DE2244390B2 - Verfahren und Vorrichtung zum Lagern von Flüssigkeiten, insbesondere von unter Druck stehenden verflüssigten Gasen - Google Patents
Verfahren und Vorrichtung zum Lagern von Flüssigkeiten, insbesondere von unter Druck stehenden verflüssigten GasenInfo
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Description
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Die Erfindung bezient sich auf Verfahren und Vorrichtungen zum Lagern von Flüssigkeiten, insbeson- wi
dere von unter Druck stehenden verflüssigten Gasen, durch Einführen der Flüssigkeit in einen, ein festes
Polymeres enthaltenden Behälter.
Es ist bekannt. Dissousgas in Flaschen innerhalb eines
geschäumten Kunststoffes oder einer Mischung mehre- μ rer geschäumter Kunststoff-Komponenten zu lagern
(DL-PS 34 781). Bei solcher Lagerung wird jedoch ausschließlieh die Kapillarität der porösen Masse aus
geschäumtem Kunststoff benutzt. Eine sonstige Wechselbeziehung zwischen dem zu lagernden Gas und der
porösen Masse wird für die Lagerung des Gases nicht herangezogen.
Beim Einführen des verflüssigten Gases unter Druck tränkt sich dieser Schaum in Art eines Schwammes mit
der Flüssigkeit und wird im übrigen zusammengedrückt, derart, daß er bei Druckminderung bei der Entnahme
des Gases mechanisch durch Elastizität wirkt. Die im Behälter gelagerte Menge an verflüssigtem Gas bleibt
jedenfalls nahezu die gleiche, wie sie gelagert würde, wenn in dem Behälter keine Füllmasse aus geschäumtem
Kunststoff vorhanden wäre. Im Gegensatz zu der von manchen Autoren vertretenen Meinung ist es aber
bei dieser Art der Lagerung von verflüssigtem Gas nicht möglich, bei der Abgabe des Gases aus dem Behälter auf
Hilfseinrichtungen zur Druckminderung zu verzichten. Deshalb hat diese bekannte Art der Lagerung
verflüssigter Gase in der Praxis für solche Anwendungen keine Bedeutung erlangt, bei denen keine
Hilfseinrichtungen für Druckminderung vorgesehen sein sollen, beispielsweise bei der Lagerung von
Verbrennungsgas bei Gasfeuerzeugen.
Demgegenüber soll durch die Erfindung eine Lagerungsart für ein verflüssigtes Produkt in flüssiger
Form geschaffen werden, bei der neben der Vermeidung bekannter Nachteile der klassischen Lagerungsarten
insbesondere auch erreicht werden soll, daß Hilfseinrichtungen für das Entspannen bzw. für die Druckminderung
des aus dieser Lagerung entlassenen Gases entfallen können.
Dies wird gemäß der Erfindung dadurch erreicht, daß ein niedrig vernetztes Polymeres verwendet wird, das
gegenüber der zu lagernden Flüssigkeit quellbar ist, wobei das Polymere einen Löslichkeitsparameter hat,
der sich von dem der zu lagernden Flüssigkeit um maximal ± 2,0 Einheiten unterscheidet.
Weitere Ausgestaltungen des erfindungsgemäßen Verfahrens sowie für die Lagerung von Flüssigkeiten
geeignete Vorrichtungen sind den Patentansprüchen 2 bis 9 zu entnehmen.
Die Erfindung macht davon Gebrauch, daß das gegenüber der zu lagernden Flüssigkeit quellbare
Polymere unter der Einwirkung der eingelagerten Flüssigkeit in die Form eines Gel übergeht, aber seine
sämtlichen ursprünglichen Eigenschaften wieder findet, wenn die Flüssigkeit eliminiert worden ist. Bei solchen
gegenüber der zu lagernden Flüssigkeit quellbaren Polymeren handelt es sich um Polymere mit Querverbindungen,
die bei Abwesenheit solcher Querverbindungen in der jeweiligen Flüssigkeit voll löslich wären.
Aufgrund der Querverbindungen quellen solche Polymere jedoch gegenüber der jeweiligen zu lagernden
Flüssigkeit unter Bildung eines Gels, bis die osmotischen Kräfte im Gleichgewicht mit der elastischen Spannung
des Gitters sind. Die Querverbindungen zwischen den Ketten solcher Polymere können durch kovalente
Bindungen, durch lonen-Koordinations-Bindungen, durch Wasserstoffbrücken-Bindungen oder Kristallite
gebildet sein.
Durch eine Vielzahl von Versuchen wurde festgestellt, daß für eine gegebene, gemäß der Erfindung zu
lagernde Flüssigkeit, die aus dem gelagerten Zustand in Gasform verteilt werden soll, die zu benutzenden
Polymeren einen Löslichkeitsparameter (H. A. Stuart, »Molekülstruktur«, Springer-Verlag 1967, S. 64) haben
sollten, der maximal um ±2,0 Einheiten, vorzugsweise ±0,5 Einheiten von demjenigen des zu lagernden
Produktes abweicht. Im übrigen soll die Transformationstemperatur
in glasigem Zustand dieser Polymere höchstens gleich 500C sein. So sind beispielsweise
Polysiloxane, die einen Löslichkeitsparan£ter von 7,3
haben, im Rahmen der Erfindung für das Lagern von verflüssigtem Butan geeignet, dessen Löslichkeitsparameter
bei 6,75 liegt
Das Verfahren gemäß der Erfindung bietet wesentliche Vorteile. Ein erster Vorteil besteht in der Tatsache,
daß durch den Übergang des Polymeren in einen Gel-Zustand ein fester Behälter wie auch ein beweglicher
Behälter benutzt werden kann.
Ein zweiter Vorteil der Erfindung besteht in der Tatsache, daß das gelagerte verflüssigte Produkt
ausschließlich in Gasform abgegeben wird. Es entfällt somit die Notwendigkeit jeglicher Einrichtungen, mit
denen das verflüssigte Produkt in die Gasphase übergeführt werden müßte. Dies ist besonders vorteilhaft,
wenn in Gasform dem Verbrenn'uigsvorgang
zuzuführende verflüssigte Brennstoffe gelagert werden sollen.
Ein besonderer Vorteil der Erfindung liegt auch darin, daß die Flüssigkeitsmenge, die sich nach dem Verfahren
gemäß der Erfindung in einem Behälter lagern läßt, größer ist als die mit allen anderen bekannten
Lagerungsmöglichkeiten erzielbare gelagerte Flüssigkeitsmenge.
Das Verfahren gemäß der Erfindung bietet auch sehr zahlreiche Anwendungsmöglichkeiten:
Eine besonders interessante Anwendung betrifft Geräte, bei denen man gasförmige Kohlenwasserstoffe als Brennstoff benutzt, insbesondere aliphatische Kohlenwasserstoffe wie Butan, Propan od. dgl., allein oder in Gemischen, und in verflüssigtem Zustand am Gerät lagert. Solche Kohlenwasserstoffe haben diejenigen Eigenschaften, die das Quellen gewisser Polymeren hervorrufen.
Eine besonders interessante Anwendung betrifft Geräte, bei denen man gasförmige Kohlenwasserstoffe als Brennstoff benutzt, insbesondere aliphatische Kohlenwasserstoffe wie Butan, Propan od. dgl., allein oder in Gemischen, und in verflüssigtem Zustand am Gerät lagert. Solche Kohlenwasserstoffe haben diejenigen Eigenschaften, die das Quellen gewisser Polymeren hervorrufen.
Eine andere Anwendung betrifft den Transport solcher verflüssigter Kohlenwasserstoffe, deren Bedeutung
mehr oder mehr zunimmt, über große Strecken mittels Kesselfahrzeugen oderGastransporlschiffen.
Eine weitere Anwendung betrifft das Lagern solcher verflüssigter Kohlenwasserstoffe auf Fahrzeugen mit
Verbrennungsgasmaschine als Treibstoff für die Maschine. Es ist bekannt, daß man im Rahmen der
Bemühungen gegen die Atmosphärenverunreinigung dazu neigt, die flüssigen Kohlenwasserstoffe, deren
Verbrennung viel mehr schädliche Stoffe ergibt, durch verflüssigte Kohlenwasserstoffe zu ersetzen. Eine
weitere Anwendung betrifft verflüssigte Stoffe, die in Gasform in der umgebenden Atmosphäre verteilt
werden sollen, beispielsweise desodorierende Produkte oder Insektizide.
Die folgenden Ausführungsbeispiele sind durchweg auf den Fall verflüssigter Kohlenwasserstoffe abgestellt,
wobei der obige Hir weis auf desodorierende Produkte oder Insektizide zeigt, daß sich die Erfindung nicht allein
auf die Lagerung verflüssigter Kohlenwasserstoffe beschränkt
Für die Lagerung verflüssigter Kohlenwasserstoffe, die in gasförmiger Verteilung aus dem gelagerten
Zustand abgegeben werden sollen, eignen sich insbesondere Polyere der folgenden sieben Gruppen:
Polysiloxane:
Polyisoprene
Polyisoprene
(natürliche (Latex)) oder synthetische;
Polyolefine
Polyolefine
mit Querverbindungen, die durch die Wirkung von
Strahlen oder Peroxyden erhalten werden;
Polyalkylstyroie
Polyalkylstyroie
mit Querverbindungen;
Blockpolymere,
Blockpolymere,
deren mindestens einer Bestandteil eine maximale
Affinität für die zu lagernde Flüssigkeit bietet;
Polymethylpentene;
Butyl-Kautschuke
Polymethylpentene;
Butyl-Kautschuke
mit wenig Querverbindungen zwischen den Ketten.
Das zu benutzende Polymere kann in festem Zustand in den Lagcrungsbehälter eingeführt werden. Es kann
auch an Ort und Stelle im Lagerungsbehälter polymerisiert werden, bevor die zu lagernde Flüssigkeit eingefüllt
wird. Diese letztere Variante kann sich für gewisse Anwendungsfälle (beispielsweise Herstellung von nicht
wieder füllbaren Brenngas-Kartuschen für Gasfeuerzeuge) als vorteilhaft erweisen.
Im folgenden werden einige Ausführungsbeispiele erläutert.
Ausführungsbeispiel I
Dieses Beispiel soll die Tatsache klarstellen, daß allein
niedrig vernetzte Polymere zur Ausführung der Erfindung benutzbar sind.
Hierzu sind drei Typen von Polymeren untersucht worden:
Einerseits ein Polystyrol ohne Querverbindungen. Zum zweiten ein Polystyrol mit 2% Vernetzung und zum
dritten Poly-tert.-Butylstyrol mit 0,025% Vernetzung.
Die Versuche sind durch Eintauchen von Proben über einen Zeitraum eines Tages in verflüssigtes n-Butan
oder verflüssigtes Pentan in starkem Überschuß durchgeführt worden. Der Überschuß an Flüssigkeit
wurde dann weggenommen und das Verhältnis des vom Polymeren absorbierten Gewichts an Flüssigkeit zum
Ausgangsgewicht des Polymeren festgehalten (im folgenden als »Aufnahmefähigkeit des Polymeren«
bezeichnet).
Die erhaltenen Resultate sind in der folgenden Tabelle I zusammengestellt:
Polymeres | Versuch mit n-Butan | Aufnahme fähigkeit des Polymeren |
Versuch mit Pentan | Aufnahme fähigkeit des Polymeren |
Erscheinungsform des Polymeren |
0,2 | Erscheinungsform des Polymeren |
0,0 | |
Polystyrol unvernetzt | dispergierl | 0,0 | dispergiert | 0,0 |
Polystyrol zu 2 % vernetzt | Aussehen unverändert | 11,4 | Aussehen unverändert | 20,0 (nach 7 Tagen) |
Poly-tert.-Butylstyrol zu 0.025 % vernetzt |
Aufquellen | Aufquellen | ||
Diese Tabelle zeigt deutlich, daß allein die Polymeren
mit geringem Vernetzungsgrad eine wirks.ame Lagerung gemäß der Erfindung für verflüssigtes n-Butan
oder verflüssigtes Pentan bieten.
Beispiel Il
Dieses Beispiel zeigt verschiedene Ausführungsformen der Erfindung mit Polymeren aus jeder der oben
erwähnten Gruppen für die Lagerung von verflüssigtem Kohlenwasserstoff. Die benutzten Polymeren waren
wie folgt:
1. Polysiloxan:
la) Schaum mit geschlossenen Zellen geringer
Dichte
Ib) Schaum aus RTV Siliconkautschuk (vgl.
Ib) Schaum aus RTV Siliconkautschuk (vgl.
Römpps Chemielexikon 1975, Sp. 3014);
2. Polyisopren:
Isoprenschaum mit geschlossenen Zellen (Latex);
3. Vernetzte Polyolefine:
3a) Polyäthylen vernetzt durch Peroxyd
3b) Polyäthylen vernetzt unter Bestrahlung;
3b) Polyäthylen vernetzt unter Bestrahlung;
4. Vernct/lcs Polyalkylstyrol:
Poly-tcrl.-Butyl-Slyrol mit 0,025% Vernetzung:
■> 5. Blockpolymcrc:
Styrol-Olefin-Polymerisat
6. Polymcntylpenten
'" 7. Butyl-Kautschuk
mit geringer Vernetzung.
Die Versuche mit allen diesen Proben wurden so r, ausgeführt, daß die Proben für die Zeit eines Tages in
verflüssigtes η-Butan getaucht wurden (mit Ausnahme der Probe Nr. 7, die in ein Gemisch von 20% Gew.
η-Butan und 80% Gew. Isobutan getaucht wurde), bzw. in verflüssigtes Pentan. Wie im Beispiel I wurde der
2(i Überschuß an Flüssigkeit weggenommen und es wurden die Erscheinungsform und die Aufnahmefähigkeit des
Polymers für das verflüssigte Produkt festgestellt. Die Resultate sind in der folgenden Tabelle Il zusammengestellt:
Tabelle II | Versuch mit n-Butan | Aufnahme | Versuch mit Pentan | Aufnahme |
Polymeren- | Erscheinungsform | fähigkeit des | Erscheinungsform | fähigkeit des |
Probe | des Polymeren | Polymeren | des Polymeren | Polymeren |
9,0 | ||||
Quellen | 7,0 | |||
la | Quellen | 5,0 | ||
Ib | Quellen | 10,0 | 11,5 | |
2 | keine Änderung | 10,5 | keine Änderung | 10,2 |
3a | Quellen | 11,3 | Quellen | 16,0 |
3b | Quellen | 3,4 | Quellen | 5,9 |
4 | Quellen | 1,7 | Gel | |
5 | Quellen | 2,16 | ||
6 | Quellen | |||
7 | ||||
In den folgenden Beispielen werden Polymere untersucht, die einem zusätzlichen Arbeitsgang unterworfen
wurden, bevor sie für die Lagerung von Flüssigkeit, beispielsweise Butan, benutzt werden.
Dieser zusätzliche Arbeitsgang ist in den wiedergegebenen Beispielen ein dreifacher Absorptions-Desorptions-Zyklus
mit einer eine Quellung verursachenden Flüssigkeit Bei den wiedergegebenen Beispielen wurde
Butan für diesen dreifachen Absorptions-Desorptions-Zyklus benutzt Diese Vorbehandlung mit Absorptions-Desorptions-Zyklen
mit einer Quellung des Polymeren verursachenden Flüssigkeit wird im folgenden der
Einfachheit halber als »Extraktion« bezeichnet
Beispiel III
Es wurden drei Lagerungsversuche von verflüssigtem Butan bei 200C über die Dauer von 20 Stunden mit drei
verschiedenen Polymeren ausgeführt
1. Silicon-Elastomer, einkomponentig, das über 24 Stunden bei 25° C polymerisiert worden ist;
2. Schaum aus RTV-Siliconkautschuk mit 10% ÖL bei
1500C über eine Stunde polymerisiert, ohne
Extraktion und
3. Schaum aus RTV-Siliconkautschuk wie unter 2„
jedoch nach Extraktion.
1. Einkomponentiges Silicon-Elastomer
Eigenschaften des Polymeren vor der Absorption nach erfolgter Extraktion:
Gew.: 100 g
augenscheini. Volumen: 97 cm3
Form: Zylinder mit 6 mm Durchmesser und 20 mm Länge.
Form: Zylinder mit 6 mm Durchmesser und 20 mm Länge.
Zugegebene quellende Flüssigkeit (Butan):
Gew.: 300 g
Volumen: 520 cm3.
Volumen: 520 cm3.
Eigenschaften des Polymeren nach der Absorption:
Gew.: 370 g
augenscheinl. Volumen: 565 cm3
Form: im wesentlichen homothetisch derjenigen vor der Absorption.
Form: im wesentlichen homothetisch derjenigen vor der Absorption.
Absorbierte Flüssigkeil:
Gew.: 270 g Volumen :468 cm3.
2. Schaum aus RTV-Siliconkautschuk ohne Extraktion
Eigenschaften des festen Polymeren vor der Absorption:
Gew.: 100 g
augenscheinl. Volumen: 286 cm3 Form: Doppelkegel;
großer Durchmesser 12 mm
kleiner Durchmesser 8 mm
Höhe 20 mm
mit Haut auf jeder Grundfläche.
Zugegebene quellende Flüssigkeit (Butan):
Gewicht: 400 g Volumen: 694 cm3.
Eigenschaften des Polymeren nach der Absorption:
Gew.: 443 g
augenscheinl. Volumen: 694 cm3 Quellung am meisten im mittleren Bereich.
Absorbierte Flüssigkeit:
Gewicht: 343 g Volumen: 594 cm3.
3. Schaum aus RTV-Siliconkautschuk nach Extraktion
Eigenschaften des festen Polymeren vor der Absorption:
Gew.: 100 g
augenscheinl. Volumen: 143 cm3 Form: Doppelkegel;
großer Durchmesser 12 mm
kleiner Durchmesser 8 mm
Höhe 20 mm
(mit Haut auf jeder Grundfläche).
Zugegebene quellende Flüssigkeit (Butan):
Gew.: 800 g
Volumen: 1388 cm3
Volumen: 1388 cm3
Eigenschaften des festen Polymeren nach Absorption:
Gew.: 825 g
augenscheinl. Volumen: 1356 cm3 Form: maximale Quellung im mittleren Bereich.
Absorbierte Flüssigkeit: Gewicht: 725 g
Volumen: 1256 cm3.
IV
Dieses Beispiel betrifft den Fall, daß das gelagerte
Produkt Pentan in flüssigem Zustand ist Es wurden drei Vergleichsversuche mit den gleichen Polymeren wie im
Beispiel 1II bei 20° C über 20 Stunden ausgeführt
1. Einkomponentiges Silicon-Elastomeres Eigenschaften des festen Polymeren vor Absorption;
Extraktion ist erfolgt: Gew.: 100 g
augenscheinl. Volumen: 98 cm3 Form: Zylinder; Durchmesser 6 mm
Länge 20 mm.
Zugegebene quellende Flüssigkeit (Pentan):
Gew.: 200 g Volumen: 319 cm3.
Eigenschaften des festen Produktes nach Absorption:
Gew.: 227 g
augenscheinl. Volumen: 301 cm3 Form: im wesentlichen homothetisch derjenigen
vorder Absorption.
Absorbierte Flüssigkeit:
Gew.: 127 g Volumen: 203 cm3
2. Schaum aus RTV-Siliconkautschuk ohne Extraktion Eigenschaften des festen Polymeren vor Absorption:
Gew.: 100 g augenscheinl. Volumen: 286 cm3 Form: Doppelkegel;
großer Durchmesser 12 mm
kleiner Durchmesser 8 mm
Länge 20 mm
(mit Haut auf jeder Grundfläche).
Zugegebene quellende Flüssigkeit (Pentan)
Gew.: 400 g Volumen: 640 cm3.
Eigenschaften des festen Produktes nach Absorption:
Gew.: 400 g augenscheinl. Volumen: 580 cm3 Form: maximale Quellung im mittleren Bereich.
Absorbierte Flüssigkeit:
Gew.: 300 g Volumen: 480 cmJ.
3. Schaum aus RTV-Siliconkautschuk nach erfolgter Extraktion
Eigenschaften des Polymeren vor Absorption:
Gew.: 100 g augenscheinl. Volumen: 143 cm3 Form: Doppelkegel;
großer Durchmesser 12 mm
kleiner Durchmesser 8 mm
Länge 20 mm
(mit Haut auf jeder Grundfläche).
Zugegebene quellende Flüssigkeil (Pentan):
Gew.: 600 g Volumen: 959 cm3.
Gew.: 660 g
augenscheinl. Volumen: 939 cm3
Gew.: 560 g Volumen: 893 cm3.
Die Beispiele 3 und 4 machen besonders die Wichtigkeit der mit »Extraktion« bezeichneten Behand
lungen der Polymeren vor ihrer Anwendung zur
Lagerung der Flüssigkeiten klar. Die Tatsache, daß nach einer ersten Absorption eine Erhöhung der Absorptionsrate
des Polymeren festzustellen isl, könnte auf eine Extraktion von in dem Polymeren gespeicherten, in
der quellenden Flüssigkeit löslichen Stoffen zurückzuführen sein, die dem Polymeren im allgemeinen zur
Erzielung gewisser mechanischer oder chemischer Eigenschaften zugegeben sind. Naturgemäß könnte
diese vorhergehende Extraktion mit Hilfe eines anderen Stoffes als Butan und mit beliebiger Anzahl aufeinanderfolgender
Absorption-Desortions-Zyklen ausgeführt werden. Diese Beispiele zeigen auch, daß die aufgenommene
Flüssigkeitsmenge in Abhängigkeit vom benutzten Polymeren und auch in Abhängigkeit von der
Formgebung und Strukturierung des Polymerenkörpers variiert. Insbesondere ist festzustellen, daß die Füllrate
eines Polymerenschaumes mit geschlossenen Zellen stets oberhalb der eines kompakten Elastomeren liegt.
Es wurde im übrigen festgestellt, daß die makromolekularen Schäume mit geschlossenen Zellen einen zweiten
Vorteil bieten, der darin besteht, daß die Absorption und die Desorption der Flüssigkeit sich schneller vollziehen,
als bei einem kompakten makromolekularen Stoff.
Um zu bestimmen, ob die Flüssigkeitsmengen, die sich in einem gegebenen makromolekularen Produkt lagern
läßt, eine inverse Funktion nicht allein der Dimensionierungen des Lagerungsbehälters, der das Quellen
behindern könnte, sondern auch der eigentlichen Einengungen seiner Formgebung ist, wurden zwei
weitere Versuchsreihen durchgeführt, die von festen Produkten gleichen Materials, aber verschiedener
äußerer Charakteristik ausgehen. Im ersten Fall (folgendes Beispiel V) war der das feste Produkt
darstellende Schaum mit geschlossenen Zellen an jeder seiner beiden Grundflächen mit einer »Haut« belegt,
d. h. mit einer ebenen Oberfläche, die ersichtlich weniger nachgiebig als eine Zellenschnittfläche war,
während im zweiten Fall (Beispiel VI) nur eine Grundfläche mit einer solchen »Haut« belegt war,
während die andere Grundfläche durch eine Zellenschniufläche des Schaumes gebildet war.
Bei diesem Versuch wurde verflüssigtes Butan bei 200C über 20 Stunden in gleichem Schaum aus
RTV-Siliconkautschuk wie in den vorhergehenden Beispielen gelagert. Die Versuchsbedingungen und die
Resultate waren wie folgt:
Eigenschaften des festen Polymeren vor Absorption nach erfolgter Extraktion:
Gew.: 100 g
augenscheinl. Volumen: 143 cm3
Form: Doppelkegel;
großer Durchmesser 12 mm
kleiner Durchmesser 8 mm
Höhe 20 mm
mit »Haut« auf jeder Grundfläche.
Zugegebene quellende Flüssigkeit:
Gewicht: 800 g
Volumen: 1388 cm3.
Volumen: 1388 cm3.
Eigenschaften des festen Produkts nach Absorption:
Gew.: 690 g
augenscheinl. Volumen: 1122 cm3
Form: maximale Quellung im mittleren Bereich.
Absorbierte Flüssigkeit:
Gew.: 590 g
Volumen:1022cmJ.
Volumen:1022cmJ.
r> Beispiel Vl
In diesem Beispiel wurde ein Versuch in allen Punkten
analog demjenigen des Beispiels V ausgeführt lediglich mit dem Unterschied, daß eine Grundfläche des
benutzten festen Polymeren eine »Haut« hatte, während die andere Grundfläche frei von einer »Haut« war.
Unter Benutzung der gleichen Menge Butan wie vorher und unter den gleichen Bedingungen wurden folgende
Resultate erzielt:
ι r> Eigenschaften des festen Produktes nach Absorption:
Gew.: 860 g
augenscheinl. Volumen: 1417 cm3
Form: maximale Quellung zwischen dem Mittelbereich und der Grundfläche ohne »Haut«.
Form: maximale Quellung zwischen dem Mittelbereich und der Grundfläche ohne »Haut«.
Absorbierte Flüssigkeit:
Gew.: 760 g
Volumen: 1317 cm3.
Volumen: 1317 cm3.
Der Vergleich dieser Ergebnisse mit denjenigen des Beispiels V macht die Tatsache ersichtlich, daß die
Flüssigkeitsmenge, die gemäß der Erfindung gelagert werden kann, in dierekter Abhängigkeit mit der
Strukturierung und Formgebung des zur Durchführung
jo des Verfahrens benutzten Polymeren steht. Andere, im
gleichen Zusammenhang durchgeführte Versuche haben erwiesen, daß für ein gleiches festes Polymeres die
gelagerte Flüssigkeitsmenge von der Summe der Zellenvolumen pro Einheit des augenscheinlichen
r> Volumens abhängt.
Verschiedene Versuche zur Erläuterung der Vielfalt der Ausführungsmöglichkeiten werden anhand der
folgenden Beispiele erläutert. Diese Beispiele betreffen nicht allein die Lagerung in flüssiger Form der
gasförmig und unter gleichen Temperaturbedingungen zu verteilenden Stoffe, sondern auch die Lagerung von
Stoffen, die normalerweise bei der in Betracht gezogenen Temperatur flüssig sind, und demzufolge in
flüssigem Zustand verteilt werden sollen. Diese Versuche erbringen tatsächlich genaue Aufschlüsse über
die Rolle der im Rahmen der Erfindung benutzten festen Polymeren. Im übrigen beweisen sie, daß die Erfindung
auch auf die Lagerung flüssiger Produkte anwendbar ist, die durch Erhöhung des Druckes im Inneren des
Behälters in flüssiger Form abgegeben werden sollen.
Beispiel VIi
Benutztes festes Polymeres: Fluoriertes Elastomeres
auf der Basis von Copolymerem von Vinylidenfluorid und Hexafluorpropylen.
Gelagertes Produkt: Aceton
Lagerungstemperatur: 200C
Lagerungsdauer: 20 Stunden
Die Bedingungen und Resultate dieses Versuchs sind wie folgt:
fc5 Eigenschaften des festen Produktes vor Absorption;
keine Extraktion erfolgt:
Gew.: 200 g
augenscheinl. Volumen: 109 cm3
22 44 | 11 | Form: Blättchen; | Gew.: 270 g | ■■j | 390 | 12 | Gew.: 100 g | Gew.: 163 g | |
Länge 20 mm | augenscheinl. Volumen: 364 cm3 | augenscheinl. Volumen 97 cm3 | augenscheini. Volumen: 208 cm3 | ||||||
Breite 20 mm | Form: im wesentlichen homolhetisch derjenigen | Form: Zylinder: | Form: im wesentlichen homothetisch derjenigen | ||||||
Dicke 1 mm. | vor der Absorption. | Durchmesser 6 mm | vor der Absorption. | ||||||
Absorbierte Flüssigkeit: | Länge 20 mm. | Absorbierte Flüssigkeit: | |||||||
Zugegebene quellende Flüssigkeit: | Gew.: 170 g | IO | Gew.: 63 g | ||||||
Gew. 200 g | Volumen: 257 cm3. | Zugegebene quellende Flüssigkeit: | Volumen 100 cm3. | ||||||
Volumen: 253 cm3. | Beispiel IX | Gew.: 300 g | Beispiel XI | ||||||
Benutztes Polymeres: Einkomponentiges Silicon-Ela | Volumen: 455 cm3. | Festes Polymeres: Einkomponentiges Silicon | |||||||
Eigenschaften des festen Produktes nach Absorption: | stomeres (gleiches Produkt wie bereits bei vorhergehenden Bei spielen erläutert) Gelagertes Produkt: Hexan |
elastomeres Quellendes Lösungsmittel: Butan Versuchstemperatur: 200C Versuchsdauer: 20 Stunden. |
|||||||
Gewicht: 324 g | Versuchstemperatur: 200C Versuchsdauer: 20 Stunden. |
I1J | Eigenschaften des festen Produkts nach der Absorption: | Die Versuchsbedingungen und Ergebnisse waren wie folgt: |
|||||
augenscheinl Volumen: 266 cm3 | Die Bedingungen und Resultate dieses Versuchs | Gew.: 368 g | Eigenschaften des festen Produktes vorder Absorption; | ||||||
Form: Quellen in der Dicke. | waren wie folgt: | augenscheinl. Volumen: 504 cm3 | Polymeres ohne vorherige Extraktion: | ||||||
Eigenschaften des festen Produktes vor der Absorption; | Form: im wesentlichen homothetisch derjenigen | Gew.: 100g | |||||||
Absorbierte Flüssigkeit: | nach erfolgter Extraktion: | 20 | vor der Absorption. | augenscheinL Volumen: 91 cm3 | |||||
Gewicht: 124 g Volumen: 157 cm3. |
Absorbierte Flüssigkeit: | ||||||||
Gew.: 268 g | |||||||||
Volumen: 407 cm3. | |||||||||
Beispiel VIII | 2> | ||||||||
Benutztes festes Polymeres: natürl. Kautschuk | Beispiel X | ||||||||
Gelagertes Lösungsmit- | Benutztes Polymeres: natürlicher Kautschuk | ||||||||
tehHexan | Gelagerte Flüssigkeit: Pentan | ||||||||
Versuchstemperatur: 20°C | JO | Versuchstemperatur: 20° C | |||||||
Versuchsdauer: 20 Stunden. | Versuchsdauer: 20 Stunden. | ||||||||
Die Bedingungen und Ergebnisse dieses Versuchs | Die Versuchsbedingungen und die Ergebnisse waren | ||||||||
waren wie folgt: | wie folgt: | ||||||||
Eigenschaften des festen Produktes vor der Absorption; | Eigenschaften des festen Produktes vor der Absorption; | ||||||||
keine vorherige Extraktion: | Polymeres ohne vorherige Extraktion: | ||||||||
Gew.: 100g | Gew.: 100 g | ||||||||
augenscheinl. Volumen: 107 cm3 | augenscheinl. Volumen: 108 cm3 | ||||||||
Form: kreisförmige Ringe; | Form: Kreisringe: | ||||||||
Außendurchmesser 10 mm | 40 | Außendurchmesser 10 mm | |||||||
Innendurchmesser 6 mm | Innendurchmesser 3 mm | ||||||||
Dicke 3 mm. | Dicke 3 mm. | ||||||||
Zugegebene quellende Flüssigkeit: | 4) | Zugegebene quellende Flüssigkeit: | |||||||
Gew.: 200 g | Gew.: 100 g | ||||||||
Volumen: 303 cm3. | Volumen: 160 cm3. | ||||||||
Eigenschaften des festen Produktes nach der Absorp | Eigenschaften des festen Produktes nach der Absorp | ||||||||
tion: | tion: | ||||||||
50 | |||||||||
55 | |||||||||
60 | |||||||||
fc,C | |||||||||
UJ | |||||||||
I | |||||||||
ι | |||||||||
i | |||||||||
S | |||||||||
I |
Form: Zylinder:
Durchmesser 6 mm
Länge 20 mm
Länge 20 mm
Zugegebene quellende Flüssigkeit:
Gewicht: 200 g
Volumen: 347 cm3.
Volumen: 347 cm3.
Eigenschaften des festen Produktes nach der Absorption:
Gew.: 250 g
augenscheinl. Volumen: 351 cm3
Form: im wesentlichen homothetisch derjenigen vor der Absorption.
Form: im wesentlichen homothetisch derjenigen vor der Absorption.
Absorbierte Flüssigkeit:
Gewicht: 150 g
Volumen: 260 cm3.
Volumen: 260 cm3.
Beispiel XIl
Festes Polymeres: natürlicher Kautschuk
Quellendes Lösungsmittel: Schwefelkohlenstoff
Versuchstemperatur: 20° C
Versuchsdauer: 20 Stunden.
Versuchstemperatur: 20° C
Versuchsdauer: 20 Stunden.
Die Versuchsbedingungen und die Ergebnisse waren wie folgt:
Eigenschaften des festen Produktes vor der Absorption; Polymeres ohne vorherige Extraktion:
Gew.: 100 g
augenscheinl. Volumen: 107 cm3
Form: Kreisringe:
Außendurchmesser 10 mm
Innendurchmesser 3 mm
Dicke 3 mm.
Zugegebene quellende Flüssigkeit:
Gew.: 400 g
Volumen: 317 cm3
Volumen: 317 cm3
Eigenschaften des festen Produktes nach der Absorption:
Gew.: 430 g
augenscheinl. Volumen: 309 cm3.
Form: im wesentlichen homothetisch derjenigen vor der Absorption.
Form: im wesentlichen homothetisch derjenigen vor der Absorption.
Absorbierte Flüssigkeit:
Gew.: 330 g
Volumen: 202 cm3.
Volumen: 202 cm3.
Die obigen Beispiele machen die Vielfalt der für die Benutzung geeigneten Polymeren unter verschiedenen
physikalischen Formen und die große Anzahl der Anwendungsmöglichkeiten des Verfahrens gemäß der
Erfindung deutlich, und zwar sowohl zur Lagerung verflüssigter Produkte wie auch zur Lagerung von bei
Umgebungstemperatur normalerweise flüssiger Produkte. Dabei dürfte die wichtigste und vorteilhafteste
Anwendung des Verfahrens in der Lagerung von verflüssigten brennbaren Gasen, insbesondere verflüssigten
gasförmigen aliphatischen Kohlenwasserstoffen, liegen. Bei deiser Anwendung bietet das Verfahren
überraschende Vorteile, wie im folgenden dargelegt:
Zunächst werden — wie ersichtlich - in dem vorliegenden Verfahren die durch die Lagerung von
Zunächst werden — wie ersichtlich - in dem vorliegenden Verfahren die durch die Lagerung von
Flüssigkeiten bzw. verflüssigten Gasen in schwammförmigen
Trägern erzielten Vorteile beibehalten, d. h. die Stabilisierung der gelagerten Flüssigkeit und die
Möglichkeit, den Lagerungsbehälter unabhängig von r>
seiner jeweiligen Stellung zu benutzen.
Gegenüber dem bekannten Lagern in schwammförmigen Trägern bietet das vorliegende Verfahren noch
den Vorteil, daß die Abgabe der Flüssigkeit in fein verteilter Form verbessert wird. Dies bedeutet im Fall
ι:) leicht brennbarer Flüssigkeiten oder verflüssigter Gase eine wesentliche Verminderung der Explosionsgefahr.
Um die durch dieses Verfahren geschaffene Verbesserung zu illustrieren, wurde eine Anzahl von Verbrennungsversuchen
mit Butan durchgeführt, und zwar:
1. Mit Butan allein,
2. mit in Polyurethan-Schaum mit offenen Zellen gelagertem Butan,
3. mit in Baumwolle gelagertem Butan,
-» 4. mit in Schaum mit geschlossenen Zellen aus
RTV-Siliconkautschuk gelagertem Butan und
5. mit in einkomponentigem Siliconelastomerem gelagertem butan.
5. mit in einkomponentigem Siliconelastomerem gelagertem butan.
2") Alle diese Versuche wurden an freier Luft ausgeführt.
Im Verlauf jedes Versuchs wurde eine gleiche Menge von Butan verbrannt. Die benutzten Träger hatten
sämtlich eine Dicke von 1 cm und boten zum Zweck des Versuchs die gleiche Verdampfungsoberfläche wie das
j» freie Butan.
Unter diesen Bedingungen waren die Ergebnisse, ausgedrückt durch die Verbrennungsdauer, wie folgt:
Butan allein: 1,0
r, in Polyurethanschaum mit offenen
Zellen gelagertes Butan: 1,4
in Baumwolle gelagertes Butan: 1,9
in Schaum mit geschlossenen Zellen
aus RTV-Siliconkautschuk
ίο gelagertes Butan: 2,5
ίο gelagertes Butan: 2,5
in kompaktem einkomponentigem
Silicon-Elaslomerem gelagertes Butan: 3,0
Ein zweiter, durch das vorliegende Verfahren
4') erzielter Vorteil besteht in der Tatsache, daß der Druck
des Gases oberhalb der gelagerten Flüssigkeit im Lagerbehälter unterhalb demjenigen Gasdruck ist wie
er in einem Behälter mit verflüssigtem Gas allein aufgebaut wird, oder auch in einem Behälter mit Gas
und Baumwolle oder Gas und Schaum mit offenen Zellen.
Die Versuche, die zum Illustrieren dieses Vorteils durchgeführt wurden, waren sehr durch Variable
beeinflußt, die nicht im einzelnen aufgeführt werden können (wahrscheinlich Variationen in Zusammensetzung
sowohl der Flüssigkeiten wie auch der Elastomeren). Selbst wenn man besonders günstige, nicht
reproduzierbare Resultate ausschließt, um nur die Mittelwerte festzuhalten, stellt man trotzdem fest, daß
das vorliegende Verfahren sich bezüglich dieses Vorteils den herkömmlichen Verfahren weit überlegen zeigt.
Dies wird durch die folgenden Werte erwiesen, die den relativen Druck bei einer Temperatur von 25°C in
einem Lagerbehälter in Bar-Einheiten für ein Gemisch
b5 von verflüssigten Kohlenwasserstoffen wiedergegeben,
das (in Gew.-%) enthielt: 79,0% n-Butan, 19,0% iso-Butan, 1,0% Propan, 0,5% Äthan und 0,5% Pentan
und Buten. Die gemessenen Gasdrücke waren:
mit dem Gemisch allein:
mit dem Gemisch und einem
ZeUen:
mit dem Gemisch und Baumwolle:
mit dem Gemisch und einem Schaum
mit geschlossenen Zellen aus
mit dem Gemisch und einem
kompakten etnkomponentigen
1,65
1,65
1,65
1,51
1,45
Wie Versuche ergaben, ist die Differenz zwischen den
Gasdrücken bei Benutzung des vorliegenden Verfahrens und bei Benutzung der herkömmlichen Verfahren
an Behältern mit Auslaß mit konstantem Querschnitt noch größen
Schließlich besteht bei Anwendung des vorliegenden Verfahrens zur Lagerung von verflüssigten, brennbaren
Gasen und zum Zuführen dieser Gase in eine Verbrennungsvorrichtung ein außerordentlich wichtiger Vorteil in der Tatsache, daß es möglich ist, die
Verbrennungsvorrichtung direkt, d. h. ohne Zwischensetzen einer Vorrichtung zum Überführen von der
flüssigen Phase in die Dampf- bzw. Gasphase zu beschicken. Ein anderer, echter Vorteil dieser Anwendung besteht darin, daß es ggf. möglich ist, auf eine
Vorrichtung zum Begrenzen des Gasstromes zu verzichten, die üblicherweise in der Beschickungsleitung
von Verbrennungsgeräten angebracht ist, so daß nur eine vom Benutzer zu betätigende Regelvorrichtung für
die Verbrennung beizubehalten ist.
Verschiedene Ausführungsformen des im Rahmen des vorliegenden Verfahrens zu benutzenden Lagerbehälters für verflüssigtes, brennbares Gas werden im
folgenden anhand der Zeichnung näher erläutert. Es zeigt
F i g. 1 einen vertikalen Schnitt durch eine erste
Ausführungsform des Lagerbehälters,
F i g. 2, 3,5 und 6 jeweils analoge Darstellungen wie
F i g. 1 für vier weitere Ausführungsvarianten und
Fig.4 und 7 Teildarstellungen für andere Ausführungsmöglichkeiten.
Bei der in F i g. 1 wiedergegebenen Ausführungsform enthält ein nicht erneut zu füllender Behälter 1 in seinem
Innenraum la eine Vielzahl von Stückchen 2, eines festen Elastomeren, gegenüber dem das zu lagernde,
verflüssigte brennbare Gas sich wie ein quellendes Lösungsmittel verhält Eine im oberen Teil des
Behälters 1 angebrachte öffnung 3 dient dazu, einen Brenner mit brennbarem Gas zu beschicken, ohne
irgendein Druckminderungssystem dazwischenzusetzen.
Bei der Ausführungsform nach F i g. 2 ist der Behälter 4 in zwei getrennte kammerartige Behälterteile 5 und 6
durch ein Sieb, ein Gitter oder ganz allgemein einen mit Löcher versehenen Träger 7 unterteilt, der in den
Behälter 4 als Trennwand zwischen den beiden kammerartigen Behälterteilen 5 und 6 sich quer
erstreckend eingesetzt ist. Ein im Boden des Behälters 4
vorgesehenes Füllventil 8 ermöglicht es, den kammerartigen Behälterteil 5 mit verflüssigtem, brennbarem Gas
zu füllen. Die Flüssigkeit tritt dannn durch den Träger 7,
um mit dem festen, im kammerartigen Behälterteil 6
untergebrachten Polymeren 6a in Wechselwirkung zu treten. Durch die öffnung 9 im oberen Teil des Behälters
4 wird ein (nicht dargestellter) Brenner mit brennbarem Gas beschickt
Die Ausführungsform nach Fig.3 leitet sich direkt
von derjenigen nach F i g. 2 ab. Der Behälter 10 ist in zwei kammerartige Behälterteile 11 und 12 mittels eines
Siebes od. dgl. unterteilt, jedoch ist das Polymere als
einfache Membran 14 ausgebildet, die durch einen unter Spannung in einer Innennut des Behälters 10 gehaltenen
Ring 15 gegen das Sieb 3 gehalten ist Das Sieb stützt sich selbst gegen eine im Inneren des Behälters 10
gebildete Schulter ab. Der kammerartige Behälterteil 11, der über ein Ventil 16 mit verflüssigtem Gas gefüllt
werden kann, hat ein sehr viel größeres Volumen als in der Ausführungsform nach Fig.2, während der
kammerartige Behälterteil 12 ein in Verbindung mit der Verteilungsöffnung 17 stehendes minimales Volumen
hat Die Membran 14 stellt ein fortgesetztes Verteilen des Gases sicher, indem sie dieses Gas an der der
öffnung 17 zugewandten Fläche freigibt, während sie durch die entgegengesetzte Fläche eine Menge von
verflüssigtem Gas absorbiert, die gleich oder ungleich der freigesetzten Gasmenge sein kann.
F i g. 4 ist eine Detaildarstellung für eine Abwandlung der Vorrichtung nach F i g. 3, bei der dte Membran 14a
aus Polymerem das Sieb 13a einhüllt
In der Ausführungsform nach Fig.5 enthält der
Behälter 18 eine Hauptkammer 19, die man über ein Ventil 20 mit verflüssigtem Gas füllen kann. Das
verflüssigte Gas tritt in Wechselwirkung mit einem Polymeren, das ein an der Verteilungsöffnung 22
befestigtes, rohrförmiges Siebelement 21 füllt Wie in F i g. 7 dargestellt, kann das rohrförmige Siebelement 21
auch durch ein Röhrchen 23 aus beliebigem Material ersetzt sein. Dieses Röhrchen 23 enthält dann kein
Polymeres. Dafür weist es aber Öffnungen 24 auf, die mit geeignetem Polymerem verschlossen sind.
Schließlich enthält in der Ausführungsform nach Fig.6 der Behälter 25 nur eine einzige Kammer 26,
deren Innenfläche mit Ausnahme der Nachbarschaft der Einfüllöffnung 27 mit einer Lage 28 aus festem
Polymerem überdeckt ist, so daß eine Art von Tasche gebildet wird, die die Flüssigkeit durch die öffnung 27
aufnimmt. Das Gas wird direkt durch diese Auflage 28 im Niveau der Verteilungsöffnung 29 freigesetzt.
Wenn ein Lagerbehälter der oben beschriebenen Art dazu vorgesehen ist, einen Gasbrenner zu beschicken,
kann er mit diesem Brenner einteilig sein und durch eine Einfüllöffnung oder mit Hilfe einer Nachfüllpatrone mit
verflüssigtem Gas gefüllt werden, wobei die Nachfüllpatrone durch ein Element aus einem makromolekularem
Produkt geeigneter Formgebung und geeignetem Volumen gebildet ist, das vorher mit verflüssigtem Gas
gesättigt worden ist. Es ist aber auch möglich, auswechselbare Lagerbehälter vorzunehmen, die selbst
Füllpatronen für Einmalgebrauch darstellen.
Claims (9)
1. Verfahren zum Lagern von Flüssigkeiten, insbesondere von unter Druck stehenden verflüssigten
Gasen, durch Einführen der Flüssigkeit in einen, ein festes Polymeres enthaltenden Behälter, dadurch gekennzeichnet, daß ein niedrig
vernetztes Polymeres verwendet wird, das gegenüber der zu lagernden Flüssigkeit quellbar ist, wobei
das Polymere einen Löslichkeitsparameter hat, der sich von dem der zu lagernden Flüssigkeit um
maximal ±2,0 Einheiten unterscheidet
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß ein geschäumtes Polymeres mit geschlossenen Zellen verwendet wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das verwendete Polymere in wenigstens
einem Absorptions-Desorptions-Zyklus mit einer eine Quellung verursachenden Flüssigkeit
vorbehandelt wird.
4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß das verwendete Polymere mit der zu
lagernden Flüssigkeit vorbehandelt wird.
5. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß das verwendete Polymere vor
dem Einführen der zu lagernden Flüssigkeit in dem Behälter durch Polymerisation hergestellt wird.
6. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach den Ansprüchen 1 bis 5, in einem mit Einführ-
und Entnahmeöffnungen versehenen Behälter, der ein festes Polymeres enthält, dadurch gekennzeichnet,
daß wenigstens ein Teil des Behälters (1, 4, 10, 18,25) das feste Polymere (2,6a, 14,24,28) in niedrig
vernetzter, gegenüber der zu lagernden Flüssigkeit quellbarer Form enthält und der das Polymere
enthaltende Behälterteil (la, 6, 15, 21, 23,26) mit der Entnahmeöffnung (3,9,17,22) in Verbindung steht.
7. Vorrichtung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß das Polymere eine Membran (28)
bildet, die zumindest einen Teil der lnnenflache des
Behälters (25) bedeckt.
8. Vorrichtung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß das Polymere eine Membran (14)
bildet, die den Behälter (10) in zwei Kammern (M, 12) unterteilt, deren eine Kammer (11) eine
Vorratskammer für die Flüssigkeit ist, während die andere Kammer (12) mit der Entnahmeöffnung (17)
in Verbindung steht.
9. Vorrichtung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß der Behälter (18) ein an eine odor
mehrere Entnahmeöffnungen (22) angeschlossenes, rohrförmiges Element (21, 23) enthält, das mindestens
eine durch das Polymere verschlossene öffnung (24) aufweist.
iu
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