DE2242275C3 - Unter Einwirkung von licht abbaubare Formmassen - Google Patents

Unter Einwirkung von licht abbaubare Formmassen

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DE2242275C3
DE2242275C3 DE2242275A DE2242275A DE2242275C3 DE 2242275 C3 DE2242275 C3 DE 2242275C3 DE 2242275 A DE2242275 A DE 2242275A DE 2242275 A DE2242275 A DE 2242275A DE 2242275 C3 DE2242275 C3 DE 2242275C3
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    • Y10S260/00—Chemistry of carbon compounds
    • Y10S260/43—Promoting degradability of polymers

Description

M(OH)1,
in der Xi, X2 und X3 Wasserstoff, Halogen, Hydroxyl, Alkoxy, Carboxyl oder Carboxyalkyl sind, und in der M Eisen, Kobalt, Nickel, Mangan, Chrom, Zink, Calcium, Barium, Aluminium oder Kupfer ist, und in der ferner m und η ganze Zahlen bis 3 sind, in einem Betrag von 0,01 bis 5,0%, basierend auf dem Gewicht des Kunststoffmaterials, sowie gegebenenfalls üblichen Zusätzen.
2. Polyolefinformmassen, dadurch gekennzeichnet, daß sie Metall-Benzoylbenzoate enthalten, die durch gerad- oder seitenkettiges Alkyl-, das bis zu 20 Kohlenstoffatome hat, substituiert sind.
3. Polyolefinformmassen, dadurch gekennzeichnet, daß sie Metall-Benzoylisophthalate enthalten, die durch Alkyl-, das bis zu 20 Kohlenstoffatome hat, substituiert sind.
Die Erfindung betrifft unter Licht abbaubare Formmassen, die leicht unter derEinwirkung von Ultraviolettstrahlen und/oder Sonnenlicht zersetzt bzw. abgebaut werden können.
Der Kunststoffverbrauch nimmt laufend zu und die Verwendung der Kunststoffe wurde stark ausgeweitet, beispielsweise werden Kunststoffgegenstände heute häufig semipermanent oder einmal benutzt. Daher kommt es zu einer konstanten Zunahme des hervorgebrachten Kunststoffabfalls, der einen beträchtlichen Teil der gesamten Abfallmenge in vielen Städten einnimmt.
Heutzutage wird der übrig gebliebene Kunststoffabfall im allgemeinen wie anderer üblicher Abfall vernichtet Aufgrund seiner gelegentlichen Gefährlichkeit, die beispielsweise darin besteht, daß beim Verbrennen des Kunststoffabfalls giftige und ätzende Gase sowie eine nachteilige übermäßige Wärmeerzeugung entstehen können, was wiederum zur Luftverunreinigung bzw. zur Zerstörung des Verbrennungsofens führen kann, haben sich ernsthafte gesellschaftliche Probleme insofern ergeben, als die allgemeine Gesundheit und das allgemeine Wohlergehen beeinträchtigt werden. Um diese Probleme zu lösen, ist es außerordentlich erwünscht, neue Kunststoffzusammensetzungen für Rohmaterialien oder Wegwerfartikel, wie z. B. Verpackungen oder Behälter, zu erzeugen, welche die Eigenschaft haben, daß sie in Übereinstimmung mit zunehmender Verwendungsdauer brüchig werden und sich zersetzen bzw. abgebaut werden. Insbesondere erscheint es dringend notwendig, bei Kunststoffen, vor allem bei Polyolefinkunststoffilm oder -garnen, -fäden, -geweben od. dgl., die speziell außer Haus verwendet werden, wie etwa zu landwirtschaftlichen und forstwirtschaftlichen Zwecken, einige Kunststoffzusätze zu finden, durch deren Anwendung die Kunststoffmateria-Ijen, insbesondere für Wegwerfartikel, nach einer bestimmten Gebrauchsdauer vorzugsweise zersetz- bzw. abbaubar und zerfallbar werden. Das bedeutet, daß einige geeignete degradative Beschleuniger für den Kunststoffzerfall außerordentlich erwünscht sind.
In der Literaturstelle »Kunststoffe«, 51, 1961, Seiten 14 und 15, wird die photochemische Stabilisierung von Polymeren durch Benzophenone beschrieben. Gemäß dieser Literaturstelle wird das Kunststoffmaterial gerade gegenüber dem schädigenden UV-Licht stabilisiert, wobei insbesondere vorausgesetzt wird, daß der verwendete Absorber die aufgenommene Energie in harmloser Weise wieder abgibt, also nicht seinerseits als Photosensibilisator wirkt Die verwendeten UV-Absorber müssen dabei eine außerordentlich hohe Lichtechtheit aufweisen, so daß ihr Effekt permane .ti und damit die Schutzwirkung auf Jahre hinaus gewährleistet ist
Aus der JP-AS 14 059/64 ist es bekannt. Metallsalze zweikerniger aromatischer Verbindungen als Lichtstabilisatoren für Polyolefine zu verwenden. Gemäß der japanischen Patentschrift soll eine Stabilisierung der Kunststoffe erfolgen, was bedingt, daß die Kunststoffe nur schwer zersetzbar sind.
Der vorliegenden Erfindung liegt also die Aufgabe zugrunde, photozersetzbare, d. h. durch Licht abbaubare Polymerzusammensetzungen zu schaffen.
Es wurde überraschenderweise gefunden, daß sich hochmolekulare Kunststoffe in Anwesenheit bestimmter Metallsalze der Benzoesäure unter der Einwirkung von Licht zu Verbindungen mit niedrigerem Molekulargewicht zersetzen und dadurch die Beseitigung der Kunststoffe erleichtert wird.
J5 Bei Kenntnis der beiden obengenannten Literatursteilen war es überraschend, daß bestimmte Metallsalze der Benzoesäure die Zersetzung von Kunststoffen begünstigen, denn die erfindungsgemäß verwendeten Metallsalze unterscheiden sich von den Metallsalzen, die in der zuerst genannten Entgegenhaltung beschrieben werden, nicht wesentlich, und beide Arten von Verbindungen besitzen gewisse strukturelle Ähnlichkeiten, d. h. sie enthalten in ihren Molekülstrukturen mindestens eine Benzophenongruppe. Die bekannten Lichtstabilisatoren enthalten in ortho-Stellung zu der Hydroxylgruppe des Benzophenonstabilisators eine Hydroxygruppe und zwischen der Hydroxygruppe und der Benzophenongruppe treten Wasserstoffbriicken auf.
so Auch die in der zweiten obengenannten Literaturstelle beschriebenen Lichtstabilisatoren sind Benzophenonderivate. Bei diesen Benzophenonderivaten ist das Metall im Molekül in Form eines Phenolsalzes oder eines Chelatsalzes gebunden.
j") Gegenstand der Erfindung sind unter Einwirkung von Licht abbaubare Formmassen, bestehend aus einem Vinylpolymeren und einer oder mehreren Verbindungen der allgemeinen Formel
Xi
X,
COO
x.,
M(OH),,
in der Xi, Xj und Xj Wasserstoff, Halogen, Hydroxyl, Alkoxy, Carboxyl oder Carboxyalkyl sind und in der M
Eisen, Kobalt, Nickel, Mangan, Chrom, Zink, Calcium, Barium, Aluminium oder Kupfer ist und in der ferner m und η ganze Zahlen bis 3 sind, in einem Betrag von 0,01 bis 5,0%, basierend auf dem Gewicht des Kunststoffmaterials, sowie gegebenenfalls üblichen Zusätzen.
Überraschenderweise wurde gefunden, daß ein Kunststoffmaterial, welches von 0,01 bis 5,0% von einem oder mehreren der genannten Zusätze enthält," leicht abgebaut bzw. zersetzt werden kann, nachdem es innerhalb einer relativ kurzen Zeitdauer aufgrund einer Belichtung mit ultravioletten Strahlen und/oder Sonnenlicht brüchig bzw. Spröde geworden ist, und daß das Material keine Tendenz zum Zerfall zeigt, wenn es in einem dunklen Raum aufbewahrt wird, und zwar selbst bei langer Aufbewahrungszeitdauer.
Verbindungen der folgenden Formel können als Zusätze empfohlen werden:
Cu-6-BenzoylisophthaIat,
Co-6-Benzoylisophthalat,
Cu-6-(4-Me;»hylbenzoyl)-isophthalat und
Co-6-{4-Metfioxybenzoy!)-!sophtha!at
Die Zusätze können leicht durch Umwandlung aromatischer Ketocarbonsäuren in deren Metallsalze hergestellt werden, wobei die Ketocarbonsäuren leicht durch Reaktion von Benzol, Toluol, Xylol, Methoxybenzol oder Chlorbenzol mit aromatischem Säurechlorid oder aromatischem Säureanhydrid in Gegenwart von Friedelkrafts Katalysator erhalten werden.
Gemäß der Erfindung können gewünschte Ktimststoffzusammensetzungen dadurch hergestellt werden, daß man das ICui.ststoffmaterial mit wenigstens einem der Zusätze vermischt, der die vorbsschriebene Formel besitzt, und zwar in einer Menge von 0,01 bis 5,0%, vorzugsweise 0,05 bis 1,0%, basieren-? auf dem Gewicht des Kunststoffmaterials.
Wenn es erforderlich ist, die Kunststoffe im Verlauf der Verarbeitung zu stabilisieren, kann irgendein Stabilisierer zusammen mit den vorliegenden Zusätzen verwendet werden, und in diesem Falle kann auch Pigment, Farbstoff od. dgl. und Füllstoff in zufriedenstellender Weise zusammen mit den Zusätzen verwendet werden.
Gemäß der vorliegenden Erfindung können die Zusätze den Kunststoffen mittels irgendeines üblichen Formulierungsverfahrens zugefügt werden, wie z. B. durch Mischen der Kunststoffe und Zusätze miteinander unter Verwendung einer Heißwalze, insbesondere auf der Heißwalze, durch Bei- bzw. Vermischung beider Materialien unter Verwendung eines geeigneten Mischwerkzeugs oder -Hilfsmittels, oder durch Formulierung der gewünschten Zusammensetzung mit Kunststoffen und Zusätzen in Dispergiermitteln oder Lösungsmitteln, die nachher von dem erzeugten Polymerzusammensetzungssystem entfernt werden.
Als Kunststoffe der vorliegenden Erfindung werden im Rahmen der Erfindung folgende Stoffe empfohlen: Polyäthylen, Polypropylen, Polystyrol, Polyvinylchlorid, ίο Polyvinylidenchlorid, Polyvinylacetat und Copolymer der Monomeren dieser Kunststoffpolymere, wie Äthylen-Vinylacetat-Copolymer und Mischungen dieser Polymeren.
Die Erfindung wird weiterhin anhand von Beispielen erläutert
Beispiel 1
Zu pulverisiertem Polypropylen, MIO 000, wurde ein fester Betrag des Zusatzes in Chloroform hinzugefügt Die erhaltene Mischung wurde sorgfältig unter Rühren bzw. sonstiger Mischbewegung gemischt, von der Chloroform unter Verwendung eines Vakuumverdampfes durch Vakuumdestillation entfernt wurde, und die Mischung wurde zu einer Folie von 0,1 mm Dicke, 2 cm Breite und 5 cm Länge gepreßt Die auf diese Weise erhaltene Folie wurde der Außenatmosphäre bei bzw. in Kakogawa-City, Hyogo Prefecture, im Juli ausgesetzt und hinsichtlich ihrer physikalischen Eigenschaften untersucht, insbesondere hinsichtlich Widerstandsfähigkeit gegen Zersetzung bzw. Abbau. Diese Widerstandsfähigkeit wurde durch 180°-Winkel-Faltungs-Bruch-Test gemessen, und sie wird durch die Dauer der Zeit angezeigt welche beim Aussetzen vergangen ist, bis an dessen äußerstem Ende die Polymerkunststoffzusammensetzung den Test nicht mehr durchlaufen konnte und bei einer Faltung unter einem Winkel von 180° zu Bruch ging. Weiterhin wurde die Widerstandskraft (zu deren Anzeige das vorbeschriebene, auf der vergangenen Zeitdauer beruhende Anzeigeverfahren in der nachstehenden Abwandlung angewendet wurde) zur Hervorbringung des Carbonyl- bzw. Carboxylradikals im Polymermolekül festgestellt, wobei die Gegenwart dieses Radikals durch das 1710-cm-Absorptionsband mittels Infrarot-Spektrophotometertest festgestellt wurde.
Das erhaltene Ergebnis ist in Tabelle I veranschaulicht In dieser Tabelle stellt jeder Meßwert den Durchschnitt von fünf gemessenen Werten dar.
Tabelle I
Zusatz Zugerügte
Menge		 Widerstand
gegen
Zersetzung		 Dauer der Zeit, die fur die
Hervorbringung des
Carbonyl- bzw. Carboxyl
radikals erforderlich ist
(%) (Tage) (Tage)
1 Cu-2-Benzoylbenzoat 0,01 8 4
2 Cu-2-Benzoylbenzoat 0,1 4 1
3 Cu-2-Benzoylbenzoat 0,3 2 1
4 Fe-2-Benzoylbenzoat 0,1 3 1
5 Co-2-Benzoylbenzoat 0,1 5 2
6 Zn-2-Benzoylbenzoat 0,1 7 4
7 Cu-2-(4-Methylbenzoyl)benzoat 0,1 4 1
Fortsetzung
Zusatz
8 Fe-2-(4-Methylbenzoyl)benzoat
9 Fe-2-(4-Methylbenzoyl)benzoat
10 Fe-2{4-Methylben2oyl)benzoat
11 Cu-2-(2,4-Dimethylbenzoyl)benzoat
12 Cu-6-Benzoylisophthalat
13 keiner
Zugefügte
Menge		 Widerstand
gegen
Zersetzung		 Dauer der Zeit, die für die
Hervorbringung des
Carbonyl- bzw. Carboxyl-
radikals erforderlich ist
(%) (Tage) (Tage)
0,01 7 4
0,1 4 1
04 2 1
0,1 3 1
0,1 4 1
10 12
Die Erzeugung der Zerfallsphänomene der Kunst- 20 mit dem Zusatz in bevorzugten Mangen und bevorzugstoffzusammensetzungen kann gewünschtenfalls durch ten Mengenverhältnisssen zwischen beiden gesteuert Einführung eines geeigneten Antioxydara zusammen werden.
Beispiel 2
Zu pulverisiertem Polypropylen, M 100 000, wurde ein fester Betrag des Zusatzes und eines Antioxydans, nämlich 1,13-Tris-(2-methy!-4-hydroxy-5-terL-butylphenyl)-butan, vom phenolischen Typ in Chloroform zugefügt Die erhaltene Mischung wurde unter Rühren oder sonstiger Mischbewegung sorgfältig gemischt Chloroform wurde davon durch Vakuumdestillation unter Verwendung eines Vakuumverdanipfers entfernt und die Mischung wurde zu einer Folie von 0,01 mm Dicke, 2 cm Breite und 5 cm Länge gepreßt Die auf diese Weise erhaltene Folie wurde der Außenatmosphäre in Kakogawa City, Hyogo Prefecture, im Juli ausgesetzt uind hinsichtlich physikalischer Eigenschaften getestet und zwar hinsichtlich ihrer Widerstandskraft gegen Zersetzung bzw. Abbau durch das Verfahren und den Vorgang, wie in Beispiel 1 beschrieben, und die Ergebnisse sind in Tabelle II gezeigt
Beispiel 3
Auf ei~>er Heißwalze von 140°C wurde kommerzielles Polyäthylen von niedriger Dichte, M 30 000, geschmolzen, und dazu wurde eine feste Menge des Zusatzes hinzugefügt, und daraufhin folgte eine sorgfältige Vermischung. Die erhaltene Schmelze wurde durch Walzenpressung bei 1600C zu einer Folie von 0,1 mm Dicke, 2 cm Breite und 5 cm Lunge geformt und sie wurde stehengelassen, damit sie sich abkühlen konnte.
Die auf diese Weise erhaltene Folie wurde der ^uBenatmosphäre in Kakogawa-City, Hyogo Prefecture, im Sommer (Juli) ausgesetzt, und es wurde die Dauer der Aussetzungszeit gemessen, die erforderlich war. bis eine Spalt- bzw. Rißerzeugung auf der Oberfläche der Zusammensetzungen begann. Die Ergebnisse sind in Tabelle III wiedergegeben.
Tabelle II
Zusätze Zugefügte Antioxidans Zugefügte Wider Dauer der für die
Mengen Mengen stand Hervorbringung des
gegen Carbonylradikals
Zer erforderlichen Zeit
setzung
(%) (%) (Tage) (Tage)
1) Cu-2-Benzoylbenzoat 0,1 keine Zufügung _ 4 1
2) Cu-2-Benzoylbenzoat 0,1 ja 0,01 7 4
3) Cu-2-Benzoylbenzoat 0,1 ja 0,02 10 5
4) Cu-2-Benzoylbenzoat 0,1 ja 0,05 14 7
5) Cu-2-Benzoylbenzoat 0,5 ja 0,01 5 2
Bemerkung:
Jeder Wert der Tabelle II wurde als Mittel von fünf gemessenen Werten genommen. Dort, wo in dieser Tabelle ein Antioxvdans verwendet wurde, handelt es sich um ein solches vom phenolischen Typ. insbesondere wie in Beispiel 2 näher genannt.
Tabelle 111
Zusatz
Zuge- Dauer der Zeit, die
Tiigte Tür die Sprung-,
Menge RiB- o. dgl. -erzeugung erforderlich war
1 keiner - 26
2 Cu-2-Benzoylbenzoat 0,1 7
3 Cu-2-Benzoylbenzoat 0,5 5
4 Fe-2-Benzoylbenzoat 0,1 6
5 Cu-2-(4-Methy1- 0,1 7 benzoyl)benzoat
Beachte:
In Tabelle IM wurde jeder Wert als Mittel von fünf gemes-
Beispiel 4
Auf einer Heißwalze von 120° C wurde Äthylen-Vinylacetat-Copolymer (Vinylacetat 14,7%: Schmelzindex 1,4). das als Rohmaterial für die Folienherstellung geeignet ist, geschmolzen. Hierzu wurde ein fester Betrag des erfindungsgemäßen Zusatzes hinzugefügl. es erfolgte eine Mischling, und schließlich wurde die Masse bei 1600C zu einer Folie von 0.1 mm Dicke, 2 cm Breite und 5 cm Länge gepreßt. Die Folie wurde im Sommer (Juli) der Außenatmo Sphäre ausgesetzt, und die Dauer der fortschreitendei Aussetzung, die für die Erzeugung von Spalten, Risset od. dgl. 'if der Oberfläche der Kunststoffzusammenset zungen erforderlich war. wurde gemessen. Die Ergeb nisse sind in Tabelle IV veranschaulicht.
Tabelle IV Zuge
fügte
Menge		 Dauer dei Zeit, die für
die Erzeugung von
Rissen, Sprüngen o. dgl.
erforderlich war
Zusatz (%) (Tage)
_ 32
1) keiner 0,1 8
2) Cu-2-BenzoyI-
I »		 0.5 7
3) Cu-2-Benzoyi-
benzoat		 1.0 6
4) Cu-2-Benzoyl-
benzoat		 0,1 8
5) Fe-2-Benzoyl-
benzoat		 0,5 13
6) Al-2-{4-Methyl-
benzoyl)-benzoat
Bemerkung:
Jeder Wert in Tabelle IV ist das Mittel von fünf gemessenen Werten.
Beispiel 5
Auf einer Heißwalze wurde Polystyrol, M 400 000, mit einem festen Betrag des Zusatzes gemischt, wobei die Mischtemperatur auf 180"C gehalten wurde. Dann wurde die Mischung durch Walzenpressung bei 2000C zu einer Folie von 0,1 mm Dicke, 2 cm Breite und 5 cm Länge geformt Die Folie wurde der Außenatmosphäre in bzw. bei Kakogawa-City, Hyogo Prefecture, im Sommer (juii) ausgesetzt, und es wurden die Dauern der Aussetzungszeit gemessen, die erforderlich waren, daß sowohl eine Zersetzung bzw. ein Abbau der Folienzusammensetzung in einem solchen Ausmaße erfolgt« daß die Folie im Verlauf einer normalen Behandlun von Hand leicht in Flocken zerbrochen werden konnti als auch Carbonyl-Radikale in den Molekülen de Folienzusammensetzung in solchem Ausmaß hervorge bracht wurden, daß diese Radikale durch einen Text at bzw. in 1720-<™ Absorptionsband festgestellt werde konnten. Die erhaltenen Ergebnisse sind in Tabelle ' veranschaulicht.

Claims (1)

Patentansprüche:
1. Unter Einwirkung von Licht abbaubare Formmassen, bestehend aus einem Vinylpolymeren und einer oder mehr als einer Verbindung der allgemeinen Formel
COO
DE2242275A 1971-09-27 1972-08-28 Unter Einwirkung von licht abbaubare Formmassen Expired DE2242275C3 (de)

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DE2242275A1 DE2242275A1 (de) 1973-04-12
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