bei der bei Normaldruck durchgeführten Destillation eines venczuelanischen Rohöls erhaltenen
Rückstand zur Grundlage und enthält 56.6 Gewichtsprozent Destillat. Kraftstoff 111 hat einen bei der bei
Normaldruck durchgeführten Destillation eines nigerianischen Rohöls erhaltenen Rückstand zur Grundluge
und weist eine kinematische Viskosität von 60 cSt bei 50 C auf. Kraftstoff IV enthält 83 Gewichtsprozent
an Kraftstoff 111 und 17 Gewichtsprozent Gasöl und weist eine kinematische Viskosität von 30 eSt bei
50 C auf. In Tabelle A sind die Gehalte an Paraffinen
mit einem Schmelzpunkt von oberhalb 35 C und einem Siedepunkt von oberhalb 350 C" angegeben.
Die Pourpoints der keine Polymerisate A. B. C oder D enthallenden Kraftstoffe werden wie folgt bestimmt:
Der Treibstoff wird unter Rühren auf 104 (.' erhitzt
dann in ein Prüfrohr geschüttet und auf - 20 Γ abgekühlt. Anschließend wird die Probe ohne Rührer
aiii 46 ( erwärmt und das Polymerisat in einer Kon zeniration von 50 Prozent in Toluol zugesetzt und di<
Probe anschließend abgekühlt. Ah 44 C wird das fest
rohr nach jedem Temperaturabiall um 3 (.' vorsiclUiin
horizontale Lage geneigt. Die Temperatur, bei de die Röhre 5 Sekunden hoiizontal gehalten werde
kann, ohne daß die paraffinhaltige Masse /u Hießen hi
ginni, wird der »Festpunkt·· genannt. Die niedrigst
vor Frreichung ties Festpunktes gemessene Temper; tür. d. h. die niedrigste lempcratur, bei der d.
paratfinhaltige Gemisch noch fließt, wird als IOu
point bezeichnet. Der Pourpoini wird demgemäß als d 3 I über dem Festpunkt liegende 1 emperatui deliniei
Die Ergebnisse dieser l'oiirpoint-Bestimmimg sii
in Tabelle A zusammengefaßt.
/U1I '
Tabelle Λ
10
Kraftstoff l'araffin im
Kraftstoff
Kraftstoff
l'olymerisalkonzcntralion
im Kraftstoff Polymerisat
Λ I)
Λ I)
III
IV
16
14
14
0,0
0,02
0,04
0,0
0,02
0,04
0,0 0,04
0,0 0,04
36 | 36 | 36 |
33 | 33 | 33 |
18 | 24 | 24 |
21 | 21 | 21 |
s- 15 | - | - |
<- 15 | < - 15 | -12 |
42 | 42 | 42 |
27 | 33 | 33 |
36 | 36 | 36 |
12 | 12 | 24 |
36 30 21
21 -9
42 27
36 15
Aus Tabelle A ist ersichtlich, daß bei einer auf diese Weise durchgerührten Pourpoint-Beslimnuing die das
Polymerisat A enthaltenden Kraftstoffe in allen Fällen mindestens einen gleichniedrigen Pourpoint wie die
gleichen, dieselben Mengen der Polymerisate B, C und
I) enthaltenden Kraftstoffe aufweisen. Die Überlegenheit der das Polymerisat A enthaltenden Kraftstoffe
bei langsamem Abkühlen ist noch nicht ersichtlich.
Der Festpunkt der Polymerisate enthaltenden bzw. keine Polymerisate enthaltenden Kraftstoffe bei langsamem
Abkühlen, wodurch eine bessere Übereinstimmung mit den in der Praxis herrschenden Temperaturschwankungen
hergestellt wird, wird mittels des nachstehenden Hrwärmungs- und Abkühlungsprogramms
bestimmt. Der kein Polymerisat enthaltende Kraftstoff wird auf 104 C erwärmt, anschließend in einem Ölbad
über Nacht auf 22 C abgekühlt und 7 Tage auf dieser Temperatur gehalten. Anschließend wird die Temperatür
auf 65 C erhöht und bei dieser Temperatur (Zuset-/ungstemperatur) in einer Anzahl von Fällen das Polymerisat
als 50prozcntigcs Konzentrat in Toluol zugesetzt. Die Temperatur wird dann mit einerGeschwindigkeit
von 3 C je Tag bis zur Erreichung des Festpunktes vermindert. In einer Reihe von Fällen wird
der Polymerisatzusatz zum polymerisatfreien Kraftstoff während dieses Abkühlens bei 46 C statt bei 65°C
durchgeführt. Das vorstehende Verfahren wird als Programm I bezeichnet. Ein Programm II wird durchgeführt,
indem man die gemäß Programm 1 auf 15"C abgekühlten Treibstoffgemische auf 46 C erhitzt und
anschließend die Temperatur wieder mit einer Geschwindigkeit von 3 C je Tag bis zur Erreichung des
Festpunktes vermindert.
Die mittels dieses Verfahrens bestimmten Festpunkte sind in Tabelle B zusammengefaßt.
Tabelle B | Menge in Gew.-"/» | I-Oslpunki. | C | 46 r | I + II | 46 C |
Kraft- Paraffin im | untl Art ties | 29 | 31 | |||
stoff Kraftstoff | l'olymerisats | Programm I |
IS | 65 Γ | IH | |
/usel/migstcmpcraUir | 2} | 31 | 33 | |||
65 C1 | 20 | IS | 30 | |||
(ii'w .-",■ | 0,0 | 29 | 21 | 33 | 25 | |
I 14 | 0,04 A | 15 | ■ I S | 3(1 | 0 | |
0.04 B | 2} | •15 | 2S | ·■-: 11 | ||
0.04 C | 2(1 | ■: 15 | 0 | S | ||
0,04 I) | 21 | 3d | Il | 37 | ||
0,0 | ■■■: 15 | 2J | S | 27 | ||
Il 7 | 0,02 A | ■15 | 2(i | 37 | U | |
0,02 1) | ■IS | 3(1 | 27 | 33 | ||
0.(1 | 3d | 29 | 33 | "U | ||
III Id | 0,04 A | 2(> | 33 | |||
0.04 B | 2(i | Ul | ||||
0,04 C | 2(i | |||||
0.(14 I) | .'9 | |||||
lonsetzung | Paraffin im Kraftstoff |
Menge in (ie\\.-% UiHl ΛΠ des Polymerisats |
l'cslpunU. Programm 1 |
C | 32 | I ι Il | 4„ C- |
Kraft stoff |
Cie\\.-% | /usel/ungslemperaUir (i5 C 46 C |
15 | ιό C | 34 | ||
14 | 0,0 | 32 | 30 | 34 | 12 | ||
IV | 0,04 A | <15 | 30 | <12 | 33 | ||
0,04 B | 30 | 29 | 33 | 33 | |||
0.04 C | 30 | 33 | 31 | ||||
0,04 D | 29 | 31 | |||||
Aus Tabelle B geht dcutlieh hervor, daß der Zusatz
des Polymerisats Λ zu RückstandskraftstolTen erfindungsgemalkn
Kraftstofigcmischen bei langsamer Abkühlung zu einer stärkeren Herabsetzung des Festpunktes
führt als der Zusatz, der Polymerisate B und D. Dies trifft insbesondere für die paraffinreie
Kraftstoffe 1, Ul und IV zu.
Claims (19)
1. Kraftstoffgemisch mit verbessertem Fließverialten
bei niedrigen Temperaturen, bestehend aus ;inem paralTmhaltigen Kraftstoff, der Paraffine mit
:inem Schmelzpunkt von oberhalb 35 C und einem Siedepunkt von oberhalb 350 C enthält, und 0,01
bis 2 Gewichtsprozent von einem oder mehreren Mischpolymerisaten, deren Molekülstruktur als
Baueinheiten eine oder mehrere olefinisch ungesättigte, eine unverzweigte gesättigte Kohlenwasserstoffkette
mit mindestens 14 Kohlenstoffatomen enthaltende Verbindung(en) und eine oder mehrere
heterocyclische Verbindung(en) enthält, sowie gegebenenfalls weiteren bekannten Zusatzstoffen,
dadurch gekennzeichnet, daß in der heterocyclischen
Verbindung ein direkt an ein Heteroatom gebundenes Kohlenstoffatom nicht mittels
einer olefinischen Doppelbindung an ein anderes Kohlenstoffatom gebunden ist und daß die an ein
Heteroatom gebundenen Ring-Kohlenstoffatome, falls sie substituiert sind, keine einwertigen Kohlenwasserstoffreste
tragen.
2. Kraftstoffgemisch nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß es eine Kraftstoffkomponente
enthält, die zumindestens zum Teil aus Rückstandskomponenten besteht.
3. Kraftstoffgemisch nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß es eine Kraftstoffkomponente
enthält, die zumindestens zum Teil aus Komponenten besteht, die als geflashte Destillate
beim Flasheri eines Normaldruck-Destilla-•ionsrückstandes
eines Rohöls erhalten worden sind.
4. Kraftstoffgemisch nach Ansoruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß es eine Kraftstoffkomponente
enthält, die zumindestens 8 Gewichtsprozent aus Paraffinen mit einem Schmelzpunkt von
oberhalb 35 C und einem Siedepunkt von oberhalb 350 C besteht.
5. Kraftstoffgemisch gemäß Anspruch 1 bis 4,
dadurch gekennzeichnet, daß es eine Mischpolymerisatkomponente mit unverzweigten Kohlenwasserstoff-Seitenketten
mit höchstens 30 Kohlenstoffatomen enthält.
6 Kraftstoffgemisch gemäß Anspruch 1 bis 5,
dadurch gekennzeichnet, daß es eine Mischpolymerisatkomponente mit unverzweigten gesättigten
KohlcnwasserstoflTictten mit 18 bis 26 Kohlenstoffatomen
enthält.
7. Kraftstoffgemisch nach Anspruch 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß es eine Mischpolymerisatkomponente
enthält, bei der die unverzweigten Kohlenwasserstoff-Seitenkeltcn im Mischpolymerisat
indirekt über ein oder mehrere Sauerstoff- und/ oder Kohlenstoffatome an die Hauptkette gebunden
sind.
X. Kraftstoff gemisch nach Anspruch 1 bis 7, dadurch
gekennzeichnet, daß es eine Mischpolymerisatkomponente enthält, bei der die verwendeten
olefinisch ungesättigten Verbindungen mit unver- < zweigten gesättigten Kohlenwassersloffketten mit
mindestens 14 Kohlenstoffatomen Aikylester der Acrylsäure sind.
(). Kraftstoffgemisch nach Anspruch I his «, dadurch
gekennzeichnet, dall es eine Mischpolymeri- ι
satkomponenlc enthält, bei der die heterocyclische Verbindung ein oder mehrere Heteroatome im
heterocyclischen Ring aufweist.
10. Kraftstoffgemisch nach Anspruch I bis 1J, dadurch
gekennzeichnet, daß es eine Mischpolymerisatkomponente mit einer heterocyclischen, ein
Stickstoffatom im heterocyclischen Ring aufweisenden Verbindung enthält.
11. Kraftstoffgemisch gemäß Anspruch H), dadurch gekennzeichnet, daß es eine Mischpolymerisatkomponente
mit einem Pyridinring in der heterocyclischen Verbindung enthält.
12. KraftstolTgemisch nach Anspruch 1 bis II,
dadurch gekennzeichnet, daß es eine Mischpolymerisatkomponenie
enthält, bei der die in der heterocyclischen Verbindung vorhandene olefinisch ungesättigte Doppelbindung in einer Vinylgruppe
enthalten ist.
13. Kraftstoffgemisch nach Anspruch 1 bis 12, dadurch gekennzeichnet, daß es eine Mischpolymerisatkornponente
mit 4-Vinylpyridin als heterocyclischer Verbindung enthält.
14. Kraftstoffgemisch nach Anspruch 1 bis 13, dadurch gekennzeichnet, daß es eine Mischpolymerisaikomponente
enthält, bei der das Verhältnis der Zahl der sich von einer olefinisch ungesättigten
Kohlenwasscrstoffkctte mit mindestens 14 Kohlenstoffatomen herleitenden Mischpolymerisateinheiten
zur Zahl der von einer heterocyclischen Verbindung, die eine olefinisch ungesättigte Doppelbindung
nicht direkt am Heteroatom enthält und bei der die an das Heteroatom gebundenen Ringkohlenstoffatome
keine einwertigen Kohlenwasserstoffreste tragen, stammenden Mischpolymerisateinheiten
von 1 : 5 bis 10 : 1 beträgt.
15. Kraftstoffgemisch nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, daß das vorgenannte Verhältnis
von 2 : 1 bis 5 : 1 beträgt.
16. Kraftstoffgemisch nach Anspruch I bis 15, dadurch gekennzeichnet, daß es eine Mischpolymerisatkomponente
mit einem Molekulargewicht (Zahlenmittel) von 10'bis 10" enthält.
17. Kruftstoffgemisch nach Anspruch 1 bis 16, dadurch gekennzeichnet, daß es eine Mischpolymerisatkomponente
mit einem Molekulargewicht (Zahlenmitte!) von 3 · 10' bis 105 enthält.
18. Kraftstoffgemisch nach Anspruch 1 bis 17, dadurch gekennzeichnet, daß es eine aus einem
oder mehreren Mischpolymerisaten bestehende Mischpolymerisatkomponente enthält, die unverzweigte
gesättigte Kohlenwasserstoff-Scitenketten mit um einige Kohlenstoffatome unterschiedlichen
Kettenlängen aufweist.
19. Kraftstoffgemisch nach Anspruch 1 bis 18, dadurch gekennzeichnet, daß es die Mischpolymerisatkomponente
in einer Konzentration von 0,01 bis 0,5 Gewichtsprozent enthält.
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